CN112059193B - 一种高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片及其制备方法，包括硬质合金基体以及依次设于硬质合金基体上的Si3N 4涂层、粉末过渡层和聚晶金刚石层；所述聚晶金刚石层由下述重量百分含量的原料组成：碳纳米管包覆金刚石微粉95～98%、石墨烯0.1～0.3%、碳纤维0.1～0.2%和结合剂1.8～4.5%。本发明采用具有金刚石和碳纳米管双重特性的碳纳米管包覆金刚石微粉，在硬质合金基体表面沉积Si3N 4涂层以及在该涂层和聚晶金刚石层之间设置粉末过渡层，在保证聚晶金刚石层性能优异的同时，大大地增强了两者之间的结合强度，使其具有耐磨性和优异的抗冲击韧性。
Description
技术领域
本发明属于超硬复合材料技术领域，具体涉及一种高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片及其制备方法。
背景技术
当今各国竞相发展的金刚石刀具是聚晶金刚石—硬质合金复合片刀具，该聚晶金刚石复合片具有高硬度、良好的耐磨性，并且相对单晶金刚石还具有各向同性、导电性、可焊接性及经济性等优点，使其在加工有色金属及难加工非金属材料领域中得到了广泛的应用。
在现有技术中，聚晶金刚石复合片的制备仍然存在一些问题，一是由于普通金刚石颗粒表面存在的结构缺陷，以及其与结合剂之间在强度、硬度、弹性模量及结构存在着较大的差异，导致聚晶金刚石复合片在应用过程中发生非正常断裂或金刚石早期脱落，降低了聚晶金刚石复合片使用寿命；二是普通金刚石晶粒制备的聚晶金刚石复合片，它除了具备金刚石单晶的一系列优点外，然而在实际应用中，导热性、耐热性、抗氧化性、化学惰性上还存在不足。三是由于聚晶金刚石层与硬质合金基体的热膨胀系数及弹性模量等物理性能参数相差较大，导致聚晶金刚石层与硬质合金基体的附着力不强、抗冲击性能差，工作时聚晶金刚石层容易脱落和断裂，造成刀具失效。
发明内容
为克服现有技术不足，本发明目的在于提供一种高韧性耐磨型聚晶复合片及其制备方法，以提高聚晶金刚石复合片的抗冲击韧性和耐磨性，进而延长其使用寿命。
为实现上述目的，本发明采用如下技术方案：
一种高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，其包括硬质合金基体以及依次设于硬质合金基体上的Si3N4涂层、粉末过渡层和聚晶金刚石层；所述聚晶金刚石层由下述重量百分含量的原料组成：碳纳米管包覆金刚石微粉95～98%、石墨烯0.1～0.3%、碳纤维0.1～0.2%和结合剂1.8～4.5%。
具体的，所述粉末过渡层由下述重量百分含量的原料组成：硬质合金粉40～48%、碳纳米管包覆金刚石微粉50～56%、石墨烯0.5～1.5%和结合剂1.5～2.5%；所述石墨烯可以选用厚度6～8nm，宽5μm的石墨烯纳米片，可直接购买普通市售产品，如本发明石墨烯、碳纤维购买自北京德科岛金科技有限公司。
具体的，所述Si3N4涂层的厚度为6～8μm；所述粉末过渡层和聚晶金刚石层的质量比为0.2：1～1.5。
进一步的，所述结合剂由下述重量百分含量的原料组成：钴粉97～99%、钨粉0.5～1.5%、钛粉0.4～1.3%和稀土元素0.1～0.2%，所述稀土元素为铒、镱、钬中的任一种；所述钴粉、钨粉、钛粉和稀土元素的粒径为20～50nm。
进一步的，所述碳纳米管包覆金刚石微粉由2～4µm、5～10µm但不包含10µm、10～20µm三种粒径分布的微粉组成；三种粒径的微粉各自在碳纳米管包覆金刚石微粉中重量百分含量为：2～4µm范围的占10～20%，5～10µm范围但不包含10µm的占35～40%，10～20µm范围的占45～50%。
进一步的，所述硬质合金基体或硬质合金粉由下述重量百分含量的原料组成：碳化钨粉84.5～88%、钴粉10.5～13.9%、锆粉0.5～1%、碳化钽粉0.3～0.5%和碳化铌粉0.3～0.5%；所述碳化钨粉的粒径为1.2～1.6µm；所述钴粉、锆粉、碳化钽粉和碳化铌粉的粒径均为0.8～1.2µm。本发明中涉及的各原料粉均为能直接购买到的普通市售产品。
所述碳纳米管包覆金刚石微粉是在表面设有催化层的金刚石表面的催化层上化学气相沉积碳纳米管；所述碳纳米管为单层结构或多层结构。碳纳米管包覆金刚石微粉可采用现有技术制备获得，如可参考中国专利CN201610161233.9（公开号105803420A，石墨烯和/或碳纳米管包覆金刚石复合材料及其制备方法及应用）制备，具体可以是：利用磁控溅射技术，在金刚石溅射一层镍催化层，镍膜的厚度为50～80nm；再利用化学气相沉积技术，在含催化层的金刚石上沉积碳纳米管，沉积过程中在金刚石表面施加等离子辅助生长，并通过在金刚石底部添加磁场把等离子体约束在金刚石表面，强化等离子对金刚石表面的轰击，使碳纳米管垂直于金刚石表面生长，即得碳纳米管包覆金刚石微粉；沉积参数为：含碳的气体占炉内全部气体质量流量百分比为5～50%；生长温度为400～1300℃，生长气压103～105Pa；等离子电流密度0～30mA/cm2；沉积区域中磁场强度为100高斯至30特斯拉。
本发明提供了上述高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片的制备方法，其包括如下步骤：
1）沉积过渡层：将硬质合金基体置于磁控溅射装置中，以硅为靶材、氮气为反应气体，控制氮气流量20～100sccm，射频功率30～60W，沉积气压0.3～2Pa, 在洁净的硬质合金基体表面上沉积Si3N4层，得到含有Si3N4涂层的硬质合金基体；
2）粉末过渡层混料：按比例称取石墨烯，加入无水乙醇中，超声波扫荡分散20～30min，得到石墨烯分散液；之后对石墨烯分散液进行磁力搅拌，30～40min后，进行真空干燥，得到分散石墨烯粉末；然后再按比例称取碳纳米管包覆金刚石微粉、硬质合金粉和结合剂，再将碳纳米管包覆金刚石微粉、硬质合金粉、结合剂与分散石墨烯粉末进行球磨，球料质量比4～6∶1，球磨介质为无水乙醇，球磨研体为硬质合金球，球磨罐为硬质合金罐，采用顺时针逆时针交替运转的方式，顺时针运转时转速为35～45 r/min，逆时针时转速为45～55 r/min，顺时针运转时时间为20～25min，逆时针运转时时间为20～25min，顺、逆时针交替运行时中间间隔待机时间为4～8 min，球磨时间25～30h，真空干燥后得到粉末过渡层混合粉末；
