CN108896706A - 大数据驱动的恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法 - Google Patents

大数据驱动的恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及大数据驱动的恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法，恶臭大数据包括：恶臭标准样品和污染现场的气敏传感器阵列在线检测数据、实验室嗅辨数据、色/质谱等常规仪器离线检测数据，以及居民投诉数据；本发明将多种恶臭污染物浓度估计与预测问题先看成多个气敏传感器响应一一预测问题，再看成多种浓度值一一预测问题；机器学习模型由模块化卷积神经网络层和模块化深度神经网络层级联组成；卷积神经网络层在线学习气敏传感器阵列近期时间序列响应，并据此预测即将发生的响应；深度神经网络层离线学习恶臭大数据，负责预测多种恶臭污染物浓度。本发明的分析方法可实现多个监测点多种恶臭污染物浓度控制指标值的循环在线估计与预测。

Description

大数据驱动的恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法
技术领域
本发明—大数据驱动的恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法，面向环境保护与管理部门的市场监 管需求，面向工业园区、垃圾与污水处理区、养殖场、邻近居民生活区等恶臭污染区域的在线监测与分析 需求，涉及环境保护、分析化学、计算机、人工智能、大数据等技术领域，主要解决恶臭电子鼻仪器对恶 臭污染区域多种恶臭污染物的在线监测和多种浓度控制指标值的在线估计与预测问题。
背景技术
“恶臭”特指难闻的臭味，是一切刺激人的嗅觉感官，损害人类生活环境、令人难以忍受或不愉快的气 味的通称，有时称“异味”。恶臭污染物特指一切恶臭气体物质，泛指一切散发恶臭气味的物质。恶臭污染 物广泛存在于石油化工、垃圾与污水处理、制药、养殖等一切有废气排放的企业及邻近居民区，分布很广， 影响范围很大。
恶臭污染评价对象是恶臭气体，评价方法分为嗅辨法和仪器分析法。GB14554-93《恶臭污染物排放标 准》规定，恶臭污染物排放控制指标包括1种定性的无量纲臭气浓度和8种定量的单一成分浓度，即三甲 胺(C3H9N)、苯乙烯(C8H8)、硫化氢(H2S)、甲硫醇(CH4S)、甲硫醚(C2H6S)、二甲二硫(C2H6S2)、氨(NH3)、二硫化 碳(CS2)。此外，GB/T18883-2002《室内空气质量标准》特别推荐了二氧化硫(SO2)和总挥发性有机化合物(Total volatile organiccompound,TVOC)浓度这2种定量控制指标。现阶段，恶臭污染评价指标体系主要由上述 1种定性指标和10种定量指标构成。GB14554规定，测定臭气浓度用三点比较式臭袋法，测定C3H9N、 C8H8、H2S、CH4S、C2H6S、C2H6S2浓度用气相色谱法，测定NH3和CS2浓度采用分光光度法；GB/T18883规 定，测定TVOC浓度采用气相色谱法；GB/T15262-94规定，测定SO2采用分光光度法。
“臭气浓度”是指现场采集的臭气样品在实验室用无臭清洁空气连续稀释至嗅辨 员嗅觉阈值的稀释倍 数，欧盟标准EN17325-2003用OU(odor unit)值度量。目前，臭气浓度的标准鉴别方法主要靠嗅辨员的 鼻子！我国、欧美、日韩等国家和地区均是如此。实施已25年的国标GB/T14675-93《环境空气-恶臭的测 定-三点比较式臭袋法》规范了嗅辨员选拔、恶臭气体样品采集和样品人工稀释与嗅辨测定等三个环节。欧 美、澳大利亚、新西兰等国家用动态嗅觉仪稀释臭气样品。
GB/T14675和HJ905规定，恶臭气体样品先由工作人员在现场用采样瓶或无臭气袋(例如10L)采集， 然后运回到嗅辨室，再用注射器按一定比例抽吸移至无臭气袋(例如3L)并用无臭清洁空气稀释，最后由 嗅辨小组成员嗅辨。三点比较式臭袋法核心之一是：臭气样品稀释一次后，一个嗅辨员需嗅闻3只3L气 袋，其中1只为稀释后的有臭气袋，另2只为无臭气袋，并能从中鉴别出有臭气袋。
“选对选错全靠嗅辨员嗅闻后的主观判断”。尽管GB/T14675已施行25年，但现状是，许多恶臭物质 要么没有嗅阈值，要么不同国家或组织给出的嗅阈值差别很大。2015年，天津环科院国家环境保护恶臭污 染控制重点实验室从更具有统计意义的期望出发，组织30名嗅辨员(男13人，女17人)对40种恶臭物 质进行了嗅觉阈值测定。结果表明，NH3嗅觉阈值与日本相差5倍，H2S相差近3倍，三甲胺相差28.12 倍，正戊酸相差65.67倍，等等。上述结果至少说明两个问题：(1)确定臭气浓度的嗅辨过程很复杂，嗅 评一次代价很大；(2)各国各单位给出的恶臭物质嗅觉阈值本身不客观，不具备重复性。
GB/T14675规定的三点比较式臭袋法尽管可体现普通人感受，但可操作性极差，做一次嗅辨测试需要 大量采样和嗅辨人员，成本很高，特别不适于低浓度和有毒物质的嗅辨。三点比较式臭袋法的嗅评结果好 坏受①现场采样点选择；②采样装置；③实验室条件；④嗅辨员能力与状态；⑤臭气浓度与初始稀释倍数； ⑥嗅辨时间与疲劳等诸多因素影响，其中的人工采样、人工稀释和人工嗅辨方法存在很多局限性。
由于嗅辨法和常规仪器分析法时效性差，代价高；还由于嗅辨法对人体有害，嗅辨结果不客观，嗅觉 模拟—电子鼻技术与仪器因此特别引人注目。
电子鼻技术应用前景广阔，发展趋势之一是，发展高灵敏度、高选择性的气敏器件，以实现气味的定 性定量检测与分析。令人鼓舞的是，SnO2半导体气敏器件灵敏度已达10-9V/V(ppb)数量级，对气味直 接产生V级电压响应，不需二次放大，这对恶臭污染物的在线监测是很有吸引力的。电子鼻技术发展趋势 之二是，以具有必要灵敏度的多个不同类型气敏元件组成阵列，着重利用数据分析方法来提高对检测对象 的选择性，实现气味的识别、强度估计和关键成分预测。
电子鼻理论与应用研究相关检索结果如下：(1)文献。1990年以前仅60多篇，2000年前累计500多 篇，现在累计已达6,000余篇，说明电子鼻研究近几年广泛展开。(2)专利。500余项国际发明专利和100 余项国内发明专利大多是近5年公开和授权的，显示嗅觉模拟知识产权保护已受到重视。(3)技术标准。 国际标准数据库HIS尚无与嗅觉模拟有关的产品技术标准。(4)应用。国内绝大多数工作以国外商品化电 子鼻进行实验室研究。上述结果说明，嗅觉模拟—电子鼻理论与应用研究亟待深入。
