CN109830646A - 一种复合金属负极及包含该负极的电池 - Google Patents
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Abstract
一种复合金属负极及包含该负极的电池，属于化学电源技术领域。所述的复合金属负极包括集流体以及覆盖在集流体上的复合金属层，所述的复合金属层由两种或多种具有相近电极电位的金属组成，充放电时负极包含的多种金属同时沉积/溶出。本发明的优点是：不同结晶取向的金属共沉积时，可以减缓单一金属沉积时由于在某一晶面择优生长导致的枝晶现象，同时金属互相提供晶核，降低结晶的成核过电势，促进金属的均匀沉积。本发明为高比能金属电池的实际应用提供了新的思路。
Description
技术领域
本发明属于化学电源技术领域，具体涉及一种复合金属负极及包含该负极的电池。
背景技术
自从1991年日本Sony公司推出第一款商用锂离子电池以来，锂离子电池广泛应用于不同领域中，尤其是在便携式电子设备中的应用发展迅速，而近年来锂离子电池在电动汽车和电网储能中的应用不断扩大，对储能电池的能量密度提出了更高的要求。然而目前商业化的锂离子电池负极材料主要是石墨等碳类材料，石墨的理论比容量仅为372 mAh/g，使得以石墨作为负极的锂离子二次电池受到理论能量密度的限制，难以满足新能源技术飞速发展对高能量密度二次电池的需要，开发高比能量的电极材料有着重要意义。金属锂在已知的负极材料中具有最高的理论比容量（3860 mAh/g）和最负的电极电位（-3.045 V vs.SHE），是最具前景的负极材料之一。
但是锂金属负极在实际应用中还存在着诸多问题。高活性的金属锂极易与电解液发生复杂的界面反应，导致活性锂与电解液的消耗以及界面阻抗逐渐增加，继而降低充放电循环过程中的库伦效率；锂离子在电极表面的不均匀沉积导致电极表面产生大量锂枝晶，持续生长的锂枝晶将穿透电池隔膜与正极接触导致电池发生内部短路，造成安全隐患，若锂枝晶从电极上断裂成为失去电化学活性的“死锂”，还会降低锂金属的利用率。因此，纯锂金属负极的应用还面临着巨大挑战。
发明内容
本发明的目的是为了解决现有的纯锂金属负极在应用过程中存在的上述诸多问题，提供一种复合金属负极及包含该负极的电池，所述的复合金属负极由两种或以上具有相近电极电位的金属组成，发生电化学反应时复合金属层中包含的金属同时沉积或溶出。
为实现上述目的，本发明采取的技术方案如下：
一种复合金属负极，所述的复合金属负极包括集流体以及覆盖在集流体上的复合金属层，所述的复合金属层由两种或多种具有相同或相近电极电位的金属组成，从而在发生电化学反应时复合金属层中包含的金属同时沉积或溶出。
一种包含上述的复合金属负极的金属电池，所述的金属电池为液态电池或固态电池，所述的液态电池包括复合金属负极、正极、隔膜及电解液；所述的固态电池包括复合金属负极、正极及固态电解质膜。
进一步地，所述的正极所使用的正极材料与所述的复合金属负极包含的金属相匹配；
所述的正极材料由单一正极材料或多种正极材料组合构成，所述的单一正极材料为钴酸盐、锰酸盐、镍钴锰酸盐、镍钴铝酸盐、镍锰酸盐、富锂层状氧化物、磷酸铁锂、磷酸钒钠、磷酸锰锂、磷酸钴锂、磷酸镍锂、硅酸铁锂、硅酸锰锂、硅酸钴锂、硅酸镍锂、硫化铁、硫化锰、硫化钴、硫化镍或硫化钛中的一种；
所述的多种正极材料为钴酸盐、锰酸盐、镍钴锰酸盐、镍钴铝酸盐、镍锰酸盐、富锂层状氧化物、磷酸铁锂、磷酸钒钠、磷酸锰锂、磷酸钴锂、磷酸镍锂、硅酸铁锂、硅酸锰锂、硅酸钴锂、硅酸镍锂、硫化铁、硫化锰、硫化钴、硫化镍或硫化钛中至少两种的组合。