3）聚晶金刚石层混料：按比例称取石墨烯和碳纤维，分别加入无水乙醇中，超声波震荡分散20～30min，得到石墨烯分散液、碳纤维分散液；之后对石墨烯分散液进行磁力搅拌，30～40min后，再逐滴缓慢加入碳纤维分散液，30～40min后，再进行真空干燥，得到分散石墨烯和碳纤维混合粉末；然后再按比例称取碳纳米管包覆金刚石微粉和结合剂，再将碳纳米管包覆金刚石微粉、结合剂与分散石墨烯和碳纤维混合粉末进行球磨，球料质量比4～10∶1，球磨介质为无水乙醇，球磨研体为镍合金球，球磨罐为镍合金罐，采用顺时针逆时针交替运转的方式，顺时针运转时转速为50～60 r/min，逆时针运转时转速为70～80 r/min，顺时针运转时时间为20～25min，逆时针运转时时间为20～25min，顺、逆时针交替运行时中间间隔待机时间为4～8 min，球磨时间20～30h，真空干燥后得到金刚石混合粉末；
4）复合体组装：在耐高温金属杯中，先铺放聚晶金刚石层混合粉末，刮平；紧接着聚晶金刚石层铺放粉末过渡层混合粉末，刮平；然后将含有Si3N4涂层的硬质合金基体以Si3N4涂层面朝下水平放于所述粉末过渡层混合粉末上，并置于预压模内，使用液压机在10Mpa压力下预压5～8min成型，得到复合体组件；
5）净化处理：将步骤4）的复合体组件置于真空烧结炉内烧结，得到净化复合体组件；
6）高温高压烧结：将步骤5）净化复合体组件置于合成组装块内，用六面顶压机进行高温高压烧结；
7）时效处理：将步骤6）烧结后得到的聚晶金刚石复合片置于真空烧结炉内，抽真空至炉内气压为3×10-3Pa，在3×10-3Pa的条件下，升温至380～430℃并保温0.5～1h，再次抽真空至炉内气压为3×10-5Pa，在3×10-5Pa的条件下，升温至480～530℃并保温1～1.5h，最后降至室温并真空储存。
具体的，步骤5）在真空烧结炉内烧结时，先粗抽真空至炉内气压达6×10-2Pa 以下，加热至200～300℃保温20～30min，继续抽真空同时加热至850～900℃，至炉内气压稳定在3×10-4Pa以下，然后停止抽真空，在850～900℃条件下向真空加热炉内充入炉内气压为25～35Mbar的一氧化碳气体对复合体组件还原处理0.5～1h，然后继续抽真空至炉内气压在3×10-4Pa以下，温度升至1150～1200℃保温2～3min后，停止抽真空，对真空加热炉进行间歇式的充入一氧化碳，每次充气量相同且一氧化碳充入量为炉内气压为30～40Mbar为限，每次充气结束后等待10min启动抽真空***对真空加热炉进行抽真空至炉内气压在3×10-4Pa以下，抽真空时间提前进行设定，抽真空结束后再次启动充入一氧化碳程序和抽真空程序进行循环8～12次，得到净化复合体组件。
具体的，步骤6）在进行烧结时，先以速率0.1～1GPa/min升至烧结压力7GPa，再以20～25℃/min的升温速率升温至1370～1400℃进行烧结，烧结80～120S，然后再以10～15℃/min的升温速率升温至1430～1470℃进行烧结，烧结130～180S，再以5～10℃/min的升温速率升温至1500～1550℃进行烧结，待烧结350～500S后以10～30℃/min降温速率降至常温，以0.1～0.5GPa/min的降压速率从高压降至常压。
本发明高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，导热系数在330 W/（M.k）以上，磨耗比为40～42万，冲击次数不低于65次。将本发明高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片制成SNMG120404-M刀具，刀尖圆弧R0.4，根据GB/T16461-1996标准，在数控车床上断续切削试棒材料，所用切削试棒材料为铝合金圆棒，切削速度750m/min，切削深度0.13mm，进给量0.12mm/r，当达到磨钝标准（即：后刀面磨损量Vb=0.25mm）时，切削时间（切削寿命）达120h以上，没有出现金刚石颗粒脱落、聚晶金刚石层脱落和断裂现象，说明了采用本发明的复合片制备的刀具不仅具有良好的切削性能，而且具有较长切削寿命。
和现有技术相比，本发明的有益效果是：
（1）本发明采用具有金刚石和碳纳米管双重特性的碳纳米管包覆金刚石微粉，改善了金刚石颗粒与结合剂的润湿性和润滑性，有效增加了金刚石与结合剂的接触面积，极大的提高了聚晶金刚石复合片的耐磨性和抗冲击韧性；在硬质合金基体表面沉积Si3N 4涂层以及在该涂层和聚晶金刚石层之间设置粉末过渡层，通过调整过渡层配方和选择硬质合金基体配方，在保证聚晶金刚石层性能优异的同时，强化了聚晶金刚石层与硬质合金基体之间的结合。所制备的聚晶金刚石复合片与现有技术得到的聚晶金刚石复合片相比同时具有耐磨性和优异的抗冲击韧性。
（2）本发明在聚晶金刚石层内添加碳纤维和石墨烯材料，由于碳纳米管为纤维纳米材料，存在于金刚石间隙处，在空间内成立体网状分布，可起增强增韧的作用；又由于石墨烯被认为是世界上强度最高的材料，它具有由单层碳原子组成的平面六边形结构，有优良的导电性、导热性、高杨氏模量和拉伸强度、高硬度和低密度等特性，在高温高压下具有较好的烧结促进作用，因而碳纤维和石墨烯材料配合使用，不但可以实现两类材料的优势互补，也有利于减少两类纳米材料在聚晶金刚石中的团聚，更有利于增加聚晶金刚石层耐磨性和抗冲击韧性。本发明制备的聚晶金刚石复合片兼具优异的力学和热学性能，增加了金刚石复合片的耐磨性、抗冲韧击性、热稳定性和自锐性。
（3）本发明聚晶金刚石层混料时，由于碳纤维为纤维状，金刚石为颗粒加纤维状，石墨烯为片状颗粒，它们的形状差异大，增加了混料的技术难度，为解决混料均匀性问题，本发明采用了超声波震荡、磁力搅拌和球磨相结合的混料方法，保证了混料的均匀性，使结合剂、碳纤维、石墨烯和碳纳米管包覆金刚石微粉能充分混合与分散，避免粉末料的富集或偏析现象发生。
（4）本发明采用渐近式高温高压处理方法，解决聚晶金刚石复合片界面结合剂喷发式渗透形成的局部团聚的问题，从而大幅度提高聚晶金刚石复合片的热稳定性、抗冲击性、耐磨性等，进而提高聚晶金刚石复合片在使用过程中的抗崩、抗脱层效果，延长了使用寿命。
附图说明
图1为本发明所述高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片的结构示意图；图中：1、硬质合金基体；2、Si3N4涂层；3、粉末过渡层4、聚晶金刚石层；
图2为本发明所述高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片的实物图；
图3为实施例1中样品界面超声波探伤图；
图4为实施例2中样品界面超声波探伤图；
图5为实施例3中样品界面超声波探伤图；
图6为对比例1中样品界面超声波探伤图；
图7为对比例2中样品界面超声波探伤图；
图8为对比例3中样品界面超声波探伤图；
图9为对比例4中样品界面超声波探伤图。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步说明，但其并不是对本发明的限制。
为了测定并对比实施例和对比例的性能，以下实施例和对比例制备的复合片的直径均为φ45mm，厚度均为3.2mm；聚晶金刚石层的厚度均为0.5mm。
实施例1
