CN111129584A - 一种非水电解液及其锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种非水电解液，包含锂盐、有机溶剂和添加剂，按在非水电解液中的质量百分含量，所述添加剂组成为：腈类添加剂0.2‑2％，功能添加剂5～15％。本发明还提供含有该非水电解液的锂离子电池。本发明的锂离子电池通过优化配方，含有三种锂盐组成的混合锂盐和独特的组合添加剂，提高了电解液的热稳定性，明显改善了电解液的高温存储和高温循环性能，在低温和常温环境下可有效防止电解质在阴极表面的氧化和电解液的分解，提高锂离子电池的低温性能和循环寿命。

Description

一种非水电解液及其锂离子电池
技术领域
本发明涉及电池领域，具体涉及一种非水电解液及其锂离子电池。
背景技术
近几年，锂离子电池的发展受到广泛关注，其在手机数码领域、电动汽车、电动自行车、电动工具、储能等方面发展迅猛。锂离子电池与其他电池相比，具有质量轻、体积小、能量密度高、循环寿命长等优点，目前，智能手机、平板电脑等数码产品对能量密度的要求越来越高，使得商用的锂离子电池难以满足要求，用高能量密度的材料做电池的正极，是提升锂离子电池能量密度最有效的途径。
一元锂电池离子正极材料中，钴酸锂是最先被商品化和大规模应用的正极材料，通过改进工艺，可以将钴酸锂电池的工作电压提高到4.4V以上。随着工作电压的提高，钴酸锂的比容量逐渐提高，但循环性能反而下降了。
另一方面，由于锂离子电池阴极采用的是高电势的阴极活性材料，阳极采用的是低电势的阳极活性材料，所以电解质的电位窗比活性材料的电位窗窄。电解液暴露在阴极和阳极电极表面，容易分解。同时，锂离子电池在电动汽车或者电力存储设备中使用时，容易暴露在高温环境中。此外，电池的温度也会由于瞬时充电和电流的变化而升高。因此，在高温环境下，电池的使用寿命会降低，可存储的能量也会减少。另一方面，锂离子电池的主盐LiPF6在高温或痕量水的作用下容易分解产生HF，破坏SEI膜和腐蚀电极材料，释放过渡金属离子，进一步促进电解液的分解，形成恶性循环，造成锂离子电池性能的恶化。
发明内容
本发明的目的是针对以上背景技术存在的不足，提供一种非水电解液及其锂离子电池。本发明的锂离子电池通过优化配方，含有三种锂盐组成的混合锂盐和独特的组合添加剂，提高了电解液的热稳定性，明显改善了电解液的高温存储和高温循环性能，在低温和常温环境下可有效防止电解质在阴极表面的氧化和电解液的分解，提高锂离子电池的低温性能和循环寿命。
为了实现上述目的，本发明采用的技术方案为：一种非水电解液，包含锂盐、有机溶剂和添加剂，按在非水电解液中的质量百分含量，所述添加剂组成为：
腈类添加剂 0.2-2％
功能添加剂 5～15％
作为本发明的优选实施方式，所述腈类添加剂结构式如下所示：
Figure BDA0002328315110000021
其中，R2表示10个碳原子以内的烷烃、烯烃、炔烃、烷氧基、环状烷烃或者它们的氟代物，n取自0、1或2。
所述腈类添加剂更优选乙腈、丙腈、1,3-丙二腈、丁腈、1,4-丁二腈、戊腈、1,5-戊二腈、2-乙烯-1,4-戊二腈、己腈、1,6-己二腈、1,6-己二腈二甲醚、1,7-庚腈、辛腈、1,8-辛二腈、丙烯腈、2-丁烯腈、2-戊烯腈、环丙烷腈、2-甲基-环丙烷腈、2-乙基环丙烷腈、氟代环丙烷腈、环丁烷腈、1,3,6-三己腈中的一种或多种。
其中：乙腈结构式如(1)所示、丙腈如(2)所示、1,3-丙二腈如(3)所示、丁腈如(4)所示、1,4-丁二腈如(5)所示、戊腈如(6)所示、1,5-戊二腈如(7)所示、2-乙烯-1,4-戊二腈如(8)所示、己腈如(9)所示、1,6-己二腈如(10)所示、1,6-己二腈二甲醚如(11)所示、1,7-庚腈如(12)所示、辛腈如(13)所示、1,8-辛二腈如(14)所示、丙烯腈如(15)所示、2-丁烯腈如(16)所示、2-戊烯腈如(17)所示、环丙烷腈如(18)所示、2-甲基-环丙烷腈如(19)所示、2-乙基环丙烷腈如(20)所示、氟代环丙烷腈如(21)所示、环丁烷腈如(22)所示、1,3,6-三己腈如(23)所示。
Figure BDA0002328315110000031
作为本发明的优选实施方式，所述功能添加剂选自氟代碳酸乙烯酯(FEC)、1,3-丙烷磺内酯(PS)、碳酸乙烯亚乙酯(VEC)、碳酸亚乙烯酯(VC)、碳酸丙烯酯(PC)、二氟磷酸锂(LiPO2F2)中的一种或多种。所述功能添加剂更优选氟代碳酸乙烯酯(FEC)、1,3-丙烷磺内酯(PS)和碳酸亚乙烯酯(VC)的混合物。
作为本发明的优选实施方式，所述锂盐在非水电解液中的浓度为1.3mol/L。
作为本发明的优选实施方式，所述锂盐为LiPF6、LiBF4和LiDFOB的混合物，所述LiBF4和LiDFOB的总质量为混合物质量的5-20％。