ISI数据库查询结果表明，电子鼻方法应用于环境恶臭气体过程检测与分析的文献不多，仅130余篇， 不到电子鼻文献总数的2％，且大多为室内空气、水、土气味的离线检测和实验室数据处理；尚未发现恶 臭污染物现场电子鼻在线监测报道，尚无成熟的恶臭电子鼻仪器商品。
国内拓扑智鑫公司的恶臭监测***用1个PID和8个EC气敏元件组成阵列，关注重点放在偏最小二 乘(partial least squares,PLS)算法和数据云端传输，企图依据被测样品与标准样品的比较来做判断，没有 考虑恶臭气体成分复杂性和环境多变性。
为了将电子鼻技术与仪器用于恶臭气体在线监测与分析，我们必须解决以下问题：
1,基于大数据和人工智能的臭气浓度及其关键成分浓度预测问题
人类社会处于大数据和人工智能时代，健康大数据、金融大数据、交通大数据、商业大数据、基因大 数据等正在深刻地改变人们的生活和工作方式。在我国，环境大数据已提上议事日程，政府环保管理部门 正在大力推动中。
由于恶臭气味复杂性和环境多变性，小数据和常规分析方法不足以有效建立估计和预测恶臭气体多种 成分的数学模型。没有恶臭电子鼻仪器对大量恶臭污染现场测试产生的气敏传感器阵列响应数据，没有嗅 辨人员对大量恶臭样品的实验室嗅辨数据，没有色质谱等常规仪器对大量恶臭样品的离线检测数据，企图 单纯靠气敏传感器阵列和简单的数学模型来估计臭气浓度与多种污染物成分是不可能的。德、法电子鼻正 是这样做的，由此产生的监测数据的作用十分有限，甚至可以说是不可信的。
我们应以气敏传感器阵列响应数据、嗅辨数据、色质谱与分光光度等常规仪器分析数据为基础，建立 恶臭气体大数据，深入研究人工智能理论与算法，从恶臭大数据中挖掘出关键成分浓度等有用信息，以实 现电子鼻仪器对上述10+1种主要恶臭污染物浓度控制指标的实时预测。
2,恶臭电子鼻仪器自动化与智能化问题
恶臭污染源众多，恶臭气体组成成分众多，环境变化多端，恶臭污染物排放形式众多。我们应摒弃“一 点一鼻”的分散式监测方式，研究气敏传感器阵列优化与融合和多点集中式精密自动进样***，发明和研 制尺寸小、重量轻、操作简便的新型恶臭电子鼻仪器。理想情况是，一台恶臭电子鼻仪器能实现特定区域 (例如，面积4km2以内)多个观测点的同时在线监测，即可固定点监测，也可移动点监测，当然是以月 乃至年为单位的每天24小时连续监测；提出简单有效的机器学习模型与算法实现对前述10+1种恶臭污染 物浓度的24小时连续估计和预测，并利用无线WIFI技术，实时把监控数据和分析结果传输到监控中心及各种终端，实现基于Internet网的恶臭污染远程控制。
发明内容
本发明是在现有发明专利《一种机器嗅觉装置及其嗅觉模拟测试方法》(参见专利申请号：02111046.8)、 《一种基于模块化组合神经网络的机器嗅觉气味识别方法》(参见专利申请号：03141537.7)、《一种嗅觉模 拟仪器与多种气味定性定量分析方法》(参见专利申请号：201010115026.2)、和《一种多通道集成嗅觉模 拟仪器和生物发酵过程在线分析方法》(参见申请号：201310405315.X)的基础上，发明一种大数据驱动的 恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法，以解决恶臭污染区域多个监测点的长期在线监测和多种恶臭气体浓度控制指标的在线预测问题。
为了实现上述目的，本发明的一种大数据驱动的恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法，其特 征是，恶臭气体多点集中式在线监测与分析***包括恶臭电子鼻仪器I、气体采样探头II、外置真空泵III、 环境空气净化装置IV、洁净空气V、气体管道、电子温湿度计VI、中央控制室VII以及多个固定/移动终端 VIII，实现恶臭污染区域10个监测点的长期在线监测和多种恶臭污染物浓度控制指标值的在线估计与预测。
恶臭电子鼻仪器I包括气敏传感器阵列及其恒温工作室I(a)、多点集中式恶臭气体自动进样***I(b)、 计算机控制与数据分析***I(c)三大组成部分。气敏传感器阵列I-1由16个气敏元件构成，形成气敏传感 器阵列环形工作腔，处于55±0.1℃的恒温室内。多点集中式恶臭气体自动进样***I(b)对单个监测点恶臭 气体采样周期为T0＝180-300秒钟，默认值T0＝240秒钟，气敏传感器阵列I-1因此对该监测点产生一个16 维响应向量。计算机控制与数据分析***I(c)依据这一响应向量，用机器学习级联模型对该监测点的臭气嗅感浓度、GB14554指定的氨NH3、硫化氢H2S、二硫化碳CS2、三甲胺C3H9N、甲硫醇CH4S、甲硫醚C2H6S、 二甲二硫醚C2H6S2、苯乙烯C8H8等8种化合物，GB/T18883指定的二氧化硫SO2与总挥发性有机化合物 TVOC共10+1项恶臭污染物浓度控制指标值进行实时分析和预测，并将监测数据和预测结果通过无线 Internet网远程传送到中央控制室VII和指定的固定/移动终端VIII。
恶臭电子鼻仪器I用机器学习级联模型预测未来t+1、t+2和t+3时刻臭气嗅感浓度和多种恶臭污染物 浓度控制指标值。机器学习级联模型第一级—卷积神经网络(Convolutional neural network,CNN)层负责 预测t+1、t+2和t+3时刻气敏传感器阵列I-1对一个监测点恶臭气体的响应，依据的是当前时刻t和近期已 发生的气敏传感器阵列I-1响应时间序列；机器学习级联模型第二级—深度神经网络(Deep neural network, CNN)层进一步预测t+1、t+2和t+3时刻臭气嗅感浓度和多种恶臭污染物浓度控制指标值，依据的是长期 积累的恶臭气体大数据和级联模型第一级—卷积神经网络层的预测值。
恶臭电子鼻仪器I对恶臭污染区域多个监测点的长期在线监测和多种恶臭污染物浓度控制指标值的在 线预测，包括以下步骤：
(1)开机：仪器预热30分钟。单击屏幕菜单的“空气净化器开”选项，空气净化器IV开始对恶臭电子鼻仪器 I所处的室内空气净化，长期持续工作直至操作人员单击“空气净化器关”选项为止。
在内置微型真空泵I-14的抽吸作用下，净化环境空气以6 500mL/min的流量依次流经二位二通电 磁阀I-5、气敏传感器阵列环形工作腔I-1、二位二通电磁阀I-10，然后被排出到室外；气敏传感器阵列 环形工作腔I-1内的温度从室温达到恒定的55±0.1℃。
