CN109148704B - 量子点电致发光器件及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种量子点电致发光器件及其制备方法。该量子点电致发光器件包括：第一电极层；量子点发光层，设置在第一电极层的表面上；功能层，设置在量子点发光层的远离第一电极层的表面上，功能层包括依次叠置的第一子功能层、第二子功能层和第三子功能层，第二子功能层包括电子传输材料，第一和第三子功能层对应的材料的带隙宽度分别大于电子传输材料，第一和第三子功能层对应的材料的最高占据分子轨道能级分别小于电子传输材料，第一和第三子功能层对应的材料的最低未占分子轨道能级分别大于电子传输材料；第二电极层，设置在功能层的远离量子点发光层的表面上。采用该量子点电致发光器件，实现了载流子平衡注入的同时，提高材料适用性。

Description

量子点电致发光器件及其制备方法
技术领域
本发明涉及量子点领域，具体而言，涉及一种量子点电致发光器件及其制备方法。
背景技术
在照明和显示领域，发光二极管(LED)因高亮度和低能耗等优点，受到广泛关注。
目前已经商业化的半导体量子阱结构LED包括有机半导体发光二极管(OLED)和量子点发光二极管(QD-LED)，其中后者由于采用量子点比有机材料更具有光化学稳定性，半峰宽较窄，易于通过全溶液法制作等优点，成为近些年研究的热点。
然而目前QD-LED载流子注入不平衡，限制了其发光效率及寿命。目前典型的量子点发光二极管结构是除了基本的电极和量子点发光层之外，还具有电子传输层和空穴传输层的器件结构，上述电子传输层和空穴传输层的设置使得发光二极管器件效率有明显提高，但由于能级结构不匹配的问题，空穴注入效率相比电子注入效率普遍偏低，导致量子点中注入电荷不平衡，量子点呈现非电中性；再加上外加电场的影响，大大降低了量子点的本身发光效率。另一个问题是量子点和电子传输层之间由于功函差异，存在自发的电荷转移现象，破坏量子点层的电中性，导致发光效率降低。
为了平衡载流子注入，现有技术一般是在量子点和电子传输层(ZnO、ZnMgO纳米晶等)之间加一层电子阻挡层，用来阻挡电子。但单独一层电子阻挡层一般只能选择绝缘材料，而且厚度需要很薄，对所选材料的限制较多且对实现工艺要求较高，难于实现。
在背景技术部分中公开的以上信息只是用来加强对本文所描述技术的背景技术的理解，因此，背景技术中可能包含某些信息，这些信息对于本领域技术人员来说并未形成在本国已知的现有技术。
发明内容
本发明的主要目的在于提供一种量子点电致发光器件及其制备方法，以解决现有技术中用于平衡量子点发光器件的载流子注入的方法难于实现的问题。
为了实现上述目的，根据本发明的一个方面，提供了一种量子点电致发光器件，所述量子点电致发光器件包括：第一电极层；量子点发光层，设置在所述第一电极层的表面上；功能层，设置在所述量子点发光层的远离所述第一电极层的表面上，其中，所述功能层包括依次叠置的第一子功能层、第二子功能层和第三子功能层，所述第二子功能层包括电子传输材料，所述第一子功能层和第三子功能层对应的材料的带隙宽度分别大于所述电子传输材料的带隙宽度，所述第一子功能层和所述第三子功能层对应的材料的最高占据分子轨道能级分别小于所述电子传输材料的最高占据分子轨道能级，所述第一子功能层和所述第三子功能层对应的材料的最低未占分子轨道能级分别大于所述电子传输材料的最低未占分子轨道能级；第二电极层，设置在所述功能层的远离所述量子点发光层的表面上。
进一步地，所述第一子功能层和第三子功能层对应的材料的带隙宽度分别大于所述电子传输材料0.1～2eV，优选0.1～0.5eV。
进一步地，所述电子传输材料选自无机纳米晶材料、掺杂无机纳米晶材料、有机材料中的一种或多种；优选所述电子传输材料选自ZnO纳米晶、ZnO纳米晶掺杂物、TiO2纳米晶、TiO2纳米晶掺杂物、SnO2纳米晶、SnO2纳米晶掺杂物、1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯、三(8-羟基喹啉)铝中的一种或多种。
