CN109036610B - 一种用于熔盐堆尾气中多形态氚的去除装置和去除方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于熔盐堆尾气中多形态氚的去除装置，包括用于多形态氚去除的设备组，该设备组包括用于吸附熔盐堆尾气中的氟化氚以排出第一尾气的氟化物吸附床组；用于还原第一尾气中的氧化气氛并将不同形态的氚还原为气态氚以排出第二尾气的还原床组；用于吸附第二尾气中的氚并将大部分氚以金属氢化物形式存储以排出第三尾气的合金储氚器组；用于氧化第三尾气中的残余氚形成氚水以排出第四尾气的催化氧化床组；用于吸附第四尾气中的氚水以排出终产物的氚水吸附床组；提供动力形成气体循环***的气体循环泵。本发明还提供了一种去除熔盐堆尾气中多形态氚的方法。本发明的装置和方法有效地解决了在熔盐堆尾气环境下，不同形态氚的去除问题。

Description

一种用于熔盐堆尾气中多形态氚的去除装置和去除方法
技术领域
本发明属于核废料处理技术领域，具体涉及一种用于熔盐堆尾气中多形态氚的去除装置和去除方法。
背景技术
氚是自然界中最小的放射性核素，其衰变方式为β衰变，半衰期为12.33年。氚在大气和水体传输过程中滞留时间较长，产生的放射性影响不仅局限于排放区域附近，而是可能分布到全球范围。氚是一种弱β辐射体的放射性核素，不会对人体产生外照射伤害，然而，由于其较长的衰期及较高的同位素交换率和氧化率，被人体吸入后会对组织和器官造成内照射危害，因此有必要对其在环境中的排放进行控制。
氚是核电站正常运行状态下对环境影响的关键核素之一，为了减少氚向环境中的排放，氚的回收和去除成为必要的前提。
熔盐堆中产生的氚，主要在一回路管道中，经过惰性气体载带出来。为了达到熔盐堆的氚处理、回收和去除的需求，需要提供一种熔盐堆尾气条件下多形态氚去除装置及方法。
发明内容
为解决熔盐堆尾气中的多形态氚的去除问题，本发明提供一种用于熔盐堆尾气中多形态氚的去除装置和去除方法。
本发明提供一种用于熔盐堆尾气中多形态氚的去除装置，包括尾气进口和排气口，还包括位于尾气进口和排气口之间的用于多形态氚去除的设备组，该设备组包括用于吸附熔盐堆尾气中的氟化氚以排出第一尾气的氟化物吸附床组；用于还原第一尾气中的氧化气氛并将不同形态的氚还原为气态氚以排出第二尾气的还原床组；用于吸附第二尾气中的氚并将大部分氚以金属氢化物形式存储以排出第三尾气的合金储氚器组；用于氧化第三尾气中的残余氚形成氚水以排出第四尾气的催化氧化床组；用于吸附第四尾气中的氚水以排出终产物的氚水吸附床组；以及为氟化物吸附床组、还原床组、合金储氚器组、催化氧化床组和氚水吸附床组提供动力并与其形成气体循环***的气体循环泵。
如此，将熔盐堆尾气从尾气进口通入该去除装置，经过氟化物吸附床，将该熔盐堆尾气中的氟化氚去除，排出第一气体；然后，该第一气体进入还原床，将第一尾气中的氧化气氛去除，同时将水氚和甲烷氚转化为气态氚，排出第二尾气；然后，该第二尾气通入合金储氚床，将大部分氚以金属氢化物形式存储以排出第三尾气；然后，该第三尾气通入催化氧化床，将气氛中残余氚氧化成氚水后，排出第四尾气；然后该第四尾气进入氚水吸附床，将第四尾气中的氚水进行吸附、去除，进一步提升氚的处理效率，从而达到多形态氚的回收和去除的目的。
优选的，该氟化物吸附床组、还原床组、合金储氚器组、催化氧化床组和氚水吸附床组均包括并联的常用设备及备用设备；各常用设备依次串联形成尾气进口和排气口之间的通路；所述备用设备与气体循环泵连接以形成所述气体循环***。
优选的，该氟化物吸附床组的备用设备通过第一、第二单向阀连接于气体循环泵以形成第一气体循环***，所述还原床组和合金储氚床组的备用设备通过第三、第四单向阀连接于气体循环泵以形成第二气体循环***，催化氧化床组和氚水吸附床组的备用设备通过第五、第六单向阀连接于气体循环泵以形成第三气体循环***。
