CN109416952B - 制备碘放射性同位素特别是i-131的馏分的方法、碘放射性同位素特别是i-131的馏分 - Google Patents
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Abstract
一种制备碘放射性同位素馏分的方法，包括以下步骤：溶解浓缩铀靶，形成浆液，过滤所述浆液，在掺杂银的氧化铝树脂上吸附碘放射性同位素盐并回收所述碘放射性同位素馏分。所述碘放射性同位素馏分特别是I‑131的回收，包括用NaOH溶液洗涤所述掺杂银的氧化铝树脂并用硫脲溶液洗脱碘放射性同位素，在硫脲溶液中收集含有所述碘放射性同位素的洗脱液。
Description
技术领域
本发明涉及一种制备碘放射性同位素特别是I-131的馏分的方法，包括以下步骤：
(i)通过获得含有铝盐、由浓缩铀裂变产生的铀和同位素以及Xe-133气相的碱性浆液，进行浓缩铀靶的碱溶解，
(ii)过滤所述碱性浆液，一方面分离出含有所述铀的固相，另一方面分离出钼酸盐和碘放射性同位素盐的碱性溶液，
(iii)在掺杂银的氧化铝树脂上吸附所述碘放射性同位素盐，并回收通过所述掺杂银的氧化铝树脂并移除了碘放射性同位素特别是I-131的碱性钼酸盐溶液，以及
(iv)回收所述碘放射性同位素，特别是I-131的馏分。
背景技术
这种方法是众所周知的，并在文献：2014年的工程与制造技术期刊中Mushtaq等人所著的“用于从裂变产物中分离碘-131的银涂覆氧化铝的制备和表征”(Preparation andcharacterization of silver coated alumina for isolation of iodine-131fromfission products.Mushtaq et al.–Journal of Engineering and ManufacturingTechnology,2014)中进行了描述。
根据该文献，高浓缩铀靶被加工用于通过碱溶解制备钼-99的放射性同位素和碘-131的放射性同位素。如上所述，然后过滤碱性浆液，并将碱性液相(滤液)加载到掺杂银的氧化铝树脂上。
通过用硫代硫酸钠(Na2S2O3)洗脱掺杂银的氧化铝柱，回收含有碘放射性同位素，特别是碘-131的馏分。根据该文献，含有碘放射性同位素，特别是碘-131的回收馏分不够纯，并且还必须蒸馏用于医学应用。用硫代硫酸钠洗脱应该导致加载在掺杂银的氧化铝柱上的碘放射性同位素，特别是碘-131约90％被回收。
不幸的是，该文献没有提及整体纯化产率。尽管相对于柱上加载的碘的总量详细描述了洗脱产率，但该文献没有给出关于靶溶解所得碱性溶液的碘纯化产率的任何信息。
另一种制备碘放射性同位素，特别是碘-131的馏分的方法在文献：revue IRE杂志第9卷第3期(1985)中J.Salacz所著的用于制备Mo-99、I-131、Xe-133放射性同位素的辐照铀235的再加工”(Reprocessing of irradiated Uranium 235for the production ofMo-99,I-131,Xe-133radioisotopes.J.Salacz–revue IRE tijdschrift,vol 9,N°3(1985))中进行了描述。
根据该文献，为了制备短寿命放射性同位素而加工铀裂变产物涉及高度限制性的工作条件。
这些特别限制性的工作条件涉及必须使用机械臂在屏蔽单元中工作，或者使用流水线的处理设备在屏蔽单元外操作机械臂来工作。一旦处理含有高浓缩铀靶的方法得到充分确立并被保障以确保非常低或没有环境污染，放射性同位素的制备方法就明确地固定了。如果可能的话，尽可能避免这些方法的最小变化，以免破坏制备方案，因为当认为环境污染水平安全时，为实现新的令人满意的环境约束设计，每个变化都被视为待应对的新风险。此外，该方法在配有几十厘米厚的led屏蔽玻璃的舷窗的单元中进行，通过该舷窗，机械或非机械的关节臂从外部进行操作。
几个单元相互跟随。在每个单元中，执行该方法的一部分。
第一单元专用于溶解高浓缩铀靶。一旦含有铀裂变可溶性产物的液相通过过滤被回收，包括Mo-99的放射性同位素，将其转移到第二单元中，在第二单元中对其进行酸化，以在放热酸化步骤中使碘气体释放。
释放了碘的溶液被加热并鼓泡搅拌，以释放出气态的碘。然后使用铂化石棉捕集器(trap)捕获含有碘放射性同位素的气体。然后将碘放射性同位素，特别是I-131从铂化石棉捕集器中解吸并送至单元，在那里通过蒸馏进行化学纯化。
该文献中描述的碘放射性同位素，特别是I-131，产率约为80％至90％。10％至20％的碘放射性同位素，特别是I-131，仍在酸化的液相中并污染其他放射性同位素。
因此，根据该文献，选择性碘分离对其进行制备不是最佳的。此外，在放热酸化过程中，尽管酸化液相的温度升高，但还需要进一步进行加热和鼓泡搅拌以试图回收最大量的碘放射性同位素，特别是I-131。
这种加热导致由硝酸酸化产生的硝酸盐的蒸发，从而污染碘放射性同位素，特别是气态的I-131，这是有问题的，因为它干扰了后续生物分子的标记过程。