单击屏幕菜单的“外置真空泵开”选项；外置真空泵III以250-280L/min的抽气速率和100-120mbar 的极限真空度，通过内径φ10mm不锈钢管道在1min内将直线距离达2.5km的某个监测点恶臭气体抽 吸到恶臭电子鼻仪器I内，依次流过对应的二位二通电磁阀、真空压力表I-7和气体缓冲室I-8，然后直 接排出到室外。外置真空泵III持续抽吸恶臭气体，直到单击屏幕菜单的“外置真空泵关”选项为止。
修改屏幕菜单恶臭气体“单采样周期T0”设置，默认值T0＝40min；10个监测点恶臭气体循环采样 周期为T＝10T0。
(2)恶臭气体循环采样周期开始：点击屏幕菜单的“开始检测”按钮，恶臭电子鼻仪器I依次对10个监测点 进行循环监测，计算机控制与数据分析***I(c)在指定文件夹自动生成10个文本文件，以存储气敏传 感器阵列I-1对10个监测点恶臭气体的响应数据。
(3)监测点k(＝1,2,…,10)恶臭气体单采样周期开始。以T0＝4min为例：
(3.1)气敏传感器阵列初步恢复：单周期T0第0-155秒，在内置微型真空泵I-14的抽吸作用下，净化环境 空气以6 500mL/min的流量依次流经二位二通电磁阀I-5、气敏传感器阵列环形工作腔I-1、二位二 通电磁阀I-10，然后被排出到室外。在6 500mL/min净化环境空气的作用下，气敏传感器阵列环型 工作腔I-1内积聚的热量被带走，粘附在气敏传感器敏感膜表面和管道内壁的恶臭气体分子被初步 冲走，气敏传感器阵列I-1初步恢复到基准状态，历时155秒。外置真空泵III持续抽吸。
10个二位二通电磁阀I-6-1～I-6-10只有I-6-k导通，其余9个断开，外置真空泵III持续抽吸；
(3.2)洁净空气精确标定：在单周期T0第156-185秒，二位二通电磁阀I-13导通，二位二通电磁阀I-5、I- 8和I-10断开，二位二通电磁阀I-6-1～I-6-10保持步骤(3.1)的状态。在内置微型真空泵I-14的抽吸作 用下，洁净空气以1 000mL/min的流量依次流经二位二通电磁阀I-13、气体管道、气敏传感器阵列 环形工作腔I-1、节流阀I-11、流量计I-12、微型真空泵I-14，然后被排出到室外；洁净空气使气敏传 感器阵列I-1精确恢复到基准状态，历时30秒。外置真空泵III持续抽吸。
(3.3)平衡：在单周期T0第186-190秒，二位二通电磁阀I-5、I-8、I-10、I-13断开，二位二通电磁阀I-6- 1～I-6-10保持步骤(3.1)的状态，气敏传感器阵列环形工作腔I-1内无气体流动。自单周期T0第186 秒即平衡状态开始之刻起，计算机控制与数据分析***I(c)开始记录气敏传感器阵列I-1实时响应 数据，并存储在指定的临时文本文件“temp.txt”里；历时5秒。外置真空泵III持续抽吸。
(3.4)监测点k恶臭气体顶空采样：在单周期T0第190-220秒，二位二通电磁阀I-8导通，3个二位二通 电磁阀I-5、I-13和I-10断开，二位二通电磁阀I-6-1～I-6-10保持步骤(3.1)的状态。在内置微型真空 泵I-14抽吸作用下，气体缓冲室I-8内的恶臭气体以流量1000ml/min依次流过气敏传感器阵列环 形工作腔I-1、节流阀I-11、流量计I-12、内置微型真空泵I-14，最后排出到室外；气敏传感器阵列 I-1因此产生的敏感响应继续记录在临时文件“temp”里，历时30秒。外置真空泵III持续抽吸。
(3.5)气敏传感器阵列冲洗：在单周期T0第221-230秒，二位二通电磁阀I-5，二位二通电磁阀I-8、I-10 和I-13断开，在微型真空泵I-14抽吸作用下，流量6 500ml/min的净化环境空气以依次流经二位二 通电磁阀I-5、气敏传感器阵列环形工作腔I-1、二位二通电磁阀I-10，然后被排出到室外。与此同 时，二位二通电磁阀I-6-k+1导通，10个二位二通电磁阀I-6-1～I-6-10的其余9个断开，二位二通电 磁阀k断开，外置真空泵III转而抽吸监测点k+1的恶臭气体；由于净化环境空气的作用，气敏传感 器阵列环型工作腔内积聚的热量被带走，粘附在气敏传感器敏感膜表面和管道内壁的恶臭气体分子 被初步冲走，气敏传感器阵列I-1逐步恢复到基准状态；历时20秒。其中：
(a)在单周期T0第221-230秒，气敏传感器阵列响应数据继续记录在临时文件“temp”里，历时10秒； 至第230秒末，计算机控制与数据分析***I(c)停止记录气敏传感器阵列响应数据。
(b)在单周期T0第231-240秒，计算机控制与数据分析***I(c)与此进行以下三项操作：
(b1)特征提取：自第231秒之刻起，并从时长45秒的临时文件“temp”里提取各个气敏传感器的最大 和最小稳态响应值，以最大响应值与最小响应值之差作为各个气敏传感器当前时刻t对监测点k恶 臭气体的响应特征分量xi(t)(i＝1,2,…,16)，并记录在对应的数据文件里。
(b2)气敏传感器阵列响应预测：机器学习级联模型第一级—16*3个卷积神经网络依据当前时刻t以 前[t-18,t]、[t-19,t-1]和[t-20,t-2]时间段内已发生的气敏传感器阵列时间序列响应向量，实现在线 自学习，并据此预测未来T0、2T0和3T0时刻气敏传感器阵列I-1的响应。
(b3)恶臭气体浓度控制指标值预测：机器学习级联模型第二级—10+1个深度神经网络依据级联模型 第一级的16*3个卷积神经网络预测的气敏传感器阵列响应值，进一步预测监测点k的10+1项 恶臭污染物浓度控制指标值，通过显示器显示出来，并将监测和预测结果通过Internet网络传 送到中央控制室VII和多个固定/移动终端VIII。
(3.6)监测点k恶臭气体单采样周期结束：k←k+1，回到步骤(3.1)，监测点k+1恶臭气体单采样周期开始。
(4)重复步骤(3.1)～(3.6)，恶臭电子鼻仪器I实现对10个监测点恶臭气体的循环在线监测、识别和10+1 项恶臭污染物控制指标值的预测。