优选的，该气体循环***包括用于监测所述氟化物吸附床组、还原床组、合金储氚器组、催化氧化床组和氚水吸附床组的处理效率及稳定性的压力监测设备及多形态氚监测设备。
优选的，该氟化物吸附床组所填充的吸附剂为氧化铝或活性炭。
优选的，该还原床组所填充的还原剂为Zr系合金、Mg系合金或Al系合金。所述还原床组具有第一加热装置，用于加热还原剂至运行温度。
优选的，该合金储氚床组所填充的储氚合金为Zr2Fe合金、海绵Ti或海绵Zr。所述合金储氚床组具有第二加热装置，用于加热储氚合金至运行温度。
优选的，该催化氧化床组所填充的催化氧化剂为氧化铜颗粒或贵金属Pt。所述催化氧化床组具有第三加热装置，用于加热催化氧化剂至运行温度
优选的，该氚水吸附床所填充的吸附剂为分子筛。
本发明还提供一种利用上述的去除装置来去除熔盐堆尾气中多形态氚的方法。
总之，本发明提供的用于熔盐堆尾气多形态氚去除的装置和方法有效地解决了在熔盐堆尾气环境下，不同形态氚处理、回收和去除的问题。
附图说明
图1为根据本发明优选实施例提供的多形态氚的去除装置的示意图。
具体实施方式
下面将结合本发明的具体实施方式，对本发明的技术方案进行详细的说明，但如下实施例仅是用以理解本发明，而不能限制本发明，本发明中的实施例及实施例中的特征可以相互组合，本发明可以由权利要求限定和覆盖的多种不同方式实施。
根据本发明提供的一种用于熔盐堆尾气中多形态氚的去除装置，包括尾气进口1，增压泵2、缓冲罐组3、用于多形态氚氟化物去除的设备组4和排气口5，其中，熔盐堆尾气通过尾气进口1进入去除装置，经过增压泵2、缓冲罐组3和设备组4后通过排气口5从去除装置中排出。该熔盐堆尾气包括氟化氚和不同形态的HTO、CH3T。在本实施例中，设备组4包括通过气路依次连接的氟化物吸附床组41、还原床组42、合金储氚器组43、催化氧化床组44和氚水吸附床组45。另外，该设备组4还包括气体循环泵46，该气体循环泵46为隔膜压缩机，其为氟化物吸附床组41、还原床组42、合金储氚器组43、催化氧化床组44和氚水吸附床组45提供动力，并在需要的时候与氟化物吸附床组41、还原床组42、合金储氚器组43、催化氧化床组44和氚水吸附床组45形成气体循环***。
其中，氟化物吸附床组41用于将熔盐堆尾气中的氟化氚吸附去除并排出第一尾气。在本实施例中氟化物吸附床组41所填充的吸附剂为氧化铝，应该理解该吸附剂还可以是活性炭。
氟化物吸附床组41还包括并联的作为常用设备的第一氟化物吸附床411和作为备用设备的第二氟化物吸附床412；其中，第一氟化物吸附床411的进出口分别设置有第一阀门V11和第二阀门V12，第二氟化物吸附床412的进出口分别设置有第三阀门V11'和第四阀门V12'。该氟化物吸附床组41的进出口还分别设置有第五阀门V11"和第六阀门V12"以与气体循环泵46连接，该第五阀门V11"和第六阀门V12"分别为第一单向阀和第二单向阀，以防止气体逆流。从而使得第二氟化物吸附床412可以与气体循环泵46组成第一气体循环***。在正常运行状态下，打开第一阀门V11和第二阀门V12，关闭第三阀门V11'、第四阀门V12'、第五阀门V11"和第六阀门V12"，从而使得熔盐堆尾气进入第一氟化物吸附床411，然后通往下游的还原床组42。
另外，氟化物吸附床组41出口处设有压力监测设备6及多形态氚监测设备7以监测氟化物吸附床组41的处理效率及稳定性。
当压力监测设备6及多形态氚监测设备7显示第一氟化物吸附床411出现吸附或催化效率较低或失效时，启动备用状态，即关闭第一阀门V11和第二阀门V12，开启第三阀门V11'、第四阀门V12'、第五阀门V11"和第六阀门V12"，从而使得熔盐堆尾气进入第一气体循环***。只有当压力监测设备6及多形态氚监测设备7显示检测气体处理效果重新达到要求后才通往下游的还原床组42。