因此，需要提供一种能够通过减少环境危害并通过保障和减少通风***中碘的潜在释放来制备具有更高产量的碘的方法，而且其中还需要提高制备的选择性以提高碘放射性同位素特别是I-131的馏分的纯度。
发明内容
本发明的目的是通过提供一种方法克服现有技术的缺点，该方法能够通过在降低环境危害的同时作用于制备操作的选择性来提高所制备的碘的纯度。
为了克服这个问题，根据本发明提供了一种方法，如开头所述，其中，所述碘放射性同位素，特别是I-131的馏分的回收包括：用浓度为0.01-0.1mol/l，优选0.03-0.07mol/l，更优选约0.05mol/l的NaOH溶液洗涤掺杂银的氧化铝树脂，通过硫脲溶液洗脱碘放射性同位素，特别是I-131，所述硫脲溶液的硫脲浓度包括在0.5mol/l至1.5mol/l之间，优选地包括在0.8至1.2mol/l之间，更优选约1mol/l，在硫脲溶液中收集含有所述碘放射性同位素，特别是I-131的洗脱液。
通过在掺杂银的氧化铝柱上进行该固定步骤，将钼酸盐和碘放射性同位素盐碱性溶液中含有的约90％的碘放射性同位素固定在掺杂银的氧化铝树脂上。
根据本发明，氧化铝柱根据以下文献的公开内容生成：2014年的工程与制造技术期刊中Mushtaq等人所著的“用于从裂变产物中分离碘-131的银涂覆氧化铝的制备和表征”(Preparation and characterization of silver coated alumina for isolation ofiodine-131from fission products.Mushtaq et al.–Journal of Engineering andManufacturing Technology,2014)，除了用肼代替硫酸钠还原银。
通过银浸渍氧化铝树脂的浸渍率为，相对于未掺杂的氧化铝的总重量，银重量为至少4％，优选至少5％，更优选为约5.5％。
根据本发明，通过用硫脲进行洗脱，令人惊讶地发现相对于碘放射性同位素的总含量，特别是加载在氧化铝柱上的碘-131的总含量，洗脱的碘放射性同位素，特别是碘-131的活性率大于90％，甚至大于95％。
此外，使用硫脲的洗脱更快并且具有更窄的洗脱峰，从而提高碘放射性同位素，特别是碘-131的纯化选择性，同时还将掺杂银的氧化铝柱的洗脱液中其他放射性同位素的存在降至最低。此外，根据本发明，洗涤溶液的体积被配置为相对于钼通过柱的通过过程被优化和充分延迟，例如，存在Mo-99放射性同位素，否则会污染碘放射性同位素，特别是I-131的洗脱液，但不能过多，以防止碘放射性同位素，特别是碘-131的损失。
因此，在根据本发明的方法中，通过在掺杂银的氧化铝树脂上吸附碘放射性同位素，特别是碘-131，改善了碘回收的选择性，特别是碘-131的回收的选择性，同时改善了环境安全。而不是必须将钼酸盐和碘放射性同位素盐的碱性溶液中的碘放射性同位素，特别是碘-131的总量传递到气相中，以通过气体捕集器回收全部碘放射性同位素特别是碘-131。
在一个有益的实施例中，所述铀靶是低浓缩铀靶。
尽管根据本发明的方法适用于所有类型的靶，特别是高浓缩铀靶，但也适用于低浓缩靶，优选基于低浓缩铀靶的实施例。
实际上，用于医疗应用的放射性同位素的制备长期依赖于高浓缩铀。
高浓缩铀(highly enriched uranium,HEU)在全球安全考虑方面具有挑战性。尽管制备用于医疗应用的放射性同位素的许多设施具有坚固的安全措施，但在民用应用中尽量减少高浓缩铀的使用是有助于减少扩散危险的重要行为。
尽管从HEU制备放射性同位素的效率提高，无论是在财务方面还是环境方面，从HEU制备放射性同位素的方法的转换受到美国的显著限制，美国仍然是铀作为原料的主要来源。美国刚刚采取一切必要措施，通过对由低浓缩铀(low enriched uranium LEU)制备的放射性同位素的使用采取补偿措施、对HEU的获取和运输实行限制或对使用由HEU制备的Mo-99实施处罚来促进LEU的使用。
在这种背景下，因此需要开发一种制备含有I-131放射性同位素的馏分的方法，这些馏分可以在制备方法的经济效率方面实现令人满意的折衷，同时减少高浓缩铀的使用。
不幸的是，鉴于放射性同位素的数量与铀-235的数量直接相关，并且为了保证相同获取水平的纯I-131医用同位素，基于低浓缩铀的靶在整体上含有比高浓缩铀靶中更多的铀，因此含有更多不可用的物质(最多多出5倍)。
因此，根据本发明，有益的是实施处理低浓缩铀靶的方法，尽管存在与高浓缩铀靶产生的污染物非常不同的污染物，提高了环境安全性，同时通过作用于碘放射性同位素，特别是I-131的选择性，并通过维持碘放射性同位素，特别是I-131的馏分的定性标准来保持/提高纯度。
有益地，根据本发明，该方法还包括在所述过滤之前向所述碱性浆液中加入碱土金属硝酸盐，更特别地，加入锶、钙、钡硝酸盐，优选钡硝酸盐和碳酸钠。
实际上，根据本发明，可以通过优化碘放射性同位素，特别是碘-131的制备选择性来创造一种可在工业上使用的方法，其具有可接受的产率和改善的环境安全性，并且，尽管存在多出5倍的不可用物质，Mo-99的放射性同位素的制备使得能够实现医疗应用所需的纯度并且还改善环境安全性(对于环境和操作者而言)。
