CN110314710B - 蜂窝结构体 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种与现有技术相比能够更均匀地(无发热分布不均地)发热的蜂窝结构体。一种蜂窝结构体，具备圆柱状的蜂窝结构部及配设于蜂窝结构部的侧面的一对电极部，所述圆柱状的蜂窝结构部具有多孔质的隔壁和位于最外周的外周壁，所述一对电极部分别形成为在所述蜂窝结构部的隔室延伸方向上延伸的带状，在与所述隔室延伸方向正交的截面中，所述一对电极部中的一个电极部相对于所述一对电极部中的另一电极部隔着所述蜂窝结构部的中心而配设于相反侧，所述蜂窝结构部由处于所述一对电极部附近的端部区域和除所述端部区域之外的中央的区域亦即中央区域构成，构成所述端部区域的材料的平均电阻率A低于构成所述中央区域的材料的平均电阻率B。

Description

蜂窝结构体
技术领域
本发明涉及一种蜂窝结构体。
背景技术
以往，在以堇青石或碳化硅为材料的蜂窝结构体上负载了催化剂的产品被用于处理由汽车发动机排出的废气中的有害物质(例如参照专利文献1)。这种蜂窝结构体一般具有柱状的蜂窝结构体，该柱状的蜂窝结构体具有区划形成从一个底面延伸至另一底面的多个隔室的隔壁，该多个隔室为废气的流路。
利用负载于蜂窝结构体的催化剂对废气进行处理的情况下，需要使催化剂升温至规定的温度，但在发动机启动时，催化剂温度低，因此以往产生了无法充分净化废气这样的问题。因此，开发了一种被称为电加热催化器(EHC)的***，其中，将电极配设于由导电性陶瓷构成的蜂窝结构体，利用通电使蜂窝结构体自身发热，从而在发动机启动前或发动机启动时使负载于蜂窝结构体的催化剂升温至活性温度。
例如，在专利文献1中提出了一种蜂窝结构体，其是催化剂载体并且通过施加电压也发挥了加热器的功能，其可以抑制施加电压时的温度分布不均。具体而言，提出了下述方案：在柱状的蜂窝结构体的侧面，将一对电极部配设为在蜂窝结构体的隔室延伸方向延伸的带状，在与隔室延伸方向正交的截面中，将一对电极部中的一个电极部配设为隔着蜂窝结构体的中心而与一对电极部中的另一电极部对置，从而抑制施加电压时的温度分布不均。
通常，具有蜂窝结构的部分(即、成为催化剂的载体的部分。以下称为“蜂窝结构部”。)的电阻比电极部高，因此，具有下述倾向：来自于与电极部连接的端子的电流在该电极部中扩展开后流向蜂窝结构部。然而，蜂窝结构体内部的电阻均匀的情况下，存在下述问题：大量电流流向通过蜂窝结构部的距离短的电极部的端部附近，蜂窝结构部的发热分布不均，催化剂的加热产生不均。
针对该问题，作为其方案对策，专利文献2公开了“设定所述载体的隔壁的厚度以使成为外装件的中空壳体和……所述端子间的全部电流路径的电阻相等”(专利文献2的说明书0009段)。
另外，作为其方案对策，专利文献3公开了“一种蜂窝结构体，其中，形成流体的流路……构成外周区域的材料的电阻率低于构成所述中央区域的材料的电阻率”(专利文献3的说明书0013段)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2013/146955号
专利文献2：日本特开2011-99405号公报
专利文献3：日本特开2014-198321号公报
发明内容
专利文献2中，想要通过将蜂窝结构部的隔壁的厚度设定为满足规定的条件来均等地对蜂窝结构部进行加热，但若根据电流来设定蜂窝结构部的隔壁的厚度，则会在局部产生机械强度低的位置，存在作为催化剂载体的强度下降的问题。
另外，专利文献3中，想要通过将蜂窝结构部的电阻率设定为外周区域低于中央区域来均等地对蜂窝结构部进行加热，但是，若外周区域的电阻率低，则电流在外周部流动，存在中央区域难以被加热的问题。
本发明是鉴于以上问题而完成的，其课题在于提供一种与现有技术相比能够更均匀地(无发热分布不均地)发热的蜂窝结构体。
本发明人进行了深入研究，结果发现，通过对蜂窝结构部的端部区域以及中央区域的电阻率的分布进行控制，可以解决上述课题。即，本发明如下确定。
(1)一种蜂窝结构体，其具备圆柱状的蜂窝结构部、以及配设于所述蜂窝结构部的侧面的一对电极部，所述圆柱状的蜂窝结构部具有多孔质的隔壁和位于最外周的外周壁，所述多孔质的隔壁区划形成了作为流体的流路并从流体的流入侧的端面亦即流入端面延伸至流体的流出侧的端面亦即流出端面的多个隔室，
