CN111987286B - 一种负极片及包含该负极片的锂离子电池 - Google Patents

一种负极片及包含该负极片的锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种负极片及包含该负极片的锂离子电池；所述负极片是在靠近负极极耳处和其它区域分别使用具有不同层间距的石墨，其中，第一石墨的层间距为d1，第二石墨的层间距为d2；且0nm<d1‑d2≤0.0002nm。在一定范围内，石墨层间距越大，锂离子更容易嵌入和脱出。在负极极耳处涂覆层间距相对较大的石墨，改善负极析锂情况，从而达到改善循环稳定性的目的。

Description

一种负极片及包含该负极片的锂离子电池
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，具体涉及一种负极片及包含该负极片的锂离子电池。
背景技术
随着电子时代的到来，可移动电源已经应用到了生活的各个方面，目前在满足能量密度的基础上，配置具有高效的充电能力的锂离子电池成为了市场的需求。但是常规卷绕结构的锂离子电池在循环过程中，特别是充电时负极片靠近极耳处的电流密度较大，容易析锂，继而影响锂离子电池的性能。
发明内容
为了改善现有技术的不足，本发明提供一种负极片及包含该负极片的锂离子电池，所述负极片可以很好的解决锂离子电池在循环过程中靠近负极极耳处的析锂问题，避免锂离子电池的循环容量衰减。研究发现，锂离子电池在充电时，负极片中越靠近极耳位置的电流密度越大，也越容易析锂。据此提出本发明的负极片，用于改善该负极片的析锂问题。
本发明目的是通过如下技术方案实现的：
一种负极片，所述负极片包括负极集流体，自负极集流体一端且沿负极集流体长度方向，所述负极集流体的表面设置空箔区域、A涂覆区域和B涂覆区域，且A涂覆区域相比于B涂覆区域更靠近空箔区域；
所述空箔区域设置负极极耳；
所述A涂覆区域包括涂覆在负极集流体表面的第一负极活性物质层；所述第一负极活性物质层包括第一负极活性物质，所述第一负极活性物质选自第一石墨，所述第一石墨的层间距为d1；
所述B涂覆区域包括涂覆在负极集流体表面的第二负极活性物质层；所述第二负极活性物质层包括第二负极活性物质，所述第二负极活性物质选自第二石墨，所述第二石墨的层间距为d2；且0nm<d1-d2≤0.0002nm。
根据本发明，所述A涂覆区域包括第一涂覆区域、第二涂覆区域和第四涂覆区域，所述B涂覆区域包括第三涂覆区域和第五涂覆区域；
其中，所述第一涂覆区域和空箔区域沿负极集流体两侧表面相对设置；所述第二涂覆区域和第四涂覆区域沿负极集流体两侧表面相对设置；所述第三涂覆区域和第五涂覆区域沿负极集流体两侧表面相对设置。
示例性地，所述负极片包括负极集流体，自负极集流体一端且沿负极集流体长度方向，所述负极集流体的第一表面依次设置空箔区域、第一涂覆区域、第二涂覆区域和第三涂覆区域，所述负极集流体的与第一表面相对的第二表面依次设置与第二涂覆区域相对的第四涂覆区域和与第三涂覆区域相对的第五涂覆区域；
所述空箔区域设置负极极耳；
所述第一涂覆区域、第二涂覆区域和第四涂覆区域包括涂覆在负极集流体表面的第一负极活性物质层；所述第一负极活性物质层包括第一负极活性物质，所述第一负极活性物质选自第一石墨，所述第一石墨的层间距为d1；
所述第三涂覆区域和第五涂覆区域包括涂覆在负极集流体表面的第二负极活性物质层；所述第二负极活性物质层包括第二负极活性物质，所述第二负极活性物质选自第二石墨，所述第二石墨的层间距为d2；且0nm<d1-d2≤0.0002nm。