在根据本发明的方法中已经证明，通过加入碱土金属硝酸盐，更特别地，通过加入锶、钙、钡硝酸盐，优选钡硝酸盐和碳酸钠，使所述靶的碱溶解液可以被有效地过滤，所述靶的碱溶解产生的浆液具有更高浓度的固体不可用物质和浆液液体部分的污染物。实际上，当将碱土金属硝酸盐，更特别是锶、钙、钡硝酸盐，优选钡硝酸盐，与碳酸钠一起加入浆液中时，形成不溶性碳酸盐，例如钡的不溶性碳酸盐，但也形成锶不溶性碳酸盐和其他碳酸盐，它们在过滤期间用作过滤介质，从而防止玻璃纤维过滤器的孔堵塞。这使得可以显著减少过滤时间。根据本发明，基于溶解中所涉及的靶的量，将浆液的过滤时间减少4至6小时，减少后的时间在30分钟至2小时之间。这已经明显高于使用基于高浓缩铀的靶的方法的时间(其过滤时间通常为10到20分钟)，但这种方法代表了工业实施的可能性，否则，在不过度增加由铀235裂变产生的放射性同位素的生产成本的情况下，这种可能性不会存在。
对于基于低浓缩铀的靶，浆液的固相含量高5倍。另外，通常，这些靶基于铝和铀合金，特别是UAl2形式，但也存在其他形式的合金(例如UAl3、UAl4等)。相对于靶中存在的铀的总重量，基于低浓缩铀的靶含有小于20％重量的铀235。相对于靶中存在的铀的总重量，基于高浓缩铀的靶含有超过90％重量的铀235。因此，浓缩铀含量成比例的显著降低(约5倍)。
此外，通过使用合金，尤其是使用UAl2，可以提高靶中存在的铀密度，这显然提高了产率，但也产生了其他杂质，如镁，其影响用于制备医疗应用的Mo-99放射性同位素的方法。实际上，含铀核的铀密度的增加已经迫使用更硬的合金代替纯A5铝。实际上，随着密度的增加，在使用纯A5的情况下，不能保证靶在其制备过程中的完整性(以及其不变形)。因此，不是UAl2的使用产生镁作为杂质，而是铀UAl2合金更密集，并且铀总量增加，这需要使用含有Mg的铝合金用以制备靶。
因此，在根据本发明的方法中，尽管高放射性废物的含量增加，但是不仅可以在工业上可用的时间中过滤浆液，而且还可以消除由于使用浆液中的铀和铝合金而带来的杂质。
特别地，在根据本发明的方法中，Sr-90放射性同位素对Mo-99放射性同位素馏分的污染随着其与带入浆液的碳酸盐一起沉淀而减少。这是至关重要的，因为Sr-90放射性同位素的放射毒性非常高，因为其延长的物理半衰期(放射性半衰期：28.8年)、其高能β衰变和较长的生物半衰期(骨向性)。因此，减少这种杂质非常重要，以尽量减少对患者的潜在长期副作用。
此外，虽然它是相对必要的，但是在根据本发明的方法中使用的过滤助剂不影响碘在银涂覆的氧化铝柱上的固定，相反，鉴于源中存在已经减少的污染物，本发明揭示了可以以有利和有效的方式一方面从低浓缩铀制备Mo-99放射性同位素，而不存在放射性同位素馏分最终纯度较低的情况，从而满足欧洲药典的标准，尽管存在难以消除的更为大量的废物和污染物，如镁，但另一方面，大大降低了Mo-99放射性同位素馏分中存在锶的风险，但其中过滤后碱性浆液中存在的约90％的碘被收集在掺杂银的氧化铝柱上。
具体实施方式
在根据本发明的方法的第一个有益的实施例中，该方法还包括通过在硫脲溶液中加入缓冲溶液来酸化含有所述碘放射性同位素的洗脱液，特别地，所述放射性同位素是I-131，特别地，所述缓冲溶液是浓度为0.5-2mol/l，优选0.8-1.5mol/l，更优选约1mol/l的磷酸溶液，并回收碘放射性同位素盐特别是I-131盐的酸化溶液。
根据本发明，碘放射性同位素，特别是碘-131被酸化，以用于进行预纯化并与大多数污染物分离的目的，所述大多数污染物包括硫脲，用于事先从银涂覆的氧化铝中回收碘。
在本发明的范围内，术语“树脂流出物”用于描述通过树脂并离开色谱柱的流动相。
在本发明的一个优选实施例中，该方法还包括纯化所述碘放射性同位素盐，特别是I-131盐的酸化溶液，所述纯化包括在离子交换柱上加载所述碘放射性同位素盐特别是I-131的酸化溶液，用水洗涤所述离子交换树脂，用NaOH洗脱所述离子交换树脂，所述NaOH浓度为0.5-2.5mol/l，优选0.8mol/l至1.5mol/l，特别优选约1mol/l，在NaOH溶液中回收所述碘放射性同位素特别是I-131的馏分。
有益地，所述离子交换树脂是弱阴离子树脂。
在根据本发明的方法的另一个实施例中，该方法还包括酸化通过所述掺杂银的氧化铝树脂并移除了碘放射性同位素特别是I-131的碱性钼酸盐溶液，形成钼盐的酸溶液，并以气体形式释放残留的碘放射性同位素，特别是I-131，从而进行回收。
在根据本发明的方法的该变体中，如上所述，通过在掺杂银的氧化铝柱上进行吸附而回收的碘放射性同位素，特别是碘-131的量相对于碘放射性同位素特别是碘-131的总活性约为90％。剩余10％的碘放射性同位素特别是碘-131，仍然存在于先前通过所述掺杂银的氧化铝柱的碱性钼酸盐溶液中。因此，由于两个原因，在单独的步骤中回收残留的碘是有益的。首先，由此回收的碘可以以碘放射性同位素馏分，特别是碘-131的形式增强，其次，因为碱性钼酸盐溶液中残留的碘的存在产生使这些碘放射性同位素特别是碘-131释放到与烟囱连接通风***中的环境危害。
因此，在该阶段分离碘代表了在根据本发明的方法的范围内的盈利潜力，也减少了与根据本发明的方法中的碘相关的环境风险。