进一步地，所述第一子功能层和所述第三子功能层对应的材料分别独立地选自无机纳米晶材料、掺杂无机纳米晶材料、有机材料中的一种或多种。
进一步地，所述无机纳米晶材料选自氧化锌、二氧化钛、二氧化锡、氧化铝、氧化钙、二氧化硅、氧化镓、氧化锆中的一种或多种，所述掺杂无机纳米晶材料选自氧化锌掺杂物、二氧化钛掺杂物、二氧化锡掺杂物的一种或多种；所述有机材料选自聚甲基丙烯酸甲酯、聚乙烯醇缩丁醛中的一种或两种。
进一步地，所述量子点电致发光器件还包括空穴传输层，该空穴传输层设置在所述第一电极层和所述量子点发光层之间。
进一步地，所述第二子功能层的厚度为1～100nm，优选为1～20nm。
进一步地，所述第一子功能层和所述第三子功能层的厚度分别独立地选自1～100nm，优选为1～20nm。
进一步地，所述量子点发光层的厚度选自10～100nm。
进一步地，所述第一电极层和所述第二电极层的厚度分别独立地选自50～200nm。
根据本发明的另一方面，提供了一种量子点电致发光器件的制备方法，该制备方法包括如下步骤：S1，在基板上设置第一电极层；S2，在所述第一电极层的表面上设置量子点发光层；S3，在所述量子点发光层的远离所述第一电极层的表面上设置功能层，其中，设置所述功能层的过程包括依次在所述第一电极层的表面上由近及远层叠设置第一子功能层、第二子功能层和第三子功能层，其中，所述第二子功能层包括电子传输材料，所述第一子功能层和第三子功能层对应的材料的带隙宽度分别大于所述电子传输材料的带隙宽度，所述第一子功能层和所述第三子功能层对应的材料的最高占据分子轨道能级分别小于所述电子传输材料的最高占据分子轨道能级，所述第一子功能层和所述第三子功能层对应的材料的最低未占分子轨道能级分别大于所述电子传输材料的最低未占分子轨道能级；S4，在所述功能层的远离所述量子点发光层的表面上设置第二电极层。
应用本发明的技术方案，第一和第三子功能层对应的材料的最高占据分子轨道能级分别小于电子传输材料，第一和第三子功能层对应的材料的最低未占分子轨道能级分别大于电子传输材料，采用将包括电子传输材料的第二子功能层夹在两个宽带隙的材料(第一子功能层和第三子功能层)之间，使该功能层形成一个量子阱结构，以用来减缓电子的传输，使电子和空穴的传输速率趋于一致，平衡了量子点电致发光器件中的载流子注入；同时，上述功能层的材料的选择，满足带隙宽度的要求即可，且对制作工艺要求较低，避免了现有技术中只能选择绝缘材料且工艺难于实现的现象，实现了在平衡注入的同时，提高材料适用性的效果，进而解决了现有技术中用于平衡量子点发光器件的载流子注入的方法难于实现的问题。
附图说明
构成本申请的一部分的说明书附图用来提供对本发明的进一步理解，本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明，并不构成对本发明的不当限定。在附图中：
图1示出了根据本发明的一种经典的实施例中的量子点发光器件的结构示意图；以及
图2示出了根据本发明的一种可选的实施例中的量子点发光器件的具体的能带示意图。
其中，上述附图包括以下附图标记：
10、第一电极层；30、量子点发光层；501、第一子功能层；502、第二子功能层；503、第三子功能层；70、第二电极层。
具体实施方式
需要说明的是，在不冲突的情况下，本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。下面将参考附图并结合实施例来详细说明本发明。
为了使本技术领域的人员更好地理解本发明方案，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分的实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都应当属于本发明保护的范围。