恶臭气体大数据集包括：(1)气敏传感器阵列I-1对垃圾填埋场、污水处理厂、化工园区(包括香精香 料厂)、制药厂、养殖场、邻近居民区等大量恶臭污染物现场的在线检测数据；(2)气敏传感器阵列I-1对大 量恶臭标准样品顶空挥发气的实验室离线检测数据，其中包括GB/T14675指定的β-苯乙醇、异戊酸、甲基 环戊酮、γ-十一烷酸内酯、β-甲基吲哚这5种标准臭液；GB14554指定的C3H9N、C8H8、H2S、CH4S、C2H6S、 C2H6S2、NH3、CS2与GB/T18883指定的SO2共9种单一成分恶臭污染物配制的不同浓度标准恶臭样品，还 包括不同浓度多种单一化合物配制的混合成分标准恶臭样品；(3)GB/T14675和HJ 905-2017规定的真空瓶 和臭气袋在大量恶臭污染物现场采样，并立即运回嗅辨室而得到的无量纲臭气浓度离线嗅辨数据；(4) GB/T18883规定的Tenax GC/TA吸附管恶臭污染物现场采样，气相色谱仪实验室离线检测得到的总挥发性 有机化合物数据和分光光度仪实验室离线检测得到的SO2数据；(5)GB/T14676-14680规定的恶臭污染物现 场采样，8种恶臭成分的气相色谱仪、质谱仪和分光光度仪实验室离线检测数据；(6)恶臭污染源邻近区 域居民投诉数据。
依据“分而治之”策略，机器学习级联模型第一级用16*3组单输出单隐层卷积神经网络一一预测t+1、 t+2和t+3时刻各个气敏传感器的响应。对T0＝40min而言，相当于从当前时刻t算起，预测未来第40、80 和120min时刻的响应。
以单周期T0＝40min，3个单输出单隐层卷积神经网络模块分别预测t+1、t+2和t+3时刻气敏传感器i 的响应为例：
(a)单输出单隐层卷积神经网络CNNi1预测t+1时刻气敏传感器i的响应：
设卷积神经网络CNNi1学习气敏传感器i在t时刻之前已发生的18个时刻响应时间序列，时延长 度Δt＝9，则输入节点数mi＝9，取隐节点数hi＝5，输出节点数ni＝1。卷积神经网络CNNi1在线学习经预处 理的气敏传感器i响应时间序列数据集Xi1为：
目标输出为：
di1＝(xi(t) xi(t-1) xi(t-2) xi(t-3) xi(t-4) xi(t-5) xi(t-6) xi(t-7) xi(t-8) xi(t-9))T∈R10，
这种方式相当于卷积神经网络CNNi1学习气敏传感器i最近12小时已发生的1个18维响应时间 序列，产生10个9维响应时间序列，即样本数为Ni1＝10。卷积神经网络CNNi1的隐层和输出层活化函 数为Sigmoid修正函数采用误差反传算法学习，学习因子为ηi＝5/Ni1＝0.2；数据集 Xi1和目标输出di1均成比例变换到范围[0,3]；卷积神经网络CNNi1在10秒钟内在线学习结束后，依据 最近时间段的一个9维响应时间序列：
xi1＝(xi(t-8) xi(t-7) xi(t-6) xi(t-5) xi(t-4) xi(t-3) xi(t-2) xi(t-1) xi(t))T∈R9
预测t+1时刻气敏传感器i的响应xi(t+1)。当T0＝40min时，相当于预测未来第40分钟气敏传感器 i的响应；
(b)单输出单隐层卷积神经网络CNNi2与CNNi3预测t+2和t+3时刻气敏传感器i的响应：
卷积神经网络CNNi2和CNNi3结构仍为：mi＝9，hi＝5，ni＝1；在线学习经预处理的数据集Xi2和Xi3分 别为：
和
即Xi2和Xi3同样有10个9维响应时间序列，样本数均为Ni1＝10。卷积神经网络CNNi2与CNNi3在学习
阶段的目标输出和预测时依据的时间序列与CNNi1相同。当T0＝40min时，相当于学习气敏传感器i在
40分钟和80分钟之前的12小时已发生的响应，预测t+2和t+3时刻气敏传感器i的响应xi(t+2)和
xi(t+3)，分别相当于预测气敏传感器i未来第80分钟和120分钟的响应。
依据“分而治之”策略，NH3、H2S、CS2、C3H9N、CH4S、C2H6S、C2H6S2、C8H8、SO2、总挥发性有机化合 物和臭气嗅感浓度共10+1项恶臭污染物浓度控制指标值整体预测问题被分解为11个单浓度值一一预测 问题，机器学习级联模型第二级用10+1个单输出三隐层深度神经网络模块分别预测这10+1项恶臭污染物 控制指标值。单输出深度神经网络训练集为恶臭电子鼻仪器I的气敏传感器阵列I-1对标准臭液/气样品和 大量污染现场在线检测得到的恶臭气体大数据，目标输出为臭气嗅辨值和色质谱与分光光度常规仪器离线 测量值，以及居民投诉数据。
单个单输出三隐层深度神经网络DNNj采用自下而上的逐层离线学习方式。第一和第二隐层学习时采 用单隐层对等神经网络结构，即单隐层对等神经网络的隐层—输出层权值直接等于其输入层—隐层权值， 目标输出直接等于其输入，输入分量和输出分量依据特征分量大小成比例变换到范围[0,3]。单隐层对等神 经网络的隐层活化函数为Sigmoid修正函数采用误差反传算法学习，学习因子为 ηj＝1/Nj，学习结束后丢弃隐层—输出层。
假设对t+1时刻浓度值yj(t+1)进行预测，第j个单输出深度神经网络DNNj依据的是16个卷积神经网 络对t+1时刻气敏传感器阵列I-1的预测响应{x1(t+1),x2(t+1),…,x16(t+1)}，预测yj(t+2)和yj(t+3)分别依据的是 16个卷积神经网络对t+2和t+3时刻的预测响应(x1(t+2),x2(t+2),…,x16(t+2))T与(x1(t+3),x2(t+3),…,x16(t+3))T。
若实际输入是气敏传感器阵列当前响应向量(x1(t),x2(t),…,x16(t))T，必要时可再加上t时刻温湿度值，则 深度神经网络DNNj的实际输出是对恶臭气体成分j当前浓度值yj(t)的估计。
附图说明
图1是本发明—大数据驱动的恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法—恶臭电子鼻仪器研制、机器 学习级联模型与算法和恶臭污染物在线检测与预测三者之间的关系框图。
图2是本发明—大数据驱动的恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法—恶臭电子鼻仪器和恶臭污 染区域多点集中式监测与分析***工作原理示意图(顶空采样状态)。
图3是本发明—大数据驱动的恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法—卷积神经网络CNNi1预测 t+1时刻(例如未来第40分钟)气敏传感器i响应xi(t+1)示意图。
图4是本发明—大数据驱动的恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法—确定深度神经网络DNNj第 k层的对等神经网络结构与学习过程示意图。