优选地，在根据本发明的方法的另一有益实施例中，该方法还包括，在酸化所述通过所述掺杂银的氧化铝树脂并移除了碘放射性同位素特别是I-131的碱性钼酸盐溶液之前，将所述通过所述掺杂银的氧化铝树脂并移除了碘放射性同位素特别是I-131的碱性钼酸盐溶液冷却到温度低于或等于60℃，优选低于或等于55℃，更特别地，低于或等于50℃。
以这种方式，令人惊讶地观察到制备的碘放射性同位素特别是I-131的馏分的纯度和产率得到改善。
根据本发明，强调的是要解决与在高温下控制碘的大量释放有关的问题，简单地在酸化之前将过滤得到的碱性水相冷却至低于或等于60℃，优选低于或等于55℃，更特别地低于或等于50℃的温度，有利于碘在钼盐的酸溶液中的溶解度。以这种方式，由于气体的溶解度随着温度的升高而降低，因此过滤产生的碱性水相的冷却使得碘的挥发更慢，因此防止了加入酸时碘的突然释放。实际上，当碘突然进入碘捕集器时，碘的捕获受到负面影响，同时冷却能够对释放进行控制，提高了捕集器的捕获产率。
在酸化期间，钼盐的酸溶液的温度逐渐增加并且使得碘可以朝向捕集器均等逐渐地释放，这有利于捕获碘，不同于碘的大量释放。
因此，根据本发明，通过将滤液冷却至约50℃，并且在任何情况下都低于60℃，以防止碘捕集器中的碘在酸化期间大量释放，可以非常简单地提高从含有高浓缩铀的铝靶制备碘放射性同位素，特别是I-131的产率。因此然后滤液被浓硝酸酸化。然后在酸化期间以较大的量释放碘放射性同位素。
在本发明的一个具体实施例中，该方法还包括：酸化后，加热钼盐的酸溶液至高于93℃，优选高于或等于95℃，优选96℃至99℃之间，但优选低于100℃的温度，伴随有空气鼓泡，以在酸化期间和之后，在精确确定的时刻，优化气态碘的释放。
有益地，在根据本发明的方法中，所述在释放时回收所述碘放射性同位素，特别是I-131是通过在管子中以气体形式转移碘放射性同位素特别是I-131而进行的，所述管子的一端连接到发生酸化的酸化器，所述管子的另一端连接到含有水相和周围介质的密闭容器，所述碘放射性同位素，特别是I-131以气体形式进行的转移，使得直接在所述水相中，气体形式的碘放射性同位素，特别是I-131通过水相并且在包含在密闭容器中的水相的周围介质中以气泡形式逸出。
以这种方式，可以以气溶胶形式存在的硝酸盐以及可溶于水的其他气态物质(如氮氧化物)被溶解，并从气体形式的碘放射性同位素，特别是I-131中消除。
而且，在本发明的另一个实施例中，所述密闭容器通过管子连接到含有NaOH捕集器的第二密闭容器，并且其中所述水相的周围介质从所述密闭容器转移到含有所述NaOH捕集器的所述第二密闭容器中，所述NaOH捕集器的形式为浓度为2至4，特别是约3mol/l的溶液，将含有所述碘放射性同位素特别是I-131的所述周围介质从所述管子排出到所述NaOH捕集器的溶液中，同时将所述气体形式的碘放射性同位素，特别是I-131溶解为所述碘放射性同位素特别是I-131的碘化物的所述NaOH捕集器水溶液。
因此，碘放射性同位素，特别是I-131被溶解在NaOH浓度为2至4mol/l，优选3mol/l的NaOH水溶液中，并形成粗碘溶液。
在根据本发明的方法的优选实施例中，所述含有碘放射性同位素特别是I-131的碘化物的NaOH捕集器的水溶液形成粗碘溶液，然后通过第二次酸化被纯化以形成气态碘。将粗溶液转移至碘纯化单元。然后将粗溶液用H2SO4+H2O2酸化以再次制备气态碘，将气态碘捕获在NaOH 0.2M鼓泡器中。该溶液称为“储备溶液”，然后根据规程将其封装在密封的小瓶中。
或者，含有碘放射性同位素特别是I-131的碘化物的碘放射性同位素特别是I-131的碘化物馏分的NaOH溶液形成粗碘溶液，然后通过第二次酸化纯化，优选在存在H2SO4和H2O2的情况下进行第二次酸化以再次制备气态碘。然后，优选地，在NaOH 0.2M鼓泡器中捕获气态碘，以形成所述含有碘-131放射性同位素的馏分。
在一个有益的实施例中，碘放射性同位素特别是I-131的碘化物馏分的NaOH溶液以及含有所述碘放射性同位素特别是I-131的碘化物的所述NaOH捕集器的所述水溶液，通过第二次酸化一起收集和纯化。
在随附权利要求中指出了根据本发明的方法的其他实施例。
本发明还涉及一种碘放射性同位素，特别是I-131的馏分，其在具有放射化学纯度的NaOH溶液中调整处理，在碘放射性同位素特别是I-131中，相对于所述馏分中所有形式的所述I-131放射性同位素的总活性，以化学碘化物形式存在的所述I-131放射性同位素的活性大于97％，优选至少98％，更特别地至少98.5％。
更具体地，所述碘放射性同位素溶液，特别是I-131溶液在密封的小瓶中调整处理，所述密封的小瓶被封装在单独的屏蔽容器中。
有益地，碘放射性同位素，特别是I-131的馏分存在低于30g/l的硝酸盐含量。
在有益的方案中，通过根据本发明的方法获得了碘放射性同位素特别是I-131的馏分。
在随附权利要求中指出了根据本发明的馏分的其他实施例。
参考示例，根据以下给出的描述，本发明的其他特征、细节和优点将中变得显而易见，但不限于此。
当铀235被中子轰击时，它形成质量较小且本身不稳定的裂变产物。这些产物通过衰变链产生其他放射性同位素。特别地，通过该过程制备Mo-99、Xe-133和I-131放射性同位素。
