CN109830686A - 高温特性及低温特性优异的二次电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种二次电池,其特征为,所述二次电池包括:正极、负极,以及电解液,所述正极包括:正极集电体、包括粘合剂及碳的碳层,以及活性物质层,所述电解液包括:LiPF6及LiFSI。本发明的二次电池不仅高温特性及低温特性优异,而且正极的腐蚀也被抑制,从而具有二次电池的寿命得到提高的效果。
Description
本申请要求于2014年6月26日提交的第10-2014-0078985号韩国专利申请的优先权;本申请是申请日为2015年6月25日、申请号为201510358265.3且发明名称为“高温特性及低温特性优异的二次电池”的中国专利申请的分案申请。
技术领域
本发明涉及一种高温特性及低温特性优异的二次电池。
背景技术
二次电池是能够充电及放电的电池,用于数码相机、电动汽车、混合动力汽车、移动电话等。这种二次电池有镍-镉电池、镍-金属混合动力电池、镍-氢电池、锂二次电池等。其中,锂二次电池与镍-镉电池及镍-金属混合动力电池等其它二次电池相比,运行电压高,并且单位重量的能量密度的特性优异,因此被广泛使用(韩国公开专利第2013-0097914号等)
另一方面,六氟磷酸锂(LiPF6)为在二次电池的电解液中通常使用的盐,在低温下锂离子的迁移率降低,在高温下,使得因HF产生而引起的正极活性物质中的金属溶出离子加速,从而存在容量劣化的问题。并且,当LiPF6的含量过高时,在高温下发生二次电池(cell)的膨胀(swelling)。因此,本发明的发明人在研究低温及高温中均优异的二次电池的过程中,确认了使用以特定比例包含LiPF6及LiFSI的电解液和正极集电体被碳层涂覆的正极时,在低温和高温下的特性均优异,并且二次电池的寿命也得到延长,从而完成了本发明。
发明内容
(一)要解决的技术问题
本发明的目的在于,提供一种高温特性及低温特性优异的二次电池
(二)技术方案
为了实现上述目的,本发明提供一种二次电池,所述二次电池包括:正极、负极,以及电解液,所述正极包括:正极集电体、包括粘合剂及碳的碳层,以及活性物质层,所述电解液包括:LiPF6及LiFSI。
(三)有益效果
本发明的二次电池不仅高温特性及低温特性均优异,而且由于正极的腐蚀受到抑制,因此,具有二次电池的寿命也得到延长的效果。
具体实施方式
本发明涉及一种二次电池,其特征为,所述二次电池包括:正极、负极,以及电解液,所述正极包括:正极集电体、包括粘合剂及碳的碳层,以及活性物质层,所述电解液包括LiPF6及LiFSI。
以下,对本发明进行详细的说明。
正极
本发明的正极包含以正极集电体、碳层及活性物质层的顺序层积的层积体
正极集电体
本发明的正极集电体,只要是通常用于二次电池的正极集电体即可,不受特别的限制。例如,作为本发明的正极集电体可以使用铝箔,但并不限定于此。
碳层
本发明的碳层涂覆正极集电体,并防止所述活性物质层和所述正极集电体直接接触。当没有本发明的碳层时,正极集电体被电解液内的LiFSI盐腐蚀。
所述碳层包含粘合剂及碳。
所述粘合剂优选为N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)不溶性粘合剂。例如,本发明的碳层的粘合剂可以为聚丙烯酸酯系列粘合剂、藻酸盐(alginate)系列粘合剂、聚乙烯醇或丁苯橡胶(styrene butadiene rubber,SBR)/羧甲基纤维素(carboxymethyl cellulose,CMC)粘合剂,优选为聚丙烯酸(poly(acrylic acid),PAA)、聚甲基丙烯酸甲酯(poly(methylmethacrylate),PMMA)、聚乙烯醇(polyvinyl alcohol,PVA)、藻酸盐、丁苯橡胶、羧甲基纤维素等。将NMP溶解性粘合剂,例如,将聚偏二氟乙烯(PVDF)作为所述粘合剂使用时,涂覆正极活性物质时所使用的溶剂NMP会使碳层发生膨胀,从而正极可能会被腐蚀。因此,本发明优选在碳层中不使用PVDF等NMP溶解性粘合剂。
所述碳不受特别的限制,例如,可以选自由石墨、炭黑、乙炔黑、碳纳米管、石墨烯、科琴黑(ketjenblack)及乙炔炭黑(denka black)组成的组。
所述碳层以1:0.2至1.2重量比包含碳和粘合剂。当所述粘合剂的重量比小于0.2时,碳层不能很好地形成涂覆;当粘合剂的重量比超过1.2时,则由于粘合剂而使电阻变强,从而使二次电池的特性劣化。
