CN111265978B - 一种紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及有机废气净化技术领域，具体为一种紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置，包括电极和间隔在相邻电极中的绝缘介质，所述电极包括外电极、多孔金属丝电极和内电极，所述绝缘介质包括内介质管和外介质管；所述内介质管套设在内电极外部，所述内介质管和内电极之间设置有内气隙，所述多孔金属丝电极均匀等距地缠绕在内介质管的外部，所述外介质管套设在内介质管的外部，所述外介质管和内介质管之间外气隙，所述多孔金属丝电极上负载有催化剂；本发明的装置采用了紧凑型结构，结合了低温等离子体法与催化法，利用低温等离子体与催化剂的协同作用，可以更加高效地处理净化有机废气。
Description
技术领域
本发明涉及有机废气净化技术领域，具体为一种紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置。
背景技术
低温等离子体是一种可在大气压下产生的非平衡等离子体，其电子温度远远高于重粒子温度，而等离子体整体温度接近于室温，易于产生且有较高的化学活性。低温等离子体中含有大量高能电子、激发态原子、自由基等活性粒子，这些活性粒子可以与有机物发生反应，将有机大分子裂解为原子或基团，并进一步氧化还原为二氧化碳和水。因而低温等离子体在有机废气处理等环保领域有广阔的应用前景。
通常产生低温等离子体的方法有介质阻挡放电和电晕放电等。其中介质阻挡放电是在两金属电极之间的放电空间中***绝缘介质，放电空间的气体分子在强电场的作用下电离并加速，最终产生贯穿整个空间的电离通道。绝缘介质的存在可以避免放电过渡到火花或电弧放电，介质阻挡放电是一种在常温大气压下产生低温等离子体的方法。
已有研究表明在介质阻挡放电等离子体中引入催化剂，两者协同作用降解有机废气的效果明显优于单独使用低温等离子体或在相同温度条件下单独使用催化剂降解的效果，且不仅仅是两者单独作用效果的叠加。所以，将低温等离子体与催化剂的协同作用应用于有机废气处理等环境保护领域已经引起了广泛关注。如何设计一种结构简单、等离子体协同催化作用强、成本低的高效等离子体协同催化废气处理装置是促进其在工业和科研领域应用的关键所在。
现有的处理有机废气的装置或方法有物理吸附、等离子体处理、催化净化和等离子体与催化剂协同作用。如专利CN105854510A中所述的一种VOCs处理设备及方法，其通过吸附料液对VOCs进行吸附，吸附料液经恒温装置与脱附装置进行VOCs脱附。如专利CN105934064A中所述的一种单介质阻挡低温等离子体反应器，其通过增加齿片内电极，提高等离子体产生效率。如专利CN208694715U中所述的VOCs催化净化设备，其通过UVC灯和光催化剂对VOCs进行光降解。如专利CN107252627A中所述的一种VOCs处理设备和工艺，其利用低温等离子体和紫外光催化的协同作用处理VOCs。但是，上述方法在处理效率、副产物、对不同种类和浓度VOC的适用性、***压降和能量有效利用等方面存在缺陷。
因此，本发明装置即一种紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置利用等离子体与催化剂的协同作用来处理有机废气，并且把等离子体与催化反应置于同一反应器中，并且采用新型的催化剂引入方式，有效利用电能，缩减装置体积，优化了内电极结构，可以高效、深度降解有机废气。
发明内容
本发明的目的在于提供一种紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置，以解决上述背景技术中提出的问题。
为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：一种紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置，包括电极和间隔在相邻电极中的绝缘介质，所述电极包括外电极、多孔金属丝电极和内电极，内电极可选取螺纹杆、针杆和宝塔杆结构，所述绝缘介质包括内介质管和外介质管；
