CN109596475A - 一种可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾*** - Google Patents

Abstract

本发明涉及一种可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***，包括依次相连接的模拟生物质露天燃烧的燃烧装置、模拟大气污染物排放到大气中的气溶胶烟雾箱、壁损测量装置；本发明的***同时具备三个功能，准确、真实的模拟生物质露天燃烧排放大气污染物的过程；人为可控且可重复地模拟农作物秸秆露天燃烧所产生大气污染物在对流层乃至平流层各个高度的物理化学反应，同时排除实际环境中复杂的气象、地形等因素的影响；并且通过AM510PM2.5颗粒物检测仪、WPS‑1000XP宽范围颗粒粒径谱仪、AE‑31黑炭检测仪联合测量，并对黑炭浓度做一级动力学变化拟合，求出质量浓度和体积浓度一级壁损κ_ω，再对κ_ω与湿度相关性拟合，获得便准确的大气气溶胶烟雾箱壁损参数。

Description

一种可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***

技术领域

本发明涉及一种可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***。

背景技术

中国作为世界范围内的农业大国，其农作物秸秆拥有量居世界首位，据统计，约20％以上的农作物秸秆被直接露天燃烧。农作物秸秆露天燃烧所产生的大气气溶胶对环境质量恶化(如雾霾的形成)和能见度降低起重要作用，并会参与大气传输与化学过程，其特殊的光学性质和化学构成，影响着地表辐照平衡和大气氧化性，并能有效的作为云凝结核直接或间接的影响着气候和气-液循环；此外农作物秸秆露天燃烧所产生的大气气溶胶有显著的呼入毒性，对人群健康也起着潜在的威胁。

然而，在实际大气环境中难以捕捉农作物秸秆露天燃烧所造成的大气污染的物理化学过程，为进一步了解并研究农作物秸秆露天燃烧排放大气污染物的区域环境影响、气候效应以及居民身心健康的问题，需要通过室内实验模拟的方法来研究其排放大气污染物所造成的区域环境效应和气候效应。

烟雾箱是一种应用于进行大气环境化学模拟研究的必不可少的光化学反应模拟装置，不但能排除实际环境中复杂的气象、地形等因素的影响，还可以在人为可控且可重复的条件下模拟大气化学过程，提炼大气化学反应本质，获得反应的机制机理，并验证大气化学模式，其研究成果还可以为大气污染防治对策的制定提供科学依据。

国外烟雾箱的研究起源于20世纪70年代，1976年美国北卡罗来那大学建立了室外烟雾箱，以收集数据评价化学反应机理。国内烟雾箱的研究起步较晚，北京大学于1982年建成国内最早的室内烟雾箱；中国环境科学研究院1995年建成石英材料的室内烟雾箱；清华大学2005年建成较大型的室外烟雾箱实验***。然而，特殊针对模拟生物质露天燃烧的大气气溶胶烟雾箱***在国内尚且缺乏。在生物质露天燃烧过程中会产生多种复杂的大气污染物，其中大量的小分子量污染物会随空气的垂直对流运动上升扩散至对流层顶部，并随大气环流参与到全球范围内的大气污染物传输过程。为模拟生物质露天燃烧过程中产生大气污染物的反应及传输过程，需提供低温，低压，持续强光辐射的环境，而现有的大气气溶胶烟雾箱因其材质和结构(大多数采用FEP-Teflon薄膜)的局限不能实现，同时大气气溶胶烟雾箱箱壁大气气溶胶都有一定的损失，但都无法测量及估计。

为更好地揭示农作物秸秆露天燃烧源排放大气污染物所造成的区域环境效应和气候效应,乃至进一步为国家制定相关政策提供科学支撑,达到减轻并控制大气污染的目的，亟需一种可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***。

发明内容

针对现有技术的不足，本发明提供一种可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***。

本发明是通过如下方案实现的：

一种可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***，包括依次相连接的模拟生物质露天燃烧的燃烧装置、模拟大气污染物排放到大气中的气溶胶烟雾箱、壁损测量装置；

所述的模拟生物质露天燃烧的燃烧装置至少包括：燃烧炉壳体，用于密封燃烧炉壳体的炉盖，以及与燃烧炉壳体内部连通的补气传输管，炉盖上连通有气体传输管；

所述的模拟大气污染物排放到大气中的气溶胶烟雾箱至少包括：包括：密闭的箱体，位于箱体内底部的搅拌器，用于对密闭的箱体抽真空的真空泵，贯穿箱体的大气污染物输入管，大气污染物输入管上设置有单向阀，对箱体内提供水分的加湿器，以及位于箱体内部的黑光灯，所述的箱体包括内壳体和外壳体，内壳体和外壳体之间的空腔被分割成制冷剂循环层和隔热保护层，贯穿内壳体和外壳体设置有气体测试口和补气口；

