CN112255173A - 一种石墨烯非线性光学效应的全光调控方法及装置 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种石墨烯非线性光学效应的全光调控方法及装置,所述装置包括依光路依次设置的振荡器、光学参量放大器、分束镜和镜头,所述装置还包括采集光路,所述采集光路收集所述石墨烯样品产生的三次谐波信号。采用上述装置进行全光调控的方法克服了电光调控、声光调控、热光调控等光调控方法响应速率过低的问题,同时实现了高达90%(10 dB)以上的相对调制深度和低于2.5皮秒(180 GHz)的响应时间,而且具有对泵浦光从可见到近红外波段的宽谱响应。同时,本发明提供的全光调控石墨烯的三次谐波产生方法调制效率高,能量损耗低,制作工艺简单,可以应用到其他二维材料体系里进行研究,在光开关和光通信等领域具有广阔的应用前景。
Description
技术领域
本发明涉及一种石墨烯非线性光学效应的全光调控方法及装置。
背景技术
我们现在正处于信息时代,随着流媒体、云计算和物联网等互联网应用还在飞速地发展,导致迫切地需要更快速率、更高效率的信息传输方式。
电光调制是由于施加直流或低频电场而导致的材料的光学性质发生变化,比如非线性光学材料的折射率和非线性系数在低频电场下发生改变。尽管电光调制具有较大的调制深度和较宽的工作波长范围,然而由于电光调制面临带宽和能量损耗问题,导致其在传输速度、能耗和串扰等方面的性能受到了极大的限制,特别是电光调制速率最高只能到达1GHz,这就导致迫切地需要具有更好性能的调制方式。
近年来,随着微纳光子学与技术的发展,全光调控已经成为人们研究的新方向。全光调控就是通过发展小体积、高速率的光子器件以实现全光集成,比如光纤或者波导,在光子学领域完全实现信号处理,全光调控由于具有高带宽、低损耗和高速率响应时间等特性,因此其在光学互连、环境监测、生物传感、医学和安全应用等光子学和光电子学应用中无处不在。
石墨烯是近年来最热的明星材料,单原子层石墨烯只有约0.3纳米厚度,具有非常优异的力学、热学、光学和电学性质。石墨烯是目前世上最薄却也是最坚硬的纳米材料,其具有良好的导热性及热稳定性,同时在可见到红外波段吸光率只有2.3%,导电性比铜和银还高。因此,石墨烯在光学、电学、光电子学等领域具有很大的应用前景。从能带理论来讲,石墨烯为线性色散结构,表现出狄拉克锥形能带,即为零带隙的半导体或者半金属,因此石墨烯在光学线性和非线性领域都具有很强的光与物质相互作用。
现在全光调控石墨烯的性质主要是利用一束光去调控另一束光的光学线性性质,例如通过调控以石墨烯包覆的微光纤结构的光学线性透射率,可以达到38%的相对调制深度和2.2皮秒(~200GHz)的响应时间,调制深度并不能达到很高。然而,由于石墨烯材料的狄拉克费米子具有强电子关联和光学共振激发,导致其具有很强的光学非线性。现在通过全光调控去深入研究石墨烯的光学非线性性质及其应用,以及全光调控石墨烯非线性性质的微观工作机理,还处在最初始的阶段,而机理的研究对于器件的优化和调控是至关重要的。
综上所述,目前正在使用的电光调制、声光调制和热光调制等手段,难以做到同时具有很高的响应速率和调制深度。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术之不足,提供一种超快调制速率、超高调制深度和对泵浦光从紫外到近红外波段范围响应的全光调制方法,并以手撕石墨烯为例,验证了石墨烯作为优异的光学材料可通过泵浦探测手段实现对其非线性光学三次谐波产生信号进行超快和高效率的调控。
