CN111864271A - 用于锂二次电池的电解质添加剂、用于锂二次电池的电解质和包括电解质的锂二次电池 - Google Patents
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Abstract
用于锂二次电池的电解质添加剂、电解质和锂二次电池，所述添加剂包括以下由式1表示的化合物：<式1>
Description
相关申请的交叉引用
2019年4月26日在韩国知识产权局提交的且标题为：“用于锂二次电池的电解质的添加剂、用于锂二次电池的电解质和包括电解质的锂二次电池”的韩国专利申请第10-2019-049300号通过引用以其整体并入本文。
技术领域
实施方式涉及用于锂二次电池的电解质添加剂、用于锂二次电池的电解质和包括该电解质的锂二次电池。
背景技术
锂电池可以用作驱动便携式电子设备(比如摄像机、移动电话和笔记本电脑)的电源。可再充电锂二次电池的每单位重量能量密度是传统铅电池、镍镉电池、镍金属电池和镍锌电池的三倍，并且可以高速充电。
锂二次电池可以在高驱动电压下运行，并且可以不使用与锂具有高反应性的水性电解质。作为用于锂二次电池的电解质，可以使用有机电解质。有机电解质可以通过在有机溶剂中溶解锂盐来制备。有机溶剂可以在高电压下稳定，可以具有高离子导电性和高介电常数，并且可以具有低粘度。
发明内容
实施方式可以通过提供用于锂二次电池的电解质添加剂来实现，该添加剂包括以下由式1表示的化合物：
<式1>
其中，在式1中，R1至R6各自独立地为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基；R7和R8各自独立地为氢、取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基；并且R9至R11各自独立地为氢、氟、取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基。
在式1中，R1至R6可以各自独立地为未取代的C1-C30烷基；未取代的C1-C30烷氧基烷基；被选自甲基、乙基、丙基、丁基、-F、-Cl、-Br、-I、氰基、羟基和硝基中的至少一种取代的C1-C30烷基；被选自甲基、乙基、丙基、丁基、-F、-Cl、-Br、-I、氰基、羟基和硝基中的至少一种取代的C2-C30烯基；被选自甲基、乙基、丙基、丁基、-F、-Cl、-Br、-I、氰基、羟基和硝基中的至少一种取代的C1-C30烷氧基烷基；或者被选自甲基、乙基、丙基、丁基、-F、-Cl、-Br、-I、氰基、羟基和硝基中的至少一种取代的C2-C30炔基。
在式1中，R7和R8可以各自独立地为氢或者取代或未取代的C1-C10烷基，并且R9至R11可以各自独立地为氢、氟或者取代或未取代的C1-C10烷基。
由式1表示的化合物可以是由式2表示的化合物：
<式2>
其中，在式2中，R1至R6可以各自独立地为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基；并且R7和R8可以各自独立地为氢、取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基。
式1表示的化合物可以是由式3表示的化合物：
<式3>
其中，在式3中，R1至R6可以各自独立地为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基；并且取代的C1-C30烷基、取代的C1-C30烷氧基烷基、取代的C4-C30碳环基、取代的C6-C30芳基、取代的C2-C30烯基、取代的C2-C30炔基或者取代的C2-C30杂芳基的取代基可以包括选自C1-C20烷基、C2-C20烯基、C2-C20炔基、C1-C20烷氧基、卤素、氰基、羟基和硝基中的至少一种。
由式1表示的化合物可以是由式4至式8中的一个表示的化合物：
<式4>
<式5>
<式6>
<式7>
<式8>
实施方式可以通过提供用于锂二次电池的电解质来实现，该电解质包括：锂盐；非水性有机溶剂；以及根据实施方式的添加剂。
基于电解质的总重量，添加剂可以以约0.1wt％至约10wt％的量包含在电解质中。
基于电解质的总重量，添加剂可以以约0.1wt％至约5wt％的量包含在电解质中。
锂盐可以包括LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、Li(CF3SO2)2N、LiC2F5SO3、Li(FSO2)2N、LiC4F9SO3、LiN(SO2CF2CF3)2或者由式11至式14中的一个表示的化合物：
非水性有机溶剂可以包括碳酸乙甲酯(EMC)、碳酸甲丙酯、碳酸乙丙酯、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚乙酯(EC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、碳酸亚乙烯酯(VC)、碳酸乙烯亚乙酯(VEC)、碳酸亚丁酯、丙酸乙酯、丁酸乙酯、二甲基亚砜、二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、γ-戊内酯、γ-丁内酯或者四氢呋喃。
实施方式可以通过提供锂二次电池来实现，该锂二次电池包括：阴极，包括阴极活性物质；阳极，包括阳极活性物质；以及阴极和阳极之间的电解质，其中，电解质包括根据实施方式的添加剂。
阴极活性物质可以包括含有镍和至少一种过渡金属的锂过渡金属氧化物，并且基于过渡金属的总摩尔数，镍的含量可为80mol％或更多。
锂过渡金属氧化物可以由式16表示：
<式16>
LiaNixCoyMzO2-bAb
其中，在式16中，可以满足1.0≤a≤1.2、0≤b≤0.2、0.6≤x<1、0<y≤0.3、0<z≤0.3和x+y+z＝1；M可以为锰(Mn)、钒(V)、镁(Mg)、镓(Ga)、硅(Si)、钨(W)、钼(Mo)、铁(Fe)、铬(Cr)、铜(Cu)、锌(Zn)、钛(Ti)、铝(Al)或硼(B)；并且A可以为F、S、Cl、Br或其组合。
锂过渡金属氧化物可以由式17或式18表示：
<式17>
LiNixCoyMnzO2
其中，在式17中，可以满足0.6≤x≤0.95、0<y≤0.3、0<z≤0.3和x+y+z＝1，
<式18>
LiNixCoyAlzO2
其中，在式18中，可以满足0.6≤x≤0.95、0<y≤0.3、0<z≤0.3和x+y+z＝1。
阳极活性物质可以包括硅化合物、碳化合物或者硅化合物和碳化合物的复合物。
附图说明
通过参考附图详细描述示例性实施方式，各特征对于本领域技术人员来说将是显而易见的，其中：
图1示出了根据实施方式的锂二次电池的示意图。
具体实施方式
现将参照附图在下文中更充分地描述示例实施方式；然而，它们可以以不同的形式体现，并且不应被解释为限于本文阐述的实施方式。相反，提供这些实施方式使得本公开将是彻底和完整的，并且将向本领域技术人员充分传达示例性实施方案。
在附图中，为了清楚说明，可以放大层和区域的尺寸。还应理解，当层或元件被称为“在”另一层或元件“上”时，它可以直接在另一层或元件上，或者也可以存在中间层或元件。此外，还将理解，当层被称为“在”两个层“之间”时，它可以是两个层之间的唯一层，或者也可以存在一个或多个中间层。相同的附图标记通篇指的是相同的元件。