基于低浓缩铀的靶含有含铀的铝合金。浓缩铀的含量相对于铀的总重量最多为20％，通常为约19％。在存在NaOH(约4mol/l或更高)和NaNO3(约3.5mol/l)的情况下，低浓度铀靶在碱溶解相期间被溶解。在溶解期间，形成浆液以及Xe-133的气相。该浆液含有主要由裂变产物的铀和氢氧化物形成的固相，以及钼酸盐(MoO4 -)和碘盐形式的碘-131的液相。
考虑到靶溶解后不可用产物的含量非常高，碱溶解相的体积随着靶的量而增加。靶的铝的溶解是放热反应。
通过使用氙捕集器进行的捕获来回收氙的气相。
当消除氙时，然后将碱土硝酸盐溶液，更特别地，锶、钙、钡的硝酸盐溶液，优选钡的硝酸盐溶液以0.05mol/l至0.2mol/l之间的浓度添加到浆液中，并且加入量为2至6升，这取决于靶数量。碳酸钠的加入浓度为1mol/l至1.5mol/l，优选约1.2mol/l，加入量为100至300ml，这取决于溶解的靶的数量。
然后根据靶的数量用2至6升的水稀释浆液，以使其可以转移到随后的步骤中。
然后将含有液相和碱性相的浆液通过玻璃纤维过滤器进行过滤，孔隙率为2-4μm，优选约3μm。
用900ml体积的水洗涤固相两次，根据该方法，其被回收并可能向上游送出，用于随后的碱溶解。回收滤液(回收的碱性液相含有Mo-99、I-131、I-133、I-135、Cs-137、Ru-103、Sb-125和Sb-127裂变产物)以及通过铝靶的碱溶解形成的铝酸盐，该铝靶可溶于碱性pH。铝可溶于酸和碱性介质中。但是，当pH范围为5至10时，它是不溶的。
在此阶段，将滤液加载到掺杂银的氧化铝柱上，以固定碘并回收移除了碘-131的碱性滤液。用约500ml体积且浓度约为0.05mol/l的苛性钠洗涤所述掺杂银的氧化铝柱。氧化铝柱中含有的氧化铝树脂的浸渍率约为5.5重量％。通过与存在于氧化铝表面的银掺杂进行反应来选择性地固定碘，以形成不溶的碘化银。掺杂银的氧化铝柱优选位于两个反应器之间。将掺杂银的氧化铝柱下游的反应器置于受控真空下，这使得液体能够以约250ml/min的流速转移到柱上。
碘捕获的产率约为95％。
然后用硫脲溶液洗脱掺杂银的氧化铝柱，硫脲溶液的浓度为0.5mol/l至1.5mol/l，优选约1mol/l。洗脱液含有来自所述柱的碘。然后通过加入缓冲混合物，特别是磷酸将洗脱液引入至酸性pH，以获得碘盐的酸溶液。
然后将碘盐的酸溶液加载在离子交换柱上，特别地，加载在非氧化性酸介质特别地，磷酸中预处理的弱阴离子树脂柱上。以这种方式，就安全性而言，在根据本发明的方法的该有益实施例中，固定在离子交换树脂上的碘的活性以固体形式从一个单元转移到下一个单元。然后用浓度为0.5mol/l至2.5mol/l，优选约1mol/l的NaOH洗脱固定有碘的离子交换柱。
因此碘放射性同位素转化为碘化物并溶解在NaOH中。
含有碘放射性同位素的馏分使用第二次酸化进行第一纯化步骤。
然后必须将收集的滤液酸化。然而，酸化也会导致热量释放。因此，在酸化之前，将滤液冷却至约50℃的温度。实际上，正如文献“氢氧化铝复合物在稀释溶液中的形式和稳定性(Form and Stability of Aluminium Hydroxide Complexes in Dilute Solutions)”(J.D.Hem和C.E.Roberson-铝在天然水中的化学过程-1967)中所公开的，铝在溶液中的行为是复杂的，并且Al3 +离子转化为沉淀的氢氧化物形式和铝酸盐可溶形式的转化反应受到一定量的动力学影响。
亚稳态固体的形成是已知的，并且即使反应时间长，有时也难以实现平衡条件。氧化铝和氢氧化铝形成不同的晶体结构(三羟铝石、三水铝石等)，它们在化学上相似但在溶解度方面不同。温度、浓度和试剂加入速度等实验条件显著影响结果。
在酸化期间，控制各种形式铝之间平衡的反应如下：
由于碱溶解，介质具有高放射性和高温，但由于酸化步骤中中和的放热特性，加入酸会在局部位点形成酸过浓，导致中和反应使局部加热，并形成不溶性铝形式或出现缓慢的铝盐再溶解动力学。然而，考虑到现有技术中描述的方法的限制，鉴于反应环境具有高温，并鉴于其具有高放射性且难以接近，因此不可能保持搅拌以避免这些局部位点铝酸盐集中在高温下。
必须避免酸过浓的影响，主要有两个原因。一方面，铝盐沉淀的形成有堵塞装置的显著风险，这降低了产率，另一方面考虑到反应混合物的高放射性，它也产生健康风险。实际上，手动干预以疏通装置并不简单，甚至可能是不可能的，但此外，这只能在不利于产量的情况下进行。
因此，冷却滤液至约50℃并且在任何情况下都低于60℃的温度以避免在酸化期间铝盐沉淀。因此滤液用浓硝酸酸化。将酸化的滤液加热至高于93℃，优选高于或等于95℃，优选96℃至99℃之间，但优选低于100℃的温度，并保持在鼓泡状态。
在本发明的第一实施例中，酸化使得可以获得具有酸性pH的溶液，以便将Mo-99放射性同位素固定在氧化铝柱上(在约1M的过量的酸存在下)。
然后将移除了碘的酸化液相加载到氧化铝柱上，该氧化铝柱在浓度为1mol/l的硝酸中进行调整处理。Mo-99吸附在氧化铝上，而大部分污染物裂变产物在氧化铝柱的流出物中被消除。