本发明的碳层除了包含粘合剂及碳之外,还可以进一步包含适当的传导性聚合物等。
活性物质层
本发明的正极活性物质层包含N-甲基-2-吡咯烷酮作为溶剂,还包含除此之外的活性物质,该活性物质的使用不受限制,可以使用通常用于二次电池正极中的活性物质。
用于活性物质层中的粘合剂不受特别的限制。例如,可以将PVDF等用作活性物质层的粘合剂,从而在碳层上涂覆活性物质层。
电解液
本发明的电解液以1:0.3至2.0的重量比包含LiFSI和LiPF6。当LiPF6的重量比小于0.3或只使用LiFSI而不使用LiPF6时,则阻碍高温特性,尤其在70℃以上的条件下,在二次电池内部产生气体,从而产生膨胀,并且发生容量维持率降低的现象。另一方面,当LiPF6的重量比超过2.0或只使用LiPF6而不使用LiFSI时,则LiFSI所引起的低温功率及高温存储特性的改善效果甚微,从而导致在低温下的锂离子迁移率降低,并且LiPF6在50~60℃的温度下容易被分解。
本发明的电解液可以包含碳酸亚乙酯、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯等通常用于二次电池电解液的溶剂。
二次电池
本发明涉及一种二次电池,其特征为,所述二次电池包括:正极、负极,以及电解液,所述正极包括:正极集电体、包括粘合剂及碳的碳层,以及活性物质层,所述电解液包括:LiPF6及LiFSI。
本发明的二次电池的高温特性及低温特性均优异。这时,所述高温是指65-75℃,优选为70℃,所述低温是指-30℃。另外,本发明的二次电池中由于使用了碳层,因此,防止了正极的腐蚀,从而具有二次电池的寿命得到延长的特征。这是因为本发明的二次电池以特定比例包含LiPF6和LiFSI,从而不仅高温特性及低温特性均得到提高,而且通过使用碳层来防止LiFSI所引起的正极腐蚀,并且由于正极活性物质层的甲基吡咯烷酮,使得二次电池的效率得到了提高。为此,本发明的二次电池的碳层在二次电池循环期间不会发生膨胀并保护正极集电体。
参照下面详细叙述的实施例及实验例,会使本发明的优点及特征更加明确。然而,本发明并不限定于下面公开的实施例及实验例,可以通过其它多种方式实现。本实施例及实验例的提供只是为了使本发明充分公开,并且向本领域技术人员说明本发明的范畴,本发明的范围仅被权利要求的范围所定义。
<实施例1>
正极的制备
准备铝箔正极集电体。将石墨粉末及聚丙烯酸以1:0.5的重量比混合,从而制备浆料,并将该浆料涂覆在正极集电体并进行干燥,从而制备涂覆有碳层的正极集电体。
将90重量%的活性物质LiMn2O4、5重量%的石墨导电材料及5重量%的聚偏二氟乙烯粘合剂在N-甲基吡咯烷酮溶剂中进行混合,从而制备正极活性物质浆料。将所述正极活性物质浆料涂覆于所述正极用电流集电体上,并将其进行干燥,从而制得正极。
电解液
以2:1:2的体积比混合的碳酸亚乙酯、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯的混合物作为电解液,并使电解液以2mol/l包含LiPF6及LiFSI。此时,LiFSI及LiPF6的重量比为1:0.5。
二次电池的制备
准备了将铜箔用作硅-石墨复合系列负极活性物质及负极集电体的负极。通过利用所述正极及电解液、负极及常用的分离器(separator)来制备二次电池。
<实施例2>
除了在电解液中以1:1.2的重量比使用LiPF6及LiFSI之外,通过与实施例1相同的方法制备了二次电池。
<实施例3>
除了使用PVA来代替PAA作为碳层的粘合剂之外,通过与实施例1相同的方法制备了二次电池。
<比较例1>
除了在电解液中只使用LiFSI而不使用LiPF6之外,通过与实施例1相同的方法制备了二次电池(即,使用以2mol/1的比例包含LiFSI的碳酸亚乙酯)。
<比较例2>
除了在电解液中只使用LiPF6而不使用LiFSI之外,通过与实施例1相同的方法制备了二次电池(即,使用以2mol/1的比例包含LiPF6的碳酸亚乙酯)。
<比较例3>
除了在电解液中以1:0.1的重量比使用LiFSI及LiPF6之外,通过与实施例1相同的方法制备了二次电池。
<比较例4>
除了在电解液中以1:2.5的重量比使用LiFSI及LiPF6之外,通过与实施例1相同的方法制备了二次电池。
<比较例5>
除了使用PVDF来代替PAA作为碳层的粘合剂之外,通过与实施例1相同的方法制备了二次电池。
<比较例6>