本发明提供一种石墨烯非线性光学效应的全光调控的装置,所述装置包括沿光路依次设置的振荡器、光学参量放大器、分束镜和镜头,其中,所述振荡器产生一定波长的超快光,所述超快光通过光学参量放大器产生两束波长可以调节的超快光,其中一束作为探测光,另一束光作为泵浦光;所述探测光和泵浦光通过分束镜后合成为一束合成光束并通过所述镜头照射到石墨烯样品上;所述装置还包括采集光路,所述采集光路收集所述石墨烯样品产生的三次谐波信号。
优选的是,所述采集光路包括沿光路依次设置的滤波片、光电倍增管和锁相放大器,所述三次谐波信号依次通过所述滤波片和所述光电倍增管后输出给锁相放大器。
优选的是,其特征在于,所述采集光路包括沿光路依次设置的滤波片和光谱仪,所述三次谐波信号通过所述滤波片后输出给所述光谱仪。
优选的是,在泵浦光或探测光所在的光路之一或两者加入时间延迟装置;
优选的是,在探测光路里加入精密电动位移台调控两束光的时间延迟;
优选的是,泵浦光的能量高于探测光的能量;
优选的是,所述光谱仪包括紫外光谱仪;
优选的是,所述振荡器包括钛蓝宝石振荡器;
优选的是,所述一定波长包括800nm;
优选的是,所述超快光的能量在0.78-1.03eV范围内可调,重复频率250KHz,脉冲宽度约70fs。
本发明还提供一种石墨烯非线性光学效应的全光调控的方法,所述方法包括如下步骤:
S1、提供石墨烯样品;
准备石墨烯材料,并将所述石墨烯材料与基底贴合以得到所述石墨烯样品;
S2、对石墨烯样品进行全光调控;
利用上述任一种装置产生超快光,使所述石墨烯样品产生三次谐波信号,并通过所述采集光路收集所述石墨烯样品产生的三次谐波信号。
优选的是,所述石墨烯样品产生的三次谐波信号具有低于2.5ps的超快的响应时间,调制深度高于90%。
优选的是,所述石墨烯材料包括单层石墨烯、少层石墨烯或厚层石墨烯中的其中一种或几种。
优选的是,所述基底包括透明基底;
优选的是,所述透明基底包括熔融石英基底。
优选的是,所述步骤S1具体包括如下步骤:利用机械剥离的方法,将块体石墨撕到熔融石英透明基底上;
优选的是,所述步骤S1具体包括如下步骤:利用3M胶带,把块体石墨撕在0.5mm熔融石英基底上,制备出高质量的手撕单层石墨烯;
优选的是,在步骤S1之前还包括对熔融石英基底进行预处理,所述预处理包括在进行机械剥离之前将熔融石英基底先分别通过丙酮和异丙醇超声清洗10分钟以上去除杂质吸附;
优选的是,所述步骤S1还包括如下步骤:将石墨烯撕到熔融石英基底后,在热台上设定温度为80℃-90℃加热10分钟以上,增强石墨烯和基底之间的贴合。
本发明还提供一种将采用上述方法制备的手撕石墨烯样品作为全光调控器件的方法。
本发明还提供一种手撕石墨烯样品,所述手撕石墨烯样品包括采用上述方法制备的高质量手撕石墨烯样品。
本发明还提供一种全光调控器件,所述全光调控器件包括采用上述方法制备的高质量手撕石墨烯样品。所述全光调控器件包括采用上述方法制备的超净界面异质结。
本发明提出的全光调控石墨烯三次谐波产生的方法,提出了具体的制备过程并作出详尽、专业的测量,证实了通过泵浦探测技术调控手撕石墨烯样品作为全光调控器件的可行性。
本发明的优点在于:
本发明首次提出利用全光调控研究石墨烯的非线性性质;
本发明通过拉曼光谱、光致发光光谱、超快泵浦-探测等精密探测手段,实验证实了通过全光调控石墨烯的三次谐波产生,采用特殊的全光调控装置实现对石墨烯非线性光学效应、尤其是三次谐波信号可以同时获得超快的响应速率、超高的调制深度和对泵浦光从紫外到近红外波段的响应。
本发明方法简单、快速、成本低,有助于推动石墨烯在全光器件中的广泛应用,为实现超快光学探测和超高的调制深度提供了可行性。
附图说明