所述一对电极部分别形成为在所述蜂窝结构部的隔室延伸方向上延伸的带状，
在与所述隔室延伸方向正交的截面中，所述一对电极部中的一个所述电极部相对于所述一对电极部中的另一所述电极部隔着所述蜂窝结构部的中心而配设于所述蜂窝结构部的相反侧，其中，
所述蜂窝结构部由处于所述一对电极部附近的端部区域和除所述端部区域之外的中央的区域亦即中央区域构成，
构成所述端部区域的材料的平均电阻率A低于构成所述中央区域的材料的平均电阻率B。
(2)根据(1)所述的蜂窝结构体，其中，所述A和所述B满足1/5≤A/B≤4/5的关系。
(3)根据(1)或(2)所述的蜂窝结构体，其中，所述蜂窝结构部以硅-碳化硅复合材料或碳化硅作为主要成分。
(4)根据(1)～(3)中任意一项所述的蜂窝结构体，其中，所述蜂窝结构部的电阻率为0.1～100Ωcm，所述电极部的电阻率为0.001～1.0Ωcm。
(5)根据(1)～(4)中任意一项所述的蜂窝结构体，其中，所述电极部的中心角为60～120°。
根据本发明，可以提供一种与现有技术相比能够更均匀地发热的蜂窝结构体。
附图说明
图1是表示本发明中的蜂窝结构部的一例的图。
图2是本发明的一个实施方式中的蜂窝结构体的截面图。
图3是表示本发明的一个实施方式中的电极部的中心角的图。
图4是表示本发明的一个实施方式中的端部区域以及中央区域的图。
图5是表示本发明的一个实施方式中的电流通路的概要的图。
图6是表示本发明的一个实施方式中的端部区域以及中央区域的温度以及电阻率的测定部位的图。
符号说明
100…蜂窝结构体
10…蜂窝结构部
11…隔壁
12…隔室
13、14…蜂窝结构部的两端面
21…电极部
具体实施方式
以下，参照附图对本发明的电加热型催化剂用载体的实施方式进行说明，但并不解释为本发明限定于此，只要不脱离本发明的范围，可以基于本领域技术人员的知识进行各种变更、修改、改良。
(1.蜂窝结构部)
图1表示本实施方式中的蜂窝结构体100的蜂窝结构部的一例。蜂窝结构部10具有区划形成多个隔室12的多孔质的隔壁11、和位于最外周的外周壁，该多个隔室12形成流体的流路并从流体的流入侧的端面亦即流入端面延伸至流体的流出侧的端面亦即流出端面。隔室12的数量、配置、形状等以及隔壁11的厚度等没有特别限制，可以根据需要适宜地设计。
蜂窝结构部10只要具有导电性即可，对材质没有特别限制，能够使用金属或陶瓷等。尤其是从兼具耐热性和导电性的观点出发，蜂窝结构部10的材质优选以硅-碳化硅复合材料或碳化硅作为主要成分，进一步优选为硅-碳化硅复合材料或碳化硅。为了降低蜂窝结构部的电阻率，还可以混配硅化钽(TaSi2)、硅化铬(CrSi2)。蜂窝结构部10以硅-碳化硅复合材料作为主要成分意味着，蜂窝结构部10含有占蜂窝结构部整体的90质量％以上的硅-碳化硅复合材料(总质量)。此处，硅-碳化硅复合材料含有作为骨料的碳化硅粒子、以及作为粘合碳化硅粒子的粘合材料的硅，优选的是，多个碳化硅粒子按照在碳化硅粒子间形成细孔的方式被硅粘合。另外，蜂窝结构部10以碳化硅作为主要成分意味着，蜂窝结构部10含有占蜂窝结构部整体的90质量％以上的碳化硅(总质量)。
蜂窝结构部10的电阻率根据所施加的电压适当设定即可，没有特别限制，例如可以为0.01～100Ω·cm。在64V以上的高电压用的情况下可以为2～200Ω·cm，典型地可以为5～100Ω·cm。另外，在小于64V的低电压用的情况下可以为0.001～2Ω·cm，典型地可以为0.001～1Ω·cm，更典型地可以为0.01～1Ω·cm。此处，蜂窝结构部10的电阻率是指利用万用表并通过四端子法进行测定时的电阻率。
另外，端部区域以及中央区域中的蜂窝结构部10的电阻率的分布在下文进行叙述。
蜂窝结构部10的隔壁11的气孔率优选为35～60％，进一步优选为35～45％。若气孔率小于35％，则烧成时的变形有时变大。若气孔率超过60％，则蜂窝结构部的强度有时会下降。气孔率是使用水银孔度计测定得到的值。
蜂窝结构部10的隔壁11的平均细孔径优选为2～15μm，进一步优选为4～8μm。若平均细孔径小于2μm，则电阻率有时会变得过大。若平均细孔径大于15μm，则电阻率有时会变得过小。平均细孔径是使用水银孔度计测定得到的值。