所述的壁损测量装置包括质量浓度分析仪、宽范围颗粒粒径谱仪、黑炭检测仪和喷灯，质量浓度分析仪、宽范围颗粒粒径谱仪、黑炭检测仪分别通过分支导电橡胶管与气溶胶烟雾箱的气体测试口连接，燃烧装置炉盖上的气体传输管与气溶胶烟雾箱的大气污染物输入管连通。

根据本发明优选的，所述的燃烧炉壳体为一端开口另一端密封的结构，炉盖设置在燃烧炉壳体开口端处，炉盖与燃烧炉壳体密封连接，炉盖的顶部设置有气体传输管，气体传输管与燃烧炉壳体内部连通，在燃烧炉壳体内横向设置有燃烧网，补气传输管设置在燃烧网的下方，补气传输管穿过燃烧炉壳体延伸至壳体外并与补气泵连接，在补气传输管的管路上设置有流量控制器和颗粒物过滤器，通过流量控制器使补气流速控制在4-10L/min，优选的，补气流速为6-9L/min，在燃烧网的上部设置有测试管，测试管延伸至壳体外并与烟气分析仪连接。

根据本发明优选的，在燃烧炉壳体开口端与炉盖之间设置有密封圈，燃烧炉壳体开口端与炉盖通过密封夹固定连接。

根据本发明优选的，燃烧炉壳体为圆柱形壳体，炉盖为倒漏斗形，倒漏斗形的顶部漏斗嘴与气体传输管连接，炉盖开口端内径与燃烧炉壳体开口端内径相匹配，在燃烧网上部的壳体上设置有透明观察窗。

根据本发明优选的，燃烧炉壳体高度为800-1200mm，内直径为700-800mm，炉盖的内侧壁涂覆有Teflon防粘涂层，炉盖的高度为100-200mm，炉盖底部开口端内径为700-800mm。

根据本发明优选的，气体传输管的内侧壁涂覆有Teflon防粘涂层，气体传输管的内直径为20-40mm。

根据本发明优选的，燃烧网为圆形石棉燃烧网，燃烧网的周边设置有硬性固定架，硬性固定架的另一端固定在燃烧炉壳体的内侧壁上。

根据本发明优选的，在燃烧网的底部设置电打火装置，电打火装置与燃烧炉壳体侧壁外的打火开关电连接，电打火装置紧贴燃烧网底部。

根据本发明优选的，所述的烟气分析仪为德图testo350pro烟气分析仪，颗粒物过滤器为高效空气颗粒物(HEPA)过滤器。

根据本发明优选的，补气传输管的内侧壁涂覆有Teflon防粘涂层，补气传输管的内直径为10-30mm。

根据本发明优选的，在燃烧炉壳体内底部设置有收集托盘。

根据本发明优选的，位于燃烧炉壳体内的补气传输管端部设置有喷嘴，喷嘴与燃烧网的中心相对,喷嘴与燃烧网之间的距离为10-15cm。

模拟生物质露天燃烧的燃烧装置，喷嘴与燃烧网之间的距离、补气流速、燃烧物质的选择、燃烧物质的量，可以使燃烧物质经历脱水、挥发分的析出和燃烧(明火的出现)、火焰熄灭后的阴烧(焦炭的表面燃烧)以及灰烬形成等阶段，燃烧时间久，温度高，与现实场景下的露天燃烧过程相符，使燃烧物质在室内情况下真实模拟了露天燃烧过程，使其明火燃烧，避免焖燃，避免燃烧不充分，真实、准确的模拟了露天燃烧的实际情况，能真实准确模拟开放性生物质燃烧的整个过程。

根据本发明优选的，所述的箱体为圆柱形，圆柱形的两端分别为向外凸起的弧形，在箱体内上部设置有温度监测探头和湿度监测探头，温度监测探头与箱体外温度显示器电连接，湿度监测探头与箱体外湿度显示器电连接，黑光灯平行间隔设置在箱体内中部，每个黑光灯与箱体外的黑光灯开关电连接，在箱体内还设置有光感应器，光感应器与箱体外光强度测量仪电连接。

根据本发明优选的，贯穿内壳体和外壳体在箱体中部侧壁上设置有清洁口，清洁口上设置有密封盖，密封盖通过密封法兰与清洁口连接，实现密封盖与清洁口的密封连接。

根据本发明优选的，补气口外接补气管，补气管与气体泵连接，补气管上设置有流量控制器和颗粒物过滤器，在箱体下部，贯穿内壳体和外壳体还设置有废气出口。

根据本发明优选的，制冷剂循环层与箱体外的循环管路连接，在循环管路上设置有循环泵。

根据本发明优选的，在箱体外底部设置有烟雾箱支撑架，搅拌器与箱体外的电机电连接，电机驱动搅拌器转动，烟雾箱的外壳体为不锈钢壳体，内壳体为不锈钢壳体，内壳体的内壁上涂覆有0.3mm的Teflon防粘涂层，烟雾箱的体积为4-8m³。