图5是本发明—大数据驱动的恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法—机器学习级联模型预测t+1 时刻(例如未来第40分钟)多种恶臭污染物浓度控制指标值示意图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明作进一步的详细描述。
图1是本发明—一种大数据驱动的恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法—恶臭电子鼻仪器研 制、机器学习模型与算法和恶臭污染物在线检测与预测三者之间的关系框图。
本发明首先从化学、物理角度对恶臭污染物和气敏传感器的特点进行分析。恶臭气体组成成分众多且 复杂，往往含有数十乃至数百种致臭成分，既有有机成分也有无机成分；有些恶臭成分对臭气浓度贡献大 但真实浓度可能很低，气敏传感器响应因此很小；有些恶臭成分对臭气浓度贡献很小但真实浓度可能很高， 气敏传感器因此很大；反之亦然。综合考虑灵敏度、选择性、响应速度、稳定性、商品化、小型化、寿命、 成本等因素，本发明选择由MOS型、EC型和PID型气敏元件组成小型气敏传感器阵列模块。为避免监测 区域室外的风吹日晒雨淋，本发明提出关键部件位于室内的恶臭气体多点集中式监测方式并据此研制恶臭 电子鼻仪器。考虑到恶臭污染物成分复杂且监测现场环境变化多端等因素，本发明因此提出建立恶臭大数 据，并提出新的机器学习级联模型来实现对多种恶臭污染物的在线监测与预测。
根据图1，恶臭气体大数据包括：(1)恶臭电子鼻仪器I的气敏传感器阵列I-1对大量恶臭标准样品顶空 挥发气的实验室离线检测数据，其中包括，β-苯乙醇、异戊酸、甲基环戊酮、γ-十一烷酸内酯、β-甲基吲哚 等5种标准臭液和C3H9N、C8H8、H2S、CH4S、C2H6S、C2H6S2、NH3、CS2、SO2等9种恶臭化合物配制的不同 浓度单一成分标准恶臭样品，还包括由不同浓度多种单一化合物配制的混合成分标准恶臭样品；(2)气敏 传感器阵列I-1对大量恶臭污染物现场的在线检测数据；(3)大量恶臭污染物的臭气浓度实验室离线嗅辨数 据；(4)大量恶臭污染物的气相色谱仪、质谱仪和分光光度仪实验室离线检测得到的TVOC和上述9种恶 臭成分检测数据；(5)恶臭污染源邻近区域居民投诉数据。
图2是恶臭电子鼻仪器和恶臭污染区域多点集中式监测与分析***工作原理示意图。恶臭污染区域多 点集中式监测与分析***包括恶臭电子鼻仪器I、10个室外监测点II-1～II-1、外置真空泵III、环境空气净化 装置IV、洁净空气V、电子温湿度计VI、中央控制室VII及其多个固定/移动终端VIII，实现恶臭污染区域 10个监测点的长期在线监测和恶臭气体多种浓度控制指标值的在线预测。此时的气路和电磁阀的位置为 第一个监测点II-1恶臭气体被抽吸到恶臭电子鼻仪器I，气敏传感器阵列I-1因此产生敏感响应的工作状态。
恶臭电子鼻仪器I的组成单元包括：
(a)气敏传感器阵列恒温工作室I(a)：气敏传感器阵列及其环形工作腔I-1，隔热层I-2，电阻加热丝I-3，风 扇I-4，位于恶臭电子鼻仪器右上方。
(b)多点集中式恶臭气体自动进样***I(b)：控制净化环境空气通断的二位二通电磁阀I-5，控制10个监测 点恶臭气体通断的10个二位二通电磁阀I-6-1～I-6-10，显示外置真空泵III工作状态的真空压力表I-7， 控制恶臭气体流入气敏传感器阵列环形工作腔I-1的二位二通电磁阀I-8，气体缓冲室I-9，控制气敏传 感器阵列环形工作腔I-1内恶臭气体和洁净空气6 500ml/min与1 000ml/min流量转换的二位二通电磁 阀I-10，节流阀I-11，流量表I-12，控制洁净空气通断的二位二通电磁阀I-13，内置微型真空泵I-14， 位于恶臭电子鼻仪器右下方。
(c)计算机控制与数据分析***I(c)：计算机主板I-15，数据采集卡即A/D板I-16，显示器I-17，驱动与控 制电路模块I-18，多路直流电源I-19，位于恶臭电子鼻仪器左侧。
在单采样周期T0时长45秒的响应数据内，单个气敏传感器i响应曲线的稳态最大值Uimax(t)和最小值 Uimin(t)之差值被提取为特征分量xi(t)＝Uimax(t)-Uimin(t)，气敏传感器阵列因此产生一个16维的响应向量x(t)＝ (x1(t),…,xi(t),…,x16(t))T∈R16。在数据记录结束后的10秒内，即环境空气冲洗阶段后10秒，计算机控制与数 据分析***Ic的机器学习级联模型依据响应向量x(t)预测10+1项恶臭污染物浓度控制指标值。
依据“分而治之”策略，机器学习级联模型第一级—卷积神经网络(Convolutionalneural network,CNN) 层采用多个单输出单隐层卷积神经网络一一预测各个气敏传感器的响应。图3为预测t+1时刻(例如未来
表1(a),卷积神经网络CNNi1的时间序列训练集Xi1
表1(b),卷积神经网络CNNi1预测t+1时刻气敏传感器阵列响应xi(t+1)的时间序列响应样本xi(t)
第40分钟)气敏传感器i响应xi(t+1)的卷积神经网络CNNi1结构示意图。表1(a)为CNNi1的时间序列训练 集Xi1∈R10×9，共有10个样本，维数为9。训练集Xi1时间序列跨度为[t-18，t-1]，在T0＝240秒且T＝10T0的 情况下，相当于CNNi1学习气敏传感器i从12小时前当前到当前时刻已发生的响应。根据表1(a)，CNNi1的一个学习样本相当于气敏传感器i长度Δt＝9的一个时间响应序列。表1(b)给出CNNi1预测时采用的时间 序列响应样本x1＝(xi(t-8)，...，xi(t))T∈R9。
卷积神经网络CNNi1学习气敏传感器i在t时刻之前已发生的18个时刻的响应时间序列，时延长度 Δt＝9，则输入节点数mi＝9，取隐节点数hi＝5，输出节点数ni＝1；卷积神经网络CNNi1在线学习气敏传感器 i经预处理的响应时间序列数据集Xi1，如表1(a)所示。CNNi1隐节点和输出节点活化函数为sigmoid修正函 数采用误差反传算法进行学习，学习因子为ηi1＝5/Ni1＝0.5，最大迭代次数10 000。表 1(a)和1(b)的输入输出分量均成比例变换到范围[0，3]。
卷积神经网络CNNi1在气敏传感器阵列环境空气冲洗阶段后10秒时间内完成在线学习，并依据表1(b) 给出的时间序列响应样本xi(t)＝(xi(t-8)，...，xi(t))T来预测t+1时刻气敏传感器i的响应xi(t+1)。