根据本发明，所述负极极耳的设置边缘与负极集流体长度方向垂直。
本发明中，所述第二涂覆区域相对的第四涂覆区域(或者所述第二涂覆区域和第四涂覆区域沿负极集流体两侧表面相对设置)是指所述第二涂覆区域与所述第四涂覆区域以负极集流体为对称轴对称设置；所述第三涂覆区域相对的第五涂覆区域(或者所述第三涂覆区域和第五涂覆区域沿负极集流体两侧表面相对设置)是指所述第三涂覆区域与所述第五涂覆区域以负极集流体为对称轴对称设置。
本发明中，所述第一涂覆区域又称为单侧涂覆区域，是指在负极集流体的两侧表面中的其中一侧涂覆活性物质涂膏，另一侧不涂覆活性物质涂膏。
本发明中，所述第二涂覆区域、第三涂覆区域、第四涂覆区域和第五涂覆区域又称为双侧涂覆区域，是指在负极集流体的两侧表面涂覆对称设置的第二涂覆区域和第四涂覆区域，以及对称设置的第三涂覆区域和第五涂覆区域。
本发明中，所述第一涂覆区域、第二涂覆区域和第四涂覆区域在负极集流体的第一表面依次相连；所述第二涂覆区域和第五涂覆区域在负极集流体的第二表面依次相连。
根据本发明，所述第一石墨的层间距d1为0.3350-0.3362nm；所述第二石墨的层间距d2为0.3348-0.3360nm。
本发明中，所述的层间距是通过XRD测试，得到石墨(002)衍射峰的角度，再由布拉格方程2dsinθ＝λ计算得到。
根据本发明，所述第一石墨的粒径D1 50为5μm<D1 50<12μm、比表面积为0.8-2.0m2/g。
根据本发明，所述第二石墨的粒径D2 50为8μm<D2 50<15μm、比表面积为0.5-1.5m2/g。
根据本发明，沿负极集流体的长度方向，所述第一涂覆区域的长度为L3，所述L3为50-200mm，示例性地，以386283型号为例，L3＝114mm。
根据本发明，沿负极集流体的长度方向，所述第二涂覆区域在极耳设置边缘一侧的长度为L1，所述第二涂覆区域在与极耳设置边缘相对的另一侧的长度为L2，其中，L1≥L2。
示例性地，所述L1为25-100mm；还示例性地，以386283型号为例，L1＝57mm。
示例性地，所述L2为12.5-50mm；还示例性地，以386283型号为例，L2＝28.5mm。
示例性地，L1＝0.5×L3；L2＝0.5×L1。
示例性地，L1-L2＝28.5mm。
根据本发明，沿负极集流体的长度方向，所述第四涂覆区域在极耳设置边缘一侧的长度为L4，所述第四涂覆区域在与极耳设置边缘相对的另一侧的长度为L5，其中，L4≥L5。
示例性地，所述L4为25-100mm；还示例性地，以386283型号为例，L4＝57mm。
示例性地，所述L5为12.5-50mm；还示例性地，以386283型号为例，L5＝28.5mm。
示例性地，L4-L5＝28.5mm。
示例性地，L4＝L1，L5＝L2。
根据本发明，所述第二涂覆区域和第三涂覆区域的连接处可以是直线、曲线(波浪线、圆弧等)、阶梯形或异型结构。
根据本发明，所述第四涂覆区域和第五涂覆区域的连接处可以是直线、曲线(波浪线、圆弧等)、阶梯形或异型结构。
根据本发明，所述第一负极活性物质层中还包括第一导电剂、第一分散剂和第一粘结剂。
根据本发明，所述第二负极活性物质层中还包括第二导电剂、第二分散剂和第二粘结剂。
根据本发明，所述第一负极活性物质层中各组分的质量百分含量为：
70-98.5wt％的第一负极活性物质、0.5-10wt％的第一导电剂、0.5-10wt％的第一粘结剂、0.5-10wt％的第一分散剂。