还原床组42用于将第一尾气中的氧化气氛去除，同时将不同形态的氚(HTO和CH3T)转化为气态氚后，通过气路排出第二尾气；在本实施例中，该还原床组42填充的还原剂为Zr系合金(例如ZrMnFe合金)。应该理解，还可以填充Mg系合金或Al系合金。该还原床组42包括第一加热装置，以加热还原床组42至还原剂运行所需的温度。
还原床组42与氟化物吸附床组41相似，包括并联的作为常用设备的第一还原床421和作为备用设备的第二还原床422；其中，第一还原床421的进出口分别设置有第七阀门V21和第八阀门V22，第二还原床422的进出口分别设置有第九阀门V21'和第十阀门V22'。该还原床组42的进口还设置有第十五阀门V21"与气体循环泵46连接。该第十五阀门V21"是第三单向阀以防止气体逆流。
合金储氚器组43用于将第二尾气中残余的氚进行吸附存储，将大部分氚以金属氢化物形式存储，避免了将氚处理成氚水产生的毒性，排出第三尾气。在本实施中，合金储氚床组填充的储氚合金为Zr2Fe合金。应该理解，该填充物还可以是海绵Ti或海绵Zr。该合金储氚器组43包括第二加热装置，以加热还合金储氚器组43至填充物运行所需的温度。
合金储氚器组43与氟化物吸附床组41类似，包括并联的作为常用设备的第一合金储氚器431和作为备用设备的第二合金储氚器432；其中，第一合金储氚器431的进出口分别设置有第十一阀门V31、第十二阀门V32，第二合金储氚器432的进出口分别设置有第十三阀门V31'和第十四阀门V32'。该合金储氚器组43的出口还设置有第十六阀门V22"与气体循环泵46连接。该第十六阀门V22"是第四单向阀，用于防止气体逆流。
通过第十五阀门V21"和第十六阀门V22"，第二还原床422、第二合金储氚器432及气体循环泵46可以组成第二气体循环***。
在正常状态下，打开第七阀门V21、第八阀门V22、第十一阀门V31、和第十二阀门V32，关闭第九阀门V21'、第十阀门V22'、第十三阀门V31'、第十四阀门V32'、第十五阀门V21"和第十六阀门V22"，从而使得第一尾气进入第一还原床421使第一尾气中不同形态的氚(HTO和CH3T)转化为气态氚后形成第二尾气，第二尾气通往第一合金储氚器431，将残余的氚吸附存储，将大部分氚以金属氢化物形式存储，形成第三尾气，然后通往下游的催化氧化床组44。
还原床组42和合金储氚器组43的出口处均设有压力监测设备6及多形态氚监测设备7，以监测还原床组42和合金储氚器组43设备的处理效率及稳定性。
当压力监测设备6及多形态氚监测设备7显示第一还原床421或第一合金储氚器431出现吸附或催化效率较低或失效时，启动备用状态，即关闭第七阀门V21、第八阀门V22、第十一阀门V31和第十二阀门V32，打开第九阀门V21'和第十阀门V22'、第十三阀门V31'和第十四阀门V32'、第十五阀门V21”和第十六阀门V22"，从而使得第一尾气进入第二气体循环***。只有当压力监测设备6及多形态氚监测设备7显示检测气体处理效果重新达到要求后才通往下游的催化氧化床组44。
催化氧化床组44用于将第三尾气中残余氚氧化成氚水，形成第四尾气。催化氧化床组44也作安全装置，用于合金储氚器失效后的氚去除设备。该催化氧化床组44包括第三加热装置，以加热催化氧化床组44至催化氧化剂运行所需的温度，并保持温度稳定。在本实施例中，该催化氧化床组44所填充的催化氧化剂为氧化铜颗粒。应该理解，该催化氧化剂还可以是贵金属Pt。
催化氧化床组44同样包括作为常用设备的第一催化氧化床441和作为备用设备的第二催化氧化床442。其中，第一催化氧化床441的进出口分别设置有第十七阀门V41、第十八阀门V42，第二催化氧化床432的进出口分别设置有第十九阀门V41'和第二十阀门V42'。该催化氧化床组44的进口还设置第二十五阀门V41"以与气体循环泵46连接。
氚水吸附床组45用于将催化氧化床组44形成的氚水进行进一步吸附、去除，形成终产物，从而，进一步提升尾气的处理效率，从而达到多形态氚的回收和去除的目的。在本实施例中，该氚水吸附床组45所填充的吸附剂为分子筛。