应该理解的是，当元件(诸如层、膜、区域、或衬底)描述为在另一元件“上”时，该元件可直接在该另一元件上，或者也可存在中间元件。而且，在说明书以及权利要求书中，当描述有元件“连接”至另一元件时，该元件可“直接连接”至该另一元件，或者通过第三元件“连接”至该另一元件。需要说明的是，本发明的说明书和权利要求书及上述附图中的术语“第一”、“第二”等是用于区别类似的对象，而不必用于描述特定的顺序或先后次序。应该理解这样使用的数据在适当情况下可以互换，以便这里描述的本发明的实施例。此外，术语“包括”和“具有”以及他们的任何变形，意图在于覆盖不排他的包含，例如，包含了一系列步骤或单元的过程、方法、***、产品或设备不必限于清楚地列出的那些步骤或单元，而是可包括没有清楚地列出的或对于这些过程、方法、产品或设备固有的其它步骤或单元。
正如背景技术中所介绍的，现有技术中用于平衡量子点发光器件的载流子注入的方法难于实现的问题。本申请的发明人针对上述问题进行研究，提出了一种量子点电致发光器件，如图1所示，该量子点电致发光器件包括：第一电极层10、量子点发光层30、功能层及第二电极层70，其中：
量子点发光层30，设置在第一电极层10的表面上；
功能层，设置在量子点发光层30的远离第一电极层10的表面上，其中，功能层包括依次叠置的第一子功能层501、第二子功能层502和第三子功能层503，第二子功能层502包括电子传输材料，第一子功能层501和第三子功能层503对应的材料的带隙宽度分别大于电子传输材料，第一子功能层501和第三子功能层503对应的材料的最高占据分子轨道能级分别小于电子传输材料，第一子功能层501和第三子功能层503对应的材料的最低未占分子轨道能级分别大于电子传输材料；
第二电极层70，设置在功能层的远离量子点发光层30的表面上。
采用本申请上述经典实施例，第一和第三子功能层对应的材料的最高占据分子轨道能级分别小于电子传输材料，第一和第三子功能层对应的材料的最低未占分子轨道能级分别大于所述电子传输材料，即采用将包括电子传输材料的第二子功能层夹在两个宽带隙的材料(第一子功能层和第三子功能层)之间，使该功能层形成一个量子阱结构，以用来减缓电子的传输，使电子和空穴的传输速率趋于一致，平衡了量子点电致发光器件中的载流子注入；同时，上述功能层的材料的选择，满足带隙宽度的要求即可，且对制作工艺要求较低，避免了现有技术中只能选择绝缘材料且工艺难于稳定重复实现的问题，实现了在平衡注入的同时，提高材料适用性的效果，进而解决了现有技术中用于平衡量子点发光器件的载流子注入的方法难于实现的问题。
如图2所示，是上述量子点电致发光器件的具体的能带图，各矩形的高度代表对应材料的带隙宽度，矩形越高，对应物质的带隙宽度越宽。可以看出，第一子功能层501和第三子功能层503的能带宽度均宽于第二子功能层502，从而可以形成一个量子阱结构，电子在从阴极注入到量子点发光层30的过程中，受到具有量子阱结构的功能层的影响，电子注入和传输速率减缓，这样能够避免过多的电子注入和传输而较少的空穴注入和传输，而产生的载流子注入不平衡的现象，平衡了载流子的注入，实现了提高发光效率的效果。
在一个可选的实施方式中，第一子功能层501和第三子功能层503对应的材料的带隙宽度分别大于电子传输材料0.1～2eV，优选0.1～0.5eV。
通过采用上述实施例，第一子功能层501和第三子功能层503具有较大的带隙宽度，而第二子功能层的材料的带隙宽度相对较小，并且带隙宽度的差距较大，这样能够形成较深的量子阱，从而能够更好地减缓电子的传输，进一步平衡电子和空穴的传输速率。
上述实施例中，电子传输材料选自但不限于无机纳米晶材料、掺杂无机纳米晶材料、有机材料中的一种或多种；优选电子传输材料选自ZnO纳米晶及其掺杂物、TiO2纳米晶及其掺杂物、SnO2纳米晶及其掺杂物、1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯(即TPBI)、三(8-羟基喹啉)铝(即Alq3)中的一种或多种。