如本文所使用的，术语“或”以及“和/或”不是排他性术语，而是包括一个或多个相关的所列项目的任何和全部组合。贯穿本公开，表述“a、b或c中的至少一种”等表示仅a；仅b；仅c；a和b两者；a和c两者；b和c两者；a、b和c的全部或者其变化。
在下文中，将更详细地描述用于锂二次电池的电解质添加剂、包括该添加剂的电解质以及使用该电解质的锂二次电池。
用于锂二次电池的电解质的添加剂可以包括以下由式1表示的化合物。
<式1>
在式1中，R1至R6可以各自独立地为，例如，取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基；
R7和R8可以各自独立地为，例如，氢、取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基；并且
R9至R11可以各自独立地为，例如，氢、氟、取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基。
在实施方案中，在式1中，R1至R6可以各自独立地为，例如，未取代的C1-C30烷基；未取代的C1-C30烷氧基烷基；被选自甲基、乙基、丙基、丁基、-F、-Cl、-Br、-I、氰基、羟基和硝基中的至少一种取代的C1-C30烷基；被选自甲基、乙基、丙基、丁基、-F、-Cl、-Br、-I、氰基、羟基和硝基中的至少一种取代的C2-C30烯基；被选自甲基、乙基、丙基、丁基、-F、-Cl、-Br、-I、氰基、羟基和硝基中的至少一种取代的C2-C30炔基；或者被选自甲基、乙基、丙基、丁基、-F、-Cl、-Br、-I、氰基、羟基和硝基中的至少一种取代的C1-C30烷氧基烷基。
在实施方案中，在式1中，R7和R8可以各自独立地为，例如，氢或者取代或未取代的C1-C10烷基。在实施方案中，在式1中，R7和R8可以各自独立地为，例如，取代或未取代的C1-C5烷基。在实施方案中，R9至R11可以各自独立地为，例如，氢、氟(F)或者取代或未取代的C1-C10烷基。
含有镍和至少一种过渡金属的锂过渡金属氧化物(且基于过渡金属的总摩尔数，镍含量为80mol％或更多)可以用作阴极活性物质，从而制造具有高输出和高容量的锂二次电池。在锂二次电池中，具有高锂含量的锂过渡金属氧化物会具有不稳定的表面结构，在电池的充电-放电过程期间，由副反应产生的气体可能增加，并且过渡金属(比如镍)的洗脱可能进一步增强。锂二次电池的寿命特性可能劣化。此外，锂二次电池的电阻可能在高温下增加，并且会需要改善锂二次电池在高温下的稳定性。
当使用包括式1的化合物的添加剂时，可以有效地抑制初始电阻的增加并且可以改善输出特性，并且在高温下抑制电阻的效果可以是优异的，从而制造具有改善的寿命特性和高温下稳定性的锂二次电池。
在实施方案中，由式1表示的化合物可以是由式2表示的化合物。
<式2>
在式2中，R1至R6可以各自独立地为，例如，取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基。R7和R8可以各自独立地为，例如，氢、取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基，取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基。在实施方案中，在式2中，R1至R6可以各自独立地为，例如，未取代的C1-C30烷基；未取代的C1-C30烷氧基烷基；被选自甲基、乙基、丙基、丁基、-F、-Cl、-Br、-I、氰基、羟基和硝基中的至少一种取代的C1-C30烷基；被选自甲基、乙基、丙基、丁基、-F、-Cl、-Br、-I、氰基、羟基和硝基中的至少一种取代的C2-C30烯基；被选自甲基、乙基、丙基、丁基、-F、-Cl、-Br、-I、氰基、羟基和硝基中的至少一种取代的C2-C30炔基；或者被选自甲基、乙基、丙基、丁基、-F、-Cl、-Br、-I、氰基、羟基和硝基中的至少一种取代的C1-C30烷氧基烷基。
在实施方案中，在式2中，R7和R8可以各自独立地为，例如，氢或者取代或未取代的C1-C10烷基。在实施方案中，在式2中，R7和R8可以各自独立地为，例如，取代或未取代的C1-C5烷基。
在实施方案中，由式1表示的化合物可以是由式3表示的化合物。
<式3>
在式3中，R1至R6可以各自独立地为，例如，取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基。
在实施方案中，取代的C1-C30烷基、取代的C1-C30烷氧基烷基、取代的C4-C30碳环基、取代的C6-C30芳基、取代的C2-C30烯基、取代的C2-C30炔基或者取代的C2-C30杂芳基的取代基可以包括，例如，C1-C20烷基、C2-C20烯基、C2-C20炔基、C1-C20烷氧基、卤素、氰基、羟基或者硝基。
在实施方案中，在式3中，R1至R6可以各自独立地为，例如，取代或未取代的C1-C10烷基、取代或未取代的C2-C10烯基、取代或未取代的C2-C10炔基或者取代或未取代的C1-C10烷氧基烷基。
C1-C10烷基可以是，例如，甲基、丁基、乙基或者丙基。C2-C10烯基可以是，例如，乙烯基，并且C2-C10炔基可以是，例如，乙炔基、丙炔基、丁炔基或者3,3-二甲基丁炔基。C1-C10烷氧基烷基可以是，例如，乙氧基甲基、甲氧基甲基、乙氧基丁基、甲氧基丁基、甲氧基乙基或者乙氧基乙基。
在不受理论约束的情况下，可以将化合物添加到电解质中，以改善锂二次电池的性能，如以下更详细描述的。
作为电解质中包括的锂盐，可以使用LiPF6。LiPF6的热稳定性会不足，甚至会容易被水水解。当添加含有由式1表示的化合物的添加剂到电解质中时，式1的化合物中的氮可以捕获水(H2O)分子和由LiPF6的分解产生的PF5 -离子，从而抑制由水引起的LiPF6的水解反应。结果，可以抑制锂二次电池中气体的产生，因而，可以改善锂二次电池的循环寿命特性。此外，由于抑制气体产生，可以防止电池的膨胀现象。
由式1表示的化合物可以包括氮，可以抑制有机溶剂比如碳酸亚乙酯(EC)的分解以减少气体产生，结果，可降低电阻增加率。
在锂二次电池的初始充电期间，电解质的分解反应会发生在阳极的表面上。这是因为与锂的还原电位相比，电解质的还原电位会相对较高。这种电解质分解反应会导致在电极的表面上形成固体电解质界面(SEI)，以抑制阳极和电解质之间的反应所需的电子的移动，从而防止电解质的进一步分解。电池的性能可以取决于在阳极的表面上形成的膜的特性。考虑到这一现象，可以通过引入电解质添加剂来实现具有更坚固和优异电性能的SEI膜的形成，在充电反应期间该电解质添加剂可以在电解质之前分解。
由式1表示的用于锂二次电池的电解质添加剂在其末端可以包括甲硅烷基-Si(R4)(R5)(R6)，并且添加剂可在电解质之前分解，以在阳极的表面上形成具有更坚固和优异电特性的SEI膜。当在阳极的表面上形成具有更坚固和优异电特性的SEI膜时，可以防止在高温循环操作期间可能另外发生的阳极的表面的分解，并且可以防止电解质的氧化反应。可以形成具有高浓度甲硅烷基的SEI膜以形成化学稳定的高极性膜。通过降低电解质与阳极之间界面处的电阻，可以改善锂离子的导电性，从而产生低温放电电压升高效果。
在实施方案中，由式1表示的化合物可以是以下由式4至式8中的一个表示的化合物。在以下式中，CH3表示甲基，C4H9表示丁基，并且C6H5表示苯基。
<式4>
<式5>
<式6>
<式7>
<式8>
根据实施方式的用于锂二次电池的电解质可以包括，例如，锂盐；非水性有机溶剂；和添加剂。