本发明用卷积神经网络CNNi2和CNNi3分别预测气敏传感器i在t+2时刻(例如未来第80分钟)和t+3 时刻(例如未来第120分钟)的响应xi(t+2)和xi(t+3)。CNNi2和CNNi3结构与学习参数与NNi1相同。表2和 表3给出了这2个卷积神经网络的时间序列训练集Xi2∈R10×9和Xi3∈R10×9。这2个卷积神经网络仍采用如
表2,卷积神经网络CNNi2的时间序列训练集Xi2
表3,卷积神经网络CNNi3的时间序列训练集Xi3
1(b)所示的与CNNi1相同的时间序列响应样本xi(t)来预测t+2和t+3时刻气敏传感器i的响应xi(t+2)、xi(t+3)。 与Xi1的时间跨度为[t-18,t-1]相比，Xi2和Xi3的时间跨度分别为[t-19,t-2]与[t-20,t-3]，距t要远一些，所 以，CNNi2和CNNi3的预测值可信度较CNNi1低。
CNNi1、CNNi2和CNNi3均在气敏传感器阵列环境空气冲洗阶段的后10秒内完成在线学习和预测。因 此，当对气敏传感器阵列所有16条响应曲线一一进行t+1、t+2和t+3时刻响应预测时，本发明采用了3*16 卷积神经网络；若只预测t+1时刻响应，则只需要16单输出卷积神经网络即可。
本发明依据“分而治之”策略，将恶臭气体多个浓度值整体预测问题分解为多个单一浓度值一一预测问 题，用机器学习级联模型第二级—多个单输出深度神经网络(Deepneural network,DNN)来一一预测多个 单一浓度值，以有效降低机器学习模型与算法的复杂程度。单输出DNN数等于要预测的恶臭气体浓度控 制指标数，一一对应。例如，若要预测无量纲臭气浓度OU值、NH3、H2S、CS2、C3H9N、CH4S、C2H6S、C2H6S2、 C8H8、SO2等9种恶臭污染物浓度和TVOC浓度，则需要10+1个单输出DNNs。一个单输出DNN学习的是 恶臭气体大数据，输入值为气敏传感器阵列检测数据与恶臭电子鼻仪器现场温湿度数据，目标输出为嗅辨 值、色质谱等常规仪器离线测量值及居民投诉数据。恶臭气体大数据中有些样本只有气敏传感器阵列响应 而没有嗅辨值、色质谱等离线测量值及居民投诉数据的，不参加学习。
一个单输出DNNj有3个隐层，隐层和输出层采用Sigmoid修正活化函数第一和 第二隐层为特征变换(编码)层，从下向上逐层离线学习方式，结构和权值参数用单隐层对等神经网络确 定。图4为确定DNNj的第k层—第k+1隐层权值与阈值的对等神经网络学习过程示意图。图4(a)表明， 一个对等神经网络的输出节点数与输入节点数相等，均为线性活化函数，隐层—输出层的权值与阈值直接 等于其输入层—隐层的，目标输出直接等于其实际输入。图4(b)表明，该对等神经网络学习结束后，单输 出DNNj的第k+1层隐节点数等于该对等神经网络的隐节点数，第k层—第k+1隐层权值与阈值等于该对 等神经网络输入层—隐层的。设DNNj的样本数为Nj，则对等神经网络学习因子η＝2/Nj，最大迭代步数 τmax＝10000。特征分量和目标输出均成比例变换到范围[0,3.0]。单输出DNNj的第三隐层为非线性映射层， 与单个输出单元j一起拟合恶臭气体第j个浓度控制指标值。
图5为机器学习级联模型预测t+1时刻(例如未来第40分钟)多种恶臭污染物浓度示意图。根据图 5，机器学习级联模型第一级用16*3组单输出单隐层卷积神经网络一一预测t+1、t+2和t+3时刻各个气敏 传感器的响应。机器学习级联模型第二级用10+1个单输出三隐层深度神经网络模块分别预测这10+1项恶 臭污染物控制指标值。
假设DNNj对t+1时刻一种恶臭气体浓度值yj(t+1)进行预测，则依据的是16个CNNi1(i＝1,2,…,16)对气 敏传感器阵列t+1时刻预测响应(x1(t+1),x2(t+1),…,x16(t+1))T和当前时刻温湿度值；DNNj预测yj(t+2)依据的是 16个CNNi2对t+2时刻预测响应(x1(t+2),x2(t+2),…,x16(t+2))T和当前时刻温湿度值，等等。
若实际输入是气敏传感器阵列当前响应向量(x1(t),x2(t),…,x16(t))T，必要时可再加上t时刻温湿度值，则 深度神经网络DNNj的实际输出是对恶臭气体成分j当前浓度值yj(t)的估计。

Claims (4)

1.一种大数据驱动的恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法，其特征是，恶臭气体多点集中式在线监测与分析***包括恶臭电子鼻仪器I、气体采样探头II、外置真空泵III、环境空气净化装置IV、洁净空气V、气体管道、电子温湿度计VI、中央控制室VII以及多个固定/移动终端VIII，实现恶臭污染区域10个监测点的长期在线监测和多种恶臭污染物浓度控制指标值的在线估计与预测；
所述的恶臭电子鼻仪器I包括气敏传感器阵列及其恒温工作室I(a)、多点集中式恶臭气体自动进样***I(b)、计算机控制与数据分析***I(c)三大组成部分；气敏传感器阵列I-1由16个气敏元件构成，形成气敏传感器阵列环形工作腔，处于55±0.1℃的恒温室内；多点集中式恶臭气体自动进样***I(b)对单个监测点恶臭气体采样周期为T0＝180-300秒钟，默认值T0＝240秒钟，气敏传感器阵列I-1因此对该监测点产生一个16维响应向量；计算机控制与数据分析***I(c)依据这一响应向量，用机器学习级联模型对该监测点的臭气嗅感浓度、GB14554指定的氨NH3、硫化氢H2S、二硫化碳CS2、三甲胺C3H9N、甲硫醇CH4S、甲硫醚C2H6S、二甲二硫醚C2H6S2、苯乙烯C8H8等8种化合物，GB/T18883指定的二氧化硫SO2与总挥发性有机化合物TVOC共10+1项恶臭污染物浓度控制指标值进行实时分析和预测，并将监测数据和预测结果通过无线Internet网远程传送到中央控制室和指定的固定/移动终端；
恶臭电子鼻仪器I用机器学习级联模型预测未来t+1、t+2和t+3时刻臭气嗅感浓度和多种恶臭污染物浓度控制指标值；机器学习级联模型第一级—卷积神经网络(Convolutionalneural network,CNN)层负责预测t+1、t+2和t+3时刻气敏传感器阵列I-1对一个监测点恶臭气体的响应，依据的是当前时刻t和近期已发生的气敏传感器阵列I-1响应时间序列；机器学习级联模型第二级—深度神经网络(Deep neural network,CNN)层进一步预测t+1、t+2和t+3时刻臭气嗅感浓度和多种恶臭污染物浓度控制指标值，依据的是长期积累的恶臭气体大数据和级联模型第一级—卷积神经网络层的预测值；
