CN111718798A - 一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法 - Google Patents

一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，按一定摩尔配比的氢键受体HBA和氢键供体HBD组成低共熔溶剂DES，使用低共熔溶剂DES，通过微波辅助蒸馏提取胡椒叶中的精油；其主要步骤包括：①新鲜胡椒叶清洗、烘干、粉碎；②制备低共熔溶剂DES；③低共熔溶剂DES与胡椒叶粉末进行微波辅助处理；④提取胡椒叶精油。本发明的有益效果是：该方法响应面优化的最佳提取工艺条件为：以氯化胆碱‑尿素低共熔溶剂为最佳提取剂，液料比为16:1(mL/g)，微波功率480W，提取时间53min。该提取方法简单，得油率高，且精油中有效成份丰富。采用气相色谱‑质谱法分析精油成分，为精油的提取方法提供一条新思路，同时也拓展了DES的应用范围。

Description

一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法
技术领域
本发明涉及植物精油的提取方法，具体地说，涉及一种低共熔溶剂法加微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法。
背景技术
胡椒(Piper nigrum L.)属于胡椒科的开花藤本植物，其果味辛辣，是最为广泛的香料。原产于东南亚，我国主产区在海南，占全国胡椒总产量的90％以上，现已是海南省的一项特色农产品。胡椒具有健肠胃、温中散寒、消痰等功效，医药上也常用作驱风药慢性消化不良药。因其精油具有良好的防腐和抗氧化作用，在食品中可作为天然防腐剂和抗氧化剂。泰国当地人已经用胡椒叶来治疗某些疾病了，Agbor等发现胡椒叶甲醇提取物具有显著抗氧化和抗动脉粥样硬化功能，这些说明胡椒叶的粗提物具有一定价值。
胡椒精油常规提取方法有水蒸气蒸馏和溶剂萃取法等，但其工艺繁琐、提取得率低，且有机溶剂浸提法对环境造成影响。最近几年的新型提取植物精油的方法有微波辅助蒸馏法、微波辅助蒸馏法、超临界CO2萃取法等。超临界CO2萃取法的提取效率较高，但生产成本较高而不太适合常规工业提取。因此，寻找高效简洁的绿色环保提取方法非常有意义。
低共熔溶剂(deep eutectic solvents,DES)作为一类新型绿色环保溶剂，它是由氢键供体(hydrogen bond donor,HBD)(如酰胺、羧酸、尿素和多元醇等化合物)和氢键受体(hydrogen bond acceptor,HBA)(如一定化学计量比的季铵盐)组合而成的低共熔混合物。因其具有熔点低、不易挥发、安全无毒可降解、价格低廉、制备过程方便快捷且具有良好的生物相容性等特点，非常适合作为新型离子液体来代替传统的有机溶剂。随着大家对DES性质研究的不断加深，在天然产物的提取过程中，例如多酚或黄酮类生物活性物质的提取具有较好的优势，但有关精油提取的研究鲜有报道。本文尝试选取一种合适DES结合微波辅助水蒸气蒸馏形成一种新型的工艺方法应用于胡椒叶精油的提取，先通过单因素试验，然后经响应曲面法优化提取工艺参数。
发明内容
本发明正是为了解决上述技术问题而设计的一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：
一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，按一定摩尔配比的氢键受体HBA和氢键供体HBD组成低共熔溶剂DES，使用低共熔溶剂DES，通过微波辅助蒸馏提取胡椒叶中的精油；其主要步骤包括：
①新鲜胡椒叶清洗干净，在40℃-80℃的电热鼓风干燥箱中烘干至恒定重量，粉碎并过筛成30-80目的胡椒叶粉末，置于干燥器中干燥备用；
②制备低共熔溶剂DES，氢键受体HBA和氢键供体HBD在70℃-90℃之某一恒定的温水浴锅中混合加热搅拌30-120min，直至形成均匀无色透明的液体低共熔溶剂DES；
③按液料比低共熔溶剂DES与胡椒叶粉末为5:1至25:1(mL/g)之范围内一比值进行混合，然后加入蒸馏水放入微波炉中处理，使混合物吸收微波进行加热；
④将步骤低共熔溶剂DES中进行微波辅助处理后的混合物通过水蒸气蒸馏提取胡椒叶精油，分液之后加无水硫酸钠干燥，得到胡椒叶精油。
