CN109701582B - 一种泡沫状可见光催化材料、制备方法及其用途 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种泡沫状可见光催化材料、制备方法及其用途，属于半导体光催化领域。所述的泡沫状光催化材料是通过原位法使C₃N₄和氧化石墨烯(GO)同时直接生长在密胺树脂泡沫(MF)泡沫上，得到泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化材料；所述泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化材料中的C₃N₄主要生长在GO的片层结构上，GO与MF的三维骨架相连。本发明的制备方法所用原料简单易得、成本低，制备方法简便可行。本发明所制备的C₃N₄/GO@MF光催化材料具有优良的吸附性能，可有效增加对污染物的吸附能力，提高光催化性能，且催化剂易于回收。可见光催化活性高、稳定性好、可重复使用。本发明开发的光催化‑吸附协同体系拓展了废水治理的技术领域，具有广阔的应用前景。

Description

一种泡沫状可见光催化材料、制备方法及其用途

技术领域

本发明属于半导体光催化领域，具体涉及一种泡沫状C₃N₄/GO@MF可见光催化材料、其制备方法及其应用于污水处理的用途。

背景技术

半导体材料可通过吸收一定波长的光将有机化物彻底矿化，具有可直接利用太阳光、室温深度矿化，环境友好等优势，受到广泛关注，但是仍然存在量子效率低，粉体催化剂难以回收等问题。目前，对于光催化的研究应用主要集中在TiO₂光催化粉体材料，但是自然界中太阳光中紫外光仅占5％，因此可见光催化剂的研究与拓展也逐渐引起人们的关注。可见光响应的非金属催化剂C₃N₄由于其优越的化学稳定性以及良好的光催化活性成为近年来的研究热点，弥补了TiO₂只能吸收紫外光对太阳光利用率低的缺点。但是在实际使用过程中，粉体催化剂难以回收，容易堵塞管道，不利于重复使用，提高商业成本。使用过程中粉体催化剂易于团聚沉降在容器底部，不利于光吸收，降低光催化活性。

发明内容

本发明将C₃N₄与GO复合并负载于泡沫状密胺树脂的孔道中，可有效利用光催化材料中的三维孔道结构，增加催化剂与污染物的接触并提高光吸收性能，加快光催化反应速率。

本发明的泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化材料与单独的粉体相比，可有效增加对污染物的吸附能力，提高光催化性能，且催化剂易于回收。同时，该泡沫状光催化材料可有效解决污染物的光屏蔽问题。泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化材料中光催化与吸附的协同作用，拓展了废水处理的技术领域，为今后的潜在应用提供了理论依据。

本发明的目的在于提供了一种在密胺树脂三维网状结构中原位生长出泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化材料。泡沫状光催化材料是通过原位法使C₃N₄和氧化石墨烯(GO)同时直接生长在密胺树脂泡沫(MF)上，得到泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化材料；所述泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化材料中的C₃N₄主要生长在氧化石墨烯(GO)的片层结构上，氧化石墨烯(GO)与密胺树脂泡沫(MF)的三维骨架相连。所述泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化材料的碳/氮原子比为4.54，比表面积为61m²/g，孔体积为0.26cm³/g。

本发明的制备方法简单便捷，所用原料易得、价格低廉，可以有效避免污染性的副产物产生，过程中无二次污染。所制备的光催化材料载流子复合率低。三维网络结构可以有效增加催化剂与污染物的接触，具有优异的光催化活性及稳定性，可循环使用，具有良好的实际应用前景。本发明的泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化材料与单独的粉体相比，可有效增加对污染物的吸附能力，提高光催化性能，且催化剂易于回收。

为实现前述发明目的，本发明同时还提供一种泡沫状C₃N₄/GO@MF可见光催化材料的制备方法，其包括以下步骤：

步骤1、制备前驱液：

将氧化石墨烯(GO)加入水中，超声使氧化石墨烯(GO)均匀分散在水中，得到氧化石墨烯(GO)分散液；向所述氧化石墨烯(GO)分散液中加入尿素，搅拌使其完全溶解在所述氧化石墨烯(GO)分散液中；

步骤2、泡沫的制备：

密胺树脂泡沫(MF)浸没于上述前驱液中并超声；将吸附有前驱液的MF置于密闭的坩埚中，并用锡箔纸包裹后放于管式炉中，在氩气氛围下热处理；自然冷却至室温后，分别用去离子水和无水乙醇清洗三次，真空干燥，即可得到所述泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化材料。