与隔室12的流路方向正交的截面中的、隔室12的形状没有限制，优选为四边形、六边形、八边形或它们的组合。这些之中，优选正方形以及六边形。通过如此设定隔室形状，废气在蜂窝结构部10中流动时的压力损失变小，催化剂的净化性能变得优异。
蜂窝结构部10的外形只要为圆柱状即可，没有特别限定。另外，对于蜂窝结构部10的尺寸而言，从提高耐热性(防止在外周侧壁的周向上产生的裂纹)的观点出发，底面的面积优选为2000～20000mm2，进一步优选为4000～10000mm2。另外，从提高耐热性(防止在外周侧壁与中心轴方向平行地产生的裂纹)的观点出发，蜂窝结构部10的轴向的长度优选为50～200mm，进一步优选为75～150mm。
另外，本实施方式的蜂窝结构体100的构成蜂窝结构部10的最外周的外周壁3的厚度优选为0.1～2mm。若比0.1mm薄，则蜂窝结构体100的强度有时会下降。若比2mm厚，则负载催化剂的隔壁的面积有时会变小。
另外，通过将催化剂负载于蜂窝结构部10，能够将蜂窝结构部10用作催化剂用载体。
在本实施方式中，将蜂窝结构部10分成处于后述的一对电极部附近的端部区域、和除所述端部区域之外的中央的区域亦即中央区域来进行考察时，构成端部区域的材料的平均电阻率A低于构成所述中央区域的材料的平均电阻率B非常重要。
此处，端部区域以及中央区域如下被定义。首先，在蜂窝结构部10的与隔室延伸方向正交的截面中，画出连接一对电极部21、21的蜂窝结构部10周向长度的中心点的直线L。如下文所述，一对电极部21、21隔着蜂窝结构部10的中心O而配置于蜂窝结构部10的相反侧，因此直线L通过蜂窝结构部10的中心O。因此，直线L的长度为蜂窝结构部10的直径。接着，画出以直线L为中心左右分别形成中心角5°的直线。因此，这两条直线以直线L为中心而确定了中心角10°的区域。将该区域中的从蜂窝结构部10的外周壁起到1/5L长度为止的区域作为端部区域。
除上述端部区域之外的部分为中央区域。
如果A低于B，则电流容易经由蜂窝结构部10的端部区域而流动(参照图5)，可以有效地抑制如上所述的大量电流在电极部的端部附近流动、蜂窝结构部的发热分布不均、在催化剂的加热中产生不均这样的问题。因此，与电流仅在蜂窝结构部10的外周区域流动的情况相比，蜂窝结构部10的中心O附近被加热，由此蜂窝结构部10整体因电流热或隔壁的热传导而被加热，温度分布变得更均匀。
另外，A、B各自优选的范围与上述相同。
进一步，从不仅对蜂窝结构部10的外周、还对通过中央的电流的通路进行强化的观点出发，A以及B优选满足1/5≤A/B≤4/5的关系。
(2.电极部)
如图2所示，本实施方式的蜂窝结构部10具备一对电极部21，该一对电极部21设置为在与外周侧壁的外表面接触的状态下隔着蜂窝结构部10的中心O而对置。一对电极部21、21分别形成为在蜂窝结构部10的隔室12的延伸方向上延伸的“带状”。像这样地，本实施方式的蜂窝结构体100配设为：电极部21形成为带状，电极部21的长度方向为蜂窝结构部10的隔室12的延伸方向，一对电极部21、21隔着蜂窝结构部10的中心O而对置。
并且，进一步地，在与隔室12的延伸方向正交的截面中，各电极部21、21的中心角α优选为60～120°。进一步，在与隔室12的延伸方向正交的截面中，电极部21、21的中心角α的上限值优选为110，进一步优选为100。另外，在与隔室12的延伸方向正交的截面中，电极部21、21的中心角α的下限值优选为70，进一步优选80。另外，一个电极部21的中心角α优选相对于另一电极部21的中心角α而言为0.8～1.2倍的大小，进一步优选为1.0倍的大小(相同大小)。由此，在一对电极部21、21间施加电压时，可以抑制分别在蜂窝结构部的外周和中央区域流动的电流的不均。并且，在蜂窝结构部的外周和中央区域的各区域中可以抑制发热的不均。
此处，中心角α是指，在与隔室12的延伸方向正交的截面中，连结电极部21的两端部和蜂窝结构部的中心O的直线所成的角度(参照图3)。需要说明的是，在图3中，一对电极部21各自的中心角α为相同的大小。