本发明中，所述有机溶剂可选自链状碳酸酯类、环状碳酸酯类、羧酸酯类、氟代醚类有机溶剂中的一种或多种。作为本发明的优选实施方式，所述有机溶剂优选碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸乙烯酯(EC)、碳酸亚乙烯酯(VC)、碳酸丙烯酯(PC)、乙酸乙酯(EA)、丙酸乙酯(EP)、乙酸甲酯(MA)、乙酸丙酯(PE)、丙酸甲酯(MP)、丁酸甲酯(MB)、丁酸乙酯(EB)中的一种或多种。所述有机溶剂更优选碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)和碳酸乙烯酯(EC)的混合物。
本发明还提供一种锂离子电池，该锂离子电池含有上述非水电解液。
优选的，所述锂离子电池的制备方法包括将本发明的非水电解液注入到经过充分干燥、4.4V的钴酸锂(LiCoO2)/石墨软包电池，经过45℃搁置、高温夹具化成和二次封口工序。
与现有技术相比，本发明的优点为：
本发明电解液中含有三种锂盐组成的混合锂盐和独特的组合添加剂，能够有效地在电池负极成膜，抑制电解液的分解，提高循环性能和放电性能，防止高温环境下电池电解质在阴极表面的分解和电解液的氧化，相较于未添加本发明所述混合锂盐和组合添加剂的传统锂离子二次电池，本发明的锂离子电池用非水电解液能够有效提高电池的使用寿命，且能够提高电池在低温环境下的存储能力。同时腈类添加剂能和LiCoO2材料表面的Co离子发生络合反应，有效抑制了电解液在其表面的分解反应，提高电池的高温存储及高温循环性能。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，以下描述仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
实施例1
所述非水电解液按以下方法制备：在手套箱中，将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)和碳酸甲乙酯(EMC)按照重量比1:1:1的比例进行混合，然后加入混合锂盐(质量比为LiPF6:LiDFOB:LiBF4＝0.95:0.0375:0.0125)进行溶解，制备含混合锂盐的溶液。之后，向含混合锂盐的溶液中加入碳酸亚乙烯酯(VC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、1,3-丙烷磺内酯(PS)和化合物(4)，搅拌均匀，得到实施例1的非水电解液。混合锂盐在电解液中的浓度为1.3M，碳酸亚乙烯酯(VC)在电解液中的质量百分比为0.5％，氟代碳酸乙烯酯(FEC)在电解液中的质量百分比为5％，1,3-丙烷磺内酯(PS)在电解液中的质量百分比为4％，化合物(4)在电解液中的质量百分比为1％。
实施例2-12
实施例2-12也是电解液制备的具体实施例，除表1参数外，其它参数及制备方法同实施例1。电解液配方见表1。
对比例1-8
除表1参数外，对比例1-8其它参数及制备方法同实施例1。电解液配方见表1。
表1各实施例和对比例的电解液配方
Figure BDA0002328315110000051
Figure BDA0002328315110000061
注：锂盐的浓度为在电解液中的摩尔浓度；
腈类添加剂和功能性添加剂中各组分的含量为在电解液中的质量百分含量；
溶剂中各组分的比例为重量比。
锂离子电池性能测试
锂离子电池的制备：
将各实施例和对比例配制好的锂离子电池用非水电解液注入到经过充分干燥、4.4V的钴酸锂(LiCoO2)/石墨软包电池，经过45℃搁置、高温夹具化成和二次封口工序，得到的锂离子电池。进行电池性能测试，结果见表2。其中：
1.常温循环性能
在常温(25℃)条件下，将上述锂离子电池在1C恒流恒压充至4.4V，然后在1C恒流条件下放电至3.0V。充放电500个循环后，计算第500次循环后的容量保持率：
×100％
2.高温循环性能
在高温(45℃)条件下，将上述锂离子电池在1C恒流恒压充至4.4V，然后在1C恒流条件下放电至3.0V。充放电500个循环后，计算第500次循环后的容量保持率：
×100％
3.高温存储性能
在常温(25℃)条件下，对锂离子电池进行一次1C/1C充电和放电(放电容量记为DC0)，然后在1C恒流恒压条件下将电池充电至4.4V；将锂离子电池置于60℃高温箱中保存1个月，取出后，在常温条件下进行1C放电(放电容量记为DC1)；然后在常温条件下进行1C/1C充电和放电(放电容量记为DC2)，利用下面公式计算锂离子电池的容量保持率和容量恢复率：
Figure BDA0002328315110000071