进一步地，所述的电解液或固态电解质膜中的盐与所述的复合金属负极包含的金属元素中的盐相同，根据复合金属负极中共沉积/溶出的金属种类，可能包含多种电解质盐。
本发明相对于现有技术的有益效果是：与现有纯金属负极或活性材料金属与惰性材料金属组成的复合负极相比，具有相近电极电位的金属元素同时在负极发生共沉积及共溶出行为，不同结晶取向的金属共沉积时，可以减缓单一金属沉积时由于在某一晶面择优生长导致的枝晶现象，同时金属互相提供晶核，降低结晶的成核过电势，促进金属的均匀沉积。
附图说明
图1为本发明复合金属负极的结构示意图；
图2为金属离子在该复合金属负极上共沉积示意图；
图3为包含该复合金属负极的液态电池结构示意图；
图4为包含该复合金属负极的全固态电池结构示意图；
其中，1-集流体，2-复合金属层，3-隔膜，4-正极，5-固态电解质膜，-金属离子A，-金属离子B。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明的技术方案作进一步的说明，但并不局限于此，凡是对本发明技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的精神和范围，均应涵盖在本发明的保护范围中。
具体实施方式一：本实施方式记载的是一种复合金属负极，如图1所示，所述的复合金属负极包括集流体1以及覆盖在集流体上的复合金属层2，所述的复合金属层2由两种或多种具有相同或相近电极电位的金属组成，发生电化学反应时复合金属层1中包含的金属同时沉积或溶出。
具体实施方式二：具体实施方式一所述的一种复合金属负极，所述的集流体1为具有良好导电性的金属材料，所述的金属材料为铜、铜合金、镍、镍合金、不锈钢、铁或铁合金。
具体实施方式三：具体实施方式一所述的一种复合金属负极，所述的集流体1为二维金属箔或三维金属骨架，所述的二维金属箔的厚度为1nm~0.5mm，所述的三维金属骨架包含泡沫金属、金属纳米线或金属阵列。
具体实施方式四：具体实施方式一所述的一种复合金属负极，所述的具有相近电极电位的金属为锂、钠、钾、镁、钙、铝、锌中的任意两种或多种组合。
具体实施方式五：具体实施方式一所述的一种复合金属负极，所述的复合金属层2中的每种金属的质量分数均为0.1%~99.9%。
具体实施方式六：具体实施方式一所述的一种复合金属负极，所述的复合金属层2的厚度为1nm~5mm。
具体实施方式七：具体实施方式一所述的一种复合金属负极，所述的复合金属层2通过物理或化学方法覆盖在集流体1上，所述的物理方法包括辊压、熔融灌注、喷涂、挤压涂布、磁控溅射、热蒸镀、原子层沉积、脉冲激光沉积中的至少一种。所述的化学方法包括电镀、化学镀、离子镀、化学气相沉积中的至少一种。
具体实施方式八：一种包含具体实施方式一至七任一具体实施方式所述的复合金属负极的金属电池，所述的金属电池为液态电池或固态电池，所述的液态电池包括复合金属负极、正极4、隔膜3及电解液；所述的固态电池包括复合金属负极、正极4及固态电解质膜5。
具体实施方式九：具体实施方式八所述的一种金属电池，所述的正极4所使用的正极材料与所述的复合金属负极包含的金属相匹配；
所述的正极材料（根据复合金属负极中共沉积/溶出的金属种类，为同时对多种金属离子具有活性）由单一正极材料或多种正极材料组合构成，所述的单一正极材料为钴酸盐、锰酸盐、镍钴锰酸盐、镍钴铝酸盐、镍锰酸盐、富锂层状氧化物、磷酸铁锂、磷酸钒钠、磷酸锰锂、磷酸钴锂、磷酸镍锂、硅酸铁锂、硅酸锰锂、硅酸钴锂、硅酸镍锂、硫化铁、硫化锰、硫化钴、硫化镍或硫化钛中的一种；