图1为本发明石墨烯非线性光学效应的全光调控装置示意图。
图2为本发明制备的石墨烯样品光学显微镜图(a)、全光调控石墨烯三次谐波信号产生示意图(b)以及3.1eV泵浦光调控探测光三次谐波信号产生效果图(c),表明泵浦光在时间延迟为0的时刻的确能抑制探测光产生的三次谐波信号。
图3为本发明所述改变泵浦光激发能量和泵浦光功率密度测试石墨烯的三次谐波信号产生的示意图(a),泵浦光能量为3.1eV时三次谐波信号的时间分辨光谱(b),泵浦光能量为1.55eV时三次谐波信号时间分辨光谱(c),泵浦光功率密度与三次谐波信号相对调制深度图(d)。
图4为本发明所述泵浦探测技术调控厚层石墨烯、少层石墨烯和单层石墨烯三次谐波产生信号的时间分辨光谱,表明本发明所述方法不局限于单层石墨烯样品,对于少层、多层石墨烯样品均有调制效果。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚,下面将结合本发明实施例中的附图,对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
本发明创造的发明人通过实验创造性发现,通过手撕获得高质量的石墨烯样品,通过超快可调双色光泵浦-探测光谱技术调控石墨烯三次谐波信号的非线性性质,将会极大提高全光调控器件的响应时间和调控深度。因此,本发明专利从二维材料的光学非线性调控出发,设计了基于手撕石墨烯的超快调制速率、超高调制深度的全光调制方法及装置,并且同时具有对泵浦光从紫外到近红外波段的响应,而且从微观机理上阐述了其优异的性能。
图1为本发明石墨烯非线性光学效应的全光调控装置示意图:所述装置包括沿光路设置的振荡器、光学参量放大器、镜头、翻转镜,其中,振荡器产生一定波长的超快光,然后通过光学参量放大器(OPA)产生两束波长可以调节的超快光,其中一束作为探测光,另一束光作为泵浦光。在一个具体的实施例中,泵浦光具有较高的能量,而探测光具有较低的能量。可在泵浦光或探测光所在的光路之一或两者加入时间延迟装置。在一个具体的实施例中,在探测光路里加入精密电动位移台(Coherent)调控两束光的时间延迟。探测光和泵浦光通过分束镜后合成为一束合成光束并照射到石墨烯样品上。可采用两种方式收集石墨烯样品产生的三次谐波产生信号,其中一种是合成光束激发石墨烯样品产生的三次谐波产生信号通过光电倍增管收集,输出给锁相放大器(SR830);也可以通过光纤耦合器收集信号,输出给紫外光谱仪。
在一个具体的实施例中,振荡器包括钛蓝宝石振荡器,所述一定波长包括800nm。波长可以调节的超快光包括0.78-1.03eV范围内能量可调,重复频率250KHz,脉冲宽度~70fs。在一个具体的实施例中,在三次谐波产生信号进入光电倍增管之前还在光路上设置有滤波片。在一个具体的实施例中,在三次谐波产生信号进入光谱仪之前还在光路上设置有滤波片。需要作出说明的是,虽然图1中显示有两个滤波片,但是在同时设置有光电倍增管和光谱仪的光路中实际上可以仅设置一个共用的滤波片。
本发明提供一种石墨烯非线性光学效应的全光调控的方法,利用机械剥离的方法,将块体石墨用胶带撕到熔融石英透明基底上,制备出高质量的手撕单层石墨烯,并以此手撕石墨烯样品实现全光调控。
其中,所述机械剥离方法为利用3M胶带,把块体石墨(荷兰HQgraphene公司购买)撕在0.5mm熔融石英基底上。其中,所述方法还包括对熔融石英基底进行预处理,即在进行机械剥离之前将熔融石英基底先分别通过丙酮和异丙醇超声清洗10分钟以上去除杂质吸附。在一个具体的实施例中,将石墨烯撕到熔融石英基底后,在热台上设定温度为80℃-90℃加热10分钟以上,增强石墨烯和基底之间的贴合。在一个具体的实施例中,加热时间为15分钟左右。