在实施方案中，基于用于锂二次电池的电解质的总重量，添加剂可以，以例如，约0.1wt％至约10wt％的量包含在电解质中。在实施方案中，添加剂的量可以是不抑制电池特性的适当的量。在实施方案中，添加剂可以，以例如，约0.1wt％至约5wt％，约0.5wt％至约5wt％，约1wt％至约5wt％，或者约3wt％至约5wt％的量包含在电解质中。当添加剂的含量在上述范围内时，锂二次电池具有改善的高温特性和电阻特性，而不会劣化电池的寿命。
在实施方案中，锂盐可以包括适当的锂盐，例如，LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、Li(CF3SO2)2N、LiC2F5SO3、Li(FSO2)2N、LiC4F9SO3、LiN(SO2CF2CF3)2或者由式11至式14中的一个表示的化合物。
电解质中的锂盐的浓度可以为约0.01M至约5.0M，例如，约0.05M至约5.0M，约0.1M至约5.0M，或者约0.1M至约2.0M。当锂盐的浓度在上述范围内时，因为电解质具有合适的导电性和粘度，所以电解质可以表现出优异的电解质性能，并且锂离子可以有效地移动。结果，可以获得进一步改善的锂二次电池特性。
非水性有机溶剂可以包括，例如，碳酸酯溶剂、酯溶剂、醚溶剂或者酮溶剂。
在实施方案中，可以使用碳酸乙甲酯(EMC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚乙酯(EC)或者碳酸亚丁酯(BC)作为碳酸酯溶剂。在实施方案中，可以使用丙酸甲酯、丙酸乙酯、丁酸乙酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸二甲酯、γ-丁内酯、癸内酯、γ-戊内酯、甲瓦龙酸内酯或者己内酯作为酯溶剂。可以使用二丁基醚、四乙二醇二甲醚、二乙二醇二甲醚、乙二醇二甲醚、2-甲基四氢呋喃或者四氢呋喃作为醚溶剂。在实施方案中，可以使用环己酮作为酮溶剂。在实施方案中，可以使用乙腈(AN)、琥珀腈(SN)或者己二腈作为腈溶剂。在实施方案中，可以使用二甲基亚砜、二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺和四氢呋喃作为其它溶剂。在实施方案中，可以使用另一种适当的溶剂。在实施方案中，非水性有机溶剂可以是，例如，50vol％至95vol％的链状碳酸酯和5vol％至50vol％的环状碳酸酯的混合溶剂，或者70vol％至95vol％的链状碳酸酯和5vol％至30vol％的环状碳酸酯的混合溶剂。例如，非水性有机溶剂可以是三种或更多种非水性有机溶剂的混合溶剂。
在实施方案中，非水性有机溶剂可以包括，例如，碳酸乙甲酯(EMC)、碳酸甲丙酯、碳酸乙丙酯、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚乙酯(EC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、碳酸亚乙烯酯(VC)、碳酸乙烯亚乙酯(VEC)、碳酸亚丁酯、丙酸乙酯、丁酸乙酯、二甲基亚砜、二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、γ-戊内酯、γ-丁内酯或者四氢呋喃。
在实施方案中，用于锂二次电池的电解质可以进一步包括例如脂肪族腈化合物。在实施方案中，脂肪族腈化合物可以包括乙腈(AN)、琥珀腈(SN)或者在烃的末端包括腈基的另一种适当的脂肪族腈化合物。
在实施方案中，脂肪族腈化合物的含量可以为约0.1wt％至约10wt％。在实施方案中，可在不抑制金属洗脱抑制效果的范围内适当选择脂肪族腈的量。
在实施方案中，用于锂二次电池的电解质可以进一步包括芳族烃溶剂。在实施方案中，可以使用式15的芳族烃化合物作为芳族烃溶剂。
<式15>
在式15中，R6至R11可以各自独立地为，例如，氢、卤素、1至10个碳原子的烷基、卤代烷基及其组合。
芳族烃溶剂的实例可以包括苯、氟苯、1,2-二氟苯、1,3-二氟苯、1,4-二氟苯、1,2,3-三氟苯、1,2,4-三氟苯、氯苯、1,2-二氯苯、1,3-二氯苯、1,4-二氯苯、1,2,3-三氯苯、1,2，4-三氯苯、碘苯、1,2-二碘苯、1,3-二碘苯、1,4-二碘苯、1,2,3-三碘苯、1,2,4-三碘苯、甲苯、氟甲苯、2,3-二氟甲苯、2,4-二氟甲苯、2,5-二氟甲苯、2,3,4-三氟甲苯、2,3,5-三氟甲苯、氯甲苯、2,3-二氯甲苯、2,4-二氯甲苯、2,5-二氯甲苯、2,3,4-三氯甲苯、2,3,5-三氯甲苯、碘甲苯、2,3-二碘甲苯、2,4-二碘甲苯、2,5-二碘甲苯、2,3,4-三碘甲苯、2,3,5-三碘甲苯、二甲苯及其组合。
电解质可以处于液态或凝胶态。
根据另一个实施方式的锂二次电池可以包括：例如，阴极，包括阴极活性物质；阳极，包括阳极活性物质；以及阴极和阳极之间的电解质(例如，浸渍电池的电极组件)，其中，电解质包括上述添加剂。
锂二次电池可以包括上述添加剂，锂二次电池的初始电阻增加可以得到抑制，由副反应引起的气体产生可以得到抑制，并且寿命特性可以得到改善。阴极活性物质可以包括含有镍和另一种过渡金属的锂过渡金属氧化物。在实施方案中，基于过渡金属的总摩尔数，含有镍和另一种过渡金属的锂过渡金属氧化物的镍含量可以是，例如，60mol％或更多，75mol％或更多，80mol％或更多，85mol％或更多，或者90mol％或更多。
在实施方案中，锂过渡金属氧化物可以由式16表示。
<式16>
LiaNixCoyMzO2-bAb
在式16中，可以满足1.0≤a≤1.2、0≤b≤0.2、0.6≤x<1、0<y≤0.3、0<z≤0.3和x+y+z＝1；M可以为，例如，锰(Mn)、钒(V)、镁(Mg)、镓(Ga)、硅(Si)、钨(W)、钼(Mo)、铁(Fe)、铬(Cr)、铜(Cu)、锌(Zn)、钛(Ti)、铝(Al)或者硼(B)；并且A可以为，例如，F、S、Cl、Br或其组合。例如，可以满足0.7≤x<1、0<y≤0.3、0<z≤0.3；0.8≤x<1、0<y≤0.3、0<z≤0.3；0.8≤x<1、0<y≤0.2、0<z≤0.2；0.83≤x<0.97、0<y≤0.15、0<z≤0.15；或者0.85≤x<0.95、0<y≤0.1、0<z≤0.1。
在实施方案中，锂过渡金属氧化物可以是由式17和式18中的一个表示的化合物。
<式17>
LiNixCoyMnzO2
在式17中，可以满足0.6≤x≤0.95、0<y≤0.3、0<z≤0.3和x+y+z＝1。
<式18>
LiNixCoyAlzO2
在式18中，可以满足0.6≤x≤0.95、0<y≤0.3、0<z≤0.3和x+y+z＝1。在式17和式18中，例如，可以满足0.7≤x≤0.95、0.8≤x≤0.95、0.82≤x≤0.95或0.85≤x≤0.95。例如，可以满足0<y≤0.2、0<y≤0.15或0<y≤0.1。例如，可以满足0<z≤0.2、0<z≤0.15或0<z≤0.1。
在实施方案中，锂过渡金属氧化物可以是，例如，LiNi0.7Co0.2Mn0.1O2、LiNi0.88Co0.08Mn0.04O2、LiNi0.8Co0.15Mn0.05O2、LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2、LiNi0.88Co0.1Mn0.02O2、LiNi0.8Co0.15Al0.05O2、LiNi0.8Co0.1Al0.1O2或者LiNi0.88Co0.1Al0.02O2。