优选地，所述第一负极活性物质层中各组分的质量百分含量为：
85-97wt％的第一负极活性物质、1-5wt％的第一导电剂、1-5wt％的第一粘结剂、1-5wt％的第一分散剂。
根据本发明，所述第二负极活性物质层中各组分的质量百分含量为：
70-98.5wt％的第二负极活性物质、0.5-10wt％的第二导电剂、0.5-10wt％的第二粘结剂、0.5-10wt％的第二分散剂。
优选地，所述第二负极活性物质层中各组分的质量百分含量为：
85-97wt％的第二负极活性物质、1-5wt％的第二导电剂、1-5wt％的第二粘结剂、1-5wt％的第二分散剂。
其中，所述第一导电剂和第二导电剂相同或不同，彼此独立地选自导电炭黑、乙炔黑、科琴黑、导电石墨、导电碳纤维、碳纳米管、金属粉、碳纤维中的至少一种。
其中，所述第一粘结剂和第二粘结剂相同或不同，彼此独立地选自丁苯胶乳、聚四氟乙烯、聚氧化乙烯中的至少一种。
其中，所述第一分散剂和第二分散剂相同或不同，彼此独立地选择羧甲基纤维素钠、羧甲基纤维素锂中的至少一种。
本发明还提供上述负极片的制备方法，所述方法包括如下步骤：
1)分别配制形成第一负极活性物质层的浆料和形成第二负极活性物质层的浆料；
2)使用双层涂布机，将形成第一负极活性物质层的浆料和形成第二负极活性物质层的浆料涂覆在负极集流体的表面，制备得到所述负极片。
根据本发明，步骤1)中，所述形成第一负极活性物质层的浆料和形成第二负极活性物质层的浆料的固含量为40wt％～45wt％。
本发明还提供一种锂离子电池，所述锂离子电池包括上述的负极片。
本发明的有益效果：
本发明提供了一种负极片及包含该负极片的锂离子电池；所述负极片是在靠近负极极耳处的区域(如A涂覆区域)和远离负极极耳处的区域(如B涂覆区域)分别使用具有不同层间距的石墨。在一定范围内，石墨层间距越大，锂离子更容易嵌入和脱出。在靠近负极极耳处的区域(如A涂覆区域)涂覆层间距相对较大的石墨，改善负极析锂情况，从而达到改善循环稳定性的目的。本申请在靠近负极极耳处的区域(如A涂覆区域)还设置单侧涂覆区域，更进一步增加层间距大的石墨的涂覆量，保证锂离子的嵌入和脱出，进一步改善负极析锂问题。
附图说明
图1为本发明的负极片的第一表面(C面，活性物质涂覆较长面的表面)的结构示意图。
图2为本发明的负极片的第二表面(D面，活性物质涂覆较短面的表面)的结构示意图。
图3为本发明的负极片的底部纵向结构示意图。
其中，①：第一涂覆区域；②：第二涂覆区域；③：第三涂覆区域；④：第四涂覆区域；⑤：第五涂覆区域；1为负极极耳；2为负极集流体。
具体实施方式
下文将结合具体实施例对本发明做更进一步的详细说明。应当理解，下列实施例仅为示例性地说明和解释本发明，而不应被解释为对本发明保护范围的限制。凡基于本发明上述内容所实现的技术均涵盖在本发明旨在保护的范围内。
下述实施例制备的负极片是用于386283型号的电池的，其中，极耳区域中设置的负极极耳与第一涂覆区域的距离为35±0.5mm，第二涂覆区域和第三涂覆区域的总长度为830±2mm，第一涂覆区域的长度为114±2mm，所述集流体的宽度为77.5±0.1mm。
下述实施例中所使用的实验方法如无特殊说明，均为常规方法；下述实施例中所用的试剂、材料等，如无特殊说明，均可从商业途径得到。
在本发明的描述中，需要说明的是，术语“第一”、“第二”、“第三”、“第四”、“第五”等仅用于描述目的，而并非指示或暗示相对重要性。
实施例1
(1)负极片的制备