在本实施方式的蜂窝结构体100中，电极部21的电阻率优选低于蜂窝结构部10的外周壁的电阻率。进一步，电极部21的电阻率进一步优选为蜂窝结构部10的外周壁的电阻率的0.1～10％，特别优选为0.5～5％。若低于0.1％，则对电极部21施加电压时，在电极部21内流动到“电极部的端部”的电流的量有时变多，在蜂窝结构部10中流动的电流容易产生不均。并且，蜂窝结构部10有时难以均匀地发热。若高于10％，则对电极部21施加电压时，在电极部21内扩展开的电流的量有时变少，在蜂窝结构部10中流动的电流容易产生不均。并且，蜂窝结构部10有时难以均匀地发热。
电极部21的厚度优选为0.01～5mm，进一步优选为0.01～3mm。通过为这种范围，可以有助于蜂窝结构部的均匀发热。若电极部21的厚度比0.01mm薄，则有时电阻率变高，无法均匀地发热。若电极部21的厚度比5mm厚，则有时在装罐时破损。
如图1所示，本实施方式的蜂窝结构体100中，电极部21、21分别形成为在蜂窝结构部10的隔室12的延伸方向上延伸并且“遍及整个两端部间(两端面13、14间)的”带状。像这样地，本实施方式的蜂窝结构体100的一对电极部21、21配设为遍及蜂窝结构部10的两端部间。由此，在一对电极部21、21间施加电压时，可以更有效地抑制蜂窝结构部的轴向(即、隔室12延伸的方向)上的电流的不均。此处，表述为“电极部21形成(配设)为遍及整个蜂窝结构部10的两端部间”时，是指如下含义。即，意味着电极部21的一个端部与蜂窝结构部10的一个端部(一个端面)连接，电极部21的另一端部与蜂窝结构部10的另一端部(另一端面)连接。
另一方面，电极部21在“蜂窝结构部10的隔室12的延伸方向”上的至少一个端部未连接于(未到达)蜂窝结构部10的端部(端面)的状态也是优选方案。由此，可以提高蜂窝结构体的耐热冲击性。
在本实施方式的蜂窝结构体100中，例如，如图1～图3所示，电极部21成为使平面状的长方形的部件沿着圆柱形状的外周弯曲而成的形状。此处，将弯曲的电极部21变形为不弯曲的平面状的部件时的形状称为电极部21的“平面形状”。上文中，图1～图3所示的电极部21的“平面形状”为长方形。并且，表述为“电极部的外周形状”时，意味着“电极部的平面形状的外周形状”。
在本实施方式的蜂窝结构体100中，带状的电极部的外周形状可以是长方形的角部形成为曲线状的形状。通过为这种形状，可以提高蜂窝结构体的耐热冲击性。另外，带状的电极部的外周形状为长方形的角部被倒角为直线状而成的形状也是优选方案。通过为这种形状，可以提高蜂窝结构体的耐热冲击性。
在本实施方式的蜂窝结构体100中，在与隔室延伸方向正交的截面中，电流路径的长度优选为蜂窝结构部的直径的1.6倍以下。若超过1.6倍，则有时会不必要地消耗能量。此处，“电流路径”是指电流流动的路径。另外，“电流路径的长度”是指，在蜂窝结构体的“与隔室延伸方向正交的截面”中的、电流流动的“外周”长度的0.5倍的长度。这意味着，在蜂窝结构体的“与隔室延伸方向正交的截面”的“电流流动的路径”之中的最大长度。在外周形成有凹凸或在蜂窝结构部形成有在外周开口的狭缝时，“电流路径的长度”是沿着该凹凸或狭缝内的表面而测定得到的值。因此，例如在蜂窝结构部形成有在外周开口的狭缝的情况下，“电流路径的长度”会以狭缝深度的大约2倍长度的量变长。
电极部21的电阻率优选为0.01～1.0Ωcm。通过使电极部21的电阻率为这种范围，一对电极部21、21在高温的废气流动的配管内有效地发挥电极的作用。若电极部21的电阻率小于0.01Ωcm，则在与隔室延伸方向正交的截面中，电极部21的两端附近的蜂窝部的温度有时容易上升。若电极部21的电阻率大于1.0Ωcm，则电流变得难以流动，因此有时难以发挥作为电极的作用。电极部的电阻率是室温(25℃)下的值。
电极部21的气孔率优选为30～60％，进一步优选为30～55％。电极部21的气孔率为这种范围，由此可得到适当的电阻率。若电极部21的气孔率低于30％，则在制造时有时会变形。若电极部21的气孔率高于60％，则电阻率有时变得过高。气孔率是利用水银孔度计测定得到的值。