在实施方案中，阴极活性物质可以包括，例如，Li-Ni-Co-Al(NCA)、Li-Ni-Co-Mn(NCM)、锂钴氧化物(LiCoO2)、锂锰氧化物(LiMnO2)、锂镍氧化物(LiNiO2)或者磷酸锂铁(LiFePO4)。
在实施方案中，阳极活性物质包括选自硅化合物(例如，硅氧化物，SiOx，其中0<x<2)、碳化合物或者硅化合物和碳化合物的复合物中的至少一种。硅化合物可以是，例如，硅颗粒、硅合金颗粒等。
在实施方案中，硅化合物的尺寸可以小于200nm，例如10nm至150nm。术语“尺寸”在硅化合物为球形时表示平均粒径，而在硅化合物为非球形时表示长轴或主轴的平均长度。
当硅化合物的尺寸在上述范围内时，寿命特性可以是优异的，因而，当使用根据实施方式的电解质时，锂二次电池的寿命可以进一步得到改善。
碳材料可以是，例如，结晶碳、无定形碳或其混合物。结晶碳可以是，例如，无定形的、板状的、片状的、球形的或纤维状的天然石墨或人造石墨，而无定形碳可以是软碳(低温煅烧的碳)、硬碳、中间相沥青碳化物或煅烧的焦炭。
硅化合物和碳化合物的复合物可以是，例如，硅纳米颗粒布置在碳化合物上的复合物，硅颗粒布置在碳化合物的表面上和碳化合物内部的复合物，或者硅颗粒涂布有碳化合物并且包含在碳化合物中的复合物。在硅化合物和碳化合物的复合物中，碳化合物可以是石墨、石墨烯、石墨烯氧化物或其组合。
硅化合物和碳化合物的复合物可以是，例如，通过将平均粒径为约200nm的硅纳米颗粒分散在碳化合物颗粒上，然后碳涂布硅纳米颗粒而获得的活性物质，或者其中硅颗粒(Si)存在于石墨上和石墨中的活性物质。硅化合物和碳化合物的复合物可以具有，例如，约5μm至约20μm的平均二级粒径。硅纳米颗粒的平均粒径可为5nm或更多，例如，10nm或更多，20nm或更多，50nm或更多，或者70nm或更多。硅纳米颗粒的平均粒径可以是，例如，200nm或更小，150nm或更小，50nm或更小，20nm或更小，或者10nm或更小。例如，硅纳米颗粒的平均粒径为约100nm至150nm。
硅化合物和碳化合物的复合物的平均二级粒径可以为，例如，约5μm至约18μm，约7μm至约15μm，或者约10μm至约13μm。
根据一个实施方式的硅化合物和碳化合物的复合物可以是多孔硅复合物簇，其包括含有多孔硅复合物二级颗粒的多孔芯和含有第二石墨烯并且布置在多孔芯上的壳。多孔硅复合物二级颗粒可以包括两个或更多个硅复合物初级颗粒的聚集体。硅复合物初级颗粒可以是多孔硅复合物簇，其包括，例如，硅、硅上的硅氧化物(SiOx)(0<x<2)和硅氧化物上的第一石墨烯。根据另一个实施方式的硅化合物和碳化合物的复合物可以包括，例如，多孔硅复合物簇，其包括多孔硅复合物二级颗粒和多孔硅复合物二级颗粒的至少一个表面上的第二碳片；以及在多孔硅复合物簇上包含无定形碳的碳涂布膜。多孔硅复合物二级颗粒可以包括两个或更多个硅复合物初级颗粒的聚集体。硅复合物初级颗粒可以包括，例如，硅、硅上的硅氧化物(SiOx)(0<x<2)和硅氧化物上的第一碳片。硅氧化物可以以膜、基质或其组合的形式存在。
第一碳片和第二碳片可以分别以膜、颗粒、基质或其组合的形式存在。第一碳片和第二碳片可以分别是石墨烯、石墨、碳纤维、石墨烯氧化物等。
上述硅化合物和碳化合物的复合物可以是，例如，通过将硅(Si)颗粒分散在石墨颗粒上然后用碳化合物涂布硅(Si)颗粒而获得的活性物质，其中硅(Si)颗粒存在于石墨上和石墨中的活性物质，或者其中硅(Si)颗粒涂布有碳化合物的活性物质。
Si颗粒的平均粒径可以是，例如，50nm至200nm，100nm至180nm，或者约150nm。硅化合物和碳化合物的复合物可以包括，例如，适当的多孔硅复合物簇。
根据实施方式的锂二次电池在25℃下充电-放电3个循环，然后在高温(60℃)下储存30天后的直流内电阻(DCIR)增加率可以是125％或更低，例如，124％或更低。
本公开的锂二次电池可以通过提供高能量密度来提供高功率。
锂电池可以包括，例如，锂一次电池以及锂二次电池，比如锂离子电池、锂离子聚合物电池或者锂硫电池。
锂二次电池的工作电压可以是4.2V或更高，例如，4.3V或更高，例如，4.45V或更高。
例如，锂二次电池可以通过以下方法制造。
首先，可以制备阴极
例如，可以制备阴极活性物质组合物，其中混合了阴极活性物质、导电材料、粘合剂和溶剂。可以通过以阴极活性物质组合物涂布阴极集电器来制备阴极板。在实施方案中，可以通过将阴极活性物质组合物浇铸到单独的支撑物上，从支撑物上分离膜，然后将分离的膜层压在金属集电器上来制备阴极板。
阴极活性物质可以是，例如，适当的含锂金属氧化物。含锂金属氧化物可以包括，例如，锂和选自钴、锰、镍及其组合中的金属的两类或更多类的复合氧化物。例如，作为含锂金属氧化物，可以使用由以下式中的任何一个表示的化合物：LiaA1-bB’bD2(其中，满足0.90≤a≤1.8和0≤b≤0.5)；LiaE1-bB’bO2-cDc(其中，满足0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5和0≤c≤0.05)；LiE2-bB’bO4-cDc(其中，满足0≤b≤0.5和0≤c≤0.05)；LiaNi1-b-cCobB’cDα(其中，满足0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05和0<α≤2)；LiaNi1-b-cCobB’cO2-αF’α(其中，满足0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05和0<α<2)；LiaNi1-b-cCobB’cO2-αF’2(其中，满足0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05和0<α<2)；LiaNi1-b-cMnbB’cDα(其中，满足0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05和0<α≤2)；LiaNi1-b-cMnbB’cO2-αF’α(其中，满足0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05和0<α<2)；LiaNi1-b-cMnbB’cO2-αF’2(其中，满足0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.5、0≤c≤0.05和0<α<2)；LiaNibEcGdO2(其中，满足0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.9、0≤c≤0.5和0.001≤d≤0.1)；LiaNibCocMndGeO2(其中，满足0.90≤a≤1.8、0≤b≤0.9、0≤c≤0.5、0≤d≤0.5和0.001≤e≤0.1)；LiaNiGbO2(其中，满足0.90≤a≤1.8和0.001≤b≤0.1)；LiaCoGbO2(其中，满足0.90≤a≤1.8和0.001≤b≤0.1)；LiaMnGbO2(其中，满足0.90≤a≤1.8和0.001≤b≤0.1)；LiaMn2GbO4(其中，满足0.90≤a≤1.8和0.001≤b≤0.1)；QO2；QS2；LiQS2；V2O5；LiV2O5；LiI’O2；LiNiVO4；Li(3-f)J2(PO4)3(0≤f≤2)；Li(3-f)Fe2(PO4)3(0≤f≤2)和LiFePO4。