第一子功能层501和第三子功能层503对应的材料分别独立地选自无机纳米晶材料、掺杂无机纳米晶材料、有机材料中的一种或多种。
上述实施例中，无机纳米晶材料可以包括：氧化锌、二氧化钛、二氧化锡、氧化铝、氧化钙、二氧化硅、氧化镓、氧化锆中的一种或多种，掺杂无机纳米晶材料包括氧化锌掺杂物、二氧化钛掺杂物、二氧化锡掺杂物的一种或多种，其中，掺杂无机纳米晶材料为掺杂其他元素的无机材料，掺杂元素选自于Mg、Ca、Li、Ga、Al、Co、Mn等，掺杂比例可以为0～50％；有机材料可以包括聚甲基丙烯酸甲酯、聚乙烯醇缩丁醛中的一种或两种。
在一些可选的实施方式中，量子点电致发光器件还包括：空穴传输层，设置在第一电极层10和量子点发光层30之间。
通过采用上述实施例，增加空穴传输层能够调节空穴传输速率，从而更好地实现载流子的注入平衡，改善发光效率。
上述第一子功能层501和第三子功能层503对应的材料可以相同，也可以不同，本领域技术人员可以根据实际需要进行选择。
在一个优选的实施方式中，第二子功能层502的厚度为1～100nm，优选为1～20nm。
在一些优选的实施方式中，第一子功能层501和第三子功能层503的厚度分别独立地选自1～100nm，优选为1～20nm。量子点发光层30的厚度选自10～100nm。第一电极层10和第二电极层70的厚度分别独立地选自50～200nm。通过调节厚度，可以调节载流子通过的难易程度，厚度越后，载流子越不容易通过，本领域技术人员可以根据实际需要选择适当的厚度。
根据本申请另一方面，还提供了一种量子点电致发光器件的制备方法，该方法包括如下步骤：
S1，在基板上设置第一电极层10；
S2，在第一电极层10的表面上设置量子点发光层30；
S3，在量子点发光层30的远离第一电极层10的表面上设置功能层，其中，设置功能层的过程包括依次在第一电极层10的表面上由近及远层叠设置第一子功能层501、第二子功能层502和第三子功能层503，其中，第二子功能层502包括电子传输材料，第一子功能层501和第三子功能层503对应的材料的带隙宽度分别大于电子传输材料的带隙宽度，第一子功能层501和第三子功能层503对应的材料的最高占据分子轨道能级分别小于电子传输材料的最高占据分子轨道能级，第一子功能层501和第三子功能层503对应的材料的最低未占分子轨道能级分别大于电子传输材料的最低未占分子轨道能级；
S4，在功能层的远离量子点发光层30的表面上设置第二电极层70。
采用本申请上述经典实施例，即采用将包括电子传输材料的第二子功能层夹在两个宽带隙的材料(第一子功能层和第三子功能层)之间，使该功能层形成一个量子阱结构，以用来减缓电子的传输，使电子和空穴的传输速率趋于一致，平衡了量子点电致发光器件中的载流子注入；同时，上述功能层的材料的选择，满足带隙宽度的要求即可，且对制作工艺要求较低，避免了现有技术中只能选择绝缘材料且工艺难于稳定重复实现的问题，实现了在平衡注入的同时，提高材料适用性的效果，进而解决了现有技术中用于平衡量子点发光器件的载流子注入的方法难于实现的问题。
实施例1
本实施例中的量子点电致发光器件依次包括：
第一电极层(ITO阴极，厚度约为200nm)，
空穴注入层(PEDOT：PSS，厚度约为40nm)，
空穴传输层(TFB，厚度约为25nm)，
红色量子点形成的量子点发光层30(厚度约为10nm)，
第一子功能层501(ZrO2，LUMO能级约为-3.41eV，HOMO能级约为-8.41eV，带隙宽度4eV，厚度约为20nm)，其中，LUMO为最低未占分子轨道，是Lowest Unoccupied MolecularOrbital的缩写；HOMO为最高占据分子轨道，是Highest Occupied Molecular Orbital的缩写。