如图1所示，本实施例的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，包括硬质合金基体1以及依次设于硬质合金基体1上的Si3N 4涂层2、粉末过渡层3和聚晶金刚石层4；所述聚晶金刚石层由下述重量百分含量的原料组成：碳纳米管包覆金刚石微粉95%、石墨烯0.3%、碳纤维0.2%和结合剂4.5%；所述粉末过渡层由下述重量百分含量的原料组成：硬质合金粉40%、碳纳米管包覆金刚石微粉56%、石墨烯1.5%和结合剂2.5%；所述石墨烯选用厚度6～8nm,宽5μm的石墨烯纳米片；所述Si3N4涂层的厚度为7μm；所述粉末过渡层和聚晶金刚石层的质量比为0.2：1；所述碳纳米管包覆金刚石微粉是在表面设有催化层的金刚石表面的催化层上化学气相沉积碳纳米管；所述碳纳米管为单层结构或多层结构；所述结合剂由下述重量百分含量的原料组成：钴粉97%、钨粉1.5%、钛粉1.3%和稀土元素0.2%，所述稀土元素为铒；所述钴粉、钨粉、钛粉和铒粉的粒径为20～50nm；所述碳纳米管包覆金刚石微粉由2～4µm、5～10µm但不包含10µm、10～20µm三种粒径分布的微粉组成；三种粒径的微粉各自在碳纳米管包覆金刚石微粉中重量百分含量是2～4µm范围的占10%，5～10µm范围但不包含10µm的占40%，10～20µm范围的占50%；所述硬质合金基体或硬质合金粉均由下述重量百分含量的原料组成：碳化钨粉84.5%、钴粉13.5%、锆粉1%、碳化钽粉0.5%和碳化铌粉0.5%；所述碳化钨粉的粒径为1.2～1.6µm；所述钴粉、锆粉、碳化钽粉和碳化铌粉的粒径均为0.8～1.2µm。
上述高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片的制备方法，包括以下步骤：
1）沉积过渡层：将硬质合金基体置于磁控溅射装置中，以硅为靶材、氮气为反应气体，控制氮气的流量20sccm，射频功率30W沉积，沉积气压0.3Pa, 在洁净的硬质合金基体表面上沉积Si3N4层，得到含有Si3N4涂层的硬质合金基体；
2）制备碳纳米管包覆金刚石微粉：利用磁控溅射技术，在金刚石溅射一层镍催化层，镍膜的厚度为70nm；再利用化学气相沉积技术，在含催化层金刚石上沉积碳纳米管，沉积过程中在金刚石表面施加等离子辅助生长，并通过在金刚石底部添加磁场把等离子体约束在金刚石表面，强化等离子对金刚石表面的轰击，使碳纳米管垂直于金刚石表面生长，沉积参数为：含碳的气体占炉内全部气体质量流量百分比为5%；生长温度为400℃，生长气压103Pa；等离子电流密度1mA/cm2；沉积区域中磁场强度为100高斯，即得碳纳米管包覆金刚石微粉；
3）粉末过渡层混料：按比例称取石墨烯，加入无水乙醇中，超声波扫荡分散20min，得到石墨烯分散液；之后对石墨烯分散液进行磁力搅拌，30min后，进行真空干燥，得到分散石墨烯粉末，然后再按比例称取碳纳米管包覆金刚石微粉、硬质合金粉和结合剂，再将碳纳米管包覆金刚石微粉、硬质合金粉、结合剂与分散石墨烯粉末进行球磨，球料比4∶1，球磨介质为无水乙醇，球磨研体为硬质合金球，球磨罐为硬质合金罐，采用顺时针逆时针交替运转的方式，顺时针运转时转速为35 r/min，逆时针运转时转速为45 r/min，顺时针运转时时间为20min，逆时针运转时时间为20min，顺、逆时针交替运行时中间间隔待机时间为4 min，，球磨时间25h，真空干燥后得到粉末过渡层混合粉末；
4）聚晶金刚石层混料：按比例称取石墨烯和碳纤维，分别加入无水乙醇中，超声波震荡分散20min，得到石墨烯分散液、碳纤维分散液；之后对石墨烯分散液进行磁力搅拌，30min后，再逐滴缓慢加入碳纤维分散液，30min后，再进行真空干燥，得到分散石墨烯和碳纤维混合粉末，然后再按比例称取碳纳米管包覆金刚石微粉和结合剂，再将碳纳米管包覆金刚石微粉、结合剂与分散石墨烯和碳纤维混合粉末进行球磨，球料质量比4∶1，球磨介质为无水乙醇，球磨研体为镍合金球，球磨罐为镍合金罐，采用顺时针逆时针交替运转的方式，顺时针运转时转速为50 r/min，逆时针时转速为70 r/min，交替运转，球磨时间20h，真空干燥后得到金刚石混合粉末；
5）复合体组装：在耐高温金属杯中，先铺放聚晶金刚石层混合粉末，刮平；紧接着聚晶金刚石层铺放粉末过渡层混合粉末，刮平；然后将含有N3Si4涂层的硬质合金基体以涂层面朝下水平放于所述粉末过渡层混合粉末上，并置于预压模内，使用液压机在10Mpa压力下预压5min成型，得到复合体组件；
6）净化处理：将步骤5）的复合体组件置于真空烧结炉内，烧结时，先粗抽真空至炉内气压达6×10-2Pa 以下，加热至200℃保温20min，继续抽真空同时加热至850℃，至炉内压气稳定在3×10-4Pa以下，然后停止抽真空，在850℃条件下向真空加热炉内充入炉内气压为25Mbar的一氧化碳气体对复合体组件还原处理0.5h，然后继续抽真空至炉内气压在3×10- 4Pa以下，温度升至1150℃保温2min后，停止抽真空，对真空加热炉进行间歇式的充入一氧化碳，每次充气量相同且一氧化碳充入量为炉内气压为30Mbar为限，每次充气结束后等待10min启动抽真空***对真空加热炉进行抽真空至炉内气压在3×10-4Pa以下，抽真空时间提前进行设定，抽真空结束后再次启动充入一氧化碳程序和抽真空程序进行循环8次，得到净化复合体组件；
7）高温高压烧结：将步骤6）净化复合体组件置于合成组装块内，用六面顶压机进行高温高压烧结，先以速率为0.1GPa/min升至烧结压力7GPa，再以20℃/min的升温速率升温至1370℃进行烧结，烧结80S，然后再以10℃/min的升温速率升温至1430℃进行烧结，烧结130S，再以5℃/min的升温速率升温至1500℃进行烧结，待烧结350S后以10℃/min降温速率降至常温，以0.1GPa/min的降压速率从高压降至常压；
8）时效处理：将步骤7）烧结后得到的聚晶金刚石复合片置于真空烧结炉内，抽真空至炉内气压为3×10-3Pa，在3×10-3Pa的条件下，升温至380℃并保温0.5h，再次抽真空至炉内气压为3×10-5Pa，在3×10-5Pa的条件下，升温至480℃并保温1h，最后降至室温并真空储存。
本实施例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片见图2。本实施例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，按照标准ASTM E1461-2007进行导热性测试；先将复合片试样放置在管式加热炉内，在690℃温度下加热1min，再采用落锤法进行抗冲击性测试（试验所用落锤质量1kg，落锤距离为30cm）；按照标准JB/T3235-2013进行耐磨性测试，经测试；导热系数为350 W/（M.k），磨耗比为41.5万，冲击次数为66次，具有优异的力学和热学性能。