固定有Mo-99放射性同位素的氧化铝柱用浓度为1mol/l的硝酸、水、浓度约10g/l的亚硫酸钠洗涤，最后再用水洗涤。丢弃洗涤流出物。
然后用浓度约为2mol/l的NaOH洗脱氧化铝柱，然后用水洗脱。
从氧化铝柱中回收的洗脱液形成钼酸盐形式的Mo-99放射性同位素的第一洗脱液。
在根据本发明的方法的一个优选实施例中，柱的第一洗脱液保持20至48小时。在该预定时间段之后，氧化铝柱在洗涤之前再次用浓度为约2mol/l的NaOH洗脱，然后用水洗脱。从新洗脱中回收的洗脱液形成钼酸盐形式的Mo-99放射性同位素的第二洗脱液。
在此阶段，可以收集Mo-99放射性同位素的第一洗脱液以及Mo-99放射性同位素的第二洗脱液，形成单个洗脱液，对其进行进一步的纯化步骤。或者，第一洗脱液和第二洗脱液均在后续纯化步骤中以相同方式单独处理。
为了更简单起见，下面将参考Mo-99放射性同位素的洗脱液，以描述Mo-99放射性同位素的第一洗脱液或Mo-99放射性同位素的第二洗脱液，或两者。
然后将氧化铝柱的Mo-99放射性同位素的洗脱液加载到第二色谱柱上，所述第二色谱柱含有在水中预处理的高阴离子交换树脂。
然后使用浓度为约1mol/l的硝酸铵溶液，进行硝酸盐洗脱离子交换柱。因此，回收的洗脱液在含有硝酸铵的馏分中包含Mo-99放射性同位素。
然后将含有Mo-99放射性同位素的硝酸铵溶液加载到具有35-50网目的活性炭柱上，所述活性炭柱也可以掺杂银以回收任何微量的碘。然后用水洗涤固定有Mo-99放射性同位素的活性炭柱，并用浓度为约0.3mol/l的NaOH溶液洗脱。
活性炭柱的洗脱使得NaOH中Na2 99MoO4溶液的回收成为可能，并且可能将任何可能在柱上捕获的碘保持在0.2mol/l的优选浓度，然后将其封装并准备用于递送。
在本发明的一个具体实施例中，将在NaOH中Na2 99MoO4的优选浓度为0.2mol/l的溶液加载到Mo-99/Tc-99发生器中的氧化铝树脂上或氧化钛树脂上，从而可以生成用于核医学的锝-99放射性同位素。
在根据本发明的方法的第二有益实施例中，酸化能够获得具有酸性pH的溶液以将Mo-99放射性同位素固定在氧化钛柱上(在1M的过量酸存在的情况下)。
然后将移除了碘的酸化液相加载到氧化钛柱上，所述氧化钛柱在浓度为1mol/l的硝酸中进行了处理。Mo-99吸附在氧化钛上，而大部分污染物裂变产物在氧化钛柱的流出物中被消除。
固定有Mo-99放射性同位素的氧化钛柱用浓度为1mol/l的硝酸、水、浓度约10g/l的亚硫酸钠洗涤，最后再用水洗涤。丢弃洗涤流出物。
然后用浓度约为2mol/l的NaOH洗脱氧化钛柱，然后用水洗脱。
从氧化钛柱中回收的洗脱液形成钼酸盐形式的Mo-99放射性同位素的第一洗脱液，并且包含最初存在的约90％或更多的Mo-99。
在根据本发明的方法的一个优选实施例中，柱的第一洗脱液保持20至48小时。在该预定时间段之后，用浓度为约2mol/l的NaOH继续洗脱氧化钛柱，并形成含有钼酸盐形式的Mo-99放射性同位素的洗脱尾液。
在此阶段，收集或不收集钼酸盐的第一洗脱液和/或所述钼酸盐洗脱液尾液，并用浓度为1至2mol/l，优选1.5mol/l的硫酸溶液酸化，从而形成以钼盐的形式存在的纯钼-99放射性同位素的酸化馏分。
为了更简单起见，下面将参考钼酸盐形式的Mo-99放射性同位素的洗脱液，以描述Mo-99放射性同位素的第一洗脱液或钼酸盐洗脱液的尾液，或两者。
然后将氧化钛柱的Mo-99放射性同位素的洗脱液加载到第二色谱柱上，所述第二色谱柱含有在水中预处理的弱阴离子交换树脂。
然后使用浓度为约1mol/l的硝酸铵溶液，进行硝酸盐洗脱离子交换柱。因此，回收的洗脱液在含有硝酸铵的馏分中包含Mo-99放射性同位素。
然后将含有Mo-99放射性同位素的硝酸铵溶液加载到具有35-50网目的活性炭柱上，所述活性炭柱也可以掺杂银以回收任何微量的碘。然后用水洗涤固定有Mo-99放射性同位素的活性炭柱，并用浓度为约0.3mol/l的NaOH溶液洗脱。
活性炭柱的洗脱使得NaOH中Na2 99MoO4溶液的回收成为可能，并且可能将任何可能在柱上捕获的碘保持在0.2mol/l的优选浓度，然后将其封装并准备用于递送。
在本发明的一个特定实施例中，将在NaOH中Na2 99MoO4的优选浓度为0.2mol/l的溶液加载到Mo-99/Tc-99发生器中的氧化铝树脂上或氧化钛树脂上，从而可以生成用于核医学的锝-99放射性同位素。
在浆液形成期间，铀裂变产物被释放，一些是可溶形式，另一些是气态形式。其中，这是氙和氪的情况，因此它们处于气相。气相从液体介质中逸出并保持在发生溶解的密封容器中。密封容器包括气相输出口和用于冲洗气体的输入口，该气相输出口连接到用于回收惰性气体并与外部环境相隔离的装置。
气相含有氨(NH3)，其来自硝酸盐的还原，和主要气态裂变产物Xe-133和Kr-85。
溶解是一种高度放热反应，其加入两种大型制冷剂。但是，水蒸气存在于气相中。气相通过载气(He)输送到用于回收惰性气体的装置。
在第一种变体中，氙的回收如下进行：气相离开碱溶解的密封容器并被带到用于回收惰性气体的装置中。其中，包含放射性同位素Xe-133的气相首先通过分子筛以除去氨(NH3)和水蒸气。然后，使气相通过硅胶以除去所有微量的残余水蒸气。然后将气相送入低温捕集器。