本发明的***在气体测试口上设置有单向阀。

根据本发明优选的，喷灯位于燃烧炉的外部，喷灯的喷管穿过燃烧炉壳体延伸至燃烧炉内，喷灯的火焰喷头位于燃烧网上部，质量浓度分析仪为AM510PM2.5颗粒物检测仪，宽范围颗粒粒径谱仪为WPS-1000XP宽范围颗粒粒径谱仪，黑炭检测仪为AE-31黑炭检测仪，喷灯为0汽油喷灯。

AM510PM2.5颗粒物检测仪美国TSI公司有售，WPS-1000XP宽范围颗粒粒径谱仪，美国MSP公司有售，AE-31黑炭检测仪北京松信宏泽科技有限公司有售

上述可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***的应用方法，包括步骤如下：

1)打开喷灯，打开补气泵，通过补气传输管向烧炉壳体输入无颗粒物的空气，打开烟气分析仪，观察喷灯中#0汽油燃烧情况，通过烟气分析仪实时给出CO与CO₂的浓度值并计算燃烧效率，通过调节补气气泵的进气量保持明火燃烧状态(燃烧效率＞0.9)；

2)通过真空泵对气溶胶烟雾箱的箱体抽真空，使气溶胶烟雾箱内压力达到8-12Pa，关闭真空泵，开启大气污染物输入管上的单向阀，燃烧装置上方的大气污染物通过倒吸的方式通过气体传输管进入真空的大气气溶胶烟雾箱，4-6min后关闭单向阀，根据模拟的大气污染物在对流层乃至平流层实际环境背景，调整烟雾箱内温度、湿度、光照强度，通过补气口补气调整箱体内压力，开启搅拌器搅拌，使内部混合均匀，待参数稳定后，开启气体测试口，质量浓度分析仪监测通入烟雾箱内黑炭的PM2.5质量浓度，宽范围颗粒粒径谱仪监测通入烟雾箱内黑炭的粒径数浓度，黑炭检测仪监测通入烟雾箱内黑炭的浓度，对黑炭浓度做一级动力学变化拟合，求出质量浓度和体积浓度一级壁损κ_ω，并对κ_ω与湿度相关性拟合，获得准确的大气气溶胶烟雾箱壁损参数。

以中纬度地区为例，中纬度地区大气对流层高度为10-12km，在对流层中环境温度一般情况下随高度每升高100m，降低0.6℃。以海平面环境温度为17℃计算，中纬度地区对流层顶部的环境温度约为-55℃。本发明中，大气气溶胶烟雾箱内外壁均采用不锈钢材质，可耐受低温低压的极端环境，而且烟雾箱内的湿度调节装置可使相对湿度从0.5％到100％。

本发明的***具有以下三个特点：一是通过实时监测农作物秸秆燃烧效率调节补气量，保证秸秆样品长时间的明火燃烧，更好地模拟农作物秸秆露天燃烧过程；二是通过调节烟雾箱的温度、湿度、气压、光照强度等参数，人为可控且可重复地模拟农作物秸秆露天燃烧所产生大气污染物在对流层乃至平流层各个高度的物理化学反应，同时排除实际环境中复杂的气象、地形等因素的影响；三是通过AM510PM2.5颗粒物检测仪、WPS-1000XP宽范围颗粒粒径谱仪、AE-31黑炭检测仪联合测量，并对黑炭浓度做一级动力学变化拟合，求出质量浓度和体积浓度一级壁损κ_ω，再对κ_ω与湿度相关性拟合，获得便准确的大气气溶胶烟雾箱壁损参数。

本发明的***为更好地揭示农作物秸秆露天燃烧源排放大气污染物所造成的区域环境效应和气候效应起到关键的奠基作用。

本发明的有益效果在于：

1、本发明的可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***同时具备三个功能，准确、真实的模拟生物质露天燃烧排放大气污染物的过程；人为可控且可重复地模拟农作物秸秆露天燃烧所产生大气污染物在对流层乃至平流层各个高度的物理化学反应，同时排除实际环境中复杂的气象、地形等因素的影响；并且通过AM510PM2.5颗粒物检测仪、WPS-1000XP宽范围颗粒粒径谱仪、AE-31黑炭检测仪联合测量，并对黑炭浓度做一级动力学变化拟合，求出质量浓度和体积浓度一级壁损κ_ω，再对κ_ω与湿度相关性拟合，获得便准确的大气气溶胶烟雾箱壁损参数。

2、本发明的可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***采用AM510PM2.5颗粒物检测仪、WPS-1000XP宽范围颗粒粒径谱仪、AE-31黑炭检测仪连用，与本发明的***的适配性好，通过黑炭的PM2.5质量浓度、黑炭的粒径数浓度以及黑炭的浓度，通过质量浓度和体积浓度一级壁损κ_ω，再对κ_ω与湿度相关性拟合，准确得到了大气气溶胶烟雾箱壁损。