第二子功能层502(ZnO，LUMO能级约为-4.19eV，HOMO能级约为-7.39eV，带隙宽度3.2eV，厚度约为20nm)，
第三子功能层503，(NiO，LUMO能级约为-4eV，HOMO能级约为-7.5eV，带隙宽度3.5eV，厚度约为100nm)，
第二电极层70(Ag，厚度约为50nm)。
实施例2
本实施例中的量子点电致发光器件与实施例1不同之处在于：
依次包括第一电极层(ITO阴极，厚度200nm)，
空穴注入层(PEDOT：PSS，厚度约为40nm)，
空穴传输层(TFB，厚度约为25nm)，
红色量子点形成的量子点发光层30(厚度30nm)，
第一子功能层501(NiO，LUMO能级约为-4eV，HOMO能级约为-7.5eV，带隙宽度3.5eV，厚度约为厚度约为1nm)，
第二子功能层502(ZnO，LUMO能级约为-4.19eV，HOMO能级约为-7.39eV，带隙宽度3.2eV，厚度约为20nm)，
第三子功能层(NiO，LUMO能级约为-4eV，HOMO能级约为-7.5eV，带隙宽度3.5eV，厚度约为1nm)，
第二电极层70(Ag，厚度约为50nm)；
上述各子功能层均采用溶液法制备。
对比例1
本对比例中的量子点电致发光器件与实施例1不同之处在于：
依次包括第一电极层(ITO阴极，厚度200nm)，红色量子点形成的量子点发光层30(厚度100nm)，电子传输层(ZnO，厚度20)，电子阻挡层(聚甲基丙烯酸甲酯PMMA，厚度1nm)，第二电极层70(Ag，厚度50nm)；
上述电子阻挡层的制作：在丙酮的饱和蒸汽压气氛下直接旋涂PMMA的丙酮溶液测试方法。
采用PHOTO RESEARCH公司生产的PR670光谱光度/色度/辐射度计，在电流密度为2mA/cm2的条件下，测试上述实施例1和2及对比例1的量子点电致发光器件的外量子效率(EQE)和使用寿命。外量子效率越大，发光率越高。量子点电致发光器件的性能见表1。
表1
序号 外量子效率/％
实施例1 8.2
实施例2 7.9
对比例1 7.8
从以上的描述中，可以看出，实施例1和实施例2中量子点电致发光器件的发光效率和对比例1采用电子阻挡层的器件相比，发光效率较高，且制备工艺更易实现且选用材料范围更加广泛，更适合批量生产。
综上，本发明上述的实施例实现了如下技术效果：
1、该量子点电致发光器件的载流子注入平衡，发光效率较高。
2、该量子点电致发光器件的制备方法，用于减缓电子传输的功能层的材料并不限于绝缘材料，满足本申请能级条件的材料都可以被选用作为功能层的材料，相比于只能选用绝缘材料作为电子阻挡层的现有技术，拓宽了材料的可选择范围。
以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，对于本领域的技术人员来说，本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (15)

1.一种量子点电致发光器件，其特征在于，所述量子点电致发光器件包括：
第一电极层(10)；
量子点发光层(30)，设置在所述第一电极层(10)的表面上；
功能层，设置在所述量子点发光层(30)的远离所述第一电极层(10)的表面上，其中，所述功能层包括依次叠置的第一子功能层(501)、第二子功能层(502)和第三子功能层(503)，所述第二子功能层(502)包括电子传输材料，所述第一子功能层(501)和所述第三子功能层(503)对应的材料的带隙宽度分别大于所述电子传输材料的带隙宽度，所述第一子功能层(501)和所述第三子功能层(503)对应的材料的最高占据分子轨道能级分别小于所述电子传输材料的最高占据分子轨道能级，所述第一子功能层(501)和所述第三子功能层(503)对应的材料的最低未占分子轨道能级分别大于所述电子传输材料的最低未占分子轨道能级；
第二电极层(70)，设置在所述功能层的远离所述量子点发光层(30)的表面上。