采用上述方法制备的手撕石墨烯作为全光调控器件表征方法如下:
(一)、通过用连续光激光激发,探测熔融石英上手撕单层石墨烯的拉曼谱,发现石墨烯拉曼特征峰G峰强度/2D峰强度<2,为标准完好单层石墨烯,并且没有明显的缺陷峰D峰,因此手撕石墨烯样品为高质量单层石墨烯样品;
(二)、通过用超快光激光激发,探测单层石墨烯样品的三次谐波产生光谱和功率依赖曲线,发现功率依赖曲线用指数拟合得到幂指数为3,因此手撕石墨烯样品具有很好的非线性效应;
(三)、为探究具体单层石墨烯样品三次谐波产生的全光调控过程,分析泵浦光和探测光激发载流子转移的微观机理,我们采用泵浦-探测技术从时间尺度上验证了泵浦光导致探测光三次谐波产生发生变化的响应时间为2.5ps(180GHz)。同时,通过改变泵浦光功率密度,导致探测光三次谐波产生的相对调制深度可以达到90%(10dB);
(四)、采用不同厚度的手撕石墨烯样品,包括少层石墨烯和厚层石墨烯样品,我们采用相同的泵浦-探测技术去验证泵浦光导致探测光三次谐波产生发生变化的响应时间和相对调制深度,发现对于石墨烯样品具有普遍性,仍然具有很好的性能;
(五)、采用高能量泵浦、低能量探测,通过选取合适的光能量,探测到石墨烯在所述实验条件下具有超快的电荷响应时间,和泵浦光导致探测光三次谐波产生发生变化的响应时间一致。
优选地,所述连续光激光为532nm激光器,光致发光光谱分辨率为0.05nm,拉曼光谱分辨率为0.4cm-1。
优选地,所述超快可调双色光泵浦-探测光谱技术采用70fs脉冲激光器,结合锁相技术等技术,实现~50fs分辨率超快光谱探测。
为了验证单层石墨烯样品可以用作全光调控,首先利用Coherent超快激光器搭建超快可调双色光泵浦-探测光谱技术调控石墨烯三次谐波信号产生光路(如图1所示)。泵浦光可以选择振荡器后出来的800nm超快光或者经过倍频晶体(BBO)后产生的400nm超快光,探测光是经过光学参量放大器后在0.78-1.03eV能量范围内可调超快光。在一个具体的实施例中,泵浦光的能量范围为1.55eV-3.1eV。所述泵浦光调制石墨烯的三次谐波信号通过紫外光谱仪(英国Andor公司)收集信号,泵浦-探测测量瞬态吸收谱信号通过光电倍增管和锁相放大器收集。其中,需要加入合适的滤波片滤掉泵浦光,从而光谱仪或者光电倍增管保证收集到的是探测光的信息。
通过机械剥离的方法在熔融石英基底上获得高质量的单层石墨烯样品,同时还获得少层石墨烯和厚层石墨烯样品,其光学显微镜图像如图2a所示。利用所述超快双色泵浦-探测光谱技术研究单层石墨烯三次谐波产生信号的强度变化可以通过示意图表示(图2b)。具体来说,我们通过用1350nm超快光激光激发单层石墨烯产生三次谐波信号,然后同时引入400nm泵浦光激发单层石墨烯样品,发现两束超快光在时间尺度上重合时,石墨烯的三次谐波信号减弱,这种抑制效果当泵浦光不作用时会恢复为原来的强度(图3c)。
为了捕捉泵浦光导致的石墨烯三次谐波产生超快动态变化,我们利用超快可调双色光泵浦-探测光谱技术测量单层石墨烯样品在光激发后载流子的演变状况。泵浦光波长我们选择800nm和400nm超快光激光激发单层石墨烯样品,测量石墨烯三次谐波产生的相对强度变化(图3b,3c)。我们发现在泵浦光的作用下,石墨烯的三次谐波产生减弱,同时具有超快的响应时间为2.5ps以下。同时,石墨烯样品在800nm和400nm泵浦光激发时变化趋势相同,证明石墨烯样品具有对泵浦光从紫外到近红外波段的宽谱响应。图3d揭示了通过改变泵浦光的功率密度,800nm和400nm泵浦光都可以调制石墨烯三次谐波信号的调制深度高达90%以上。在一个具体的实施例中,所述调制深度高达90%-95%。