附图说明

图1为可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***的结构示意图；

图中，1为密封夹、2为透明观察窗、3为电打火装置、4为电打火开关、5为燃烧灰烬收集托盘、6为气体传输管、7为炉盖、8为密封圈、9为德图testo350pro烟气分析仪、10为石棉燃烧网、11为硬性固定架、12为补气传输管、13为流量控制器、14为高效颗粒物过滤器(HEPA)、15为补气泵、16为燃烧炉壳体，

17单向阀，18温度显示器，19加湿器，20湿度显示器、21内壳体，22制冷剂循环层，23隔热保护层，24气体测试口，25补气口，26废气出口，27制冷剂循环管路，28烟雾箱支撑架，29磁力搅拌器，30真空泵，31密封盖，32密封法兰，33黑光灯，34清洁口，35外壳体；36导电橡胶管，37AM510PM2.5颗粒物检测仪，38WPS-1000XP宽范围颗粒粒径谱仪，39AE-31黑炭检测仪，40喷灯。

图2为BC颗粒物在烟雾箱内随时间的浓度变化图，(a)为在40％～55％RH和80％～95％RH下BC颗粒物质量浓度变化，(b)为在40％～55％RH和80％～95％RH下BC颗粒物体积浓度变化图。

图3为在40％～55％RH和80％～95％RH下BC颗粒物浓度一级动力学变化拟合及κ_ω与湿度相关系分析图，(a)为BC颗粒物质量浓度一级动力学变化拟合及κ_ω与湿度相关系分析图，(b)为BC颗粒物体积浓度一级动力学变化拟合及κ_ω与湿度相关系分析图，

图4在40％～55％RH和80％～95％RH下BC颗粒物几何平均粒径变化图；

图5在40％～55％RH和80％～95％RH下BC颗粒物分粒径数浓度一级损失系数拟合图。

具体实施方式

下面结合附图和实施例对本发明进一步说明，但本发明不限于此。

燃烧效率公式：η＝[CO_{2秸秆燃烧}]/([CO_{2秸秆燃烧}]+[CO_秸秆燃烧])

实施例1：

一种可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***，结构如图1所示，包括依次相连接的模拟生物质露天燃烧的燃烧装置、模拟大气污染物排放到大气中的气溶胶烟雾箱、壁损测量装置；

燃烧装置包括一端开口另一端密封的燃烧炉壳体16，燃烧炉壳体为圆柱形壳体，燃烧炉壳体高为1000mm，内直径为750mm，在燃烧炉壳体开口端处设置有设置有炉盖7，在燃烧炉壳体开口端与炉盖之间设置有密封圈8，燃烧炉壳体开口端与炉盖通过密封夹1固定连接，炉盖为倒漏斗形，倒漏斗形的顶部漏斗嘴与气体传输管6连接，气体传输管6与燃烧炉壳体内部相通。炉盖的内侧壁涂覆有Teflon防粘涂层，炉盖7的高度为150mm，炉盖底部开口端内径位750mm，炉盖底部开口端内径与燃烧炉壳体开口端内径相匹配，气体传输管6的内侧壁涂覆有Teflon防粘涂层，气体传输管的内直径为30mm。

在燃烧炉壳体内横向设置有燃烧网10，燃烧网为圆形石棉燃烧网，燃烧网的周边设置有硬性固定架11，硬性固定架的另一端固定在燃烧炉壳体的内侧壁上。在燃烧网的下部设置有补气传输管12，补气传输管12贯穿燃烧炉壳体延伸至壳体外并与补气泵15连接，在补气传输管12的管路上设置有流量控制器13和高效颗粒物过滤器(HEPA)14，在燃烧网的上部设置有测试管，测试管延伸至壳体外并与德图testo350pro烟气分析仪9连接。在燃烧网上部的壳体上设置有透明观察窗2。

在燃烧网的底部设置电打火装置3，电打火装置3与燃烧炉壳体侧壁外的电打火开关4电连接。补气传输管12的内侧壁涂覆有Teflon防粘涂层，补气传输管的内直径为10-30mm。在燃烧炉壳体内底部设置有燃烧灰烬收集托盘5，位于燃烧炉壳体内的补气传输管端部设置有喷嘴，喷嘴与燃烧网的中心相对，喷嘴与燃烧网之间的距离为15cm。

所述的模拟大气污染物排放到大气中的气溶胶烟雾箱包括：密闭的箱体，箱体为圆柱形，圆柱形的两端分别为向外凸起的弧形，在箱体内上部设置有温度监测探头和湿度监测探头，温度监测探头与箱体外温度显示器18电连接，湿度监测探头与箱体外湿度显示器20电连接，箱体内上部还设置有加湿器19，对箱体内提供水分。