所述基于低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述氢键受体HBA为氯化胆碱。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述氢键供体HBD是甘油、乙二醇、尿素、乳酸或葡萄糖之一的季铵盐。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述低共熔溶剂DES为以下摩尔配比的混合物之一：
氯化胆碱与甘油摩尔比为1:2之混合物；
氯化胆碱与乙二醇摩尔比为1:4之混合物；
氯化胆碱与尿素摩尔比为1:2之混合物；
氯化胆碱与乳酸摩尔比为1:2之混合物；
氯化胆碱与葡萄糖摩尔比为2:1之混合物。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述步骤①中，电热鼓风干燥箱中烘干所用温度为60℃，胡椒叶粉末粉碎并过筛成50目。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述步骤②中，氢键受体HBA和氢键供体HBD在80℃恒温水浴锅中混合加热搅拌30-120min，直至形成均匀无色透明的液体低共熔溶剂DES。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述步骤③中，按液料比低共熔溶剂DES与胡椒叶粉末为10:1至20:1(mL/g)之范围内一比值进行混合。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述步骤③中，所述微波的功率强度为100-500W；所述步骤④中，水蒸气蒸馏提取胡椒叶精油的蒸馏时间为30-70min。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述步骤③中，所述微波的功率强度为480W；所述步骤④中，水蒸气蒸馏提取胡椒叶精油的蒸馏时间为50-60min。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述步骤③中，所述低共熔溶剂DES为氯化胆碱与尿素摩尔比为1:2之混合物，按液料比低共熔溶剂DES与胡椒叶粉末为16:1(mL/g)进行混合，所述微波的功率强度为480W；所述步骤④中，水蒸气蒸馏提取胡椒叶精油的蒸馏时间为53min。
本发明的有益效果是：基于低共熔溶剂作为提取剂，采用微波辅助水蒸气蒸馏的方法提取胡椒叶精油，并应用响法面对胡椒叶精油提取工艺影响较大的三个因素即液料比、微波功率和蒸馏时间进行优化，获取了最佳的提取条件，该提取方法简单，得油率高，且精油中有效成份丰富。采用气相色谱-质谱法分析精油成分，为精油的提取方法提供一条新思路，同时也拓展了DES的应用范围。
附图说明
图1为不同类型DES对精油得率的影响坐标图；注:a～d不同字母代表差异性显著(p<0.05)。
图2为液料比对胡椒叶精油得率的影响坐标图；
图3为微波功率对胡椒叶精油得率的影响坐标图；
图4为提取时间对胡椒叶精油得率的影响坐标图；
图5为液料比和微波功率对胡椒叶精油得率交互影响的响应面图；
图6为液料比和提取时间对胡椒叶精油得率交互影响的响应面图；
图7为微波功率和提取时间对胡椒叶精油得率交互影响的响应面图；
图8为胡椒叶精油GC/MS分析总离子流图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明进一步说明。
实施例：
一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，按一定摩尔配比的氢键受体HBA和氢键供体HBD组成低共熔溶剂DES，使用低共熔溶剂DES，通过微波辅助蒸馏提取胡椒叶中的精油；其主要步骤包括：
①新鲜胡椒叶清洗干净，在40℃-80℃的电热鼓风干燥箱中烘干至恒定重量，粉碎并过筛成30-80目的胡椒叶粉末，置于干燥器中干燥备用；
②制备低共熔溶剂DES，氢键受体HBA和氢键供体HBD在70℃-90℃之某一恒定的温水浴锅中混合加热搅拌30-120min，直至形成均匀无色透明的液体低共熔溶剂DES；
③按液料比低共熔溶剂DES与胡椒叶粉末为5:1至25:1(mL/g)之范围内一比值进行混合，然后加入蒸馏水放入微波炉中处理，使混合物吸收微波进行加热；