Figure BDA0002328315110000072
4.低温循环性能
在低温(0℃)条件下，将上述锂离子电池在1C恒流恒压充至4.4V，然后在1C恒流条件下放电至3.0V。充放电100个循环后，计算第100次循环后的容量保持率：
Figure BDA0002328315110000073
表2对比例和实施例的锂离子电池性能测试结果
Figure BDA0002328315110000074
Figure BDA0002328315110000081
从上表数据可以看出，对比例5-8与对比例1-4相比，可以看到使用腈类添加剂的电池在常温循环和高温循环中还能表现出不错的效果，尤其是在高温方面，在加入三盐体系发现并未有太大的变化，而在加入腈类添加剂之后，改善了电池的高温性能。
实施例1-12分别加入了不同配比的锂盐体系，三盐体系的锂盐引入到电解液后，所得锂离子电池的低温和常温性能得到明显提升；常温和低温循环方面，当锂盐中LiBF4和LiDFOB总加入量为混合锂盐总质量的20％以内时，随着其添加量的增加循环性能有提升的趋势，由此可以看出LiBF4和LiDFOB总加入量为混合锂盐总质量的5-20％(如15％)时为最佳，添加量过少起不到改善常温循环性能的效果，添加量过多时可能引起电池内阻增加。引入的双盐或三盐体系能够有效地在电池负极成膜，抑制电解液的分解，提高循环性能和放电性能，相较于未添加所述组合锂盐体系的传统锂离子二次电池，能有效提高电池的使用寿命，且能够提高电池在低温和常温环境下的存储能力。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种非水电解液，包含锂盐、有机溶剂和添加剂，其特征在于，按在非水电解液中的质量百分含量，所述添加剂组成为：
腈类添加剂 0.2-2％
功能添加剂 5～15％。
2.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于，所述腈类添加剂结构式如下所示：
Figure FDA0002328315100000011
其中，R2表示10个碳原子以内的烷烃、烯烃、炔烃、烷氧基、环状烷烃或者它们的氟代物，n取自0、1或2。
3.根据权利要求2所述的非水电解液，其特征在于，所述腈类添加剂选自乙腈、丙腈、1,3-丙二腈、丁腈、1,4-丁二腈、戊腈、1,5-戊二腈、2-乙烯-1,4-戊二腈、己腈、1,6-己二腈、1,6-己二腈二甲醚、1,7-庚腈、辛腈、1,8-辛二腈、丙烯腈、2-丁烯腈、2-戊烯腈、环丙烷腈、2-甲基-环丙烷腈、2-乙基环丙烷腈、氟代环丙烷腈、环丁烷腈、1,3,6-三己腈中的一种或多种。
4.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于，所述功能添加剂选自氟代碳酸乙烯酯、1,3-丙烷磺内酯、碳酸乙烯亚乙酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸丙烯酯、二氟磷酸锂中的一种或多种。
5.根据权利要求4所述的非水电解液，其特征在于，所述功能添加剂选自氟代碳酸乙烯酯、1,3-丙烷磺内酯和碳酸亚乙烯酯的混合物。
6.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于，所述锂盐在非水电解液中的浓度为1.3mol/L。
7.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于，所述锂盐为LiPF6、LiBF4和LiDFOB的混合物，所述LiBF4和LiDFOB的总质量为混合物质量的5-20％。
8.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于，所述有机溶剂选自碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸二丙酯、碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸丙烯酯、乙酸乙酯、丙酸乙酯、乙酸甲酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯、丁酸甲酯、丁酸乙酯中的一种或多种。
9.根据权利要求8所述的非水电解液，其特征在于，所述有机溶剂选自碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯和碳酸乙烯酯的混合物。
10.一种锂离子电池，其特征在于，该锂离子电池含有权利要求1-9任一项所述的非水电解液。
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