箱体内底部设置有搅拌器29，搅拌器与箱体外的电机电连接，电机驱动搅拌器转动，箱体外设置有真空泵30，真空泵连接真空管并对箱体抽真空，贯穿箱体设置有大气污染物输入管，大气污染物输入管上设置有单向阀17，箱体内部设置有多个黑光灯33。黑光灯平行间隔设置在箱体内中部，每个黑光灯与箱体外的黑光灯开关电连接，在箱体内还设置有光感应器，光感应器与箱体外光强度测量仪电连接。

所述的箱体包括内壳体21和外壳体35，内壳体和外壳体之间的空腔被分割成制冷剂循环层22和隔热保护层23，贯穿内壳体和外壳体设置有气体测试口24、补气口25和废气出口26；气体测试口24上设置单向阀，贯穿内壳体和外壳体在箱体中部侧壁上设置有清洁口34，清洁口上设置有密封盖31，密封盖通过密封法兰33与清洁口连接，并密封清洁口。补气口外接补气管，补气管与气体泵连接，补气管上设置有流量控制器13和颗粒物过滤器14。制冷剂循环层22与箱体外的循环管路27连接，在循环管路上设置有循环泵。在箱体外底部设置有烟雾箱支撑架28，电机驱动搅拌器转动，烟雾箱的外壳体为不锈钢壳体，内壳体为不锈钢壳体，内壳体的内壁上涂覆有0.3mm的Teflon防粘涂层，烟雾箱的体积为4-8m³，

所述的壁损测量装置包括AM510PM2.5颗粒物检测仪37，WPS-1000XP宽范围颗粒粒径谱仪38，AE-31黑炭检测仪39，喷灯40，AM510PM2.5颗粒物检测仪37，WPS-1000XP宽范围颗粒粒径谱仪38，AE-31黑炭检测仪39分别通过分支导电橡胶管36与气溶胶烟雾箱的气体测试口24连接，气体测试口24上设置有单向阀，喷灯40位于燃烧炉的外部，喷灯的喷管穿过燃烧炉壳体延伸至燃烧炉内，喷灯的火焰喷头位于燃烧网上部。

实施例2：

实施例1的可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***的应用方法，包括步骤如下：

1)打开喷灯，打开补气泵，通过补气传输管向烧炉壳体输入无颗粒物的空气，打开烟气分析仪，观察喷灯中#0汽油燃烧情况，通过烟气分析仪实时给出CO与CO₂的浓度值并计算燃烧效率，通过调节补气气泵的进气量保持明火燃烧状态(燃烧效率＞0.9)；

2)通过真空泵对气溶胶烟雾箱的箱体抽真空，使气溶胶烟雾箱内压力达到8-12Pa，关闭真空泵，开启大气污染物输入管上的单向阀，燃烧装置上方的大气污染物通过倒吸的方式通过气体传输管进入真空的大气气溶胶烟雾箱，4-6min后关闭单向阀，根据模拟的大气污染物在对流层乃至平流层实际环境背景，调整烟雾箱内温度、湿度、光照强度，通过补气口补气调整箱体内压力，开启搅拌器搅拌，使内部混合均匀，待参数稳定后，开启气体测试口，质量浓度分析仪监测通入烟雾箱内黑炭的PM2.5质量浓度，宽范围颗粒粒径谱仪监测通入烟雾箱内黑炭的粒径数浓度，黑炭检测仪监测通入烟雾箱内黑炭的浓度，对黑炭浓度做一级动力学变化拟合，求出质量浓度和体积浓度一级壁损κ_ω，并对κ_ω与湿度相关性拟合，获得准确的大气气溶胶烟雾箱壁损参数。

实际应用实例：

1.准备阶段：将模拟生物质露天燃烧的燃烧装置的烟气分析仪接上零滤过器，调整至“调零模式”持续2分钟后完成调零，启动补气泵对燃烧装置吹洗6min；将烟气分析仪调零后再与燃烧装置的测试管正确连接，

在使用之前，气溶胶烟雾箱需关闭单向阀、气体测试口、补气口、废气出口，将清洁口用密封盖盖紧，并用密封法兰拧紧，保证气密性，打开真空泵1小时，将罐体抽真空，打开制冷剂循环***，将制冷剂(液氨)注入烟雾箱的制冷剂循环层，根据所需模拟的实际对流层高度通过温度监测探头设定罐体温度(海平面以上随高度每升高100m，温度降低0.6℃，以海平面环境温度为17℃计算)；