④将步骤低共熔溶剂DES中进行微波辅助处理后的混合物通过水蒸气蒸馏提取胡椒叶精油，分液之后加无水硫酸钠干燥，得到胡椒叶精油。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述氢键受体HBA为氯化胆碱。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述氢键供体HBD是甘油、乙二醇、尿素、乳酸或葡萄糖之一的季铵盐。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述低共熔溶剂DES为以下摩尔配比的混合物之一：
氯化胆碱与甘油摩尔比为1:2之混合物；
氯化胆碱与乙二醇摩尔比为1:4之混合物；
氯化胆碱与尿素摩尔比为1:2之混合物；
氯化胆碱与乳酸摩尔比为1:2之混合物；
氯化胆碱与葡萄糖摩尔比为2:1之混合物。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述步骤①中，电热鼓风干燥箱中烘干所用温度为60℃，胡椒叶粉末粉碎并过筛成50目。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述步骤②中，氢键受体HBA和氢键供体HBD在80℃恒温水浴锅中混合加热搅拌30-120min，直至形成均匀无色透明的液体低共熔溶剂DES。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述步骤③中，按液料比低共熔溶剂DES与胡椒叶粉末为10:1至20:1(mL/g)之范围内一比值进行混合。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述步骤③中，所述微波的功率强度为100-500W；所述步骤④中，水蒸气蒸馏提取胡椒叶精油的蒸馏时间为30-70min。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述步骤③中，所述微波的功率强度为480W；所述步骤④中，水蒸气蒸馏提取胡椒叶精油的蒸馏时间为50-60min。
所述一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，所述步骤③中，所述低共熔溶剂DES为氯化胆碱与尿素摩尔比为1:2之混合物，按液料比低共熔溶剂DES与胡椒叶粉末为16:1(mL/g)进行混合，所述微波的功率强度为480W；所述步骤④中，水蒸气蒸馏提取胡椒叶精油的蒸馏时间为53min。
实验过程及数据分析
1材料与方法
1.1材料与设备
材料为海南省定安县黄竹镇的胡椒叶；
设备有：微波炉、粉碎机、恒温鼓风干燥箱、分析天平、JB挥发油测定器和AMD10气相色谱质谱联用仪。
1.2实验方法
1.2.1 DES的制备
按照表1所示，制备5种不同的低共熔溶剂。将氯化胆碱与甘油(甘油、乙二醇、尿素、乳酸、葡萄糖)按照一定的摩尔比进行混合，在80℃的恒温水浴锅中加热搅拌30-120min，直至形成均匀无色透明的液体。
表1：不同类型DES
编号 HBA HBD 摩尔比
DES-1 氯化胆碱 甘油 1:2
DES-2 氯化胆碱 乙二醇 1:4
DES-3 氯化胆碱 乳酸 1:2
DES-4 氯化胆碱 尿素 1:2
DES-5 氯化胆碱 葡萄糖 2:1
1.2.2胡椒叶精油提取工艺
将干燥后的胡椒叶粉碎且过50目筛，准确称取30g的胡椒叶粉末并加入DES，置于500mL圆底烧瓶中，按液料比加入蒸馏水进行微波辅助处理，然后水蒸气蒸馏提取胡椒叶精油，分液之后加无水硫酸钠干燥，称量并计算胡椒叶精油得率。
胡椒叶精油得率(％)＝(提取精油的重量/干胡椒叶粉末重量)×100
1.2.3不同类型DES对精油得率的影响
根据表1所示，以液料比15:1(mL/g)、微波功率320W、提取时间50min作为精油的提取条件，把精油得率作为指标，比较不同DES类型对胡椒叶样品中精油提取的影响，并使用效果最佳的DES进行后续微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的单因素试验。
1.2.4单因素实验
采用1.2.2的方法提取胡椒叶精油，提取条件为：保持微波功率480W、提取时间50min的条件不变，比较不同液料比(5:1、10:1、15:1、20:1、25:1)对胡椒叶精油得率的影响；保持液料比15:1(mL/g)，提取时间50min的条件不变，比较不同微波功率(100、200、300、400、500W)对胡椒叶精油得率的影响；保持液料比15:1(mL/g)，微波功率480W的条件不变，比较不同提取时间(30、40、50、60、70min)对胡椒叶精油得率的影响。通过单因素实验来探究各因素变量对胡椒叶精油得率的影响。