电极部21的平均细孔径优选为5～45μm，进一步优选为7～40μm。电极部21的平均细孔径为这种范围，由此可得到优选的电阻率。若电极部21的平均细孔径小于5μm，则电阻率有时变得过高。若电极部21的平均细孔径大于45μm，则电极部21的强度有时变弱，容易破损。平均细孔径是利用水银孔度计测定得到的值。
电极部21的主要成分为“硅-碳化硅复合材料”的情况下，电极部21中含有的碳化硅粒子的平均粒径优选为10～60μm，进一步优选为20～60μm。电极部21中含有的碳化硅粒子的平均粒径为这种范围，从而可以将电极部21的电阻率控制在0.1～100Ωcm的范围。若电极部21中含有的碳化硅粒子的平均细孔径小于10μm，则电极部21的电阻率有时变得过大。若电极部21中含有的碳化硅粒子的平均细孔径大于60μm，则电极部21的强度有时变弱，容易破损。电极部21中含有的碳化硅粒子的平均粒径是使用激光衍射法测定得到的值。
电极部21的主要成分为“硅-碳化硅复合材料”的情况下，电极部21中含有的硅的质量相对于电极部21中含有的“碳化硅粒子和硅的各自质量的合计”的比率优选为20～40质量％。并且，电极部21中含有的、硅的质量相对于“碳化硅粒子和硅的各自质量的合计”的比率进一步优选为25～35质量％。电极部21中含有的、硅的质量相对于“碳化硅粒子和硅的各自质量的合计”的比率为这种范围，从而可以使电极部21的电阻率为0.1～100Ωcm的范围。若电极部21中含有的、硅的质量相对于“碳化硅粒子和硅的各自质量的合计”的比率小于20质量％，则电阻率有时变得过大；若大于40质量％，则有时在制造时容易变形。
本实施方式的蜂窝结构体100的等静压强度优选为1MPa以上，进一步优选为3MPa以上。等静压强度的值越大越优选，但考虑到蜂窝结构体100的材质、结构等，上限为6MPa左右。若等静压强度小于1MPa，则将蜂窝结构体用作催化剂载体等时，有时容易破损。等静压强度是在水中施加静水压力而测定得到的值。
(3.制造方法)
蜂窝结构部的制作可以基于公知的蜂窝结构部的制造方法中的蜂窝结构部的制作方法来进行。例如，首先，在碳化硅粉末(碳化硅)中添加金属硅粉末(金属硅)、粘合剂、表面活性剂、造孔材料、水等而制作成型原料。优选的是，相对于碳化硅粉末的质量和金属硅的质量的合计，使金属硅的质量为10～40质量％。碳化硅粉末中的碳化硅粒子的平均粒径优选为3～50μm，进一步优选为3～40μm。金属硅粉末中的金属硅粒子的平均粒径优选为2～35μm。碳化硅粒子以及金属硅粒子的平均粒径是指，利用激光衍射法测定粒度的频率分布时以体积基准而得到的算术平均径。碳化硅粒子是构成碳化硅粉末的碳化硅的微粒，金属硅粒子是构成金属硅粉末的金属硅的微粒。需要说明的是，这是在使蜂窝结构部的材质为硅-碳化硅系复合材料时的成型原料的配方，在使蜂窝结构部的材质为碳化硅时，不添加金属硅。
作为粘合剂，可以举出甲基纤维素、羟丙基甲基纤维素、羟丙氧基纤维素、羟乙基纤维素、羧甲基纤维素、聚乙烯醇等。这些之中，优选合用甲基纤维素和羟丙氧基纤维素。在将碳化硅粉末以及金属硅粉末的总质量设为100质量份时，粘合剂的含量优选为2.0～10.0质量份。
在将碳化硅粉末以及金属硅粉末的总质量设为100质量份时，水的含量优选为20～60质量份。
作为表面活性剂，可以使用乙二醇、糊精、脂肪酸皂、多元醇等。这些表面活性剂可以单独使用1种，也可以组合2种以上来使用。在将碳化硅粉末以及金属硅粉末的总质量设为100质量份时，表面活性剂的含量优选为0.1～2.0质量份。
作为造孔材料，只要是在烧成后成为气孔的材料即可，没有特别限定，可以举出例如石墨、淀粉、发泡树脂、吸水性树脂、硅胶等。在将碳化硅粉末以及金属硅粉末的总质量设为100质量份时，造孔材料的含量优选为0.5～10.0质量份。造孔材料的平均粒径优选为10～30μm。若小于10μm，则有时无法充分形成气孔。若大于30μm，则在成型时有时会堵住口模。造孔材料的平均粒径是指，利用激光衍射法测定粒度的频率分布时以体积基准而得到的算术平均径。造孔材料为吸水性树脂的情况下，造孔材料的平均粒径为吸水后的平均粒径。