恶臭电子鼻仪器I对恶臭污染区域10个监测点的长期在线监测和多种恶臭污染物浓度控制指标值的在线预测，包括以下步骤：
(1)开机：仪器预热30分钟；单击屏幕菜单的“空气净化器开”选项，空气净化器IV开始对恶臭电子鼻仪器I所处的室内空气净化，长期持续工作直至操作人员单击“空气净化器关”选项为止；
在内置微型真空泵I-14的抽吸作用下，净化环境空气以6 500mL/min的流量依次流经二位二通电磁阀I-5、气敏传感器阵列环形工作腔I-1、二位二通电磁阀I-10，然后被排出到室外；气敏传感器阵列环形工作腔I-1内的温度从室温达到恒定的55±0.1℃；
单击屏幕菜单的“外置真空泵开”选项；外置真空泵III以250-280L/min的抽气速率和100-120mbar的极限真空度，通过内径φ10mm不锈钢管道在1min内将直线距离达2.5km的某个监测点恶臭气体抽吸到恶臭电子鼻仪器I内，依次流过对应的二位二通电磁阀、真空压力表I-7和气体缓冲室I-8，然后直接排出到室外；外置真空泵III持续抽吸恶臭气体，直到操作人员单击屏幕菜单的“外置真空泵关”选项为止；
修改屏幕菜单的恶臭气体“单采样周期T0”设置，默认值T0＝40min；10个监测点恶臭气体循环采样周期为T＝10T0；
(2)恶臭气体循环采样周期开始：点击屏幕菜单的“开始检测”按钮，恶臭电子鼻仪器I依次对10个监测点进行循环监测，计算机控制与数据分析***I(c)在指定文件夹自动生成10个文本文件，以存储气敏传感器阵列I-1对10个监测点恶臭气体的响应数据；
(3)监测点k(＝1,2,…,10)恶臭气体单采样周期开始；以T0＝4min为例：
(3.1)气敏传感器阵列初步恢复：单周期T0第0-155秒，在内置微型真空泵I-14的抽吸作用下，净化环境空气以6 500mL/min的流量依次流经二位二通电磁阀I-5、气敏传感器阵列环形工作腔I-1、二位二通电磁阀I-10，然后被排出到室外；在6 500mL/min净化环境空气的作用下，气敏传感器阵列环型工作腔I-1内积聚的热量被带走，粘附在气敏传感器敏感膜表面和管道内壁的恶臭气体分子被初步冲走，气敏传感器阵列I-1初步恢复到基准状态，历时155秒；外置真空泵III持续抽吸；
10个二位二通电磁阀I-6-1～I-6-10只有I-6-k导通，其余9个断开，外置真空泵III持续抽吸；
(3.2)洁净空气精确标定：在单周期T0第156-185秒，二位二通电磁阀I-13导通，二位二通电磁阀I-5、I-8和I-10断开，二位二通电磁阀I-6-1～I-6-10保持步骤(3.1)的状态；在内置微型真空泵I-14的抽吸作用下，洁净空气以1000ml/min的流量依次流经二位二通电磁阀I-13、气体管道、气敏传感器阵列环形工作腔I-1、节流阀I-11、流量计I-12、微型真空泵I-14，然后被排出到室外；洁净空气使气敏传感器阵列I-1精确恢复到基准状态；历时30秒；外置真空泵III持续抽吸；
(3.3)平衡：在单周期T0第186-190秒，二位二通电磁阀I-5、I-8、I-10、I-13断开，二位二通电磁阀I-6-1～I-6-10保持步骤(3.1)的状态；气敏传感器阵列环形工作腔I-1内无气体流动；自单周期T0第186秒即平衡状态开始之刻起，计算机控制与数据分析***I(c)开始记录气敏传感器阵列I-1实时响应数据，并存储在指定的临时文本文件“temp.txt”里；历时5秒；外置真空泵III持续抽吸；
(3.4)监测点k恶臭气体顶空采样：在单周期T0第190-220秒，二位二通电磁阀I-8导通，3个二位二通电磁阀I-5、I-13和I-10断开，二位二通电磁阀I-6-1～I-6-10保持步骤(3.1)的状态；在内置微型真空泵I-14抽吸作用下，气体缓冲室I-8内的恶臭气体以流量1 000ml/min依次流过气敏传感器阵列环形工作腔I-1、节流阀I-11、流量计I-12、内置微型真空泵I-14，最后排出到室外；气敏传感器阵列I-1因此产生的敏感响应继续记录在临时文件“temp”里，历时30秒；外置真空泵III持续抽吸；
(3.5)气敏传感器阵列冲洗：在单周期T0第221-230秒，二位二通电磁阀I-5，二位二通电磁阀I-8、I-10和I-13断开，在微型真空泵I-14抽吸作用下，流量6 500ml/min的净化环境空气以依次流经二位二通电磁阀I-5、气敏传感器阵列环形工作腔I-1、二位二通电磁阀I-10，然后被排出到室外；与此同时，二位二通电磁阀I-6-k+1导通，10个二位二通电磁阀I-6-1～I-6-10的其余9个断开，二位二通电磁阀k断开，外置真空泵III转而抽吸监测点k+1的恶臭气体；由于净化环境空气的作用，气敏传感器阵列环型工作腔内积聚的热量被带走，粘附在气敏传感器敏感膜表面和管道内壁的恶臭气体分子被初步冲走，气敏传感器阵列I-1逐步恢复到基准状态；历时20秒；其中：
(a)在单周期T0第221-230秒，气敏传感器阵列响应数据继续记录在临时文件“temp”里，历时10秒；至第230秒末，计算机控制与数据分析***I(c)停止记录气敏传感器阵列响应数据；
(b)在单周期T0第231-240秒，计算机控制与数据分析***I(c)与此进行以下三项操作：
(b1)特征提取：自第231秒之刻起，并从时长45秒的临时文件“temp”里提取各个气敏传感器的最大和最小稳态响应值，以最大响应值与最小响应值之差作为各个气敏传感器当前时刻t对监测点k恶臭气体的响应特征分量xi(t)(i＝1,2,…,16)，并记录在对应的数据文件里；
(b2)气敏传感器阵列响应预测：机器学习级联模型第一级—16*3个卷积神经网络依据当前时刻t以前[t-18,t]、[t-19,t-1]和[t-20,t-2]时间段内已发生的气敏传感器阵列时间序列响应向量，实现在线自学习，并据此预测未来T0、2T0和3T0时刻气敏传感器阵列I-1的响应；
(b3)恶臭气体浓度控制指标值预测：机器学习级联模型第二级—10+1个深度神经网络依据级联模型第一级的16*3个卷积神经网络预测的气敏传感器阵列响应值，进一步预测监测点k的10+1项恶臭污染物浓度控制指标值，通过显示器显示出来，并将监测和预测结果通过Internet网络传送到中央控制室VII和多个固定/移动终端VIII；
(3.6)监测点k恶臭气体单采样周期结束：k←k+1，回到步骤(3.1)，监测点k+1恶臭气体单采样周期开始；