1.2.5响应面法优化试验
在1.2.4单因素试验结果的基础上，以液料比(A)、微波功率(B)、提取时间(C)为自变量，以胡椒叶精油得率(Y)为响应值，根据响应面试验设计原理，设计三因素三水平响应面试验因素与水平对胡椒叶精油的提取条件进行优化，试验设计见表2所示。
表2响应面设计实验因素水平和编码
Figure BDA0002563096020000081
1.2.6 GC-MS分析
GC条件：BR-5ms毛细管柱(30m×0.25mm×0.25μm)；升温程序：初始温度为60℃，以1.5℃/min升至185℃，保持1min，9℃/min升至275℃，保持2min；载气(He)，流速1mL/min，压力2.4kPa，进样量0.5μL；分流比40:1。
MS条件：EI电离源，能量70eV；离子源温度230℃，四极杆温度150℃，接口温度250℃，质量扫描范围m/z35～500。
1.3数据处理
采用SPSS16.0统计软件对单因素实验数据进行单因素方差统计分析，采用Origin8.5软件作图，Design-Expert响应面软件对胡椒叶精油提取的相关因素做出响应面优化。
2结果与讨论
2.1 DES种类的选择
5种不同类型的DES对精油得率的影响如图1所示。5种类型DES中DES-3对胡椒叶精油提取效果最好，其提取率为1.42％。据Kumar等人研究表明，一些DES能够溶解纤维素，可以增强植物组织的预处理，促进细胞内化合物的释放。可能是由于DES-3相对于其它低共熔溶剂而言，能更好地溶解植物的纤维素，故在后续实验中，选择氯化胆碱-尿素(DES-3)低共熔溶剂来进行后续实验。
2.2单因素试验
2.2.1液料比对胡椒叶精油得率的影响
由图2可知，胡椒叶精油得率的趋势是先增加后降低，当液料比达到15:1(mL/g)时，精油得率最大，为1.37％。当液料比过小即胡椒叶粉末中蒸馏水过少时，由于水不能充分渗入胡椒叶粉末中，同时水量少导致胡椒叶粉末局部受热，从而降低了胡椒叶精油的得率。当液料比逐渐增大即胡椒叶粉末中蒸馏水逐渐增加时，细胞内的压力随着渗入细胞内的水分温度升高而增强，细胞受到压力而破裂，使得细胞内的物质更容易溢出，从而提高了胡椒叶精油得率。但当液料比过大即胡椒叶粉末中蒸馏水过多时，微波的效果在一定程度上被液面厚度所影响而降低其得率。同时考虑其能耗和时间等因素，所以液料比的选择应该在15:1(mL/g)左右。
2.2.2微波功率对胡椒叶精油得率的影响
由图3可以知，随微波功率的增大，胡椒叶精油得率也逐渐提高，当微波功率达到480W时，胡椒叶精油得率达到最大值为1.41％，但再提高微波功率时，胡椒叶精油得率反而逐渐降低。原因在于当微波功率逐渐增加时，温度升高，分子热运动加剧，细胞内的物质更容易溢出，从而提高了胡椒叶精油得率。但随着功率继续增大，精油成分中热敏性物质因过高的温度而受热破坏和损失，降低了胡椒叶精油得率。这个结果和杨艳等[26]在用微波辅助水蒸气蒸馏提取孜然精油有相似之处。因此，微波功率的选择在480W左右。
2.2.3提取时间对胡椒叶精油得率的影响
图4的结果表明，在50min前，随提取时间的增加，胡椒叶精油得率也快速提升，其最大提取率为1.36％，但当提取时间超过50min时，胡椒叶精油得率基本不变，反而有所降低，出现这一现象的原因可能是精油成分中热敏性物质因其过长的提取时间而被受到损失，导致部分胡椒叶精油挥发，精油得率稍有下降。这个结果与包怡红等研究响应面法优化艾叶精油的提取工艺及其化学成分分析的实验中发现有相似之处，考虑时间成本和能量的消耗的因素，提取时间的选择在50min左右比较合适。
2.3响应面优化胡椒叶精油的提取工艺
2.3.1试验设计方案及结果
由表2响应面设计实验因素与水平，在单因素试验结果上，把液料比(A)、微波功率(B)、提取时间(C)作为自变量，以胡椒叶精油得率(Y)为响应值，根据Box-Behnken设计原理，设计三因素三水平试验，进行3次重复试验，响应面设计的因素水平及结果如表3所示。
表3响应面实验设计与结果
Figure BDA0002563096020000101
Figure BDA0002563096020000111
2.3.2模型建立及方差分析
利用Design-Expert软件对所得数据进行回归分析，得到Y(精油得率)与液料比、微波功率、提取时间的二次回归方程：Y＝1.40+0.002125A－0.031B+0.15C－0.13AB+0.023AC－0.076BC－0.10A2－0.21B2－0.25C2。