所述内介质管套设在内电极外部，所述内介质管和内电极之间设置有内气隙，所述多孔金属丝电极均匀等距地缠绕在内介质管的外部，所述外介质管套设在内介质管的外部，所述外介质管和内介质管之间设置有外气隙，所述多孔金属丝电极上负载有催化剂；
所述内电极、内介质管和外介质管的两端分别固定连接有进出气塞和均流塞，所述进出气塞的表面开设有一组进气口和两组出气口，所述进气口和内气隙连通，所述出气口和外气隙连通，所述均流塞外端固定连接有密封法兰，所述均流塞和密封法兰之间设有气体回流腔，所述均流塞的表面设多组进气孔，所述进气孔连通内气隙和气体回流腔，所述均流塞的表面设有多组出气孔，所述出气孔连通外气隙和气体回流腔。
优选的，所述内电极为不锈钢材料，所述内电极的半径长度为4～12mm、长度为360～480mm。
优选的，所述内介质管使用石英玻璃制成，所述内介质管的长度为320～440mm、内径为28mm、壁厚为1.5～2.5mm。
优选的，所述多孔金属丝电极为烧结多孔金属纤维材料，所述多孔金属丝电极负载的催化剂根据具体气体成分选择。
优选的，所述外介质管使用石英玻璃或聚四氟乙烯制成，所述外介质管的长度280～400mm、内径为38mm、壁厚2～2.5mm。
优选的，所述外电极为不锈钢套筒、铜网或铜箔，所述外电极长度为120～320mm，所述外电极的内壁与外介质管的外壁紧密贴合。
优选的，所述均流塞为聚四氟乙烯材料，所述均流塞的一侧表面一体连接有圆环状凸台，所述均流塞的凸台内径为31～33mm、外径为38mm，所述均流塞的凸台外周壁和外介质管一端的内周壁紧密贴合，所述均流塞的凸台内周壁和内介质管一端的外周壁紧密贴合；
所述出气孔为直径1～2mm的圆形通孔，所述出气孔均匀分布在均流塞的凸台表面；
所述均流塞的凸台的内部设有凹槽；
所述进气孔为直径1～2mm的圆形通孔，所述进气孔均匀分布在均流塞的凹槽表面。
优选的，所述进出气塞为聚四氟乙烯材料，所述进出气塞的一侧表面也一体连接有圆环状凸台，所述进出气塞的凸台尺寸与均流塞的凸台结构相同；
所述进出气塞的凸台的内部设有凹槽；
所述出气口设置在进出气塞的凸台表面；
所述进气口设置在进出气塞的凹槽表面。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
1)该紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置，通过介质阻挡放电等离子体与催化协同用于处理VOCs气体，利用第一段等离子体将VOCs分子裂解为小基团，随后在第二段等离子体与催化剂协同作用下被进一步降解成为低害或无害气体。与单独使用等离子体或催化反应相比，降解有机废气更加高效。
2)该紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置，内气隙电极可使用螺杆状、针杆状或者宝塔型电极，增加气隙内电场不均匀程度，有利于在较低电压下产生等离子体，提高等离子体产生效率；同时可改变内电极构造，包括高度、同一截面单元(针或宝塔)个数和截面间距离等因素。
3)该紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置，与一般的光催化反应器相比，多孔金属纤维丝负载光催化剂，同时利用了内气隙和外气隙放电等离子体产生的紫外光，省去了额外的紫外光设备，降低成本，缩小装置尺寸。
4)该紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置，采用紧凑型结构，与一般的两段式装置相比，减小装置体积，提高空间利用率；与填充式的等离子体催化协同装置相比，该装置的气阻小，压降低，提高处理效率。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例描述所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明的结构示意图；
图2为本发明的立体示意图；
图3为本发明的内电极的三种结构示意图；
图4为本发明的为本发明的结构示意图；
图5为本发明的剖面图；
图6为本发明的进出气密封塞结构的结构示意图；