(4)重复步骤(3.1)～(3.6)，恶臭电子鼻仪器I实现对10个监测点恶臭气体的循环在线监测、识别和10+1项恶臭污染物控制指标值的预测。
2.根据权利要求1所述的大数据驱动的恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法，其特征是，恶臭气体大数据集包括：(1)气敏传感器阵列I-1对垃圾填埋场、污水处理厂、化工园区(包括香精香料厂)、制药厂、养殖场、邻近居民区等大量恶臭污染物现场的在线检测数据；(2)气敏传感器阵列I-1对大量恶臭标准样品顶空挥发气的实验室离线检测数据，其中包括GB/T14675指定的β-苯乙醇、异戊酸、甲基环戊酮、γ-十一烷酸内酯、β-甲基吲哚这5种标准臭液；GB14554指定的C3H9N、C8H8、H2S、CH4S、C2H6S、C2H6S2、NH3、CS2与GB/T18883指定的SO2共9种单一成分恶臭污染物配制的不同浓度标准恶臭样品，还包括不同浓度多种单一化合物配制的混合成分标准恶臭样品；(3)GB/T14675和HJ 905-2017规定的真空瓶和臭气袋在大量恶臭污染物现场采样，并立即运回嗅辨室而得到的无量纲臭气浓度离线嗅辨数据；(4)GB/T18883规定的Tenax GC/TA吸附管恶臭污染物现场采样，气相色谱仪实验室离线检测得到的总挥发性有机化合物数据和分光光度仪实验室离线检测得到的SO2数据；(5)GB/T14676-14680规定的恶臭污染物现场采样，8种恶臭成分的气相色谱仪、质谱仪和分光光度仪实验室离线检测数据；(6)恶臭污染源邻近区域居民投诉数据。
3.根据权利要求1所述的大数据驱动的恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法，其特征是，依据“分而治之”策略，机器学习级联模型第一级用16*3组单输出单隐层卷积神经网络一一预测t+1、t+2和t+3时刻各个气敏传感器的响应；对T0＝40min而言，相当于从当前时刻t算起，预测未来第40、80和120min时刻的响应；
以单周期T0＝40min，3个单输出单隐层卷积神经网络模块分别预测t+1、t+2和t+3时刻气敏传感器i的响应为例：
a)单输出单隐层卷积神经网络CNNi1预测t+1时刻气敏传感器i的响应：
设卷积神经网络CNNi1学习气敏传感器i在t时刻之前已发生的18个时刻响应时间序列，时延长度Δt＝9，则输入节点数mi＝9，取隐节点数hi＝5，输出节点数ni＝1；卷积神经网络CNNi1在线学习经预处理的气敏传感器i响应时间序列数据集Xi1为：
目标输出为：
di1＝(xi(t) xi(t-1) xi(t-2) xi(t-3) xi(t-4) xi(t-5) xi(t-6) xi(t-7) xi(t-8)xi(t-9))T∈R10，这种方式相当于卷积神经网络CNNi1学习气敏传感器i最近12小时已发生的1个18维响应时间序列，产生10个9维响应时间序列，即样本数为Ni1＝10；卷积神经网络CNNi1的隐层和输出层活化函数为Sigmoid修正函数采用误差反传算法学习，学习因子为ηi＝5/Ni1＝0.2；数据集Xi1和目标输出di1均成比例变换到范围[0,3]；卷积神经网络CNNi1在10秒钟内在线学习结束后，依据最近时间段的一个9维响应时间序列：
xi1＝(xi(t-8) xi(t-7) xi(t-6) xi(t-5) xi(t-4) xi(t-3) xi(t-2) xi(t-1) xi(t))T∈R9
预测t+1时刻气敏传感器i的响应xi(t+1)；当T0＝40min时，相当于预测未来第40分钟气敏传感器i的响应；
b)单输出单隐层卷积神经网络CNNi2与CNNi3预测t+2和t+3时刻气敏传感器i的响应：
卷积神经网络CNNi2和CNNi3结构仍为：mi＝9，hi＝5，ni＝1；在线学习经预处理的数据集Xi2和Xi3分别为：
和
即Xi2和Xi3同样有10个9维响应时间序列，样本数均为Ni1＝10；卷积神经网络CNNi2与CNNi3在学习阶段的目标输出和预测时依据的时间序列与CNNi1相同；当T0＝40min时，相当于学习气敏传感器i在40分钟和80分钟之前的12小时已发生的响应，预测t+2和t+3时刻气敏传感器i的响应xi(t+2)和xi(t+3)，分别相当于预测气敏传感器i未来第80分钟和120分钟的响应。
4.根据权利要求1所述的大数据驱动的恶臭气体多点集中式电子鼻仪器在线分析方法，其特征是，依据“分而治之”策略，NH3、H2S、CS2、C3H9N、CH4S、C2H6S、C2H6S2、C8H8、SO2、总挥发性有机化合物和臭气嗅感浓度共10+1项恶臭污染物浓度控制指标值整体预测问题被分解为11个单浓度值一一预测问题，机器学习级联模型第二级用10+1个单输出三隐层深度神经网络模块分别预测这10+1项恶臭污染物控制指标值；单输出深度神经网络训练集为恶臭电子鼻仪器I的气敏传感器阵列I-1对标准臭液/气样品和大量污染现场在线检测得到的恶臭气体大数据，目标输出为臭气嗅辨值和色质谱与分光光度常规仪器离线测量值，以及居民投诉数据；
单个单输出三隐层深度神经网络DNNj采用自下而上的逐层离线学习方式；第一和第二隐层学习时采用单隐层对等神经网络结构，即单隐层对等神经网络的隐层—输出层权值直接等于其输入层—隐层权值，目标输出直接等于其输入，输入分量和输出分量依据特征分量大小成比例变换到范围[0,3]；单隐层对等神经网络的隐层活化函数为Sigmoid修正函数采用误差反传算法学习，学习因子为ηj＝1/Nj，学习结束后丢弃隐层—输出层；
假设对t+1时刻浓度值yj(t+1)进行预测，第j个单输出深度神经网络DNNj依据的是16个卷积神经网络对t+1时刻气敏传感器阵列I-1的预测响应{x1(t+1),x2(t+1),…,x16(t+1)}，预测yj(t+2)和yj(t+3)分别依据的是16个卷积神经网络对t+2和t+3时刻的预测响应(x1(t+2),x2(t+2),…,x16(t+2))T与(x1(t+3),x2(t+3),…,x16(t+3))T；
若实际输入是气敏传感器阵列当前响应向量(x1(t),x2(t),…,x16(t))T，必要时可再加上t时刻温湿度值，则深度神经网络DNNj的实际输出是对恶臭气体成分j当前浓度值yj(t)的估计。
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