由表4可知，回归模型决定系数R2＝0.9871，校正决定系数R2 Adj＝0.9704，由方差分析可知，回归方程模型极显著(p<0.0001)，表明胡椒叶精油得率的实验值与预测值吻合较好。失拟项不显著(p＝0.102>0.05)，表明所得方程与实际拟合中非正常误差所占比例小，具有较好的稳定性，结果准确可靠。各单因素对胡椒叶精油得率影响的大小跟方差分析中的F值相关，F值越大，提取效果越好。由表4可以看出，各因素对响应值显著的排序为提取时间(C)>微波功率(B)>液料比(A)。
表4回归方程方差分析
Figure BDA0002563096020000112
Figure BDA0002563096020000121
2.3.3响应面交互作用分析
由图5-7可知，液料比(A)、微波功率(B)和提取时间(C)三者对胡椒叶精油得率(Y)交互作用的响应面图，各因子对响应值的影响可以通过响应曲面图直观看出。根据方差分析结果和响应曲面图可以看出，液料比与微波功率、微波功率与提取时间交互作用对胡椒叶精油得率的影响比较显著，而液料比与提取时间交互作用对胡椒叶精油得率的影响不显著。
2.4最佳工艺条件的确定及验证实验
响应面回归方程预测的最佳提取条件是液料比15.71:1(mL/g)，微波功率451.05W，提取时间53.38min，精油得率最大值为1.43％。为了实际操作和方便生产，修正后的工艺优化参数为液料比16:1(mL/g)，微波功率480W，提取时间53min。根据修正后的提取条件来验证实验的结果，重复3次实验，实际胡椒叶精油的得率为1.42±0.02％，与响应面回归方程理论值相对误差约为0.56％(在允许范围之内)，表明建立的模型与实际情况吻合较好。通过对比试验(如表5所示)发现：基于低共熔溶剂法微波辅助水蒸气蒸馏对精油得率明显优于水蒸气蒸馏法和微波辅助蒸馏法，分别提高了17.48％、5.66％，说明以氯化胆碱-尿素作为低共熔溶剂提取胡椒叶精油的方法是可行的。根据其它主流机构和人员研究胡椒果与胡椒叶精油化学成分分析的结果可知，水蒸气蒸馏提取胡椒叶精油得率为1.25％，而本实验水蒸气蒸馏提取胡椒叶精油得率为1.21％，偏差产生的原因可能跟胡椒叶的产地、加工方式及实验条件等因素有关。
表5：不同提取方法对精油得率的影响
提取方法 精油得率(％)
水蒸气蒸馏 1.21±0.02
微波辅助水蒸气蒸馏 1.34±0.02
基于低共熔溶剂法微波辅助水蒸气蒸馏 1.42±0.02
2.5胡椒叶精油化学成分的GC-MS分析结果
从胡椒叶精油中共分离检测到34种挥发性化学成分，利用质谱信息与标准谱库NIST08分别对各色谱峰进行初步检索及相关文献参考定性，确认挥发性物质名称。胡椒叶精油GC-MS化学成分总离子流图见图8，分析结果见表6。由表6可知，胡椒叶精油中提取含量大于3％的成分为异桉油烯醇(25.47％)、δ-榄香烯(17.52％)、石竹烯(8.27％)、α-荜澄茄油烯(7.07％)、α-古芸烯(5.59％)、(+)-喇叭烯(5.02％)、β-榄香烯(3.83％)、大根香叶烯D(3.39％)。所得到的精油中烯烃类化合物含量最为丰富，占精油成分64.14％。其它主流机构和人员的研究中胡椒叶精油的主要成分为δ-榄香烯，其含量占总物质成分的38.54％，而在本研究中δ-榄香烯的含量为19.75％，这可能是跟胡椒叶的品种类型、地理环境、处理方式以及提取条件等因素差异所导致。本实验提取的胡椒叶精油中的δ-榄香烯的相对较高，根据相关的文献记载所知，δ-榄香烯具有显著的抗肿瘤作用，其中β-榄香烯属于国家二类非细胞毒性肿瘤药物，使胡椒叶具有很高的开发和利用价值。
表6：胡椒叶精油化学组成成分
Figure BDA0002563096020000141
3结论
本文建立了一种新型的低共熔溶剂(DES)提取胡椒叶精油的方法，研究结果表明，低共熔溶剂是一种理想的新型离子溶剂，能有效地提高胡椒叶精油得率。通过单因素实验和响应面分析法优化了基于低共熔溶剂的微波辅助水蒸气蒸馏提取胡椒叶精油的工艺，建立了液料比、微波功率和提取时间三个主要因素对胡椒叶精油得率的回归模型，根据其模型优化的胡椒叶精油提取条件为：液料比16:1(mL/g)、微波功率480W、提取时间53min，此条件下胡椒叶精油得率为1.42±0.02％，通过对比试验发现，基于低共熔溶剂的微波辅助水蒸气蒸馏比水蒸气蒸馏精油和微波辅助水蒸气蒸馏分别提高了17.48％、5.66％，表明氯化胆碱-尿素组合的低共熔溶剂能有效地提高胡椒叶精油得率，此方法具有较高的可行性。胡椒叶精油通过GC-MS分析鉴定出共34种化合物，其主要成分为异桉油烯醇(25.47％)、δ-榄香烯(17.52％)、石竹烯(8.27％)、α-荜澄茄油烯(7.07％)、α-古芸烯(5.59％)、(+)-喇叭烯(5.02％)、β-榄香烯(3.83％)、大根香叶烯D(3.39％)，其中δ-榄香烯具有很好的研究价值。本文为胡椒叶提取精油的方法提供了一条新的研究思路，同时也有益于胡椒叶的综合利用以及胡椒叶精油在食品、药品及化妆品行业的应用。