在上述式中，A可以是，例如，Ni、Co、Mn或其组合；B'可以是，例如，Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素或其组合；D可以是，例如，O、F、S、P或其组合；E是Co、Mn或其组合；F'可以是，例如，F、S、P或其组合；G可以是，例如，Al、Cr、Mn、Fe、Mg、La、Ce、Sr、V或其组合；Q可以是，例如，Ti、Mo、Mn或其组合；I'可以是，例如，Cr、V、Fe、Sc、Y或其组合；并且J可以是，例如，V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu或其组合。
例如，含锂金属氧化物可以是LiCoO2、LiMngO2g(g＝1或2)、LiNi1-gMngO2g(0<g<1)、LiNi1-g-kCogMnkO2(0≤g≤0.5,0≤k≤0.5)或者LiFePO4。
在实施方案中，阴极可以包括具有层状结构的阴极活性物质。
在实施方案中，阴极活性物质包括含有镍和至少一种过渡金属的锂过渡金属氧化物，并且基于过渡金属的总摩尔数，镍的含量可以为80mol％或更多。当具有高镍含量的锂过渡金属氧化物用作阴极活性物质时，可以制造具有高功率和高容量的锂二次电池。
锂过渡金属氧化物可以是式16表示的化合物。
<式16>
LiaNixCoyMzO2-bAb
在式16中，可以满足1.0≤a≤1.2、0≤b≤0.2、0.6≤x<1、0<y≤0.3、0<z≤0.3和x+y+z＝1；M可以为，例如，锰(Mn)、钒(V)、镁(Mg)、镓(Ga)、硅(Si)、钨(W)、钼(Mo)、铁(Fe)、铬(Cr)、铜(Cu)、锌(Zn)、钛(Ti)、铝(Al)或者硼(B)；A可以是，例如，F、S、Cl、Br或其组合。
在实施方案中，锂过渡金属氧化物可以由式17或式18中的一个表示。
<式17>
LiNixCoyMnzO2
在式17中，可以满足0.6≤x≤0.95、0<y≤0.3、0<z≤0.3和x+y+z＝1。
<式18>
LiNixCoyAlzO2
在式18中，可以满足0.6≤x≤0.95、0<y≤0.3、0<z≤0.3和x+y+z＝1。
在实施方案中，可以使用在化合物的表面上具有涂层的该化合物，或者可以使用上述化合物和具有涂层的化合物的混合物。涂层可包括涂布元素的氧化物、涂布元素的氢氧化物、涂布元素的羟基氧化物、涂布元素的碳酸氧盐或涂布元素的羟基碳酸盐的涂布元素化合物。构成该涂层的化合物可以是无定形或结晶的。作为包含在涂层中的涂布元素，可以使用Mg、Al、Co、K、Na、Ca、Si、Ti、V、Sn、Ge、Ga、B、As、Zr或其混合物。在形成涂层的过程中，可使用适当的涂布方法，只要可以通过不会对阴极活性物质的物理性能产生不利影响的方法(例如，喷涂、浸渍等)以这些元素涂布该化合物。
导电材料用于将导电性赋予电极。在电池中，可以使用适当的导电材料，只要是不引起化学变化的电传导材料。导电材料的实例可以包括碳化合物，比如天然石墨、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑和碳纤维；金属类材料，包括金属粉末(比如铜、镍、铝和银)和金属纤维；导电聚合物，比如聚亚苯基衍生物；以及其混合物。
作为导电材料，可以使用，例如，炭黑、石墨微粒等。
在实施方案中，粘合剂可包括，例如，偏二氟乙烯/六氟丙烯共聚物、聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚丙烯腈、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯及其混合物，或者苯乙烯丁二烯橡胶聚合物。
在实施方案中，溶剂可以包括，例如，N-甲基吡咯烷酮、丙酮、水等。
阴极活性物质的含量、导电材料的含量、粘合剂的含量和溶剂的含量可处于锂二次电池的适当水平。在实施方案中，取决于锂二次电池的用途和配置，可以省略导电材料、粘合剂和溶剂中的至少一种。
接下来，制备阳极。
例如，可以制备阳极活性物质组合物，其中混合了阳极活性物质、导电材料、粘合剂和溶剂。可以通过以阳极活性物质组合物直接涂布阳极集电器，并干燥阳极活性物质组合物来制备阳极板。或者，可以通过将阳极活性物质组合物浇铸到单独的支撑物上，从支撑物上分离膜，然后将分离的膜层压在金属集电器上来制备阳极板。
阳极活性物质可以包括，例如，硅材料、碳材料、硅氧化物(SiOx(0<x<2))或者硅化合物和碳化合物的复合物。
阳极活性物质可以是适当的活性物质，例如，锂金属、可与锂合金化的金属、过渡金属氧化物、非过渡金属氧化物或者碳化合物。
除了上述阳极活性物质之外，还可以包括适当的阳极活性物质。在实施方案中，可与锂合金化的金属可以是Si、Sn、Al、Ge、Pb、Bi、Sb、Si-Y'合金(其中Y'可以是碱金属、碱土金属、第13族元素、第14族元素、过渡金属或其组合，而不是Si)或者Sn-Y'合金(其中Y'可以是碱金属、碱土金属，第13族元素、第14族元素、过渡金属或其组合，而不是Sn)。元素Y'可以是，例如Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Db、Cr、Mo、W、Sg、Tc、Re、Bh、Fe、Pb、Ru、Os、Hs、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、Sn、In、Ti、Ge、P、As、Sb、Bi、S、Se或者Te。
在实施方案中，阳极活性物质可以包括锂钛氧化物、钒氧化物、锂钒氧化物等。
阳极活性物质组合物中的导电材料和粘合剂可以与阴极活性物质组合物中的导电材料和粘合剂相同。
在阳极活性物质组合物中，水可以用作溶剂。例如，水可用作溶剂，羧甲基纤维素(CMC)、苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)、丙烯酸酯聚合物或者甲基丙烯酸酯聚合物可用作粘合剂，并且炭黑、乙炔黑或石墨可用作导电材料。
阳极活性物质的含量、导电材料的含量、粘合剂的含量和溶剂的含量可处于锂二次电池的适当水平。在实施方案中，取决于锂二次电池的用途和配置，可以省略导电材料、粘合剂和溶剂中的至少一种。
在实施方案中，94wt％的阳极活性物质、3wt％的粘合剂、3wt％的导电材料可以以粉末状态混合，向混合物中加水至约70wt％的固体含量以制备浆料，然后可涂布浆料，干燥，并辊压以制造阳极。
作为阳极活性物质，可以使用硅化合物和碳化合物的复合物。
碳化合物可以是，例如，石墨、石墨烯、碳纤维、石墨烯氧化物或其组合。
接下来，可以制备要***阳极和阴极之间的隔板。
隔板可以是用于锂电池的适当隔板。可以使用对电解质中离子的移动具有低阻力且在电解质润湿性方面具有优越性的隔板。在实施方案中，隔板可以包括，例如，玻璃纤维、聚酯、聚乙烯、聚丙烯、聚四氟乙烯(PTFE)或其组合，并且可以以非织物或织物的形式制成。在实施方案中，可以在锂离子电池中使用包括聚乙烯、聚丙烯等的可卷绕隔板，并且可以在锂离子聚合物电池中使用具有良好电解质浸渍能力的隔板。例如，隔板可以通过以下方法制造。
可将聚合物树脂、填料和溶剂混合以制备隔板组合物。隔板组合物可以直接涂覆在电极上并干燥以形成隔板。或者，隔板组合物可以浇铸在支撑物上并干燥，分离膜从支撑物上分离，然后将分离膜层压在电极上以形成隔板。