氚水吸附床组45同样包括并联的作为常用设备的第一氚水吸附床451和和作为备用设备的第二氚水吸附床452；其中，第一氚水吸附床451的进出口分别设置有第二十一阀门V51、第二十二阀门V52，第二氚水吸附床452的进出口分别设置有第二十三阀门V51'和第二十四阀门V52'。该氚水吸附床组45的出口设置第二十六阀门V52"与气体循环泵46连接。
通过第二十五阀门V41"和第二十六阀门V52"，第二催化氧化床442、第二氚水吸附床452及气体循环泵46可以组成第三气体循环***。
在正常状态下，打开第十七阀门V41、第十八阀门V42、第二十一阀门V51、和第二十二阀门V52，关闭第十九阀门V41'、第二十阀门V42'、第二十三阀门V51'、第二十四阀门V52'、第二十五阀门V41"和第二十六阀门V52"使第三尾气进入催化氧化床组44将第三尾气中残余氚氧化成氚水，形成第四尾气，该第四尾气继而进入氚水吸附床组45用于将氚水进行进一步吸附、去除形成终产物。
催化氧化床组44、氚水吸附床组45的出口处设有压力监测设备6及多形态氚监测设备7以监测催化氧化床组44、氚水吸附床组45设备的处理效率及稳定性。
当压力监测设备6及多形态氚监测设备7显示第一催化氧化床441或第一氚水吸附床451出现吸附或催化效率较低或失效时，启动备用状态，即关闭第十七阀门V41、第十八阀门V42、第二十一阀门V51和第二十二阀门V52，打开第十九阀门V41'、第二十阀门V42'、第二十三阀门V51'和第二十四阀门V52'、第二十五阀门V41"和第二十六阀门V52"，从而使得第三尾气进入第三气体循环***。只有当压力监测设备6及多形态氚监测设备7显示检测气体处理效果重新达到要求后才将终产物通往下游的排气口5。
另外，该去除装置在增压泵2后设有第一缓冲罐31，该第一缓冲罐31的出口处设有入口阀门V1和流量监测设备，该流量监测设备用于监控第一缓冲罐31的出口的熔盐堆尾气流量；合金储氚器组43的出口设有第二缓冲罐32；氚水吸附床组45的出口还设有第三缓冲罐33以缓冲终产物，在该第三缓冲罐33的出口设有出口阀门V2，以将终产物从去除装置中排出。
本发明还提供一种用于熔盐堆尾气条件下多形态氚的去除方法，包括以下步骤：
S1，开启增压泵2，从尾气进口1通入高纯度氩气，从而对整个去除装置进行清洗，并开启还原床组42、合金储氚床组43和催化氧化床组44具有的第一、第二和第三加热装置至设备组运行所需的温度，并保持温度稳定。
S2，熔盐堆尾气从尾气入口1进入去除装置(在本实施例中，熔盐堆尾气中，氟化氚、气态氚、水氚和甲烷氚浓度分别为10ppm)，打开入口阀门V1、第一阀门V11、第二阀门V12，第七阀门V21、第八阀门V22、第十三阀门V31、第十四阀门V32、第十七阀门V41、第十八阀门V42、第二十一阀门V51、第二十二阀门V52及出口阀门V2，运行第一氟化物吸附床411、第一还原床421、第一合金储氚器431、第一催化氧化床441和第一氚水吸附床451；通过各压力监测设备6及多形态氚监测设备7，检测该去除装置的对熔盐堆尾气的去除效果；其中，第一氟化物吸附床411对氟化氚的处理效率高于90％，第一还原床421对氚水和甲烷氚的转化效率高于99％，第一合金储氚器431对气态氚的吸附效率高于99.9％，第一催化氧化床441对气态氚的处理效率高于95％，第一氚水吸附床451对氚水的吸附效率高于99％。
因此，去除装置对多形态氚的处理效率高于90％，可将大部分水氚和甲烷氚以更安全的固态储存方式进行吸附，熔盐堆尾气经过该去除装置去除氚后的终产物由排气口5排出。