本发明不局限于上述最佳实施方式，任何人在本发明的启示下得出的其他任何与本发明相同或相近似的产品，均落在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，其特征在于：按一定摩尔配比的氢键受体HBA和氢键供体HBD组成低共熔溶剂DES，使用低共熔溶剂DES，通过微波辅助蒸馏提取胡椒叶中的精油；其主要步骤包括：
①新鲜胡椒叶清洗干净，在40℃-80℃的电热鼓风干燥箱中烘干至恒定重量，粉碎并过筛成30-80目的胡椒叶粉末，置于干燥器中干燥备用；
②制备低共熔溶剂DES，氢键受体HBA和氢键供体HBD在70℃-90℃之某一恒定的温水浴锅中混合加热搅拌30-120min，直至形成均匀无色透明的液体低共熔溶剂DES；
③按液料比低共熔溶剂DES与胡椒叶粉末为5:1至25:1(mL/g)之范围内一比值进行混合，然后加入蒸馏水放入微波炉中处理，使混合物吸收微波进行加热；
④将步骤低共熔溶剂DES中进行微波辅助处理后的混合物通过水蒸气蒸馏提取胡椒叶精油，分液之后加无水硫酸钠干燥，得到胡椒叶精油。
2.根据权利要求1所述的一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，其特征在于：所述氢键受体HBA为氯化胆碱。
3.根据权利要求1所述的一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，其特征在于：所述氢键供体HBD是甘油、乙二醇、尿素、乳酸或葡萄糖之一的季铵盐。
4.根据权利要求1所述的一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，其特征在于：所述低共熔溶剂DES为以下摩尔配比的混合物之一：
氯化胆碱与甘油摩尔比为1:2之混合物；
氯化胆碱与乙二醇摩尔比为1:4之混合物；
氯化胆碱与尿素摩尔比为1:2之混合物；
氯化胆碱与乳酸摩尔比为1:2之混合物；
氯化胆碱与葡萄糖摩尔比为2:1之混合物。
5.根据权利要求1所述的一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，其特征在于：所述步骤①中，电热鼓风干燥箱中烘干所用温度为60℃，胡椒叶粉末粉碎并过筛成50目。
6.根据权利要求1所述的一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，其特征在于：所述步骤②中，氢键受体HBA和氢键供体HBD在80℃恒温水浴锅中混合加热搅拌30-120min，直至形成均匀无色透明的液体低共熔溶剂DES。
7.根据权利要求1所述的一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，其特征在于：所述步骤③中，按液料比低共熔溶剂DES与胡椒叶粉末为10:1至20:1(mL/g)之范围内一比值进行混合。
8.根据权利要求1所述的一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，其特征在于：所述步骤③中，所述微波的功率强度为100-500W；所述步骤④中，水蒸气蒸馏提取胡椒叶精油的蒸馏时间为30-70min。
9.根据权利要求1所述的一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，其特征在于：所述步骤③中，所述微波的功率强度为480W；所述步骤④中，水蒸气蒸馏提取胡椒叶精油的蒸馏时间为50-60min。
10.根据权利要求1所述的一种低共熔溶剂法微波辅助蒸馏提取胡椒叶精油的方法，其特征在于：所述步骤③中，所述低共熔溶剂DES为氯化胆碱与尿素摩尔比为1:2之混合物，按液料比低共熔溶剂DES与胡椒叶粉末为16:1(mL/g)进行混合，所述微波的功率强度为480W；所述步骤④中，水蒸气蒸馏提取胡椒叶精油的蒸馏时间为53min。
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