2.工作阶段：将装置密封，保证燃烧炉装置的气密性，并将气体传输管与大气气溶胶烟雾箱紧密相连；打开补气泵，调节质量流量计控制空气流速为9L/min，空气通过高效颗粒物过滤器(HEPA)去除空气中的颗粒物，并经补气传输管将无颗粒物的空气通入燃烧炉炉体中；打开喷灯，观察#0汽油燃烧情况，观察#0汽油样品燃烧完毕后，关闭补气泵，缓慢打开大气污染物输入管上的单向阀，使大气污染物通过气体传输管倒吸入烟雾箱内，模拟演化持续4小时；根据所需的湿度，打开加湿器加湿并通过湿度监测探头控制湿度，使湿度保持在40％–55％和80％–95％，每组湿度重复模拟3次；根据所需的压力，打开空气泵补气，调节质量流量计控制空气流速，空气通过高效颗粒物过滤器(HEPA)去除空气中的颗粒物，并经干洁空气补气口通入烟雾箱罐体中；打开黑光灯，根据所需的紫外线强度，调节黑光灯的光辐射强度；打开磁力搅拌器1小时，通过磁力搅拌器的扇叶均匀搅拌使内部混合均匀；

缓慢打开气体测试口，通过AM510PM2.5颗粒物检测仪监测通入烟雾箱内黑炭的PM2.5质量浓度，通过WPS-1000XP宽范围颗粒粒径谱仪监测通入烟雾箱内黑炭的粒径数浓度，通过AE-31黑炭检测仪监测通入烟雾箱内黑炭的浓度。最后，对黑炭浓度做一级动力学变化拟合，求出质量浓度和体积浓度一级壁损κ_ω，并对κ_ω与湿度相关性拟合，获得准确的大气气溶胶烟雾箱壁损参数，

3.清洗阶段：测定工作完成后，先关闭气体测试口，通过制冷剂循环***，将制冷剂(可选用液氨)抽出雾箱的制冷剂循环层，使烟雾箱回温至室温；打开空气泵补气，使罐体压力恢复至常压，再打开废气排出口，通过气泵将罐体内的废气排出，然后打开密封盖，实验人员可通过清洁口进入烟雾箱罐体，并用50vol.％含水酒精清洗内壁，最后向罐内鼓入干洁空气待下一次实验使用；打开燃烧炉炉盖，取出石棉燃烧网和燃烧灰烬收集托盘，清理农作物秸秆样品燃烧灰烬，并用50vol.％含水酒精清洗，干燥后待下一次实验使用。

实验例：壁损测试

壁损是模拟过程中气溶胶颗粒态及气态成分损失的重要原因，悬浮态颗粒物因静电引力而向烟雾箱壁扩散并被吸附；壁损是烟雾箱边界效应的核心，烟雾箱比表面积越大壁损也越剧烈。常规的壁损修正多通过测定标准纯成分在与实际实验条件一致的烟雾箱内一级或近一级动力学损耗系数κ_ω。壁损测定过程，不考虑烟雾箱内发生化学过程或成分分解，对于标准颗粒物默认为惰性刚性小球，则κ_ω推导计算方法如下：

dC是任意时刻烟雾箱内化学成分浓度变化，是仪器监测补气导致的浓度稀释损失，V是烟雾箱有效体积，υ是监测仪器总采样流量；-C×κ_ωdt式一级壁损导致浓度变化,κ_ω是一级壁损系数(单位:s^-1)

然后使用标准成分的κ_ω修正实际气溶胶浓度的变化；壁损系数是烟雾箱的基本参数，对于气溶胶壁损模拟常使用的是单粒径或分散的的PSL，(NH₄)₂SO₄，BC颗粒物等，本发明以BC气溶胶为例来进行壁损研究。

BC气溶胶使用#0柴油喷灯气化后与高纯空气混合燃烧生成，产生的BC颗粒物在导入烟雾箱前，通过活性炭吸附管以去除燃烧过程产生的气态污染副产物，使用WPS-1000XP宽范围颗粒粒径谱仪监测导入烟雾箱内BC颗粒物浓度，控制BC在～6000/cm³，然后使用WPS-1000XP宽范围颗粒粒径谱仪和AM510PM2.5颗粒物检测仪监测BC颗粒物粒径和浓度变化，模拟演化持续4h，湿度控制在40％–55％RH和80％–95％RH，每组湿度重复模拟3次。

BC颗粒物在烟雾箱内陈化，不考虑有新颗粒生成(New Particle Formation，NPF)以及气固转化等质量转移过程，则其浓度的变化主要是壁吸附损失，BC颗粒物在烟雾箱内随时间的浓度变化如图2所示，图2(a)为在40％～55％RH和80％～95％RH下BC颗粒物质量浓度变化，图2(b)为在40％～55％RH和80％～95％RH下BC颗粒物体积浓度变化图。

对BC浓度做一级动力学变化拟合，求出质量浓度和体积浓度一级壁损κ_ω，并对κ_ω与湿度相关性拟合，如图3所示，图3(a)为在40％～55％RH和80％～95％RH下BC颗粒物质量浓度一级动力学变化拟合及κ_ω与湿度相关系分析，图3(b)为在40％～55％RH和80％～95％RH下BC颗粒物体积浓度一级动力学变化拟合以及κ_ω与湿度相关系分析；