在根据本发明的第二种有益变体中，气相吸附在沸石上，特别是钛硅酸盐上或掺杂银的硅铝酸盐上，优选吸附在Ag-ETS-10上或Ag-菱沸石上。然后将其直接在沸石上销售，或在加热条件下解吸并送至低温捕集器。
因此，含有放射性同位素Xe-133等的气相通过不锈钢刨刀(stainless steelshavings)被带入U形管中的低温捕集器中，所述U形管浸入在屏蔽容器中包含的液氮(即-196℃)中。
不锈钢316刨刀由不锈钢316杆制成，直径在1.5到2厘米之间，长度在10到20厘米之间，优选地在14到18厘米之间，更特别地，为大约16厘米，使用直径为16mm的四槽立铣刀和液压虎钳。包括上述铣刀的铣床的速度为90rpm，其行进速度为20mm/min。铣刀的切削深度约为5mm。
不锈钢刨刀的平均重量为20至30mg/刨刀，优选为22至28mg/刨刀，非封装体积密度为1.05至1.4。
不锈钢刨刀的平均长度为7mm，平均直径约为2.5mm，厚度约为1.7mm。
U形管的重量在90g至110g之间。包含在U形管中的不锈钢316刨刀的体积完全浸没在液氮中。
然后通过所述冷却的不锈钢刨刀液化所述Xe-133来捕获来自所述含有放射性同位素Xe-133的气相的放射性同位素Xe-133，所述冷却的不锈钢刨刀通过冷凝捕获Xe-133。
Xe-133的液化温度约为-107℃。因此，气态Xe在不锈钢刨刀上冷凝成液体形式。
然而，由于Kr-85的液化温度约为-152℃，因此在液氮捕集器中捕集的Kr量明显较少，残留的Kr和由本文描述的方法产生的气体被收集在特定的捕集器中，其中，由本文描述的方法产生的气体为基本上移除了Xe-133等的气相。
一旦Xe-133在液氮捕集器中被捕获，管道就被清扫，停止注入液氮并且使得捕集器与真空管接触，真空管的体积比液氮容器中含有的刨刀体积大50倍。
因此，液氮捕集器在包括收集管的闭合回路中达到环境温度。升温后，最初以气态形式存在的99％的Xe-133存在于灯泡中。
在根据本发明的方法的变体中，在酸化之前未被掺杂银的氧化铝树脂捕获的残余碘放射性同位素，特别是I-131，然后在碱性浆液的酸化期间被回收，这使得可以获得能够将Mo-99的放射性同位素固定在氧化铝柱上的具有酸性pH的溶液，酸化也释放碘放射性同位素以用于回收目的。
然后可以在预冷的碱性滤液酸化期间和酸化之后进行碘的回收。
通过将酸化的滤液加热至高于93℃，优选高于或等于95℃，优选96℃至99℃，但优选低于100℃的温度来释放碘放射性同位素，并保持在鼓泡状态以增加气态碘的释放。
当酸化的滤液被加热时，形成含有碘放射性同位素和滤液蒸发部分的气相。酸化器包括浸入含水的密闭容器中的气相出口管。另一根管离开这个封闭的容器。因此水相离开酸化器并在密闭容器中所含的水中保持鼓泡。以这种方式，蒸发的滤液部分溶解在密闭容器中所含的水中，而不溶部分，即碘放射性同位素，保留在密闭容器中的水表面上方，并通过密封容器的出口管排出，并朝向第二密闭容器行进，该容器是含有浓度为3mol/l的NaOH的捕集器。然后将碘放射性同位素转化为碘化物并溶解在碘捕集器中所含的NaOH中，在那里形成粗碘溶液。
在根据本发明的方法的一个优选实施例中，之后通过第二次酸化来纯化NaOH捕集器的水溶液，所述NaOH捕集器的水溶液含有碘放射性同位素特别是I-131的碘化物。将粗溶液转移至碘纯化单元。然后将粗溶液用H2SO4+H2O2酸化以再次制备气态碘，将其捕获在NaOH0.2M鼓泡器中。该溶液被称为“储备溶液”，然后将其封装在密封的小瓶中，该小瓶包含在屏蔽的外壳中以运送给客户。
应当理解，本发明决不限于上述实施例，并且可以在不脱离随附权利要求的范围的情况下对其进行些许修改。
Claims (18)
1.一种制备碘放射性同位素的馏分的方法，包括以下步骤：
(i)通过获得含有铝盐、由浓缩铀裂变产生的铀和同位素以及Xe-133气相的碱性浆液，进行浓缩铀靶的碱溶解，
(ii)过滤所述碱性浆液，一方面分离出含有所述铀的固相，另一方面分离出钼酸盐和碘放射性同位素盐的碱性溶液，
(iii)在掺杂银的氧化铝树脂上吸附所述碘放射性同位素盐，并回收通过所述掺杂银的氧化铝树脂并移除了碘放射性同位素的碱性钼酸盐溶液，以及
(iv)回收所述碘放射性同位素的馏分，
其特征在于，所述碘放射性同位素的馏分的回收包括：用浓度在0.2至1.5mol/l之间的NaOH溶液洗涤所述掺杂银的氧化铝树脂，通过硫脲溶液洗脱碘放射性同位素，所述硫脲溶液的硫脲浓度在0.5mol/l至1.5mol/l之间，在硫脲溶液中收集含有所述碘放射性同位素的洗脱液。
2.根据权利要求1所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，其中，所述铀靶是低浓缩铀靶。
3.根据权利要求2所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，还包括：在所述过滤之前向所述碱性浆液中加入碱土金属硝酸盐。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，还包括：通过在硫脲溶液中加入缓冲溶液来酸化含有所述碘放射性同位素的洗脱液，其中，所述缓冲溶液包括浓度为0.5至2mol/l的磷酸溶液，并回收碘放射性同位素盐的酸化溶液。