优选地，步骤1中，所述前驱液中氧化石墨烯(GO)的浓度为0～1.5mg/mL，尤其优选是0.2mg/mL，0.5mg/mL，1.0mg/mL，最优选是0.5mg/mL。在优选的比例范围内，所制备的泡沫光催化剂具有较好的电子空穴分离效率。

优选地，步骤1中，所述前驱液中GO超声时间为60min。

优选地，步骤1中，所述前驱液中尿素的浓度为0～150mg/mL，尤其优选是20mg/mL，50mg/mL，100mg/mL，最优选是50mg/mL。在优选的比例范围内，所制备的泡沫光催化剂具有较好的光催化活性。

优选地，所述步骤2中，所述前驱液中密胺树脂泡沫(MF)的超声时间为30min；所述的用锡箔纸包裹后放于管式炉中焙烧的焙烧时间为1～4h，焙烧温度为450～550℃，焙烧时设定的升温速率为1～5℃/min，焙烧环境为氩气氛围；所述的真空干燥时间为10h，干燥温度为55℃。

进一步地，焙烧时间优选为4h；焙烧温度优选为500℃；焙烧时设定升温速率优选为约2.5℃/min。

本发明上述用到的水优选是去离子水。

按照本发明方法制备的泡沫状化合物，其碳氮比高，为4.54，在可见光波段具有优异的光催化活性，应用于光催化降解有机污染物。

有益效果

由于以上技术方案的实施，本发明与现有技术相比具有如下优势：

1.本发明的泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化材料与单独的粉体相比，可有效增加对污染物的吸附能力，提高光催化性能，且催化剂易于回收。同时，该泡沫状光催化材料可有效解决污染物的光屏蔽问题。

2.本发明以尿素和GO混合溶液为前驱液，浸泡过前驱液的密胺树脂泡沫(MF)通过高温焙烧方法简单快速制备了泡沫状C₃N₄/GO@MF。制备得到的泡沫状C₃N₄/GO@MF相比于传统的C₃N₄，比表面积和孔体积更大，可以暴露出更多的官能团，增加催化剂的催化活性位点，增加催化剂与污染物的接触，另外C₃N₄主要生长在GO的片层结构上，可有效提高光生载流子的分离效率。

3.本发明的制备方法简单便捷，所用原料易得、价格低廉，可以有效避免污染性的副产物产生，过程中无二次污染。所制备的光催化材料载流子复合率低。三维网络结构可以有效增加催化剂与污染物的接触，具有优异的光催化活性及稳定性，可循环使用，具有良好的实际应用前景。

为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明中记载的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。

附图说明

下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步详细说明：

图1(a)为光催化反应器的运行示意图，图1(b)为光催化反应模块示意图；

图2(a)为实施例1的扫描电镜(SEM)照片，图2(b)为实施例2的扫描电镜(SEM)照片，图2(c)为实施例6的扫描电镜(SEM)照片，图2(d)为图2(a)的局部放大图；

图3为实施例1、12的X射线衍射(XRD)图谱；

图4为实施例1、12的氮气吸脱等温曲线；

图5为实施例1、2、6的红外吸收光谱图；

图6为实施例1、2、6的拉曼吸收光谱图；

图7为实施例1、2、6的紫外-可见漫反射吸收(UV-vis DRS)光谱图；

图8为实施例1、2、6的荧光发射光谱图；

图9为实施例1-5光催化降解罗丹明B的性能对比图；

图10为实施例1、6-9光催化降解罗丹明B的性能对比图；

图11为实施例1、10-11光催化降解罗丹明B的性能对比图；

部件名称：

1.光催化反应器 2.循环泵 3.储水罐 4.LED灯。

具体实施方式

下面将对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

本发明的制备方法简单便捷，所用原料易得、价格低廉，可以有效避免污染性的副产物产生，过程中无二次污染。所制备的光催化材料载流子复合率低。三维网络结构可以有效增加催化剂与污染物的接触，具有优异的光催化活性及稳定性，可循环使用，具有良好的实际应用前景。本发明的泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化材料与单独的粉体相比，可有效增加对污染物的吸附能力，提高光催化性能，且催化剂易于回收。