本实施例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，制成SNMG120404-M刀具，刀尖圆弧R0.4，根据GB/T16461-1996标准，在数控车床上断续切削试棒材料，所用切削试棒材料为铝合金圆棒，切削速度750m/min，切削深度0.13mm，进给量0.12mm/r，当达到磨钝标准（即：后刀面磨损量Vb=0.25mm）时，切削时间（切削寿命）为130h，没有出现金刚石颗粒脱落、聚晶金刚石层脱落和断裂现象，说明了采用本发明的复合片制备的刀具不仅具有良好的切削性能，而且具有较长切削寿命。
本实施例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，通过美国SONIX超声波扫描显微镜对复合片界面进行超声波扫描检查，结果见图3。从图3可以看出，本实施例复合片的聚晶金刚石层和硬质合金基体之间界面结合较好，没有裂纹、分层、气孔和结合剂局部团聚等缺陷。
实施例2
本实施例的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，包括硬质合金基体以及依次设于硬质合金基体上的Si3N4涂层、粉末过渡层和聚晶金刚石层；所述聚晶金刚石层由下述重量百分含量的原料组成：碳纳米管包覆金刚石微粉98%、石墨烯0.1%、碳纤维0.1%和结合剂1.8%；所述粉末过渡层由下述重量百分含量的原料组成：硬质合金粉48%、碳纳米管包覆金刚石微粉50%、石墨烯0.5%和结合剂1.5%；所述石墨烯选用厚度6～8nm,宽5μm的石墨烯纳米片；所述Si3N4涂层的厚度为8μm；所述粉末过渡层和聚晶金刚石层的质量比为0.2：1.5；所述碳纳米管包覆金刚石微粉是在表面设有催化层的金刚石表面的催化层上化学气相沉积碳纳米管；所述碳纳米管为单层结构或多层结构；所述结合剂由下述重量百分含量的原料组成：钴粉99%、钨粉0.5%、钛粉0.4%和稀土元素0.1%，所述稀土元素为镱；所述钴粉、钨粉、钛粉和镱粉的粒径为20～50nm；所述碳纳米管包覆金刚石微粉由2～4µm、5～10µm但不包含10µm、10～20µm三种粒径分布的微粉组成；三种粒径的微粉各自在碳纳米管包覆金刚石微粉中重量百分含量是2～4µm范围的占20%，5～10µm范围但不包含10µm的占35%，10～20µm范围的占45%；所述硬质合金基体或硬质合金粉由下述重量百分含量的原料组成：碳化钨粉88%、钴粉10.9%、锆粉0.5%、碳化钽粉0.3%和碳化铌粉0.3%；所述碳化钨粉的粒径为1.2～1.6µm；所述钴粉、锆粉、碳化钽粉和碳化铌粉的粒径均为0.8～1.2µm。
上述高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片的制备方法，包括以下步骤：
1）沉积过渡层：将硬质合金基体置于磁控溅射装置中，以硅为靶材、氮气为反应气体，控制氮气体的流量100sccm，射频功率60W沉积，沉积气压2Pa, 在洁净的硬质合金基体表面上沉积Si3N4层，得到含有Si3N4涂层的硬质合金基体；
2）制备碳纳米管包覆金刚石微粉：利用磁控溅射技术，在金刚石溅射一层镍催化层，镍膜的厚度为60nm；再利用化学气相沉积技术，在含催化层金刚石上沉积碳纳米管，沉积过程中在金刚石表面施加等离子辅助生长，并通过在金刚石底部添加磁场把等离子体约束在金刚石表面，强化等离子对金刚石表面的轰击，使碳纳米管垂直于金刚石表面生长，沉积参数为：含碳的气体占炉内全部气体质量流量百分比为50%；生长温度为1300℃，生长气压105Pa；等离子电流密度30mA/cm2；沉积区域中磁场强度为30特斯拉，即得碳纳米管包覆金刚石微粉；
3）粉末过渡层混料：按比例称取石墨烯，加入无水乙醇中，超声波扫荡分散30min，得到石墨烯分散液；之后对石墨烯分散液进行磁力搅拌，40min后，进行真空干燥，得到分散石墨烯粉末，然后再按比例称取碳纳米管包覆金刚石微粉、硬质合金粉和结合剂，再将碳纳米管包覆金刚石微粉、硬质合金粉、结合剂与分散石墨烯粉末进行球磨，球料比6∶1，球磨介质为无水乙醇，球磨研体为硬质合金球，球磨罐为硬质合金罐，采用顺时针逆时针交替运转的方式，顺时针运转时转速为45 r/min，逆时针时转速为55 r/min，顺时针运转时时间为25min，逆时针运转时时间为25min，顺、逆时针交替运行时中间间隔待机时间为8 min，球磨时间30h，真空干燥后得到粉末过渡层混合粉末；
4）聚晶金刚石层混料：按比例称取石墨烯和碳纤维，分别加入无水乙醇中，超声波震荡分散30min，得到石墨烯分散液、碳纤维分散液；之后对石墨烯分散液进行磁力搅拌，40min后，再逐滴缓慢加入碳纤维分散液，40min后，再进行真空干燥，得到分散石墨烯和碳纤维混合粉末，然后再按比例称取碳纳米管包覆金刚石微粉和结合剂，再将碳纳米管包覆金刚石微粉、结合剂与分散石墨烯和碳纤维混合粉末进行球磨，球料比10∶1，球磨介质为无水乙醇，球磨研体为镍合金球，球磨罐为镍合金罐，采用顺时针逆时针交替运转的方式，顺时针运转时转速为60 r/min，逆时针时转速为80 r/min顺时针运转时时间为25min，逆时针运转时时间为25min，顺、逆时针交替运行时中间间隔待机时间为8 min，，球磨时间30h，真空干燥后得到金刚石混合粉末；
5）复合体组装：在耐高温金属杯中，先铺放聚晶金刚石层混合粉末，刮平；紧接着聚晶金刚石层铺放粉末过渡层混合粉末，刮平；然后将含有Si3N4涂层的硬质合金基体以涂层面朝下水平放于所述粉末过渡层混合粉末上，并置于预压模内，使用液压机在10Mpa压力下预压8min成型，得到复合体组件；
6）净化处理：将步骤5）的复合体组件置于真空烧结炉内，烧结时，先粗抽真空至炉内气压达6×10-2Pa 以下，加热至300℃保温30min，继续抽真空同时加热至900℃，至炉内压气稳定在3×10-4Pa以下，然后停止抽真空，在900℃条件下向真空加热炉内充入炉内气压为35Mbar的一氧化碳气体对复合体组件还原处理1h，然后继续抽真空至炉内气压在3×10-4Pa以下，温度升至1200℃保温3min后，停止抽真空，对真空加热炉进行间歇式的充入一氧化碳，每次充气量相同且一氧化碳充入量为炉内气压为40Mbar为限，每次充气结束后等待10min启动抽真空***对真空加热炉进行抽真空至炉内气压在3×10-4Pa以下，抽真空时间提前进行设定，抽真空结束后再次启动充入一氧化碳程序和抽真空程序进行循环10次，得到净化复合体组件；
7）高温高压烧结：将步骤6）净化复合体组件置于合成组装块内，用六面顶压机进行高温高压烧结，先以速率为1GPa/min升至烧结压力7GPa，再以25℃/min的升温速率升温至1400℃进行烧结，烧结120S，然后再以15℃/min的升温速率升温至1470℃进行烧结，烧结180S，再以10℃/min的升温速率升温至1550℃进行烧结，待烧结500S后以30℃/min降温速率降至常温，以0.5GPa/min的降压速率从高压降至常压；