图7为本发明的密封法兰气体回流腔结构示意图；
附图中，各标号所代表的部件列表如下：
101均流塞、102出气孔、103进气孔、2外电极、301进出气塞、302出气口、303进气口、4多孔金属丝电极、501内介质管、502内气隙、6内电极、701外介质管、702外气隙、801密封法兰、802气体回流腔。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都属于本发明保护的范围。
请参阅图1～2，本发明提供一种技术方案：一种紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置，本装置主要由均流塞101、外电极2、进出气塞301、多孔金属丝电极4、内介质管501、内电极6、外介质管701和密封法兰801组成。其中内电极6、内介质管501和多孔金属丝电极4构成第一段介质阻挡放电单元，放电发生在内气隙502中。多孔金属丝电极4、外介质管701和外电极2构成第二段介质阻挡放电单元，放电发生在外气隙702中。内电极6和外电极2接电源的低压端并接地，多孔金属丝电极4穿过均流塞101连接到电源的高压端。
均流塞101和进出气塞301用于固定内外介质管和不锈钢金属电极，上面均开有气体进出孔。密封法兰801与均流塞101构成气体回流腔802，使经过内气隙502的气体回流到外气隙702中。气体从进出气塞301的进气口303进入装置，首先到达内气隙502，再从均流塞101的进气孔103进入密封法兰气体回流腔802，经出气孔102进入外气隙702，最后从进出气塞301的出气口302排出。
内电极6为不锈钢材料，半径为4～12mm，其长度为360～480mm，作为第一段介质阻挡放电的低电极。
内介质管501使用石英玻璃制成，长320～440mm，内径28mm，壁厚1.5～2.5mm，作为第一段介质阻挡放电的介质。
多孔金属丝电极4为烧结多孔金属纤维，其中负载的催化剂可根据具体气体成分选择，如气体主要成分为甲苯时，可选用MnO2/Al2O3、CuO/MnO2等催化剂，也可以选择催化性能更加优异的光催化剂，如TiO2等。多孔金属丝电极4均匀等间距地缠绕在内介质管501上，同时作为第一段介质阻挡放电和第二段介质阻挡放电的高压电极。
外介质管701使用石英玻璃或聚四氟乙烯制成，长280～400mm，内径38mm，壁厚2～2.5mm，作为第二段介质阻挡放电的介质。
外电极2为不锈钢金属套筒套在外介质管701上，长120～320mm，内壁与外介质管701的外壁紧密贴合。也可使用铜网或铜箔紧密缠绕在外介质管701上充当外电极2。
如图3所示，内电极6可选取螺纹杆、针杆和宝塔杆结构。其中螺纹杆可使用不同高度和螺距的螺纹，针杆和宝塔杆可以改变同一截面针或宝塔结构的个数和分布以及这些结构截面之间的距离。不锈钢金属杆上的附加结构可增加气隙电场不均匀程度，使等离子体在较低电压下产生。
如图4所示，均流塞101使用聚四氟乙烯材料制成，其凸台部分用阴影标出，其截面为一内径为31～33mm，外径为38mm的圆环，出气孔102为直径1～2mm圆形通孔，均匀分布在圆环表面。空白部分为圆形凹台，中间黑色圆孔用于固定内电极，进气孔103为直径1～2mm圆形通孔，均匀分布在圆形凹台表面。
如图5所示，内介质管501***凹台之中，外介质管701套在凸台上。进出气塞301也为相同材料和结构，不同的是其只有一个通孔位于凹台上用于装置进气，有两个通孔位于凸台上用于装置排气。
如图6和图7所示，该装置气流回路的细节：气体从进气口303进入内气隙502，经过第一段介质阻挡放电等离子体处理后，气体从均流塞进气孔103进入密封法兰气体回流腔802，然后气体通过均流塞出气孔102进入外气隙702，经过第二段介质阻挡放电等离子体处理后，从出气口302排出。为保持气流稳定回流，均流塞101采用多进出气孔，并均匀分布于均流塞101上。气体均流塞101无凸台的平面和与之相平行的密封法兰801内壁之间的距离，即气体回流腔的深度为16～22mm。密封法兰801与均流塞101之间通过6组螺母804和螺栓805连接固定。为保证装置气密性，在密封法兰801和均流塞101的对应位置有一圈密封胶圈槽803，用于放置密封胶圈。