接着，对得到的成型原料进行混炼而形成坯土，然后，对坯土进行挤出成型，从而制作蜂窝结构部。在挤出成型时，可以使用具有所期望的整体形状、隔室形状、隔壁厚度、隔室密度等的口模。接着，关于得到的蜂窝结构部，优选进行干燥。干燥的方法没有特别限定，可以举出例如微波加热干燥、高频感应加热干燥等电磁波加热方式；和热风干燥、过热蒸汽干燥等外部加热方式。这些之中，从可以迅速且均匀地对成型体整体进行干燥而不产生裂缝的方面出发，优选利用电磁波加热方式使一定量的水分干燥后，利用外部加热方式使剩余的水分干燥。作为干燥的条件，利用电磁波加热方式将相对于干燥前的水分量而言为30～99质量％的水分除去后，利用外部加热方式使水分为3质量％以下。作为电磁波加热方式，优选感应加热干燥；作为外部加热方式，优选热风干燥。干燥温度优选为50～100℃。
蜂窝结构部的中心轴方向长度不是所期望的长度的情况下，可以将蜂窝结构部的两底部切断而得到所期望的长度。切断方法没有特别限定，可以举出使用圆盘锯切断机等的方法。
接着，对蜂窝干燥体进行烧成，从而制作蜂窝烧成体。在烧成时，例如在Ar气氛中以1400℃×3hr的条件进行烧成。若烧成时，例如相对于想要为低电阻的部位，在想要为高电阻的部位与承烧钵(承烧钵是在烧成时所使用的包围件)之间放置由相同材质制作的隔板，并在包含1.0vol％的N2的Ar气氛中以1400℃×3hr的条件进行烧成，则容易实现本发明的电阻率分布。
需要说明的是，实现本发明的电阻率分布的手段没有特别限定，除上述手段以外，适当地变更蜂窝结构部的材质、壁厚等影响电阻率的要素，也能够得到本发明的电阻率分布。
在烧成前，为了除去粘合剂等，优选进行预烧。预烧优选在大气气氛以400～500℃进行0.5～20小时。预烧以及烧成的方法没有特别限定，可以使用电炉、燃气炉等进行烧成。烧成条件优选为在氮、氩等不活泼气氛中以1300～1500℃加热1～20小时。另外，在烧成后，为了提高耐久性，优选在1000～1250℃进行1～10小时的氧化处理。
接着，相对于蜂窝干燥体形成电极部，优选的是，制备用于形成电极部的电极部形成原料。使电极部的主要成分为“硅-碳化硅复合材料”的情况下，电极部形成原料优选在碳化硅粉末以及硅粉末中添加规定的添加物并进行混炼而形成。
具体而言，优选的是，在碳化硅粉末(碳化硅)中添加金属硅粉末(金属硅)、粘合剂、表面活性剂、造孔材料、水等，进行混炼而制作电极部形成原料。将碳化硅粉末以及金属硅的总质量设为100质量份时，优选使金属硅的质量为20～40质量份。碳化硅粉末中的碳化硅粒子的平均粒径优选为10～60μm。金属硅粉末(金属硅)的平均粒径优选为2～20μm。若金属硅粉末(金属硅)的平均粒径小于2μm，则电阻率有时变得过小。若金属硅粉末(金属硅)的平均粒径大于20μm，则电阻率有时变得过大。碳化硅粒子以及金属硅(金属硅粒子)的平均粒径是利用激光衍射法测定得到的值。碳化硅粒子是构成碳化硅粉末的碳化硅的微粒，金属硅粒子是构成金属硅粉末的金属硅的微粒。
作为粘合剂，可以举出甲基纤维素、羟丙基甲基纤维素、羟丙氧基纤维素、羟乙基纤维素、羧甲基纤维素、聚乙烯醇等。这些之中，优选合用甲基纤维素和羟丙氧基纤维素。在将碳化硅粉末以及金属硅粉末的总质量设为100质量份时，粘合剂的含量优选为0.1～5.0质量份。
在将碳化硅粉末以及金属硅粉末的总质量设为100质量份时，水的含量优选为15～60质量份。
作为表面活性剂，可以使用乙二醇、糊精、脂肪酸皂、多元醇等。这些表面活性剂可以单独使用1种，也可以组合2种以上来使用。在将碳化硅粉末以及金属硅粉末的总质量设为100质量份时，表面活性剂的含量优选为0.1～2.0质量份。
作为造孔材料，只要是在烧成后成为气孔的材料即可，没有特别限定，可以举出例如石墨、淀粉、发泡树脂、吸水性树脂、硅胶等。在将碳化硅粉末以及金属硅粉末的总质量设为100质量份时，造孔材料的含量优选为0.1～5.0质量份。造孔材料的平均粒径优选为10～30μm。若小于10μm，则有时无法充分形成气孔。若大于30μm，则有时容易产生大气孔，引起强度下降。造孔材料的平均粒径是利用激光衍射法而测定得到的值。
接着，优选的是，将碳化硅粉末(碳化硅)、金属硅(金属硅粉末)、粘合剂、表面活性剂、造孔材料、水等混合，对混合得到的混合物进行混炼，得到糊状或浆料状的电极部形成原料。混炼的方法没有特别限定，例如可以使用立式搅拌机。