为了验证所述方法的普适性,我们利用超快可调双色光泵浦-探测光谱技术分别测试了不同厚度的石墨烯样品,都能观察到石墨烯样品的三次谐波产生信号减弱(图4)。相同功率密度下,厚层石墨烯样品的调制深度更大,同时具有更短的响应时间。
上述实施例仅例示性说明本发明的原理及其功效,而非用于限制本发明,本领域技术人员可以在不脱离本发明的精神和范围的情况下作出各种修改和变型,这样的修改和变型均落入由所附权利要求所限定的范围之内。
Claims (9)
1.一种石墨烯非线性光学效应的全光调控的装置,其特征在于,所述装置包括沿光路依次设置的振荡器、光学参量放大器、分束镜和镜头,其中,所述振荡器产生一定波长的超快光,所述超快光通过光学参量放大器产生两束波长可以调节的超快光,其中一束作为探测光,另一束光作为泵浦光;所述探测光和泵浦光通过分束镜后合成为一束合成光束并通过所述镜头照射到石墨烯样品上;所述装置还包括采集光路,所述采集光路收集所述石墨烯样品产生的三次谐波信号。
2.根据权利要求1所述的装置,其特征在于,所述采集光路包括沿光路依次设置的滤波片、光电倍增管和锁相放大器,所述三次谐波信号依次通过所述滤波片和所述光电倍增管后输出给锁相放大器。
3.根据权利要求1所述的装置,其特征在于,所述采集光路包括沿光路依次设置的滤波片和光谱仪,所述三次谐波信号通过所述滤波片后输出给所述光谱仪。
4.根据权利要求1-3任一项所述的装置,其特征在于,在泵浦光或探测光所在的光路之一或两者加入时间延迟装置;
优选的是,在探测光路里加入精密电动位移台调控两束光的时间延迟;
优选的是,泵浦光的能量高于探测光的能量;
优选的是,所述光谱仪包括紫外光谱仪;
优选的是,所述振荡器包括钛蓝宝石振荡器;
优选的是,所述一定波长包括800 nm;
优选的是,所述超快光的能量在0.78-1.03 eV范围内可调,重复频率250 KHz,脉冲宽度约70 fs。
5.一种石墨烯非线性光学效应的全光调控的方法,其特征在于,所述方法包括如下步骤:
S1、提供石墨烯样品:
准备石墨烯材料,并将所述石墨烯材料与基底贴合以得到所述石墨烯样品;
S2、对石墨烯样品进行全光调控:
利用权利要求1-4任一项所述的装置产生超快光,使所述石墨烯样品产生三次谐波信号,并通过所述采集光路收集所述石墨烯样品产生的三次谐波信号。
6.根据权利要求5所述的方法,其特征在于,所述石墨烯样品产生的三次谐波信号具有低于2.5 ps的超快的响应时间,调制深度高于90%。
7.根据权利要求5所述的方法,其特征在于,所述石墨烯材料包括单层石墨烯、少层石墨烯或厚层石墨烯中的其中一种或几种。
8.根据权利要求5所述的方法,其特征在于,所述基底包括透明基底;
优选的是,所述透明基底包括熔融石英基底。
9.根据权利要求5所述的方法,其特征在于,所述步骤S1具体包括如下步骤:利用机械剥离的方法,将块体石墨撕到熔融石英透明基底上;
优选的是,所述步骤S1具体包括如下步骤:利用3M胶带,把块体石墨撕在0.5mm熔融石英基底上,制备出高质量的手撕单层石墨烯;
优选的是,在步骤S1之前还包括对熔融石英基底进行预处理,所述预处理包括在进行机械剥离之前将熔融石英基底先分别通过丙酮和异丙醇超声清洗10分钟以上去除杂质吸附;
优选的是,所述步骤S1还包括如下步骤:将石墨烯撕到熔融石英基底后,在热台上设定温度为80℃-90℃加热10分钟以上,增强石墨烯和基底之间的贴合。
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