工作原理
该等离子体协同催化有机废气处理装置，利用了一种紧凑型的装置结构，在一根放电管中同时产生两段介质阻挡放电等离子体。内部的多孔金属丝电极4缠绕在内介质管501上，同时作为内外两层介质阻挡放电的高压电极，可以提高电场的利用效率。
1)当气体流经内气隙502时，在内电极6和多孔金属丝电极4之间产生介质阻挡放电等离子体，对有机废气进行初步处理，等离子体中的高能活性粒子首先将有机废气分子破坏分解为较小的基团、原子等碎片，同时介质阻挡放电产生的臭氧、羟基自由基等具有强氧化性的物质与这些有机废气分子碎片反应生成小分子物质。
2)随后经初步处理的有机废气通过气体回流腔进入外气隙702中，在外电极2和多孔金属丝电极4之间产生介质阻挡放电等离子体，多孔金属丝电极4负载的催化剂参与反应，有机废气在等离子体与催化剂的协同作用下被高效降解为低害或无害物质，如水和二氧化碳等。
3)多孔金属丝电极4负载的催化剂可以根据具体气体成分灵活选择。催化剂可以显著降低反应所需的活化能，加快反应速率，减少副产物的产生；等离子体中大量高能活性粒子具有极强的化学反应活性，可以在无需额外加热的情况下激发活化催化剂，两者协同作用可促进有机废气分子更加高效分解和深度氧化。若气体成分较为单一，可针对其主要成分选择催化剂，如甲苯为主要污染物成分，可以选择MnO2/Al2O3或CuO/MnO2等催化剂。
4)若气体成分复杂，各项气体污染物浓度不高，可以使用催化性能更加全面的TiO2等光催化剂，光催化剂可以有效地降解甲醛、苯、甲苯、二甲苯、氨、总挥发性有机物(TVOC)等污染物。在本装置中，使用的光催化剂为螯合了其他活性催化元素的螯合型光催化剂，增加了光波的吸收范围。同时利用内外气隙中介质阻挡放电等离子体产生的紫外光进行光催化反应，不需增加额外的紫外光设备。
5)光催化剂负载于多孔金属丝状电极中，而不是填充在气隙中，多孔金属丝电极4既充当高压电极又充当催化剂载体，有效降低气体阻力，减小压力损失。
应用效果：
以甲苯作为VOC模型化合物，初始浓度为200ppm，第一段介质阻挡放电选用针状电极作为内电极，放电间隙为3mm；第二阶段介质阻挡放电，放电间隙为3mm，采用0.3％Pt/TiO2催化剂负载在多孔金属纤维电极上；两段放电长度均为150mm。
为便于对比，实验过程也考虑了仅第一段介质阻挡放电及第一段和第二段介质阻挡放电联合作用但没有负载催化剂时的甲苯降解情况，以下是不同放电形式下甲苯降解率和CO2选择性随比能量输入(specific energy input)的变化。
可以看出，和仅第一段介质阻挡放电相比，两段介质阻挡放电联合作用可以有效促进甲苯降解，并提高CO2选择性；并且，在第二段介质阻挡放电的金属纤维电极上负载催化剂能进一步提升甲苯降解率和CO2选择性。
在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“示例”、“具体示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不一定指的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任何的一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。
以上公开的本发明优选实施例只是用于帮助阐述本发明。优选实施例并没有详尽叙述所有的细节，也不限制该发明仅为所述具体实施方式。显然，根据本说明书的内容，可作很多的修改和变化。本说明书选取并具体描述这些实施例，是为了更好地解释本发明的原理和实际应用，从而使所属技术领域技术人员能很好地理解和利用本发明。本发明仅受权利要求书和其全部范围和等效物的限制。
Claims (8)
1.一种紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置，包括电极和间隔在相邻电极中的绝缘介质，其特征在于，所述电极包括外电极(2)、多孔金属丝电极(4)和内电极(6)，内电极(6)选取螺纹杆、针杆和宝塔杆结构中的其中一种，所述绝缘介质包括内介质管(501)和外介质管(701)；