所述负极片包括负极集流体，自负极集流体一端且沿负极集流体长度方向，所述负极集流体的第一表面依次设置空箔区域、第一涂覆区域、第二涂覆区域和第三涂覆区域，所述负极集流体的与第一表面相对的第二表面依次设置与第二涂覆区域相对的第四涂覆区域和与第三涂覆区域相对的第五涂覆区域，其中，所述空箔区域上设置负极极耳，且所述负极极耳的设置边缘与负极集流体的长度方向垂直，具体如图1所示，将涂覆第一涂覆区域、第二涂覆区域和第三涂覆区域的负极集流体一侧定义为C面(第一表面)，将涂覆第四涂覆区域和第五涂覆区域的负极集流体一侧定义为D面(第二表面)；
所述第一涂覆区域、第二涂覆区域和第四涂覆区域包括涂覆在负极集流体表面的第一负极活性物质层；所述第一负极活性物质层包括第一负极活性物质，所述第一负极活性物质选自石墨1；所述第三涂覆区域和第五涂覆区域包括涂覆在负极集流体表面的第二负极活性物质层；所述第二负极活性物质层包括第二负极活性物质，所述第二负极活性物质选自石墨2；
选取石墨1和石墨2，经单晶硅内标法测试的XRD图谱中石墨(002)衍射峰对应的角度及由布拉格方程计算的层间距如表1所示。
表1实施例与对比例中所用石墨的层间距
d<sub>002</sub>(nm) 2θ
石墨1 0.335900 26.51388
石墨2 0.335790 26.52272
石墨3 0.335997 26.50608
所述负极片具体制备如下：
将96.9wt％的石墨1，0.5wt％的导电剂(炭黑)、1.3wt％的粘结剂(SBR)和1.3wt％的分散剂(CMC)组成的混合物Ⅰ，均匀分散在去离子水中制成负极浆料1；
将96.9wt％的石墨2，0.5wt％的导电剂(炭黑)、1.3wt％的粘结剂(SBR)和1.3wt％的分散剂(CMC)组成的混合物ⅠⅠ，均匀分散在去离子水中制成负极浆料2；
如图1所示，在负极集流体的C面和D面分别进行涂覆，具体的涂覆过程为：
在负极集流体的C面，将负极浆料1涂覆于靠近负极极耳处的第一涂覆区域和第二涂覆区域，将负极浆料2涂覆于远离负极极耳处的第三涂覆区域。
沿负极集流体的长度方向，所述第一涂覆区域的长度L3为114mm，所述第二涂覆区域在极耳设置边缘一侧的长度L1为57mm，所述第二涂覆区域在与极耳设置边缘相对的另一侧的长度L2为28.5mm。
在负极集流体的D面，将负极浆料1涂覆于靠近负极极耳处的第四涂覆区域，将负极浆料2涂覆于远离负极极耳处的第五涂覆区域。
沿负极集流体的长度方向，所述第四涂覆区域在极耳设置边缘一侧的长度L4为57mm，所述第五涂覆区域在与极耳设置边缘相对的另一侧的长度L5为28.5mm。
(2)正极片的制备
以钴酸锂为正极活性材料，然后和导电剂(炭黑)和粘结剂(聚偏氟乙烯)按照97.2:1.5:1.3的质量比加入到搅拌罐中，加入NMP溶剂，进行充分搅拌，过200目的筛网，配成正极浆料，正极浆料固含量为70wt％～75wt％，再利用涂布机将浆料涂覆到铝箔上，在120℃温度下烘干，即得到正极片。
(3)电池的制备
将上述负极片辊压、分切后和正极片配合卷绕→封装→烘烤注液→化成→二封→分选得到锂离子电池。
对比例1
在负极集流体的C面，将负极浆料1涂覆于靠近负极极耳处的第一涂覆区域和第二涂覆区域，将负极浆料2涂覆于远离负极极耳处的第三涂覆区域。在负极集流体的D面，将负极浆料1涂覆于靠近负极极耳处的第四涂覆区域，将负极浆料2涂覆于远离负极极耳处的第五涂覆区域。
本对比例与实施例1的区别在于，沿负极集流体的长度方向，所述第一涂覆区域的长度L3为114mm，所述第二涂覆区域在极耳设置边缘一侧的长度L1为28.5mm，所述第二涂覆区域在与极耳设置边缘相对的另一侧的长度L2为57mm。