聚合物树脂可以包括适当的聚合物树脂，例如偏二氟乙烯/六氟丙烯共聚物、聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚丙烯腈、聚甲基丙烯酸甲酯或其混合物。
阳极活性物质组合物的负载水平可以取决于阴极活性物质组合物的负载水平来设置。阳极活性物质组合物的每克容量为12mg/cm2或更大，例如，15mg/cm2或更大。电极密度可为1.5g/cc或更大，例如，1.6g/cc或更大。作为以能量密度为导向的设计，优选比如密度为1.65g/cc或更大且1.9g/cc或更小的设计。
接下来，可以制备上述电解质。
根据实施方式，除了上述电解质之外，还可以额外使用非水性电解质、有机固体电解质或者无机固体电解质。
有机固体电解质的实例可以包括聚乙烯衍生物、聚环氧乙烷衍生物、聚环氧丙烷衍生物、磷酸酯聚合物、聚酯硫化物、聚乙烯醇、聚偏二氟乙烯和含有离子离解基团的聚合物。
无机固体电解质的实例可以包括Li3N、LiI、Li5NI2、Li3N-LiI-LiOH、Li2SiS3、Li4SiO4、Li4SiO4-LiI-LiOH和Li3PO4-Li2S-SiS2。
如图1所示，锂二次电池1可以包括阴极2、阳极3和隔板4。阳极3、阴极2和隔板4可以卷绕或者折叠并容纳在电池壳体5中。然后，可以将电解质注入电池壳体5中，并且将电池壳体5以盖组件6密封以完成锂二次电池1的制造。电池壳体5可以具有，例如，圆柱体形状、矩形形状或者薄膜形状。在实施方案中，锂二次电池1可以是大尺寸薄膜电池。锂二次电池1可以是锂离子电池。
隔板4可以位于阳极3和阴极2之间，以形成电池结构或者电极组件。在实施方案中，电池结构可以被层压为二分电池(bi-cell)结构，然后用电解质浸渍，并且所得的产品可以容纳在袋中并密封以完成锂离子聚合物电池。
在实施方案中，多个电池结构可以被层压以形成电池组，并且该电池组可以用于需要高容量和高功率的全部设备中。例如，电池组可用于笔记本、智能手机、电动汽车等。
与采用富镍的锂镍复合氧化物作为阴极活性物质的锂二次电池相比，在根据实施方式的锂二次电池中，DCIR上升率可以显著降低，因而，可以表现出优异的电池特性。
应用阴极、阳极和电解质的锂二次电池的工作电压可以具有，例如，2.5V至2.8V的下限和4.1V至4.4V的上限，并且其能量密度为500wh/L或更大，这是优异的。
锂二次电池可用于由电动机驱动的电动工具；电动汽车(EV)，比如混合电动汽车(HEV)和插电式混合电动汽车(PHEV)；电动摩托车，比如电动自行车和电动滑板车；电动高尔夫球车；以及储能***。
如本文所使用的，术语“烷基”指的是支链的或者无支链的脂肪族烃基。在一个实施方式中，烷基可以被取代或者未被取代。烷基的实例可以包括，但不限于，甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、异丁基、叔丁基、戊基、己基、环丙基、环戊基、环己基和环庚基。在另一个实施方式中，这些烷基可以被选择性地取代。在另一个实施方式中，烷基可以包括1至6个碳原子。具有1至6个碳原子的烷基的实例可以包括，但不限于，甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、异丁基、仲丁基、戊基、3-戊基和己基。
烷基中的至少一个氢原子可以被卤素原子、被卤素原子取代的C1-C20烷基(例如，CF3、CHF2、CH2F或CCl3)、C1-C20烷氧基、C2-C20烷氧基烷基、羟基、硝基、氰基、氨基、脒基、肼、腙、羧基或其盐、磺酰基、氨磺酰基、磺酸基或其盐或者磷酸基或其盐代替，或者可以被C1-C20烷基、C2-C20烯基、C2-C20炔基、C1-C20杂烷基、C6-C20芳基、C7-C20芳基烷基、C6-C20杂芳基、C7-C20杂芳基烷基、C6-C20杂芳氧基或者C6-C20杂芳氧基烷基代替。
如本文所使用的，术语“烯基”是具有2至20个碳原子(包括至少一个碳-碳双键)的烃基，并且其实例包括，但不限于，乙烯基、1-丙烯基、2-丙烯基、2-甲基-1-丙烯基、1-丁烯基，2-丁烯基、环丙烯基、环戊烯基、环己烯基和环庚烯基。在另一个实施方式中，烯基可以被取代或者未被取代。在另一个实施方式中，烯基中的碳原子的数目可以是2至30。
如本文所使用的，术语“炔基”是具有2至20个碳原子(包括至少一个碳-碳三键)的烃基，并且其实例包括，但不限于，乙炔基、1-丙炔基、2-丙炔基、1-丁炔基和2-丁炔基。在另一个实施方式中，炔基可以被取代或者未被取代。在另一个实施方式中，炔基中的碳原子的数目可以是2至30。
如本文所使用的，术语“烷氧基烷基”指的是其中两个支链的或无支链的脂肪族烃基通过氧原子(O)连接的结构。烷氧基烷基的实例可以包括，但不限于，甲氧基甲基、甲氧基乙基、甲氧基丙基、甲氧基异丙基、甲氧基丁基、甲氧基叔丁基、甲氧基戊基、甲氧基己基、甲氧基环戊基、甲氧基环己基、甲氧基环庚基、乙氧基甲基、乙氧基乙基、乙氧基丙基、乙氧基异丙基、乙氧基叔丁基、乙氧基戊基、乙氧基己基、乙氧基环丙基、乙氧基环戊基、乙氧基环己基和乙氧基环庚基。在另一个实施方式中，它们中的每一个都可以被选择性地取代。例如，烷氧基烷基可以是烷氧基取代的烷基。
如本文所使用的，取代基可从未取代的母体基团衍生得到。这里，至少一个氢原子可以被另一个原子或官能团取代。除非另有说明，否则当官能团被认为是“取代的”时，其意味着该官能团被选自C1-C20烷基、C2-C20烯基、C2-C20炔基、C1-C20烷氧基、卤素、氰基、羟基和硝基中的至少一个取代基取代。当描述一个官能团被“选择性地取代”时，该官能团可被上述取代基取代。
术语“卤素”包括氟、溴、氯和碘。
“烷氧基”表示“烷基-O-”，并且烷基为如上所述的。烷氧基的实例可以包括甲氧基、乙氧基、2-丙氧基、丁氧基、叔丁氧基、戊氧基和己氧基。烷氧基的至少一个氢原子可以被与上述烷基中相同的取代基取代。
“杂芳基”指的是单环或双环有机基团，其包括选自N、O、P和S中的至少一个杂原子和其他环碳原子。杂芳基可以包括1至5个杂原子，并且可以包括5至10元环。S或者N可被氧化成具有不同的氧化状态。
杂芳基的实例可以包括噻吩基、呋喃基、吡咯基、咪唑基、吡唑基、噻唑基、异噻唑基、1,2,3-噁二唑基、1,2,4-噁二唑基、1,2,5-噁二唑基、1,3,4-噁二唑基、1,2,3-噻二唑基、1,2,4-噻二唑基、1,2,5-噻二唑基、1,3,4-噻二唑基、异噻唑-3-基、异噻唑-4-基、异噻唑-5-基、噁唑-2-基、噁唑-4-基、噁唑-5-基、异噁唑-3-基、异噁唑-4-基、异噁唑-5-基、1,2,4-***-3-基、1,2,4-***-5-基、1,2,3-***-4-基、1,2,3-***-5-基、四唑基、吡啶-2-基、吡啶-3-基、2-吡嗪-2-基、吡嗪-4-基、吡嗪-5-基、2-嘧啶-2-基、4-嘧啶-2-基和5-嘧啶-2-基。
术语“杂芳基”包括其中杂芳族环选择性地与至少一个芳基、环脂族的基团或者杂环基稠合的情况。
术语“碳环”或者“碳环基”指的是饱和的或者部分不饱和的非芳族单环烃基、双环烃基或者三环烃基。
单环烃基的实例包括环戊基、环戊烯基、环己基和环己烯基。
双环烃基的实例包括羰基、十氢萘基、双环[2.1.1]己基、双环[2.2.1]庚基、双环[2.2.1]庚烯基和双环[2.2.2]辛基。
三环烃基的实例包括金刚烷基。
碳环中的至少一个氢原子可以被与上述烷基中相同的取代基取代。