BC颗粒物质量浓度和体积浓度一级壁损κ_ω如表下表1所示，虽然BC颗粒物疏水，但加湿仍显著增大BC的壁损速度，原因可能是加湿会改变BC表面和烟雾箱壁环境如电荷分布，此外烟雾箱壁上水分子层厚度也会改变BC吸附强度和黏度：

表1 BC在烟雾箱内演化质量浓度和体积浓度一级壁损κ_ω

BC颗粒物质量浓度和体积浓度一级壁损κ_ω与湿度线性拟合如下(κ_ω单位:S^-1)：

κ_ω/BC PM_1.0质量浓度:κ_ω＝0.44×10^-5×RH+0.65×10^-5 [3]

κ_ω/BC PM_1.0体积浓度:κ_ω＝1.37×10^-5×RH+0.91×10^-5 [4]

此外通过WPS粒径分布推导BC颗粒物几何平均粒径(Geometric Mean Diameter，GMD)，方法如下：

D_NG是数浓度几何平均粒径,D_Ni是bin i的中值粒径,△N_i是bin i的数浓度；

D_VG是体积浓度几何平均粒径；

几何平均粒径偏差算法如下:

基于上述计算发现BC颗粒物粒径随chamber内演化逐渐增大，如图4a)所示，GMD从初始195～205nm增长到4h后的215～235nm，高湿度下粒径增长较大。通过对GMD分析，发现BC颗粒物粒径增长不符合零级或一级动力学过程，本发明采用临界时间τ₀来表征粒径增长速率大小，GMD按照指数拟合来求出τ₀，τ₀越小表明粒径增长越快，如图4，高湿度下BC粒径增长较快，而且τ₀与RH负相关较为显著(R²～0.55)。分散分布气溶胶粒径增长一般可解释为颗粒物间碰并以及气固传输凝结，此外chamber中因不同粒径颗粒物壁吸附能力的差异导致气溶胶粒径发生变化，进而可能出现平均粒径变化。将壁损和碰并贡献下单粒径颗粒物数浓度变化合并研究，直接推导出150～450nmBC颗粒物分粒径数浓度一级动力学损失，如图5，随粒径增大颗粒物数浓度损失速率降低，加湿会增大数浓度损失速率。

综上测试，本发明的集可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***对BC分粒径数浓度损失的测试结果与现有文献报道的颗粒物壁损系数基本一致。

Claims (10)

1.一种可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***，包括依次相连接的模拟生物质露天燃烧的燃烧装置、模拟大气污染物排放到大气中的气溶胶烟雾箱、壁损测量装置；

所述的模拟生物质露天燃烧的燃烧装置至少包括：燃烧炉壳体，用于密封燃烧炉壳体的炉盖，以及与燃烧炉壳体内部连通的补气传输管，炉盖上连通有气体传输管；

所述的模拟大气污染物排放到大气中的气溶胶烟雾箱至少包括：包括：密闭的箱体，位于箱体内底部的搅拌器，用于对密闭的箱体抽真空的真空泵，贯穿箱体的大气污染物输入管，大气污染物输入管上设置有单向阀，对箱体内提供水分的加湿器，以及位于箱体内部的黑光灯，所述的箱体包括内壳体和外壳体，内壳体和外壳体之间的空腔被分割成制冷剂循环层和隔热保护层，贯穿内壳体和外壳体设置有气体测试口和补气口；

所述的壁损测量装置包括质量浓度分析仪、宽范围颗粒粒径谱仪、黑炭检测仪和喷灯，质量浓度分析仪、宽范围颗粒粒径谱仪、黑炭检测仪分别通过分支导电橡胶管与气溶胶烟雾箱的气体测试口连接，燃烧装置炉盖上的气体传输管与气溶胶烟雾箱的大气污染物输入管连通。

2.根据权利要求1所述的可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***，其特征在于，所述的燃烧炉壳体为一端开口另一端密封的结构，炉盖设置在燃烧炉壳体开口端处，炉盖与燃烧炉壳体密封连接，炉盖的顶部设置有气体传输管，气体传输管与燃烧炉壳体内部连通，在燃烧炉壳体内横向设置有燃烧网，补气传输管设置在燃烧网的下方，补气传输管穿过燃烧炉壳体延伸至壳体外并与补气泵连接，在补气传输管的管路上设置有流量控制器和颗粒物过滤器，通过流量控制器使补气流速控制在4-10L/min，优选的，补气流速为6-9L/min，在燃烧网的上部设置有测试管，测试管延伸至壳体外并与烟气分析仪连接。

3.根据权利要求2所述的可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***，其特征在于，在燃烧炉壳体开口端与炉盖之间设置有密封圈，燃烧炉壳体开口端与炉盖通过密封夹固定连接，燃烧炉壳体为圆柱形壳体，炉盖为倒漏斗形，倒漏斗形的顶部漏斗嘴与气体传输管连接，炉盖开口端内径与燃烧炉壳体开口端内径相匹配，在燃烧网上部的壳体上设置有透明观察窗。