8）时效处理：将步骤7）烧结后得到的聚晶金刚石复合片置于真空烧结炉内，抽真空至炉内气压为3×10-3Pa，在3×10-3Pa的条件下，升温至430℃并保温1h，再次抽真空至炉内气压为3×10-5Pa，在3×10-5Pa的条件下，升温至530℃并保温1.5h，最后降至室温并真空储存。
本实施例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，按照标准ASTM E1461-2007进行导热性测试；先将复合片试样放置在管式加热炉内，在690℃温度下加热1min，再采用落锤法进行抗冲击性测试（试验所用落锤质量1kg，落锤距离为30cm）；按照标准JB/T3235-2013进行耐磨性测试，经测试；导热系数为330 W/（M.k），磨耗比为40.5万，冲击次数为65次，具有优异的力学和热学性能。
本实施例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，制成SNMG120404-M刀具，刀尖圆弧R0.4，根据GB/T16461-1996标准，在数控车床上断续切削试棒材料，所用切削试棒材料为铝合金圆棒，切削速度750m/min，切削深度0.13mm，进给量0.12mm/r，当达到磨钝标准（即：后刀面磨损量Vb=0.25mm）时，切削时间（切削寿命）为140h，没有出现金刚石颗粒脱落、聚晶金刚石层脱落和断裂现象，说明了采用本发明的复合片制备的刀具不仅具有良好的切削性能，而且具有较长切削寿命。
本实施例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，通过美国SONIX超声波扫描显微镜对复合片界面进行超声波扫描检查，结果见图4。从图4可以看出，本实施例复合片的聚晶金刚石层和硬质合金基体之间界面结合较好，没有裂纹、分层、气孔和结合剂局部团聚等缺陷。
实施例3
本实施例的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，包括硬质合金基体以及依次设于硬质合金基体上的Si3N 4涂层、粉末过渡层和聚晶金刚石层；所述聚晶金刚石层由下述重量百分含量的原料组成：碳纳米管包覆金刚石微粉96.5%、石墨烯0.2%、碳纤维0.15%和结合剂3.15%；所述粉末过渡层由下述重量百分含量的原料组成：硬质合金粉44%、碳纳米管包覆金刚石微粉53%、石墨烯1%和结合剂2%；所述石墨烯选用厚度6～8nm,宽5μm的石墨烯纳米片；所述Si3N4涂层的厚度为6～8μm；所述粉末过渡层和聚晶金刚石层的质量比为0.2：1.2；所述碳纳米管包覆金刚石微粉是在表面设有催化层的金刚石表面的催化层上化学气相沉积碳纳米管；所述碳纳米管为单层结构或多层结构；所述结合剂由下述重量百分含量的原料组成：钴粉98%、钨粉1%、钛粉0.85%和稀土元素0.15%，所述稀土元素为钬；所述钴粉、钨粉、钛粉和钬粉的粒径为20～50nm；所述碳纳米管包覆金刚石微粉由2～4µm、5～10µm但不包含10µm、10～20µm三种粒径分布的微粉组成；所述三种粒径的微粉各自在碳纳米管包覆金刚石微粉中重量百分含量是2～4µm范围的占15%，5～10µm范围但不包含10µm的占38%，10～20µm范围的占47%；所述硬质合金基体或硬质合金粉由下述重量百分含量的原料组成：碳化钨粉86.25%、钴粉12.2%、锆粉0.75%、碳化钽粉0.4%和碳化铌粉0.4%；所述碳化钨粉的粒径为1.2～1.6µm；所述钴粉、锆粉、碳化钽粉和碳化铌粉的粒径均为0.8～1.2µm。
上述高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片的制备方法，包括以下步骤：
1）沉积过渡层：将硬质合金基体置于磁控溅射装置中，以硅为靶材、氮气为反应气体，控制氮气体的流量60sccm，射频功率45W沉积，沉积气压1.1Pa, 在洁净的硬质合金基体表面上沉积Si3N4层，得到含有Si3N4涂层的硬质合金基体；
2）制备碳纳米管包覆金刚石微粉：利用磁控溅射技术，在金刚石溅射一层镍催化层，镍膜的厚度为80nm；再利用化学气相沉积技术，在含催化层金刚石上沉积碳纳米管，沉积过程中在金刚石表面施加等离子辅助生长，并通过在金刚石底部添加磁场把等离子体约束在金刚石表面，强化等离子对金刚石表面的轰击，使碳纳米管垂直于金刚石表面生长，沉积参数为：含碳的气体占炉内全部气体质量流量百分比为25%；生长温度为850℃，生长气压104Pa；等离子电流密度15mA/ cm2；沉积区域中磁场强度为10特斯拉，即得碳纳米管包覆金刚石微粉；
3）粉末过渡层混料：按比例称取石墨烯，加入无水乙醇中，超声波扫荡分散25min，得到石墨烯分散液；之后对石墨烯分散液进行磁力搅拌，35min后，进行真空干燥，得到分散石墨烯粉末，然后再按比例称取碳纳米管包覆金刚石微粉、硬质合金粉和结合剂，再将碳纳米管包覆金刚石微粉、硬质合金粉、结合剂与分散石墨烯粉末进行球磨，球料质量比5∶1，球磨介质为无水乙醇，球磨研体为硬质合金球，球磨罐为硬质合金罐，采用顺时针逆时针交替运转的方式，顺时针运转时转速为40 r/min，逆时针时转速为50 r/min，顺时针运转时时间为22min，逆时针运转时时间为22min，顺、逆时针交替运行时中间间隔待机时间为6 min，球磨时间27h，真空干燥后得到粉末过渡层混合粉末；
4）聚晶金刚石层混料：按比例称取石墨烯和碳纤维，分别加入无水乙醇中，超声波震荡分散25min，得到石墨烯分散液、碳纤维分散液；之后对石墨烯分散液进行磁力搅拌，35min后，再逐滴缓慢加入碳纤维分散液，35min后，再进行真空干燥，得到分散石墨烯和碳纤维混合粉末，然后再按比例称取碳纳米管包覆金刚石微粉和结合剂，再将碳纳米管包覆金刚石微粉、结合剂与分散石墨烯和碳纤维混合粉末进行球磨，球料质量比7∶1，球磨介质为无水乙醇，球磨研体为镍合金球，球磨罐为镍合金罐，采用顺时针逆时针交替运转的方式，顺时针运转时转速为55 r/min，逆时针时转速为75 r/min，顺时针运转时时间为22min，逆时针运转时时间为22min，顺、逆时针交替运行时中间间隔待机时间为6 min，球磨时间25h，真空干燥后得到金刚石混合粉末；
5）复合体组装：在耐高温金属杯中，先铺放聚晶金刚石层混合粉末，刮平；紧接着聚晶金刚石层铺放粉末过渡层混合粉末，刮平；然后将含有Si3N4涂层的硬质合金基体以涂层面朝下水平放于所述粉末过渡层混合粉末上，并置于预压模内，使用液压机在10Mpa压力下预压7min成型，得到复合体组件；