沿负极集流体的长度方向，所述第四涂覆区域在极耳设置边缘一侧的长度L4为28.5mm，所述第五涂覆区域在与极耳设置边缘相对的另一侧的长度L5为57mm。
对比例2
在负极集流体的C面，将负极浆料1涂覆于靠近负极极耳处的第一涂覆区域和第二涂覆区域，将负极浆料2涂覆于远离负极极耳处的第三涂覆区域。在负极集流体的D面，将负极浆料1涂覆于靠近负极极耳处的第四涂覆区域，将负极浆料2涂覆于远离负极极耳处的第五涂覆区域。
本对比例与实施例1的区别在于，沿负极集流体的长度方向，所述第一涂覆区域的长度L3为114mm，所述第二涂覆区域在极耳设置边缘一侧的长度L1为57mm，所述第二涂覆区域在与极耳设置边缘相对的另一侧的长度L2为114mm。
沿负极集流体的长度方向，所述第四涂覆区域在极耳设置边缘一侧的长度L4为57mm，所述第五涂覆区域在与极耳设置边缘相对的另一侧的长度L5为114mm。
对比例3
对比例3与实施例1的区别在于，在负极集流体的C面和D面进行涂覆且只涂覆负极浆料2。
对比例4
将96.9wt％的石墨3，0.5wt％的导电剂(炭黑)、1.3wt％的粘结剂(SBR)和1.3wt％的分散剂(CMC)组成的混合物ⅠⅠⅠ，均匀分散在去离子水中制成负极浆料3；
对比例4与实施例1的区别在于，在负极集流体的C面和D面涂覆的负极浆料1换成负极浆料3，其它都不变。
采用常规的方法，对所述电池进行常温循环测试：25℃3C/0.7C循环100次和500次，然后解剖，观测负极片是否析锂。所述测试方法为，在25℃下，将锂离子电池以3C倍率充电至满电，然后恒压充电，截止电流为0.05C。充完后将电池以0.7C倍率放电至3V，截止电流为0.05C。测试结果如表2所示。
表2实施例和对比例的锂离子电池性能测试结果
Figure BDA0002681124820000101
从表2中可以看出，通过实施例1和对比例4进行对比后可以发现，当使用层间距相差较大(＞0.0002nm)的2种石墨进行涂覆时，会显著降低制备得到的电芯的能量密度。通过实施例1和对比例1-2对比后可以发现，当负极片的结构设计中L1<L2时，要达到实施例1相当的容量保持率时石墨1的用量需要增加，但这会导致制备得到的电芯的能量密度降低；若石墨1的用量不变，即制备得到的电芯的能量密度与实施例1相差不大的情况下，电池的容量保持率员较实施例1下降明显，且还出现了轻微析锂的现象。通过实施例1和对比例3进行对比后，当使用层间距相同的石墨(同一种石墨)进行涂覆时，虽然制备得到的电芯的能量密度较高，但是制备得到的电池的容量保持率下降明显，且循环100圈后即出现轻微析锂现象，这大大影响了其循环性能。
以上，对本发明的实施方式进行了说明。但是，本发明不限定于上述实施方式。凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (16)

1.一种负极片，所述负极片包括负极集流体，自负极集流体一端且沿负极集流体长度方向，所述负极集流体的表面设置空箔区域、A涂覆区域和B涂覆区域；且A涂覆区域相比于B涂覆区域更靠近空箔区域；
所述空箔区域设置负极极耳；
所述A涂覆区域包括涂覆在负极集流体表面的第一负极活性物质层；所述第一负极活性物质层包括第一负极活性物质，所述第一负极活性物质选自第一石墨，所述第一石墨的层间距为d1；
所述B涂覆区域包括涂覆在负极集流体表面的第二负极活性物质层；所述第二负极活性物质层包括第二负极活性物质，所述第二负极活性物质选自第二石墨，所述第二石墨的层间距为d2；且0nm<d1-d2≤0.0002nm。