提供以下实施例和比较例，以便突出一个或多个实施方式的特征，但应理解，实施例不应被解释为限制实施方式的范围，比较例也不应被解释为在实施方式的范围之外。此外，将理解，实施方式不限于实施例和比较例中描述的特定细节。
(电解质的制备)
制备例1
通过在碳酸亚乙酯(EC)、碳酸乙甲酯(EMC)和碳酸二甲酯(DMC)以2:1:7的体积比混合的混合溶液中加入LiPF6而形成1.5M LiPF6溶液，然后再向其中加入以下式4的化合物，以制备用于锂二次电池的电解质。
基于电解质的总重量，式4的化合物的含量为约0.5wt％。
<式4>
制备例2
以与制备例1相同的方式制备用于锂二次电池的电解质，除了基于电解质的总重量式4的化合物的含量为约1wt％之外。
制备例3
以与制备例1相同的方式制备用于锂二次电池的电解质，除了基于电解质的总重量式4的化合物的含量为约3wt％之外。
制备例4
以与制备例1相同的方式制备用于锂二次电池的电解质，除了基于电解质的总重量式4的化合物的含量为约5wt％之外。
比较制备例1
以与制备例1相同的方式制备用于锂二次电池的电解质，除了未添加式4的化合物之外。
比较制备例2
以与制备例1相同的方式制备用于锂二次电池的电解质，除了使用以下由式19表示的2-(甲氧基甲基)环氧乙烷代替以上的式4的化合物之外。
<式19>
比较制备例3
以与制备例1相同的方式制备用于锂二次电池的电解质，除了使用以下由式20表示的双(三甲基甲硅烷基)胺代替以上的式4的化合物之外。
<式20>
(锂二次电池的制造)
实施例1
将87wt％的石墨、11wt％的硅化合物和碳化合物的复合物、1wt％的苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)粘合剂(ZEON)和1.0wt％的羧甲基纤维素粘合剂(CMC，由NIPPON A&L制造)混合，引入蒸馏水中，然后使用机械搅拌器搅拌60分钟，以制备阳极活性物质浆料。使用刮刀将浆料涂覆在10μm厚的铜集电器上至约60μm的厚度，使用热风干燥器在100℃下干燥0.5小时，在120℃下真空中进一步干燥4小时，然后辊压以制备阳极。
作为硅化合物和碳化合物的复合物，使用包括碳涂覆的硅颗粒的碳-硅复合物(由BTR有限公司制造)。
(阴极的制备)
将97wt％的LiNi0.88Co0.08Mn0.04O2、0.5wt％的作为导电材料的人造石墨(SFG6，Timcal)粉末、0.8wt％的炭黑(科琴黑，ECP)、0.2wt％的改性丙烯腈橡胶(BM-720H，由Zeon公司制造)、1.2wt％的聚偏二氟乙烯(PVDF，S6020，Solvay)和0.3wt％的聚偏二氟乙烯(PVDF，S5130，Solvay)混合，引入N-甲基-2-吡咯烷酮溶剂中，然后使用机械搅拌器搅拌30分钟，以制备阴极活性物质浆料。使用刮刀将浆料涂覆在20μm厚的铝集电器上至约60μm的厚度，使用热风干燥器在100℃下干燥0.5小时，在120℃下真空中进一步干燥4小时，然后辊压以制备阴极。
通过使用厚度为14μm并且在阳极侧涂布有陶瓷的聚乙烯隔板，并且使用在制备例1中制备的电解质制造锂二次电池。
实施例2至4
以与实施例1相同的方式制造锂二次电池，除了使用在制备例2至4中制备的每种电解质代替在制备例1中制备的电解质之外。
比较例1至3
以与实施例1相同的方式制造锂二次电池，除了使用在比较制备例1至3中制备的每种电解质代替在制备例1中制备的电解质之外。
评价例1：环境温度(25℃)下初始直流内电阻(DCIR)和高温储存后DCIR增加率的测试
在25℃下，在1C/10二次放电(SOC 100)的条件下，对实施例1至4和比较例1至3中制造的锂二次电池进行测试，以测量初始直流内电阻(DCIR)。然后，计算初始DC内电阻(DCIR)为△V/△I的值(在60℃下，相对于在评价例2的烘箱中高温储存之前锂二次电池的电压变化/电流变化)。其一些结果显示在表1中。此外，在测量初始DCIR之后，电池中的最大能量状态被设置为完全充电(SOC 100％)。在此状态下，将电池在高温(60℃)下储存30天，然后测量DCIR，并通过以下方程式1计算DCIR增加率(％)。
[方程式1]
DCIR增加率＝(30天后的DCIR/初始DCIR)X 100％
[表1]
当锂二次电池的初始DCIR高时，锂二次电池的输出功率特性会显著劣化，因而会难以将锂二次电池应用于需要高输出的应用，例如电动汽车。如表1中可以看出的，与比较例1至3的锂二次电池的初始DCIR相比，实施例1至4的锂二次电池的初始DCIR大大降低。从结果可以看出，在实施例1至4的锂二次电池中，例如，当使用含有式4的化合物的电解质时，可以改善输出特性。
如表1中可以看出的，即使实施例1至4的锂二次电池在高温下长期储存时，与比较例1的锂二次电池(例如，不包括式4的化合物)和比较例2和3的锂二次电池(例如，包括其他添加剂)的DCIR增加率相比，实施例1至4的锂二次电池的DCIR增加率显著降低。
评价例2：环境温度(25℃)下的充电-放电特性的评价
在环境温度(25℃)下，以0.1C的电流流速对实施例1的锂二次电池和比较例1至3的锂二次电池中的每个进行恒定电流充电直至4.3V(相对于Li)的电压，然后以0.05C的电流流速截止，同时在恒定电压模式下保持4.3V。然后，在放电(化成步骤，第一个循环)期间，以0.1C的恒定电流流速将每个锂二次电池放电至2.8V(相对于锂)的电压。
在环境温度(25℃)下，以0.2C的电流流速对已经经过化成步骤的第一个循环的每个锂二次电池以恒定电流充电直至4.3V(相对于锂)的电压，然后以0.05C的电流流速截止，同时在恒定电压模式下保持4.3V。然后，在放电(化成步骤，第二个循环)期间，以0.2C的恒定电流流速将每个锂二次电池放电至2.8V(相对于锂)的电压。
在环境温度(25℃)下，以0.5C的电流流速对已经经过化成步骤的第二个循环的每个锂二次电池以恒定电流充电直至4.3V(相对于锂)的电压，然后以0.05C的电流流速截止，同时在恒定电压模式下保持4.3V。然后，在放电期间，以1.0C的恒定电流流速将每个锂二次电池放电至2.8V(相对于锂)的电压。这些充电-放电循环重复200次。
在全部充电-放电循环中，一次充电-放电循环之后允许10分钟的停止时间。
一些充电-放电实验结果显示在表2中。第200次循环时的容量保持率由方程式2表示。
<方程式2>
容量保持率＝[第200次循环时的放电容量/第一次循环时的放电容量]x 100
评价例3：环境温度下气体产生量的评价
实施例1的锂二次电池和比较例1至3的锂二次电池中的每一个在第一个循环期间在环境温度(25℃)下以0.5C的流速用恒定电流充电直至4.3V，用恒定电压充电直至0.05C的电流同时保持4.3V，然后以0.5C的流速放电至2.8V。这个充电-放电过程进行两次或更多次以完成化成过程。
在第二个循环期间，每个锂二次电池以0.5C的流速用恒定电流充电直至4.3V，用恒定电压充电直至0.05C的电流同时保持4.3V，然后以0.5C的流速放电至2.8V。
在第三个循环期间，每个锂二次电池以0.5C的流速用恒定电流充电直至4.3V，用恒定电压充电直至0.05C的电流同时保持4.3V，然后以0.5C的流速放电至2.8V。
在第四个循环期间，每个锂二次电池以0.5C的流速用恒定电流充电直至4.3V，然后用恒定电压充电直至0.05C的电流同时保持4.3V。然后，将每个充电后的锂二次电池在60℃的烘箱中储存10天，从烘箱中取出，然后放电至2.8V。然后，将每个放电后的锂二次电池放入夹具中并爆裂，然后测量内部气体压力变化。然后，通过将内部气体压力变化转化为体积来测量气体产生量。