接着，优选的是，将得到的电极部形成原料涂布于蜂窝烧成体的侧面。将电极部形成原料涂布于蜂窝烧成体的侧面的方法没有特别限定，例如可以使用印刷方法。另外，优选的是，电极部形成原料按照成为上述本发明的蜂窝结构体中的电极部的形状的方式而涂布于蜂窝烧成体的侧面。对于电极部的厚度而言，可以通过对涂布电极部形成原料时的厚度进行调整而得到所期望的厚度。像这样地，仅通过将电极部形成原料涂布于蜂窝烧成体的侧面，并进行干燥、烧成，就能够形成电极部，因此可以非常容易地形成电极部。
接着，优选的是，使涂布于蜂窝烧成体的侧面的电极部形成原料干燥，形成未烧成电极，制作了具备未烧成电极的蜂窝烧成体。干燥条件优选为50～100℃。
接着，优选的是，对具备未烧成电极的蜂窝烧成体进行烧成而制作蜂窝结构体。此时，主要对未烧成电极进行烧成。在烧成前，为了除去粘合剂等，优选进行预烧。预烧优选在大气气氛中以400～500℃进行0.5～20小时。预烧以及烧成的方法没有特别限定，可以使用电炉、燃气炉等进行烧成。烧成条件优选为在氮、氩等不活泼气氛中以1400～1500℃加热1～20小时。另外，在烧成后，为了提高耐久性，优选在1200～1350℃进行1～10小时的氧化处理。
实施例
以下，利用实施例进一步对本发明进行具体说明，但本发明不受这些实施例的任何限定。
将金属硅(Si)粉末作为陶瓷原料。然后，在陶瓷原料中添加作为粘合剂的羟丙基甲基纤维素、作为造孔材料的吸水性树脂，并且添加水，从而得到成型原料。然后，利用真空炼泥机对成型原料进行混炼，制作了圆柱状的坯土。在将金属硅(Si)粉末设为100质量份时，粘合剂的含量为7质量份。在将金属硅(Si)粉末设为100质量份时，造孔材料的含量为3质量份。在将金属硅(Si)粉末设为100质量份时，水的含量为42质量份。金属硅(Si)粉末的平均粒径为6μm。另外，造孔材料的平均粒径为20μm。金属硅(Si)以及造孔材料的平均粒径是利用激光衍射法测定得到的值。
使用挤出成型机对得到的圆柱状的坯土进行成型，得到直径80mm的蜂窝成型体。对得到的蜂窝成型体进行高频感应加热干燥后，使用热风干燥机在120℃干燥2小时，以规定量对两端面进行切断，制作了长度75mm的蜂窝干燥体。
之后，对蜂窝干燥体进行脱脂(预烧)后，进行烧成。关于烧成时的条件，比较例1、2为1370℃×3hr，实施例1、2为1390℃×3hr。关于实施例1、2，在包含1.0vol％的N2的Ar气氛中以1390℃×3hr的条件进行烧成。
进一步对烧成后的蜂窝烧成体进行氧化处理，从而得到蜂窝烧成体。脱脂的条件为在550℃进行3小时。氧化处理的条件为在1300℃进行1小时。
接着，在金属硅(Si)粉末中添加作为粘合剂的羟丙基甲基纤维素、作为保湿剂的甘油、作为分散剂的表面活性剂，并且添加水，进行混合。对混合物进行混炼，得到电极部形成原料。在将金属硅(Si)粉末设为100质量份时，粘合剂的含量为0.5质量份；在将金属硅(Si)粉末设为100质量份时，甘油的含量为10质量份；在将金属硅(Si)粉末设为100质量份时，表面活性剂的含量为0.3质量份；在将金属硅(Si)粉末设为100质量份时，水的含量为42质量份。金属硅(Si)粉末的平均粒径为6μm。金属硅(Si)的平均粒径是利用激光衍射法测定得到的值。混炼使用立式搅拌机来进行。
接着，在蜂窝烧成体的侧面将电极部形成原料按照遍及蜂窝烧成体的两端面间的方式涂布成带状，使厚度为1.5mm，并且使“在与隔室延伸方向正交的截面中，中心角的0.5倍为50°”。在蜂窝烧成体的侧面的两处位置涂布电极部形成原料。在与隔室延伸方向正交的截面中，两处涂布了电极部形成原料的部分中的一处相对于另一处隔着蜂窝烧成体的中心而配置于蜂窝烧成体的相反侧。
接着，使涂布于蜂窝烧成体的电极部形成原料干燥，得到具备未烧成电极的蜂窝烧成体。干燥温度为70℃。
之后，对具备未烧成电极的蜂窝烧成体进行脱脂(预烧)、烧成，进一步进行氧化处理，从而得到蜂窝结构体。脱脂的条件为在550℃进行3小时。烧成的条件为在氩气氛下以1450℃进行2小时。氧化处理的条件为在1300℃进行1小时。