本发明制备的产品通过以下手段进行结构表征：采用Vario EL cube型元素分析仪分析样品的组成。采用在日本HITACHI S-4800型扫描电子显微镜获得的扫描电镜分析样品的形貌结构。采用Rigaku D/Max-RB型X射线衍射仪(XRD)进行结构分析。采用Micromeritics Tristar II全自动比表面和孔隙分析仪测定样品对N₂的物理吸附脱附等温线，再由BET方程计算样品的比表面积(S_BET)：用BJH等效圆柱模型计算孔分布。采用PerkinElmer-Frontier型红外光谱仪进行红外光谱测试。采用Super LabRam型激光拉曼光谱仪对制备的阳平进行烂漫光谱分析。采用在岛津UV-2450型分光光度计上获得的紫外可见漫反射光谱分析样品的光吸收范围及光吸收强度。采用Varian Cary-Eclipse 500型光谱仪对制备的泡沫状催化剂样品进行荧光光谱测试。

本发明中光催化活性是通过光催化降解罗丹明B的实验得出的，可见光下降解罗丹明B染料的实验过程如下：

将10mL 15mg/L罗丹明B加入到光催化反应器1中，将30mL 15mg/L罗丹明B加入到储水罐3中，将3块尺寸为0.7×0.7×0.9cm的C₃N₄/GO@MF光催化材料(12mg)固定于光催化反应器1中，泡沫上表面距离液面0.5cm。开动循环泵2，于25℃下暗吸附1.5h达到吸附平衡后开启LED灯5进行光催化反应。间隔一定的时间后，在储水罐3处取样并用紫外分光光度计在553nm处测定罗丹明B的吸光度并由此计算降解率。在无光照或无催化剂条件下罗丹明B无明显分解，因此可忽略由此造成的误差。

光催化降解过程采用可见光的模拟污染物是罗丹明B。上述反应在光催化反应器1中进行，光催化反应器1的结构如图1所示。光催化反应器1外壁为石英玻璃，宽2.0cm，长2.0cm，高5.0cm。光催化反应器1悬挂在铝板支架上。5只波长为420nm的LED灯5(50W)分别放置在距离光催化反应器1前、后、左、右、下各5.0cm处。光催化反应器1与盛装模拟染料废水罗丹明B的储水罐3连接，且进水端置于光催化反应器1底部，出水端置于距离光催化反应器1底部3.5cm处以确保光催化反应器1中水位恒定。采用两台循环泵2分别连接光催化反应器1和储水罐3进行循环。溶液流速为2.0mL/min。光催化反应器1应用于模拟染料废水罗丹明B。

实施例1

向38.5mL去离子水中加入20mg氧化石墨烯(GO)，超声60min，使其均匀分散。向GO分散液中加入2.0g尿素(urea)，搅拌30min使其完全溶解在GO分散液中。此时，前驱液中GO和尿素的浓度分别为0.5mg/mL和50mg/mL。然后将密胺树脂泡沫(MF)(1.5×1.5×2.0cm)浸没于氧化石墨烯尿素(GO-urea)溶液中，超声0.5h使GO和尿素均匀分散于MF上。将吸附有GO和尿素的泡沫放置于10mL有盖的坩埚中，用锡箔纸包裹。放于管式炉中，在氩气氛围下于500℃下热处理焙烧4h，升温速率为2.5℃/min。自然冷却至室温后，用水和无水乙醇分别洗三遍，于55℃真空干燥10h即可得到泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化剂。

对所得样品分别进行元素分析、扫描电镜(SEM)分析、X射线衍射(XRD)图谱分析、氮气吸脱附曲线分析、红外光谱分析、拉曼光谱分析、紫外-可见漫反射吸收(UV-vis DRS)光谱分析，荧光光谱分析及光催化活性测试。

元素分析结果参见表1，其中可见，实施例1的碳与氮的比例为4.54，说明该材料主要为碳材料。

图2(a)为实施例1的扫描电镜(SEM)照片，图2(d)为图(a)的局部放大照片，如图2(a)、(d)所示高温处理后C₃N₄主要分布在GO的片层上，这有利于光生载流子的分离，提高光催化活性。

图3X射线衍射(XRD)图谱表明实施例1所制备的材料主要为碳材料。

图4氮气吸脱附曲线表明实施例1所制备的样品在低压区吸附量增加缓慢，说明吸附质与吸附剂间的作用很弱，低压下，气体分子仅吸附在固体表面少数活性位上。随着相对压力逐渐增加，吸附-脱附曲线存在较大的滞后环，说明结构存在一定量中孔，且孔径分布较宽。被吸附的分子从中孔扩散到微孔比从液相直接扩散到微孔的路径短，中孔不但提高了分子在微孔中的扩散能力，而且提高了微孔表面的平衡覆盖率，因此吸附容量增大，有利于与反应底物的接触，从而提高反应活性。