所述的多种正极材料为钴酸盐、锰酸盐、镍钴锰酸盐、镍钴铝酸盐、镍锰酸盐、富锂层状氧化物、磷酸铁锂、磷酸钒钠、磷酸锰锂、磷酸钴锂、磷酸镍锂、硅酸铁锂、硅酸锰锂、硅酸钴锂、硅酸镍锂、硫化铁、硫化锰、硫化钴、硫化镍或硫化钛中至少两种的组合。
具体实施方式十：具体实施方式八所述的一种金属电池，所述的电解液或固态电解质膜中的盐与所述的复合金属负极包含的金属元素中的盐相同，根据复合金属负极中共沉积/溶出的金属种类，可能包含多种电解质盐（盐的阳离子与复合负极中包含的金属元素对应即可）。
实施例1
将熔融的锂金属与钠金属灌注在泡沫镍上，得到锂-钠复合负极（图1），锂金属与钠金属的质量分数分别为30%和70%，复合负极厚度为200μm，与磷酸铁锂和磷酸钒钠混合正极、碳酸酯基电解液（溶质为0.6M LiPF6+ 0.4M NaPF6，溶剂为体积比1:1:1的EC：DMC：DEC）和聚丙烯隔膜在充满氩气的手套箱中（水、氧含量 ≤ 1ppm）组装电池（图3），搁置12h后测试电池性能。测试温度为20℃，充放电电压范围为2.5~4.2V，0.1C（1C=150 mAh/g）活化3次后1C下循环。锂离子和钠离子共沉积/溶出（图2），表面沉积层比较致密均匀，电池循环500次后容量保持率为93.2%，平均库伦效率为98.1%。本实施例中以具有相近电极电位的金属锂、钠为例，制备电池，其中，图2中，金属离子A可以理解为锂离子或钠离子中的一种，金属离子B为另一种。
实施例2
通过将镁金属与钾金属混合辊压在铜箔上，得到镁-钾复合负极（图1），镁金属与钾金属的质量分数分别为40%和60%，复合负极厚度为200μm，与钴酸镁和锰酸钾混合正极、醚基电解液（溶质为0.7M Mg（TFSI）2+ 0.3M KTFSI，溶剂为体积比1:1的DME：DOL）和聚丙烯隔膜在充满氩气的手套箱中（水、氧含量 ≤ 1ppm）组装电池（图3），搁置12h后测试电池性能。测试温度为20℃，充放电电压范围为2.5~4.2V，0.1C（1C=150 mAh/g）活化3次后1C下循环。镁离子和钾离子共沉积/溶出（图2），表面沉积层比较致密均匀，电池循环500次后容量保持率为91.8%，平均库伦效率为96.1%。本实施例中以具有相近电极电位的金属镁、钾为例，制备电池，其中，图2中，金属离子A可以理解为镁离子或钾离子中的一种，金属离子B为另一种。
实施例3
通过将钠金属与钾金属混合粉末喷涂在不锈钢片上，得到钠-钾复合负极（图1），钠金属与钾金属的质量分数分别为40%和60%，复合负极厚度为300μm，与磷酸钒钠和锰酸钾混合正极、PEO基聚合物电解质（电解质盐为0.5M NaPF6+ 0.5M KPF6）在充满氩气的手套箱中（水、氧含量 ≤ 1ppm）组装电池（图4），搁置12h后测试电池性能。测试温度为60℃，充放电电压范围为2.5~4.2V，0.1C（1C=150 mAh/g）活化3次后1C下循环。钠离子和钾离子共沉积/溶出（图2），表面沉积层比较致密均匀，电池循环500次后容量保持率为90.6%，平均库伦效率为94.6%。本实施例中以具有相近电极电位的金属钠、钾为例，制备电池，其中，图2中，金属离子A可以理解为钠离子或钾离子中的一种，金属离子B为另一种。
对比例1