6）净化处理：将步骤5）的复合体组件置于真空烧结炉内，烧结时，先粗抽真空至炉内气压达6×10-2Pa 以下，加热至250℃保温25min，继续抽真空同时加热至870℃，至炉内压气稳定在3×10-4Pa以下，然后停止抽真空，在870℃条件下向真空加热炉内充入炉内气压为30Mbar的一氧化碳气体对复合体组件还原处理0.75h，然后继续抽真空至炉内气压在3×10-4Pa以下，温度升至1175℃保温2.5min后，停止抽真空，对真空加热炉进行间歇式的充入一氧化碳，每次充气量相同且一氧化碳充入量为炉内气压为35Mbar为限，每次充气结束后等待10min启动抽真空***对真空加热炉进行抽真空至炉内气压在3×10-4Pa以下，抽真空时间提前进行设定，抽真空结束后再次启动充入一氧化碳程序和抽真空程序进行循环9次，得到净化复合体组件；
7）高温高压烧结：将步骤6）净化复合体组件置于合成组装块内，用六面顶压机进行高温高压烧结，先以速率为0.5GPa/min升至烧结压力7GPa，再以22℃/min的升温速率升温至1380℃进行烧结，烧结100S，然后再以12℃/min的升温速率升温至1450℃进行烧结，烧结150S，再以7℃/min的升温速率升温至1530℃进行烧结，待烧结425S后以20℃/min降温速率降至常温，以0.3GPa/min的降压速率从高压降至常压；
8）时效处理：将步骤7）烧结后得到的聚晶金刚石复合片置于真空烧结炉内，抽真空至炉内气压为3×10-3Pa，在3×10-3Pa的条件下，升温至400℃并保温0.75h，再次抽真空至炉内气压为3×10-5Pa，在3×10-5Pa的条件下，升温至500℃并保温1.2h，最后降至室温并真空储存。
本实施例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，按照标准ASTM E1461-2007进行导热性测试；先将复合片试样放置在管式加热炉内，在690℃温度下加热1min，再采用落锤法进行抗冲击性测试（试验所用落锤质量1kg，落锤距离为30cm）；按照标准JB/T3235-2013进行耐磨性测试，经测试；导热系数为340 W/（M.k），磨耗比为41.5万，冲击次数为70次，具有优异的力学和热学性能。
本实施例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片制成SNMG120404-M刀具，刀尖圆弧R0.4，根据GB/T16461-1996标准，在数控车床上断续切削试棒材料，所用切削试棒材料为铝合金圆棒，切削速度750m/min，切削深度0.13mm，进给量0.12mm/r，当达到磨钝标准（即：后刀面磨损量Vb=0.25mm）时，切削时间（切削寿命）为150h，没有出现金刚石颗粒脱落、聚晶金刚石层脱落和断裂现象，说明了采用本发明的复合片制备的刀具不仅具有良好的切削性能，而且具有较长切削寿命。
本实施例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，通过美国SONIX超声波扫描显微镜对复合片界面进行超声波扫描检查，结果见图5。从图5可以看出，本实施例复合片的聚晶金刚石层和硬质合金基体之间界面结合较好，没有裂纹、分层、气孔和结合剂局部团聚等缺陷。
对比例1
本对比例的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，包括硬质合金基体以及依次设于硬质合金基体上的Si3N4涂层、粉末过渡层和聚晶金刚石层；所述聚晶金刚石层由下述重量百分含量的原料组成：碳纳米管包覆金刚石微粉90%、石墨烯1%、碳纤维1%和结合剂8%；所述粉末过渡层由下述重量百分含量的原料组成：硬质合金粉35%、碳纳米管包覆金刚石微粉60%、石墨烯2%和结合剂3%；所述石墨烯选用厚度6～8nm,宽5μm的石墨烯纳米片；所述Si3N4涂层的厚度为7μm；所述粉末过渡层和聚晶金刚石层的质量比为0.2：1；所述碳纳米管包覆金刚石微粉是在表面设有催化层的金刚石表面的催化层上化学气相沉积碳纳米管；所述碳纳米管为单层结构或多层结构；所述结合剂由下述重量百分含量的原料组成：钴粉93%、钨粉3%、钛粉3%和稀土元素1%，所述稀土元素为铒；所述钴粉、钨粉、钛粉和铒粉的粒径为20～50nm；所述碳纳米管包覆金刚石微粉由2～4µm、5～10µm但不包含10µm、10～20µm三种粒径分布的微粉组成；所述三种粒径的微粉各自在碳纳米管包覆金刚石微粉中重量百分含量是2～4µm范围的占10%，5～10µm范围但不包含10µm的占40%，10～20µm范围的占50%；所述硬质合金基体或硬质合金粉由下述重量百分含量的原料组成：碳化钨粉80%、钴粉16%、锆粉2%、碳化钽粉1%和碳化铌粉1%；所述碳化钨粉的粒径为1.2～1.6µm；所述钴粉、锆粉、碳化钽粉和碳化铌粉的粒径均为0.8～1.2µm。
上述高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片的制备方法同实施例1。
本对比例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片进行性能测试，测试的方法同实施例1，经测试；导热系数为300 W/（M.k），磨耗比为35万，冲击次数为55次，与实施例1相比，其性能指标明显降低。
本对比例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片制成刀具并进行测试的方法同实施例1，其切削时间（切削寿命）为90h，刀具出现金石颗粒脱落现象。与实施例1相比，切削时间明显降低，说明切削性能较差，切削寿命较短。
本对比例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，通过美国SONIX超声波扫描显微镜对复合片界面进行超声波扫描检查，结果见图6。从图6可以看出，复合片的聚晶金刚石层和硬质合金基体之间界面出现了分层缺陷（分层区域为边缘白色部分）。
对比例2
本对比例的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，包括硬质合金基体以及依次设于硬质合金基体上的Si3N 4涂层、粉末过渡层和聚晶金刚石层；所述聚晶金刚石层由下述重量百分含量的原料组成：碳纳米管包覆金刚石微粉98.2%、石墨烯0%、碳纤维0%和结合剂1.8%；所述粉末过渡层由下述重量百分含量的原料组成：硬质合金粉52%、碳纳米管包覆金刚石微粉45%、石墨烯0%和结合剂3%；所述石墨烯厚度6～8nm,宽5μm的石墨烯纳米片；所述Si3N4涂层的厚度为7μm；所述粉末过渡层和聚晶金刚石层的质量比为0.2：1.6；所述碳纳米管包覆金刚石微粉是在表面设有催化层的金刚石表面的催化层上化学气相沉积碳纳米管；所述碳纳米管为单层结构或多层结构；所述结合剂由下述重量百分含量的原料组成：钴粉99%、钨粉0.5%、钛粉0.4%和稀土元素0.1%，所述稀土元素为镱；所述钴粉、钨粉、钛粉和镱粉的粒径为20～50nm；所述碳纳米管包覆金刚石微粉由2～4µm、5～10µm但不包含10µm、10～20µm三种粒径分布的微粉组成；所述三种粒径的微粉各自在碳纳米管包覆金刚石微粉中重量百分含量是2～4µm范围的占20%，5～10µm范围但不包含10µm的占35%，10～20µm范围的占45%；所述硬质合金基体或硬质合金粉由下述重量百分含量的原料组成：碳化钨粉92%、钴粉7%、锆粉0.5%、碳化钽粉0.3%和碳化铌粉0.2%；所述碳化钨粉的粒径为1.2～1.6µm；所述钴粉、锆粉、碳化钽粉和碳化铌粉的粒径均为0.8～1.2µm。