得到的蜂窝结构体的隔壁的平均细孔径(气孔径)为8.6μm，气孔率为45％。平均细孔径和气孔率是利用水银孔度计测定得到的值。另外，蜂窝结构体的隔壁的厚度为90μm，隔室密度为90隔室/cm2。另外，蜂窝结构体的底面为直径93mm的圆形，蜂窝结构体在隔室延伸方向的长度为75mm。另外，得到的蜂窝结构体的等静压强度为2.5MPa。等静压强度是在水中施加静水压力而测定得到的破坏强度。另外，蜂窝结构体的2个电极部在与隔室延伸方向正交的截面中的中心角示于表1。
另外，在室温(25℃)下测定各比较例以及实施例的蜂窝结构体的电极部的电阻率，其结果均为1.0Ω·cm。
进行由上述工序得到的蜂窝结构体的通电试验。通电试验中，将端子连接到一对端子连接部并以1.5kW的输入电力施加电压，对于从此时开始20秒后的端部区域以及中央区域的温度，如下所述地进行测定。在蜂窝结构部的与隔室延伸方向正交的截面中，对直线L上与蜂窝结构部10的外周壁相距1/5L的距离的2点的各自的温度进行测定，将其平均值作为端部区域的温度。然后，对直线L上与上述2点进一步相距1/5L的2点(即、与蜂窝结构部10的外周壁相距2/5L的2点)的温度、和通过蜂窝结构部10的中心O并垂直于直线L的直线上与蜂窝结构部10的外周壁相距1/5L的2点的温度进行测定，将这4点的温度的平均值作为中央区域的温度。
各比较例以及实施例的蜂窝结构部10的端部区域以及中央区域的电阻率如下测定。在蜂窝结构部的与隔室延伸方向正交的截面中，如图6所示，对直线L上与蜂窝结构部10的外周壁相距1/5L的2点的各自的电阻率进行测定，将其平均值作为端部区域的电阻率。然后，对直线L上与上述2点进一步相距1/5L的2点(即，与蜂窝结构部10的外周壁相距2/5L的2点)的电阻率、和通过蜂窝结构部10的中心O并垂直于直线L的直线上与蜂窝结构部10的外周壁相距1/5L的2点的电阻率进行测定，将这4点的电阻率的平均值作为中央区域的电阻率。电阻率的测定使用万用表并利用四端子法来进行。测定结果示于表1。
[表1]
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Claims (5)

1.一种蜂窝结构体，其具备圆柱状的蜂窝结构部、以及配设于所述蜂窝结构部的侧面的一对电极部，所述圆柱状的蜂窝结构部具有多孔质的隔壁和位于最外周的外周壁，所述多孔质的隔壁区划形成了作为流体的流路并从流体的流入侧的端面亦即流入端面延伸至流体的流出侧的端面亦即流出端面的多个隔室，
所述一对电极部分别形成为在所述蜂窝结构部的隔室延伸方向上延伸的带状，并且，所述一对电极部设置为在与外周侧壁的外表面接触的状态下隔着蜂窝结构部的中心O而对置，
在与所述隔室延伸方向正交的截面中，所述一对电极部中的一个所述电极部相对于所述一对电极部中的另一所述电极部隔着所述蜂窝结构部的中心而配设于所述蜂窝结构部的相反侧，
其特征在于，
所述外周壁的厚度为0.1～2mm，所述一对电极部的厚度分别为0.01～3mm，
所述蜂窝结构部由处于所述一对电极部附近的端部区域和除所述端部区域之外的中央的区域亦即中央区域构成，
所述端部区域以及所述中央区域如下被定义：首先，在蜂窝结构部的与隔室延伸方向正交的截面中，画出连接一对电极部的蜂窝结构部周向长度的中心点的直线L，一对电极部隔着蜂窝结构部的中心O而配置于蜂窝结构部的相反侧，因此直线L通过蜂窝结构部的中心O，直线L的长度为蜂窝结构部的直径；接着，画出以直线L为中心左右分别形成中心角5°的直线，因此，这两条直线以直线L为中心而确定了中心角10°的区域；将该区域中的从蜂窝结构部的外周壁起到1/5L长度为止的区域作为端部区域，除所述端部区域之外的部分为中央区域，
构成所述端部区域的材料的平均电阻率A低于构成所述中央区域的材料的平均电阻率B。
2.根据权利要求1所述的蜂窝结构体，其中，所述A和所述B满足1/5≤A/B≤4/5的关系。
3.根据权利要求1所述的蜂窝结构体，其中，所述蜂窝结构部以硅-碳化硅复合材料或碳化硅作为主要成分。
4.根据权利要求1～3中的任一项所述的蜂窝结构体，其中，所述蜂窝结构部的电阻率为0.1Ωcm～100Ωcm，所述电极部的电阻率为0.001Ωcm～1.0Ωcm。
5.根据权利要求1所述的蜂窝结构体，其中，所述电极部的中心角为60°～120°。
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