以纯锂片为负极，与磷酸铁锂正极、碳酸酯基电解液（溶质为1M LiPF6，溶剂为体积比1:1:1的EC：DMC：DEC）和聚丙烯隔膜在充满氩气的手套箱中（水、氧含量 ≤ 1ppm）组装电池（图3），搁置12h后测试电池性能。测试温度为20℃，充放电电压范围为2.5～4.2V，0.1C（1C=170 mAh/g）活化3次后1C下循环。沉积层疏松多孔，表面出现大量枝晶，电池循环500次后容量保持率为65.4%，平均库伦效率为84.1%。
Claims (10)
1.一种复合金属负极，其特征在于：所述的复合金属负极包括集流体（1）以及覆盖在集流体（1）上的复合金属层（2），所述的复合金属层（2）由两种或多种具有相同或相近电极电位的金属组成。
2.根据权利要求1所述的一种复合金属负极，其特征在于：所述的集流体（1）为金属材料，所述的金属材料为铜、铜合金、镍、镍合金、不锈钢、铁或铁合金。
3.根据权利要求1所述的一种复合金属负极，其特征在于：所述的集流体（1）为二维金属箔或三维金属骨架，所述的二维金属箔的厚度为1nm~0.5mm，所述的三维金属骨架为泡沫金属、金属纳米线或金属阵列。
4.根据权利要求1所述的一种复合金属负极，其特征在于：所述的具有相近电极电位的金属为锂、钠、钾、镁、钙、铝、锌中的任意两种或多种组合。
5.根据权利要求1所述的一种复合金属负极，其特征在于：所述的复合金属层（2）中的每种金属的质量分数均为0.1%~99.9%。
6.根据权利要求1所述的一种复合金属负极，其特征在于：所述的复合金属层（2）的厚度为1nm~5mm。
7.根据权利要求1所述的一种复合金属负极，其特征在于：所述的复合金属层（2）通过物理或化学方法覆盖在集流体（1）上，所述的物理方法包括辊压、熔融灌注、喷涂、挤压涂布、磁控溅射、热蒸镀、原子层沉积、脉冲激光沉积中的至少一种；所述的化学方法包括电镀、化学镀、离子镀、化学气相沉积中的至少一种。
8.一种包含权利要求1-7任一权利要求所述的复合金属负极的金属电池，其特征在于：所述的金属电池为液态电池或固态电池，所述的液态电池包括复合金属负极、正极（4）、隔膜（3）及电解液；所述的固态电池包括复合金属负极、正极（4）及固态电解质膜。
9.根据权利要求8所述的一种金属电池，其特征在于：所述的正极（4）所使用的正极材料与所述的复合金属负极包含的金属相匹配；
所述的正极材料由单一正极材料或多种正极材料组合构成，所述的单一正极材料为钴酸盐、锰酸盐、镍钴锰酸盐、镍钴铝酸盐、镍锰酸盐、富锂层状氧化物、磷酸铁锂、磷酸钒钠、磷酸锰锂、磷酸钴锂、磷酸镍锂、硅酸铁锂、硅酸锰锂、硅酸钴锂、硅酸镍锂、硫化铁、硫化锰、硫化钴、硫化镍或硫化钛中的一种；
所述的多种正极材料为钴酸盐、锰酸盐、镍钴锰酸盐、镍钴铝酸盐、镍锰酸盐、富锂层状氧化物、磷酸铁锂、磷酸钒钠、磷酸锰锂、磷酸钴锂、磷酸镍锂、硅酸铁锂、硅酸锰锂、硅酸钴锂、硅酸镍锂、硫化铁、硫化锰、硫化钴、硫化镍或硫化钛中至少两种的组合。
10.根据权利要求8所述的一种金属电池，其特征在于：所述的电解液或固态电解质膜中的盐与所述的复合金属负极包含的金属元素中的盐相同。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| RJ01 | Rejection of invention patent application after publication | ||
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Application publication date: 20190531 |