上述高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片的制备方法同实施例1。
本对比例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片进行性能测试，测试的方法同实施例1，经测试；导热系数为280 W/（M.k），磨耗比为36万，冲击次数为58次，与实施例1相比，其性能指标明显降低。
本对比例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片制成刀具并进行测试的方法同实施例1，其切削时间（切削寿命）为80h，刀具出现金石颗粒脱落现象。与实施例1相比，切削里程明显降低，说明切削性能较差，切削寿命较短。
本对比例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，通过美国SONIX超声波扫描显微镜对复合片界面进行超声波扫描查检，结果见图7。从图7可以看出，复合片的聚晶金刚石层和硬质合金基体之间界面出现了裂纹缺陷（裂纹区域为边缘线状部分）。
对比例3
该对比例的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，物料及其配比和制备方法参照实施例2；不同之处在于：原料中涉及的碳纳米管包覆金刚石微粉统一用金刚石微粉替换，并省略制备碳纳米管包覆金刚石微粉的步骤2）。
本对比例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片进行性能测试，测试的方法同实施例1，经测试；导热系数为285 W/（M.k），磨耗比为38万，冲击次数为59次，与实施例1相比，其性能指标明显降低。
本对比例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片制成刀具并进行测试的方法同实施例1，其切削时间（切削寿命）为100h，刀具出现金石颗粒脱落现象。与实施例1相比，切削时间明显降低，说明切削性能较差，切削寿命较短。
本对比例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，通过美国SONIX超声波扫描显微镜对复合片界面进行超声波扫描检查，结果见图8。从图8可以看出，复合片的聚晶金刚石层和硬质合金基体之间界面出现了分层缺陷（分层区域为边缘白色部分）。
对比例4
该对比例的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，物料及其配比同实施例3；其制备方法，包括以下步骤：
1）沉积过渡层：同实施例3；
2）粉末过渡层混料：按比例称取碳纳米管包覆金刚石微粉、硬质合金粉、结合剂与石墨烯进行球磨，球料质量比5∶1，球磨介质为无水乙醇，球磨研体为硬质合金球，球磨罐为硬质合金罐，采用顺时针逆时针交替运转的方式，顺时针运转时转速为40 r/min，逆时针时转速为50 r/min，顺时针运转时时间为22min，逆时针运转时时间为22min，交替间隔待机时间为6 min，球磨时间27h，真空干燥后得到粉末过渡层混合粉末；
3）聚晶金刚石层混料：按比例称取碳纳米管包覆金刚石微粉、碳纤维、结合剂与石墨烯进行球磨，球料质量比7∶1，球磨介质为无水乙醇，球磨研体为硬质合金球，球磨罐为硬质合金罐，采用顺时针逆时针交替运转的方式，顺时针运转时转速为55 r/min，逆时针时转速为75 r/min，顺时针运转时时间为22min，逆时针运转时时间为22min，交替间隔待机时间为6 min，球磨时间25h，真空干燥后得到粉末过渡层混合粉末；
4）复合体组装：同实施例3；
5）净化处理：同实施例3；
6）高温高压烧结：将步骤6）净化复合体组件置于合成组装块内，用六面顶压机进行高温高压烧结，烧结时，先以速率0.5GPa/min升至烧结压力7GPa，再以10℃/min的升温速率升温至1530℃进行烧结，待烧结650S后以20℃/min降温速率降至常温，以0.3GPa/min的降压速率从高压降至常压。7）时效处理：同实施例3。
本对比例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片进行性能测试，测试的方法同实施例1，经测试；导热系数为310W/（M.k），磨耗比为38万，冲击次数为62次，与实施例1相比，其性能指标明显降低。
本对比例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片制成刀具并进行测试的方法同实施例1，其切削时间（切削寿命）为100h，刀具出现金石颗粒脱落现象。与实施例1相比，切削时间明显降低，说明切削性能较差，切削寿命较短。
本对比例制得的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，通过美国SONIX超声波扫描显微镜对复合片界面进行超声波扫描检查，结果见图9。从图9可以看出，复合片的聚晶金刚石层和硬质合金基体之间界面出现了分层缺陷（分层区域为边缘白色部分）。
通过上述实施例与对比例的切削性能对比分析，可明显得出，本发明的技术方案所生产出的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片复合片，制成标准切削刀片在断续铝合金圆棒时，没有出现金刚石颗粒脱落、聚晶金刚石层脱落和断裂现象的发生，说明了刀具不仅具有良好的切削性能，而且还具有较长切削寿命。
通过实施例和对比例的界面超声波探伤图可以看出，本发明复合片的聚晶金刚石层和硬质合金基体之间界面结合较好，没有裂纹、分层、气孔和夹杂等缺陷。
需要说明的是：本发明使用的物料，未提及厂家和型号的，均采用常规市售即可。实施例中的厂家以及复合片的直径、厚度、聚晶金刚石层的厚度等并不是对本发明的限制。
最后所应说明的是：上述实施例仅用于说明而非限制本发明的技术方案，任何对本发明进行的等同替换及不脱离本发明精神和范围的修改或局部替换，其均应涵盖在本发明权利要求保护的范围之内。
Claims (8)