图5红外光谱分析图谱表明实施例1所制备的样品结构中存在碳氧键和碳碳双键，实施例1所制备的样品在两处峰均存在一定强度变化以及位置偏移，这表明掺入的C₃N₄与GO之间形成作用力，增强体系的共轭程度，有利于提高光催化活性。

图6拉曼光谱分析图谱表明实施例1所制备的样品中D峰和G峰的比值(ID/IG)高，说明材料中缺陷增多，这有利于光生载流子的分离。

图7表明实施例1所制备的样品具有可见光吸收性能。

图8荧光发射光谱表明实施例1所制备的样品电子空穴分离效率高。

图9-11光催化降解罗丹明B性能图表明实施例1所制备的样品光催化降解罗丹明B性能高。

实施例2

与实施例1中制备泡沫状C₃N₄/GO@MF催化材料的过程相同，仅前驱液尿素浓度为0mg/mL。

对所得样品分别进行元素分析、扫描电镜(SEM)分析、红外光谱分析、拉曼光谱分析、紫外-可见漫反射吸收(UV-vis DRS)光谱分析，荧光光谱分析及光催化活性测试。

元素分析结果参见表1，其中可见，实施例2的碳与氮的比例为5.42，说明该材料主要为碳材料且GO成功掺入泡沫的中使得材料的碳氮比提高。

图2(b)为实施例2所制备的样品的扫描电镜(SEM)照片，如图2(b)所示，表明实施例2所制备的样品中GO成功负载在泡沫的三维骨架中。

图5红外光谱分析图谱显示实施例2所制备的样品结构中存在碳氧键和碳碳双键。

图6拉曼光谱分析图谱显示实施例2所制备的样品中D峰和G峰的比值(ID/IG)为1.259，说明材料中缺陷含量较低。

图7紫外-可见漫反射吸收(UV-vis DRS)光谱显示实施例2所制备的样品具有可见光吸收性能。

图8荧光发射光谱显示实施例2所制备的样品具有较低的电子空穴分离效率。

图9光催化降解罗丹明B性能图表明本实施例2所制备的样品具有一定的光催化活性。

实施例3

与实施例1中制备泡沫状C₃N₄/GO@MF催化材料的过程相同，仅调变前驱液中尿素浓度为20mg/mL。

对所得样品进行光催化活性测试。

图9光催化降解罗丹明B性能图表明本实施例3所制备的样品具有一定的光催化活性。

实施例4

与实施例1中制备泡沫状C₃N₄/GO@MF催化材料的过程相同，仅调变前驱液中尿素浓度为100mg/mL。

对所得样品进行光催化活性测试。

图9光催化降解罗丹明B性能图表明本实施例4所制备的样品具有一定的光催化活性。

实施例5

与实施例1中制备泡沫状C₃N₄/GO@MF催化材料的过程相同，仅调变前驱液中尿素浓度为150mg/mL。

对所得样品进行光催化活性测试。

图9光催化降解罗丹明B性能图表明本实施例5所制备的样品具有一定的光催化活性。

图9为实施例1-5光催化降解罗丹明B的性能对比图，表明实施例1所制备的样品的光催化降解罗丹明B的性能最佳。

实施例6

与实施例1中制备泡沫状C₃N₄/GO@MF催化材料的过程相同，仅前驱液无GO。

对所得样品分别进行元素分析、扫描电镜(SEM)分析、红外光谱分析、拉曼光谱分析、紫外-可见漫反射吸收(UV-vis DRS)光谱分析，荧光光谱分析及光催化活性测试。

元素分析结果参见表1，其中可见，实施例6的碳与氮的比例为3.71，说明该材料主要为碳材料。

图2(c)为实施例6所制备的样品的扫描电镜(SEM)照片，如图2(c)所示，表明实施例6所制备的样品中C₃N₄主要负载在泡沫的三维骨架上。

图5红外光谱分析图谱显示实施例6所制备的样品结构中存在碳氧键和碳碳双键。

图6拉曼光谱分析图谱显示实施例6所制备的样品中D峰和G峰的比值(ID/IG)为1.721，说明材料中缺陷含量较低。

图7紫外-可见漫反射吸收(UV-vis DRS)光谱显示实施例6所制备的样品具有低可见光吸收性能。

图8荧光发射光谱显示实施例6所制备的样品具有最低的电子空穴分离效率。

图10光催化降解罗丹明B性能图表明本实施例6所制备的样品具有一定的光催化活性。

表1

表1为实施例1、2、6的元素分析结果，参见表1，其中可见实施例6所制备的样品的碳与氮的比例为3.71；实施例1所制备的样品的碳与氮的比例为4.54；实施例2所制备的样品的碳与氮的比例为5.42，说明GO成功掺入泡沫中并且使得材料的碳氮比提高。