S3，若压力监测设备6及多形态氚监测设备7显示第一氟化物吸附床411运行效率低则关闭第一阀门V11、第二阀门V12同时打开第三阀门V11'、第四阀门V12'、第五阀门V11"和第六阀门V12"，采用气体循环***，使尾气循环流过第二氟化物吸附床412，不再流入后端处理设备，防止影响后端处理效果，待检测气体处理效果重新达到要求时，打开第七阀门V21和第八阀门V22，关闭第五阀门V11"和第六阀门V12"，使***设备开始重新正常运转。
应该理解，第一还原床421、第一合金储氚器431、第一催化氧化床441或第一氚水吸附床451效率降低或失效时也可通过阀门切换，使***设备开始重新正常运转。
以上所述的，仅为本发明的较佳实施例，并非用以限定本发明的范围，本发明的上述实施例还可以做出各种变化。即凡是依据本发明的权利要求书及说明书内容所作的简单、等效变化与修饰，皆落入本发明的权利要求保护范围。本发明未详尽描述的均为常规技术内容。

Claims (9)

1.一种用于熔盐堆尾气中多形态氚的去除装置，包括尾气进口和排气口，其特征在于，还包括位于尾气进口和排气口之间的用于多形态氚去除的设备组，该设备组包括：
用于吸附熔盐堆尾气中的氟化氚以排出第一尾气的氟化物吸附床组；
用于还原第一尾气中的氧化气氛并将不同形态的氚还原为气态氚以排出第二尾气的还原床组；
用于吸附第二尾气中的氚并将大部分氚以金属氢化物形式存储以排出第三尾气的合金储氚器组；
用于氧化第三尾气中的残余氚形成氚水以排出第四尾气的催化氧化床组；
用于吸附第四尾气中的氚水以排出终产物的氚水吸附床组；以及
为氟化物吸附床组、还原床组、合金储氚器组、催化氧化床组和氚水吸附床组提供动力并与其形成气体循环***的气体循环泵；
其中，所述氟化物吸附床组、还原床组、合金储氚器组、催化氧化床组和氚水吸附床组均包括并联的常用设备及备用设备；各常用设备依次串联形成尾气进口和排气口之间的通路；所述备用设备与气体循环泵连接以形成所述气体循环***。
2.根据权利要求1所述的去除装置，其特征在于，所述氟化物吸附床组的备用设备通过第一、第二单向阀连接于气体循环泵以形成第一气体循环***，所述还原床组和合金储氚床组的备用设备通过第三、第四单向阀连接于气体循环泵以形成第二气体循环***，催化氧化床组和氚水吸附床组的备用设备通过第五、第六单向阀连接于气体循环泵以形成第三气体循环***。
3.根据权利要求1所述的去除装置，其特征在于，所述气体循环***包括用于监测所述氟化物吸附床组、还原床组、合金储氚器组、催化氧化床组和氚水吸附床组的处理效率及稳定性的压力监测设备及多形态氚监测设备。
4.根据权利要求1所述的去除装置，其特征在于，所述氟化物吸附床组所填充的吸附剂为氧化铝或活性炭。
5.根据权利要求1所述的去除装置，其特征在于，所述还原床组所填充的还原剂为Zr系合金、Mg系合金或Al系合金，所述还原床组具有第一加热装置，用于加热还原剂至运行温度。
6.根据权利要求1所述的去除装置，其特征在于，所述合金储氚床组所填充的储氚合金为Zr2Fe合金、海绵Ti或海绵Zr，所述合金储氚床组具有第二加热装置，用于加热储氚合金至运行温度。
7.根据权利要求1所述的去除装置，其特征在于，所述的催化氧化床组所填充的催化氧化剂为氧化铜颗粒或贵金属Pt，所述催化氧化床组具有第三加热装置，用于加热催化氧化剂至运行温度。
8.根据权利要求1所述的去除装置，其特征在于，所述氚水吸附床所填充的吸附剂为分子筛。
9.一种利用权利要求1-8中任一项所述的去除装置来去除熔盐堆尾气中多形态氚的方法。
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熔盐堆中石墨吸附氚的理论研究;吴喜军等;《核技术》;20180630;第41卷(第6期);060602-1—060602-5 *

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CN109036610A (zh) 2018-12-18

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