1.一种高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，其特征在于，包括硬质合金基体以及依次设于硬质合金基体上的Si3N4涂层、粉末过渡层和聚晶金刚石层；所述聚晶金刚石层由下述重量百分含量的原料组成：碳纳米管包覆金刚石微粉95～98%、石墨烯0.1～0.3%、碳纤维0.1～0.2%和结合剂1.8～4.5%；
所述粉末过渡层由下述重量百分含量的原料组成：硬质合金粉40～48%、碳纳米管包覆金刚石微粉50～56%、石墨烯0.5～1.5%和结合剂1.5～2.5%。
2.根据权利要求1所述的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，其特征在于，所述Si3N4涂层的厚度为6～8μm；所述粉末过渡层和聚晶金刚石层的质量比为0.2：1～1.5。
3.根据权利要求1所述的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，其特征在于，所述结合剂由下述重量百分含量的原料组成：钴粉97～99%、钨粉0.5～1.5%、钛粉0.4～1.3%和稀土元素0.1～0.2%，所述稀土元素为铒、镱、钬中的任一种；所述钴粉、钨粉、钛粉和稀土元素的粒径为20～50nm。
4.根据权利要求1所述的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，其特征在于，所述碳纳米管包覆金刚石微粉由2～4µm、5～10µm但不包含10µm、10～20µm三种粒径分布的微粉组成；三种粒径的微粉各自在碳纳米管包覆金刚石微粉中重量百分含量为：2～4µm范围的占10～20%，5～10µm范围但不包含10µm的占35～40%，10～20µm范围的占45～50%。
5.根据权利要求1所述的高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片，其特征在于，所述硬质合金基体或硬质合金粉由下述重量百分含量的原料组成：碳化钨粉84.5～88%、钴粉10.5～13.9%、锆粉0.5～1%、碳化钽粉0.3～0.5%和碳化铌粉0.3～0.5%；所述碳化钨粉的粒径为1.2～1.6µm；所述钴粉、锆粉、碳化钽粉和碳化铌粉的粒径均为0.8～1.2µm。
6.权利要求1至5任一所述高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片的制备方法，其特征在于，
包括如下步骤：
1）沉积过渡层：将硬质合金基体置于磁控溅射装置中，以硅为靶材、氮气为反应气体，控制氮气流量20～100sccm，射频功率30～60W，沉积气压0.3～2Pa, 在洁净的硬质合金基体表面上沉积Si3N4层，得到含有Si3N4涂层的硬质合金基体；
2）粉末过渡层混料：按比例称取石墨烯，加入无水乙醇中，超声波扫荡分散20～30min，得到石墨烯分散液；之后对石墨烯分散液进行磁力搅拌，30～40min后，进行真空干燥，得到分散石墨烯粉末；然后再按比例称取碳纳米管包覆金刚石微粉、硬质合金粉和结合剂，再将碳纳米管包覆金刚石微粉、硬质合金粉、结合剂与分散石墨烯粉末进行球磨，球料质量比4～6∶1，球磨介质为无水乙醇，采用顺时针逆时针交替运转的方式，顺时针运转时转速为35～45 r/min，逆时针时转速为45～55 r/min，顺时针运转时时间为20～25min，逆时针运转时时间为20～25min，球磨时间25～30h，真空干燥后得到粉末过渡层混合粉末；
3）聚晶金刚石层混料：按比例称取石墨烯和碳纤维，分别加入无水乙醇中，超声波震荡分散20～30min，得到石墨烯分散液、碳纤维分散液；之后对石墨烯分散液进行磁力搅拌，30～40min后，再逐滴加入碳纤维分散液，30～40min后，再进行真空干燥，得到分散石墨烯和碳纤维混合粉末；然后再按比例称取碳纳米管包覆金刚石微粉和结合剂，再将碳纳米管包覆金刚石微粉、结合剂与分散石墨烯和碳纤维混合粉末进行球磨，球料质量比4～10∶1，球磨介质为无水乙醇，采用顺时针逆时针交替运转的方式，顺时针运转时转速为50～60 r/min，逆时针运转时转速为70～80 r/min，顺时针运转时时间为20～25min，逆时针运转时时间为20～25min，球磨时间20～30h，真空干燥后得到金刚石混合粉末；
4）复合体组装：在金属杯中，先铺放聚晶金刚石层混合粉末，刮平；紧接着聚晶金刚石层铺放粉末过渡层混合粉末，刮平；然后将含有Si3N4涂层的硬质合金基体以Si3N4涂层面朝下水平放于所述粉末过渡层混合粉末上，并置于预压模内，使用液压机在10Mpa压力下预压5～8min成型，得到复合体组件；
5）净化处理：将步骤4）的复合体组件置于真空烧结炉内烧结，得到净化复合体组件；
6）高温高压烧结：将步骤5）净化复合体组件置于合成组装块内，用六面顶压机进行高温高压烧结；
7）时效处理：将步骤6）烧结后得到的聚晶金刚石复合片置于真空烧结炉内，抽真空至炉内气压为3×10-3Pa，在3×10-3Pa的条件下，升温至380～430℃并保温0.5～1h，再次抽真空至炉内气压为3×10-5Pa，在3×10-5Pa的条件下，升温至480～530℃并保温1～1.5h，最后降至室温并真空储存。
7.根据权利要求6所述高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片的制备方法，其特征在于，步骤5）在真空烧结炉内烧结时，先粗抽真空至炉内气压达6×10-2Pa 以下，加热至200～300℃保温20～30min，继续抽真空同时加热至850～900℃，至炉内气压稳定在3×10-4Pa以下，然后停止抽真空在850～900℃条件下向真空加热炉内充入炉内气压为25～35Mbar的一氧化碳气体对复合体组件还原处理0.5～1h，然后继续抽真空至炉内气压在3×10-4Pa以下，温度升至1150～1200℃保温2～3min后，停止抽真空，对真空加热炉进行间歇式的充入一氧化碳，每次充气量相同且一氧化碳充入量为炉内气压为30～40Mbar为限，每次充气结束后等待10min启动抽真空***对真空加热炉进行抽真空至炉内气压在3×10-4Pa以下，抽真空结束后再次启动充入一氧化碳程序和抽真空程序进行循环8～12次，得到净化复合体组件。
8.根据权利要求6所述高韧性耐磨型聚晶金刚石复合片的制备方法，其特征在于，步骤6）在进行烧结时，先以速率0.1～1GPa/min升至烧结压力7GPa，再以20～25℃/min的升温速率升温至1370～1400℃进行烧结，烧结80～120S，然后再以10～15℃/min的升温速率升温至1430～1470℃进行烧结，烧结130～180S，再以5～10℃/min的升温速率升温至1500～1550℃进行烧结，待烧结350～500S后以10～30℃/min降温速率降至常温，以0.1～0.5GPa/min的降压速率降至常压。
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