图5为实施例1、2、6的红外光谱分析图谱，如图5所示，从下到上，依次为实施例1、实施例2、实施例6所制备的样品的红外光谱分析图谱，表明实施例1、2、6所制备的样品结构中均存在碳氧键和碳碳双键，实施例1所制备的样品在两处峰均存在一定强度变化以及位置偏移，这表明掺入的C₃N₄与GO之间形成作用力，增强体系的共轭程度，有利于提高光催化活性。

图6为实施例1、2、6的拉曼光谱分析图谱，如图6所示，从下到上，依次为实施例1、实施例2、实施例6所制备的样品的拉曼光谱分析图谱，实施例1所制备的样品中D峰和G峰的比值(ID/IG)为1.821，实施例2所制备的样品中D峰和G峰的比值(ID/IG)为1.259；实施例6所制备的样品中D峰和G峰的比值(ID/IG)为1.721，表明实施例1所制备的样品中D峰和G峰的比值(ID/IG)最高，说明材料中缺陷增多，这有利于光生载流子的分离。

图7为实施例1、2、6的紫外-可见漫反射吸收(UV-vis DRS)光谱，如图7所示，从下到上，依次为实施例6、实施例1、实施例2所制备的样品的紫外-可见漫反射吸收(UV-visDRS)光谱，表明实施例6所制备的样品具有最低的可见光吸收性能，实施例1、2所制备的样品具有可见光吸收性能。

图8为实施例1、2、6的荧光发射光谱，如图8所示，从下到上，依次为实施例6、实施例1、实施例2所制备的样品的荧光发射光谱，表明实施例1所制备的样品具有最佳的电子空穴分离效率。

实施例7

与实施例1中制备泡沫状C₃N₄/GO@MF催化材料的过程相同，仅调变前驱液中GO的浓度为0.2mg/mL。

对所得样品进行光催化活性测试。

图10光催化降解罗丹明B性能图表明本实施例7所制备的样品具有一定的光催化活性。

实施例8

与实施例1中制备泡沫状C₃N₄/GO@MF催化材料的过程相同，仅调变前驱液中GO的浓度为1.0mg/mL。

对所得样品进行光催化活性测试。

图10光催化降解罗丹明B性能图表明本实施例8所制备的样品具有一定的光催化活性。

实施例9

与实施例1中制备泡沫状C₃N₄/GO@MF催化材料的过程相同，仅调变前驱液中GO的浓度为1.5mg/mL。

对所得样品进行光催化活性测试。

图10光催化降解罗丹明B性能图表明本实施例9所制备的样品具有一定的光催化活性。

图10为实施例1、6-9光催化降解罗丹明B的性能对比图，表明实施例1所制备的样品的光催化降解罗丹明B的性能最佳。

实施例10

与实施例1中制备泡沫状C₃N₄/GO@MF催化材料的过程相同，仅调变热处理焙烧温度为450℃。

对所得样品进行光催化活性测试。

图11光催化降解罗丹明B性能图表明本实施例10所制备的样品具有一定的光催化活性。

实施例11

与实施例1中制备泡沫状C₃N₄/GO@MF催化材料的过程相同，仅调变热处理温度为550℃。

图11光催化降解罗丹明B性能图表明本实施例11所制备的样品具有一定的光催化活性。

图11为实施例1、10、11光催化降解罗丹明B的性能对比图，表明实施例1所制备的样品的光催化降解罗丹明B的性能最佳。

实施例12

在制备的过程中不加入GO和MF泡沫，其余内容与实施例1相同。

对所得样品分别进行X射线衍射(XRD)图谱分析和氮气吸脱附曲线分析。

图3X射线衍射(XRD)图谱表明实施例12所制备的材料在13.1°和27.3°处出现特征衍射峰，与文献中C₃N₄的结构衍射峰相一致，表明该条件下尿素高温热处理制备出的为C₃N₄。

图4氮气吸脱附曲线表明实施例12所制备的样品在低压区吸附量增加缓慢，说明吸附质与吸附剂间的作用很弱，低压下，气体分子仅吸附在固体表面少数活性位上。随着相对压力逐渐增加，吸附-脱附曲线存在滞后环，说明结构存在中孔。由图可知，实施例12所制备的样品具有较小的比表面积和孔体积。