5.根据权利要求4所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，还包括：纯化所述碘放射性同位素盐的酸化溶液，所述纯化包括在包含离子交换树脂的离子交换柱上加载所述碘放射性同位素盐的酸化溶液，用水洗涤所述离子交换树脂，用NaOH洗脱所述离子交换树脂，所述NaOH浓度为0.5-2.5mol/l，在NaOH溶液中回收所述碘放射性同位素的馏分。
6.根据权利要求5所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，其中，所述离子交换树脂是弱阴离子树脂，所述碘放射性同位素的馏分是含有碘-131的碘放射性同位素的馏分。
7.根据权利要求1所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，其中，所述碘放射性同位素的馏分是含有碘-131的碘放射性同位素的馏分，还包括酸化通过所述掺杂银的氧化铝树脂并移除了碘放射性同位素的所述碱性钼酸盐溶液，形成钼盐的酸溶液，以气体形式释放残留的碘放射性同位素，从而进行回收。
8.根据权利要求7所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，还包括在酸化所述通过所述掺杂银的氧化铝树脂并移除了碘放射性同位素的所述碱性钼酸盐溶液之前，将所述通过所述掺杂银的氧化铝树脂并移除了碘放射性同位素的所述碱性钼酸盐溶液冷却到温度低于或等于60℃。
9.根据权利要求7所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，还包括：酸化后，加热所述钼盐的酸溶液至高于93℃的温度，伴随有空气鼓泡。
10.根据权利要求7所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，其中，随着所述释放，回收所述碘放射性同位素是通过在管子中以气体形式转移所述碘放射性同位素而进行的，所述管子的一端连接到发生酸化的酸化器，所述管子的另一端连接到含有水相和周围介质的密闭容器，所述碘放射性同位素以气体形式进行的转移，使得直接在所述水相中，气体形式的所述碘放射性同位素通过所述水相并且在包含在所述密闭容器中的所述水相的所述周围介质中以气泡形式逸出。
11.根据权利要求10所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，其中，所述密闭容器通过管子连接到含有NaOH捕集器的第二密闭容器，并且其中所述水相的周围介质从所述密闭容器转移到含有所述NaOH捕集器的所述第二密闭容器中，所述NaOH捕集器的形式为浓度为2至4的溶液，将含有所述碘放射性同位素的所述周围介质从所述管子排出到所述NaOH捕集器的溶液中，同时将所述气体形式的碘放射性同位素溶解为所述碘放射性同位素的碘化物的所述NaOH捕集器水溶液。
12.根据权利要求11所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，其中，含有所述碘放射性同位素的碘化物的所述NaOH捕集器水溶液形成粗碘溶液，然后通过第二次酸化纯化所述粗碘溶液以形成气态碘。
13.根据权利要求12所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，其中，所述第二次酸化在存在H2SO4和H2O2的存在下进行。
14.根据权利要求12或13所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，其中，在NaOH0.2M鼓泡器中捕获所述气态碘，以形成所述含有碘-131放射性同位素的馏分。
15.根据权利要求5所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，其中，所述碘放射性同位素的馏分是含有碘-131的碘放射性同位素的馏分，含有碘放射性同位素的碘化物的碘放射性同位素的碘化物馏分的NaOH溶液形成粗碘溶液，然后通过第二次酸化来纯化。
16.根据权利要求15所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，其中，所述第二次酸化在H2SO4和H2O2的存在下进行。
17.根据权利要求15所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，其中，在NaOH 0.2M鼓泡器中捕获气态碘，以形成所述含有碘-131放射性同位素的馏分。
18.根据权利要求12所述的制备碘放射性同位素的馏分的方法，其中，所述碘放射性同位素的馏分的NaOH溶液以及含有所述碘放射性同位素的碘化物的所述NaOH捕集器的所述水溶液，通过第二次酸化一起收集和纯化。
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