4.根据权利要求2所述的可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***，其特征在于，燃烧炉壳体高度为800-1200mm，内直径为700-800mm，炉盖的内侧壁涂覆有Teflon防粘涂层，炉盖的高度为100-200mm，炉盖底部开口端内径为700-800mm，气体传输管的内侧壁涂覆有Teflon防粘涂层，气体传输管的内直径为20-40mm。

5.根据权利要求2所述的可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***，其特征在于，燃烧网为圆形石棉燃烧网，燃烧网的周边设置有硬性固定架，硬性固定架的另一端固定在燃烧炉壳体的内侧壁上，在燃烧网的底部设置电打火装置，电打火装置与燃烧炉壳体侧壁外的打火开关电连接，电打火装置紧贴燃烧网底部，所述的烟气分析仪为德图testo350pro烟气分析仪，颗粒物过滤器为高效空气颗粒物(HEPA)过滤器，补气传输管的内侧壁涂覆有Teflon防粘涂层，补气传输管的内直径为10-30mm。

6.根据权利要求2所述的可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***，其特征在于，在燃烧炉壳体内底部设置有收集托盘，位于燃烧炉壳体内的补气传输管端部设置有喷嘴，喷嘴与燃烧网的中心相对,喷嘴与燃烧网之间的距离为10-15cm。

7.根据权利要求1所述的可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***，其特征在于，所述的箱体为圆柱形，圆柱形的两端分别为向外凸起的弧形，在箱体内上部设置有温度监测探头和湿度监测探头，温度监测探头与箱体外温度显示器电连接，湿度监测探头与箱体外湿度显示器电连接，黑光灯平行间隔设置在箱体内中部，每个黑光灯与箱体外的黑光灯开关电连接，在箱体内还设置有光感应器，光感应器与箱体外光强度测量仪电连接。

8.根据权利要求1所述的可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***，其特征在于，贯穿内壳体和外壳体在箱体中部侧壁上设置有清洁口，清洁口上设置有密封盖，密封盖通过密封法兰与清洁口连接，实现密封盖与清洁口的密封连接，补气口外接补气管，补气管与气体泵连接，补气管上设置有流量控制器和颗粒物过滤器，在箱体下部，贯穿内壳体和外壳体还设置有废气出口。

9.根据权利要求1所述的可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***，其特征在于，制冷剂循环层与箱体外的循环管路连接，在循环管路上设置有循环泵，在箱体外底部设置有烟雾箱支撑架，搅拌器与箱体外的电机电连接，电机驱动搅拌器转动，烟雾箱的外壳体为不锈钢壳体，内壳体为不锈钢壳体，内壳体的内壁上涂覆有0.3mm的Teflon防粘涂层，烟雾箱的体积为4-8m³，喷灯位于燃烧炉的外部，喷灯的喷管穿过燃烧炉壳体延伸至燃烧炉内，喷灯的火焰喷头位于燃烧网上部，质量浓度分析仪为AM510 PM2.5颗粒物检测仪，宽范围颗粒粒径谱仪为WPS-1000XP宽范围颗粒粒径谱仪，黑炭检测仪为AE-31黑炭检测仪，喷灯为0汽油喷灯。

10.权利要求1所述的可测量模拟环境中大气气溶胶壁损的气溶胶烟雾***的应用方法，包括步骤如下：

1)打开喷灯，打开补气泵，通过补气传输管向烧炉壳体输入无颗粒物的空气，打开烟气分析仪，观察喷灯中#0汽油燃烧情况，通过烟气分析仪实时给出CO与CO₂的浓度值并计算燃烧效率，通过调节补气气泵的进气量保持明火燃烧状态(燃烧效率＞0.9)；

2)通过真空泵对气溶胶烟雾箱的箱体抽真空，使气溶胶烟雾箱内压力达到8-12Pa，关闭真空泵，开启大气污染物输入管上的单向阀，燃烧装置上方的大气污染物通过倒吸的方式通过气体传输管进入真空的大气气溶胶烟雾箱，4-6min后关闭单向阀，根据模拟的大气污染物在对流层乃至平流层实际环境背景，调整烟雾箱内温度、湿度、光照强度，通过补气口补气调整箱体内压力，开启搅拌器搅拌，使内部混合均匀，待参数稳定后，开启气体测试口，质量浓度分析仪监测通入烟雾箱内黑炭的PM2.5质量浓度，宽范围颗粒粒径谱仪监测通入烟雾箱内黑炭的粒径数浓度，黑炭检测仪监测通入烟雾箱内黑炭的浓度，对黑炭浓度做一级动力学变化拟合，求出质量浓度和体积浓度一级壁损κ_ω，并对κ_ω与湿度相关性拟合，获得准确的大气气溶胶烟雾箱壁损参数。