图3为实施例1、实施例12的X射线衍射(XRD)图谱，如图3所示，从下到上，依次为实施例1、实施例12所制备的样品的X射线衍射(XRD)图谱，表明实施例1所制备的材料主要为碳材料，由于样品中碳材料的影响未能显示出C₃N₄的特征衍射峰，从而导致显示出碳材料的宽峰，而实施例12所制备的材料在13.1°和27.3°处出现特征衍射峰，与文献中C₃N₄的结构衍射峰相一致，表明该条件下尿素高温热处理制备出的为C₃N₄。

图4为实施例1、实施例12的氮气吸脱附曲线，如图4所示，从上到下，依次为实施例1、实施例12所制备的样品的氮气吸脱附曲线，表明实施例1所制备的样品具有较高的比表面积，并且其样品孔径分布较窄。因此，实施例1所制备的样品比实施例12所制备的样品更有利于与反应底物的接触，从而提高反应活性。

应当说明的是，上述实施例均可根据需要自由组合。以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种泡沫状可见光催化材料，其特征在于：

通过原位法使C₃N₄和氧化石墨烯（GO）同时直接生长在密胺树脂泡沫（MF）泡沫上，得到泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化材料；所述泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化材料中的C₃N₄主要生长在氧化石墨烯（GO）的片层结构上，氧化石墨烯（GO）与密胺树脂泡沫（MF）的三维骨架相连。

2.根据权利要求1所述的一种泡沫状可见光催化材料，其特征在于：

所述泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化材料的碳/氮原子比为4.54，比表面积为61 m²/g，孔体积为0.26 cm³/g。

3.根据权利要求1所述的泡沫状可见光催化材料的制备方法，其特征在于，包括：

步骤1、制备前驱液：

将氧化石墨烯（GO）加入水中，超声使氧化石墨烯（GO）均匀分散在水中，得到氧化石墨烯（GO）分散液；向所述氧化石墨烯（GO）分散液中加入尿素，搅拌使其完全溶解在所述氧化石墨烯（GO）分散液中，得到所述前驱液；

步骤2、C₃N₄/GO@MF泡沫的制备：

密胺树脂泡沫（MF）浸没于上述前驱液中并超声；将吸附有前驱液的密胺树脂泡沫（MF）置于密闭的坩埚中，并用锡箔纸包裹后放于管式炉中焙烧；自然冷却至室温后，分别用去离子水和无水乙醇清洗三次，真空干燥，即可得到所述泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化材料。

4.根据权利要求3所述的泡沫状可见光催化材料的制备方法，其特征在于，所述步骤1中：

所述前驱液中氧化石墨烯（GO）的浓度为0~1.5 mg/mL；所述前驱液中氧化石墨烯（GO）的超声时间为60 min，所述水为去离子水。

5.根据权利要求4所述的泡沫状可见光催化材料的制备方法，其特征在于，所述步骤1中：

所述前驱液中氧化石墨烯（GO）的浓度为0.5 mg/mL。

6.根据权利要求3所述的泡沫状可见光催化材料的制备方法，其特征在于，所述步骤1中：

所述前驱液中尿素的浓度为0~150 mg/mL；所述前驱液中搅拌尿素时的温度为25℃，时间为30 min。

7.根据权利要求6所述的泡沫状可见光催化材料的制备方法，其特征在于，所述步骤1中：

所述前驱液中尿素浓度为50 mg/mL。

8.根据权利要求3所述的泡沫状可见光催化材料的制备方法，其特征在于，所述步骤2中：

所述前驱液中密胺树脂泡沫（MF）的超声时间为30 min；所述的用锡箔纸包裹后放于管式炉中焙烧的焙烧时间为1~4 h，焙烧温度为450~550℃，焙烧时设定的升温速率为1~5℃/min，焙烧环境为氩气氛围；所述的真空干燥时间为10 h，干燥温度为55℃。

9.根据权利要求8所述的泡沫状可见光催化材料的制备方法，其特征在于，所述步骤2中：

所述的焙烧时间为4 h，所述焙烧温度为500℃，所述焙烧时设定的升温速率为2.5℃/min。

10.根据权利要求1所述的泡沫状可见光催化材料的用途，其特征在于：

所述泡沫状C₃N₄/GO@MF光催化剂材料在可见光波段具有光催化活性，可应用于光催化降解有机污染物。

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