除了不使用碳层并将正极活性物质浆料直接使用在正极集电体上之外,通过与实施例1相同的方法制备了二次电池。
<实验例1>
对所述实施例1至3及比较例1至6的二次电池的低温功率进行了评价。具体的评价方法如下所述。将电池的充电深度维持在SOC30%的状态下,温度降低至-30℃并维持4小时后测定电压V1。接着,用30A放电10秒钟后测定电压V2,并用(电流,电压)=(0,V1),(30,V2)划出连接两个点的直线,并划出该直线的延长线,读取该延长线达到下限电压2.5V时的电流。这时,用2.5V×电流计算低温功率。
其结果,实施例1至3的二次电池在-30℃等低温中显示低温功率良好,比较例1至比较例3也显示出优异的低温功率。但是,在比较例2及比较例4中观察到在低温中锂离子的导电率降低的现象,在比较例6中正极被腐蚀(表1)。
<实验例2>
对所述实施例1至3及比较例1至6的二次电池的高温存储特性进行了评价。具体的方法如下所述。将电池充电为SOC95%后,在70℃的条件下放置14天。之后,确认了电池容量维持率及内部产生气体(gas)与否(表1)。
其结果,实施例1至3的二次电池及比较例4及比较例5在70℃的高温中显示良好的状态。然而,比较例1及比较例3的二次电池在高温中电解液溶剂及LiPF6盐被分解,尤其,比较例1在70℃以上条件下发生严重的膨胀现象。另外,比较例6中观察到正极被腐蚀(表1)。
<实验例3>
将所述实施例1至3及比较例1至6的二次电池在常温(25℃)条件下以0.5C充电及1.0C放电条件连续充放电200次循环后,对200次循环后容量维持率进行了评价。所述容量维持率是通过将第一次循环的容量作为标准的200次循环后容量的相对比例来示出。
其结果,实施例1至3的二次电池及比较例1至4的二次电池显示良好的容量维持率。然而,比较例5及比较例6中发生正极的腐蚀,尤其在比较例5中观察到碳层膨胀(表1)。
表1
Claims (13)
1.一种二次电池,其特征在于,所述二次电池包括:正极、负极,以及电解液;其中所述正极包括按顺序排列的正极集电体、碳层和活性物质层;
其中,所述碳层包含碳和N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)不溶性粘合剂;
所述活性物质层包含活性物质和N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP);
所述电解液包含重量比为1:0.3~2.0的LiFSI和LiPF6。
2.根据权利要求1所述的二次电池,其特征在于,所述碳层不包含N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)溶解性粘合剂。
3.根据权利要求1所述的二次电池,其中所述碳层不包含所述活性物质。
4.根据权利要求1所述的二次电池,其中所述N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)不溶性粘合剂为聚丙烯酸酯系列粘合剂。
5.根据权利要求1所述的二次电池,其中所述N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)不溶性粘合剂为聚乙烯醇。
6.根据权利要求1所述的二次电池,其中所述N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)不溶性粘合剂为藻酸盐系列粘合剂,或丁苯橡胶(SBR)/羧甲基纤维素(CMC)。
7.根据权利要求1所述的二次电池,其中所述碳选自石墨、炭黑、碳纳米管、石墨烯和科琴黑。
8.根据权利要求7所述的二次电池,其中所述炭黑为乙炔炭黑。
9.根据权利要求1所述的二次电池,其中所述碳层包含重量比为1:0.2~1.2的碳和N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)不溶性粘合剂。
10.根据权利要求1所述的二次电池,其中所述碳层防止所述活性物质层与所述正极集电器之间的直接接触,从而防止所述正极的腐蚀。
11.根据权利要求1所述的二次电池,其中当所述二次电池在70℃下放置14天时,防止碳层的膨胀。
12.根据权利要求1所述的二次电池,其中所述电解质包括碳酸亚乙酯、碳酸二乙酯和碳酸二甲酯。
13.根据权利要求12所述的二次电池,其中碳酸亚乙酯中包含LiFSI和LiPF6。
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