2.根据权利要求1所述的负极片，其中，所述A涂覆区域包括第一涂覆区域、第二涂覆区域和第四涂覆区域，所述B涂覆区域包括第三涂覆区域和第五涂覆区域；
其中，所述第一涂覆区域和空箔区域沿负极集流体两侧表面相对设置；所述第二涂覆区域和第四涂覆区域沿负极集流体两侧表面相对设置；所述第三涂覆区域和第五涂覆区域沿负极集流体两侧表面相对设置。
3.根据权利要求2所述的负极片，其中，所述负极片包括负极集流体，自负极集流体一端且沿负极集流体长度方向，所述负极集流体的第一表面依次设置空箔区域、第一涂覆区域、第二涂覆区域和第三涂覆区域，所述负极集流体的与第一表面相对的第二表面依次设置与第二涂覆区域相对的第四涂覆区域和与第三涂覆区域相对的第五涂覆区域。
4.根据权利要求2所述的负极片，其中，所述第一涂覆区域、第二涂覆区域和第四涂覆区域在负极集流体的第一表面依次相连；所述第二涂覆区域和第五涂覆区域在负极集流体的第二表面依次相连。
5.根据权利要求1-4任一项所述的负极片，其中，所述第一石墨的层间距d1为0.3350-0.3362nm；所述第二石墨的层间距d2为0.3348-0.3360nm。
6.根据权利要求1-4任一项所述的负极片，其中，所述第一石墨的粒径D1 50为5μm<D1 50<12μm，比表面积为0.8-2.0m2/g；和/或，
所述第二石墨的粒径D2 50为8μm<D2 50<15μm，比表面积为0.5-1.5m2/g。
7.根据权利要求2-4任一项所述的负极片，其中，沿负极集流体的长度方向，所述第一涂覆区域的长度为L3，所述L3为50-200mm。
8.根据权利要求2-4任一项所述的负极片，其中，沿负极集流体的长度方向，所述第二涂覆区域在极耳设置边缘一侧的长度为L1，所述第二涂覆区域在与极耳焊接设置边缘相对的另一侧的长度为L2，其中，L1≥L2。
9.根据权利要求8所述的负极片，其中，所述L1为25-100mm；和/或，所述L2为12.5-50mm。
10.根据权利要求2-4任一项所述的负极片，其中，沿负极集流体的长度方向，所述第四涂覆区域在极耳设置边缘一侧的长度为L4，所述第四涂覆区域在与极耳设置边缘相对的另一侧的长度为L5，其中，L4≥L5。
11.根据权利要求8所述的负极片，其中，沿负极集流体的长度方向，所述第四涂覆区域在极耳设置边缘一侧的长度为L4，所述第四涂覆区域在与极耳设置边缘相对的另一侧的长度为L5，其中，L4≥L5。
12.根据权利要求10所述的负极片，其中，所述第四涂覆区域在极耳设置边缘一侧的长度L4为25-100mm；和/或，
所述第四涂覆区域在与极耳设置边缘相对的另一侧的长度L5为12.5-50mm。
13.根据权利要求11所述的负极片，其中，所述第四涂覆区域在极耳设置边缘一侧的长度L4为25-100mm；和/或，
所述第四涂覆区域在与极耳设置边缘相对的另一侧的长度L5为12.5-50mm。
14.根据权利要求13所述的负极片，其中，L4＝L1，L5＝L2。
15.根据权利要求2-4任一项所述的负极片，其中，所述第二涂覆区域和第三涂覆区域的连接处是直线、曲线、阶梯形或异型结构；和/或，
所述第四涂覆区域和第五涂覆区域的连接处是直线、曲线、阶梯形或异型结构。
16.一种锂离子电池，所述锂离子电池包括权利要求1-15任一项所述的负极片。
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