2.根据权利要求1所述的量子点电致发光器件，其特征在于，所述第一子功能层(501)和第三子功能层(503)对应的材料的带隙宽度分别大于所述电子传输材料0.1～2eV。
3.根据权利要求2所述的量子点电致发光器件，其特征在于，所述第一子功能层(501)和第三子功能层(503)对应的材料的带隙宽度分别大于所述电子传输材料0.1～0.5eV。
4.根据权利要求1所述的量子点电致发光器件，其特征在于，所述电子传输材料选自无机纳米晶材料、掺杂无机纳米晶材料、有机材料中的一种或多种。
5.根据权利要求4所述的量子点电致发光器件，其特征在于，所述电子传输材料选自ZnO纳米晶、ZnO纳米晶掺杂物、TiO2纳米晶、TiO2纳米晶掺杂物、SnO2纳米晶、SnO2纳米晶掺杂物、1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯、三(8-羟基喹啉)铝中的一种或多种。
6.根据权利要求4或5任一所述的量子点电致发光器件，其特征在于，所述第一子功能层(501)和所述第三子功能层(503)对应的材料分别独立地选自无机纳米晶材料、掺杂无机纳米晶材料、有机材料中的一种或多种。
7.根据权利要求6所述的量子点电致发光器件，其特征在于，所述无机纳米晶材料选自氧化锌、二氧化钛、二氧化锡、氧化铝、氧化钙、二氧化硅、氧化镓、氧化锆中的一种或多种，所述掺杂无机纳米晶材料选自氧化锌掺杂物、二氧化钛掺杂物、二氧化锡掺杂物的一种或多种；所述有机材料选自聚甲基丙烯酸甲酯、聚乙烯醇缩丁醛中的一种或两种。
8.根据权利要求1所述的量子点电致发光器件，其特征在于，所述量子点电致发光器件还包括空穴传输层，所述空穴传输层设置在所述第一电极层(10)和所述量子点发光层(30)之间。
9.根据权利要求1所述的量子点电致发光器件，其特征在于，所述第二子功能层(502)的厚度为1～100nm。
10.根据权利要求9所述的量子点电致发光器件，其特征在于，所述第二子功能层(502)的厚度为1～20nm。
11.根据权利要求9或10任一所述的量子点电致发光器件，其特征在于，所述第一子功能层(501)和所述第三子功能层(503)的厚度分别独立地选自1～100nm。
12.权利要求11所述的量子点电致发光器件，其特征在于，所述第一子功能层(501)和所述第三子功能层(503)的厚度分别独立地选自1～20nm。
13.根据权利要求1所述的量子点电致发光器件，其特征在于，所述量子点发光层(30)的厚度选自10～100nm。
14.根据权利要求1所述的量子点电致发光器件，其特征在于，所述第一电极层(10)和所述第二电极层(70)的厚度分别独立地选自50～200nm。
15.一种量子点电致发光器件的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
S1，在基板上设置第一电极层(10)；
S2，在所述第一电极层(10)的表面上设置量子点发光层(30)；
S3，在所述量子点发光层(30)的远离所述第一电极层(10)的表面上设置功能层，其中，设置所述功能层的过程包括依次在所述第一电极层(10)的表面上由近及远层叠设置第一子功能层(501)、第二子功能层(502)和第三子功能层(503)，其中，所述第二子功能层(502)包括电子传输材料，所述第一子功能层(501)和所述第三子功能层(503)对应的材料的带隙宽度分别大于所述电子传输材料的带隙宽度，所述第一子功能层(501)和所述第三子功能层(503)对应的材料的最高占据分子轨道能级分别小于所述电子传输材料的最高占据分子轨道能级，所述第一子功能层(501)和所述第三子功能层(503)对应的材料的最低未占分子轨道能级分别大于所述电子传输材料的最低未占分子轨道能级；
S4，在所述功能层的远离所述量子点发光层(30)的表面上设置第二电极层(70)。
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