所述内介质管(501)套设在内电极(6)外部，所述内介质管(501)和内电极(6)之间设置有内气隙(502)，所述多孔金属丝电极(4)均匀等距地缠绕在内介质管(501)的外部，所述外介质管(701)套设在内介质管(501)的外部，所述外介质管(701)和内介质管(501)之间设置有外气隙(702)，所述多孔金属丝电极(4)上负载有催化剂；
所述内电极(6)、内介质管(501)和外介质管(701)的两端分别固定连接有进出气塞(301)和均流塞(101)，所述进出气塞(301)的表面开设有一组进气口(303)和两组出气口(302)，所述进气口(303)和内气隙(502)连通，所述出气口(302)和外气隙(702)连通，所述均流塞(101)外端固定连接有密封法兰(801)，所述均流塞(101)和密封法兰(801)之间设有气体回流腔(802)，所述均流塞(101)的表面设多组进气孔(103)，所述进气孔(103)连通内气隙(502)和气体回流腔(802)，所述均流塞(101)的表面设有多组出气孔(102)，所述出气孔(102)连通外气隙(702)和气体回流腔(802)。
2.根据权利要求1所述的一种紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置，其特征在于，所述内电极(6)为不锈钢材料，所述内电极(6)的半径长度为4～12mm、长度为360～480mm。
3.根据权利要求1所述的一种紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置，其特征在于，所述内介质管(501)使用石英玻璃制成，所述内介质管(501)的长度为320～440mm、内径为28mm、壁厚为1.5～2.5mm。
4.根据权利要求1所述的一种紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置，其特征在于，所述多孔金属丝电极(4)为烧结多孔金属纤维材料，所述多孔金属丝电极(4)负载的催化剂根据具体气体成分选择。
5.根据权利要求1所述的一种紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置，其特征在于，所述外介质管(701)使用石英玻璃或聚四氟乙烯制成，所述外介质管(701)的长度280～400mm、内径为38mm、壁厚2～2.5mm。
6.根据权利要求1所述的一种紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置，其特征在于，所述外电极(2)为不锈钢套筒、铜网或铜箔，所述外电极(2)长度为120～320mm，所述外电极(2)的内壁与外介质管(701)的外壁紧密贴合。
7.根据权利要求1所述的一种紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置，其特征在于，
所述均流塞(101)为聚四氟乙烯材料，所述均流塞(101)的一侧表面一体连接有圆环状凸台，所述均流塞(101)的凸台内径为31～33mm、外径为38mm，所述均流塞(101)的凸台外周壁和外介质管(701)一端的内周壁紧密贴合，所述均流塞(101)的凸台内周壁和内介质管(501)一端的外周壁紧密贴合；
所述出气孔(102)为直径1～2mm的圆形通孔，所述出气孔(102)均匀分布在均流塞(101)的凸台表面；
所述均流塞(101)的凸台的内部设有凹槽；
所述进气孔(103)为直径1～2mm的圆形通孔，所述进气孔(103)均匀分布在均流塞(101)的凹槽表面。
8.根据权利要求7所述的一种紧凑型等离子体协同催化有机废气处理装置，其特征在于，
所述进出气塞(301)为聚四氟乙烯材料，所述进出气塞(301)的一侧表面也一体连接有圆环状凸台，所述进出气塞(301)的凸台尺寸与均流塞的凸台结构相同；
所述进出气塞(301)的凸台的内部设有凹槽；
所述出气口(302)设置在进出气塞(301)的凸台表面；
所述进气口(303)设置在进出气塞(301)的凹槽表面。
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