其一些结果显示在以下表2中。基于比较例的气体产生量，将气体产生量表示为相对减少的值。
[表2]
如表2中可以看出的，与比较例1至3的锂二次电池的气体产生量相比，实施例1的锂二次电池(采用包括式4的化合物的有机电解质)的气体产生量大大减少。此外，实施例1的锂二次电池在环境温度下的容量保持率近似等于比较例1至3的锂二次电池在环境温度下的容量保持率，从而产生优异的结果。
通过总结和回顾的方式，当含有锂盐的有机电解质用作用于锂二次电池的电解质时，锂二次电池的寿命特性和高温稳定性能够由于阳极/阴极与电解质之间的副反应的结果而劣化。
一个或多个实施方式可以提供用于锂二次电池的电解质，其能够提供具有改善的寿命特性和高温稳定性的锂二次电池。
根据实施方式，当使用包括用于锂二次电池的电解质的添加剂的电解质时，可以制造具有降低的初始DCIR以及改善的功率特性和高温特性的锂二次电池。
示例实施方式已经在本文中公开，尽管采用了具体术语，但它们仅在一般和描述性意义上被使用和被解释，而不是为了限制的目的。在一些情况下，如本领域普通技术人员在提交本申请时会显而易见的，结合特定实施方式描述的特征、特性和/或元件可以单独使用，或者与结合其他实施方式描述的特征、特性和/或元件结合使用。因此，本领域技术人员应当理解，在不脱离如所附权利要求阐述的本发明的精神和范围的情况下，可以对形式和细节进行各种改变。
Claims (16)
1.一种用于锂二次电池的电解质添加剂，所述添加剂包括以下由式1表示的化合物：
<式1>
其中，在式1中，
R1至R6各自独立地为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基；
R7和R8各自独立地为氢、取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基；并且
R9至R11各自独立地为氢、氟、取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基。
2.如权利要求1所述的添加剂，其中，在式1中，R1至R6各自独立地为未取代的C1-C30烷基；未取代的C1-C30烷氧基烷基；被选自甲基、乙基、丙基、丁基、-F、-Cl、-Br、-I、氰基、羟基和硝基中的至少一种取代的C1-C30烷基；被选自甲基、乙基、丙基、丁基、-F、-Cl、-Br、-I、氰基、羟基和硝基中的至少一种取代的C2-C30烯基；被选自甲基、乙基、丙基、丁基、-F、-Cl、-Br、-I、氰基、羟基和硝基中的至少一种取代的C1-C30烷氧基烷基；或者被选自甲基、乙基、丙基、丁基、-F、-Cl、-Br、-I、氰基、羟基和硝基中的至少一种取代的C2-C30炔基。
3.如权利要求1所述的添加剂，其中，在式1中，
R7和R8各自独立地为氢或者取代或未取代的C1-C10烷基，并且
R9至R11各自独立地为氢、氟或者取代或未取代的C1-C10烷基。
4.如权利要求1所述的添加剂，其中所述由式1表示的化合物是由式2表示的化合物：
<式2>
其中，在式2中，
R1至R6各自独立地为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基，取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基；并且
R7和R8各自独立地为氢、取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基。
5.如权利要求1所述的添加剂，其中所述由式1表示的化合物是由式3表示的化合物：
<式3>
其中，在式3中，
R1至R6各自独立地为取代或未取代的C1-C30烷基、取代或未取代的C1-C30烷氧基烷基、取代或未取代的C4-C30碳环基、取代或未取代的C6-C30芳基、取代或未取代的C2-C30烯基、取代或未取代的C2-C30炔基或者取代或未取代的C2-C30杂芳基；并且
所述取代的C1-C30烷基、所述取代的C1-C30烷氧基烷基、所述取代的C4-C30碳环基、所述取代的C6-C30芳基、所述取代的C2-C30烯基、所述取代的C2-C30炔基或者所述取代的C2-C30杂芳基的取代基包括选自C1-C20烷基、C2-C20烯基、C2-C20炔基、C1-C20烷氧基、卤素、氰基、羟基和硝基中的至少一种。
6.如权利要求1所述的添加剂，其中所述由式1表示的化合物是由式4至式8中的一个表示的化合物：
<式4>
<式5>
<式6>
<式7>
<式8>
7.一种用于锂二次电池的电解质，所述电解质包括：
锂盐；
非水性有机溶剂；以及
如权利要求1至6中任一项所述的添加剂。
8.如权利要求7所述的电解质，其中基于所述电解质的总重量，所述添加剂以0.1wt％至10wt％的量包含在所述电解质中。
9.如权利要求7所述的电解质，其中基于所述电解质的总重量，所述添加剂以0.1wt％至5wt％的量包含在所述电解质中。
10.如权利要求7所述的电解质，其中所述锂盐包括LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、Li(CF3SO2)2N、LiC2F5SO3、Li(FSO2)2N、LiC4F9SO3、LiN(SO2CF2CF3)2或者由式11至式14中的一个表示的化合物：
11.如权利要求7所述的电解质，其中所述非水性有机溶剂包括碳酸乙甲酯、碳酸甲丙酯、碳酸乙丙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丙酯、碳酸亚丙酯、碳酸亚乙酯、氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、碳酸亚丁酯、丙酸乙酯、丁酸乙酯、二甲基亚砜、二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺、γ-戊内酯、γ-丁内酯或者四氢呋喃。
12.一种锂二次电池，包括：
阴极，包括阴极活性物质；
阳极，包括阳极活性物质；以及
所述阴极和所述阳极之间的电解质，
其中，所述电解质包括如权利要求1至6中任一项所述的添加剂。
13.如权利要求12所述的锂二次电池，其中：
所述阴极活性物质包括含有镍和至少一种过渡金属的锂过渡金属氧化物，并且
基于所述过渡金属的总摩尔数，所述镍的含量为80mol％或更多。
14.如权利要求13所述的锂二次电池，其中所述锂过渡金属氧化物由式16表示：
<式16>
LiaNixCoyMzO2-bAb
其中，在式16中，满足1.0≤a≤1.2、0≤b≤0.2、0.6≤x<1、0<y≤0.3、0<z≤0.3和x+y+z＝1；M为锰、钒、镁、镓、硅、钨、钼、铁、铬、铜、锌、钛、铝或硼；并且A为F、S、Cl、Br或其组合。
15.如权利要求13所述的锂二次电池，其中所述锂过渡金属氧化物由式17或式18表示：
<式17>
LiNixCoyMnzO2
其中，在式17中，满足0.6≤x≤0.95、0<y≤0.3、0<z≤0.3和x+y+z＝1，
<式18>
LiNixCoyAlzO2
其中，在式18中，满足0.6≤x≤0.95、0<y≤0.3、0<z≤0.3和x+y+z＝1。
16.如权利要求12所述的锂二次电池，其中所述阳极活性物质包括硅化合物、碳化合物或者所述硅化合物和所述碳化合物的复合物。
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