CN108863366A - 一种基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法，将氧化铝和石墨烯按照摩尔比1:5～5:1的比例，配置成混合粉末；将所述混合粉末在1200‑2000℃的高温下，在氮气或氨气气氛下进行氮化反应，氮化反应时间为1‑8小时；在所述氮化反应降温过程中，通入还原性气体，进行除氧，冷却后即得高导热氮化铝粉末；将所述氮化反应后获得的粉末，在空气气氛下，在500‑800℃低温煅烧除碳，除碳时间为0.5‑4小时，冷却后即得高导热氮化铝粉末。本发明采用石墨烯作为碳源，具有极高的反应活性和反应均匀性。在氮化反应降温的过程中，通入还原性气体，进行除氧操作，进一步提高了材料导热性能。采用本发明的方法具有反应温度低、工艺简单、能耗低、产品性能高等优点。

Description

一种基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法
技术领域
本发明涉及材料制备技术领域，特别涉及一种高导热氮化铝粉末的制备方法。
背景技术
氮化铝作为一种综合性能优良的新型陶瓷材料，具有优良的热传导性能(理论导热率达到320Wm-1K-1)，较低的介电常数和介电损耗，无毒以及与硅相匹配的热膨胀系数等一系列优良特性，成为了当下研究的重点材料。
目前氮化铝粉末的合成方法主要有三种：(1)铝粉直接氮化法。此方法优点是原料丰富，工艺简单，适合大规模生成，但是却是强放热反应，过程不易控制，难以合成高纯度、细粒度的产品。(2)自蔓延高温合成法。此方法一种新型的氮化铝粉末制备方法，优点是反应速度快，合成时间短，但由于反应速度太快，反应产物易结块，反应不完全，难以制备高质量的粉末。(3)碳热还原法。此方法是将氧化铝粉末和碳粉混合，在高温下，氮气气氛中发生还原氮化反应，反应式：Al2O3+3C+N2＝2AlN+3CO。此方法优点是合成粉末纯度高，性能稳定，粉末粒度细小均匀，具有良好的成形、烧结性能，但是反应中温度高，能耗大。
此外，中国专利公开号CN103079996，公开日2013年5月1日，发明创造的名称球形氮化铝粉末的制造方法，该申请案公开了一种球形氮化铝粉末的制备方法，采用的是碳热还原法，使用氧化铝或氧化铝水合物、稀土金属化合物及碳粉作为原料，在1620-1900℃还原氮化2小时得到产物。此方法反应温度高，且引入稀土金属化合物，使氮化铝粉末中引入杂质。文献《Mechanism and kinetics of combustion-carbothermal synthesis of AlNnanopowders》(出版源：《Ceramics International》，作者：Qing He；Mingli Qin；MinHuang等，出版时间：2017年4月)提出了一种使用可溶性铝源、尿素和葡萄糖等材料在氮气气氛下制备氮化铝粉末的方法，此方法虽然反应温度低，产物颗粒均匀，但是过程中涉及制备前驱体，且前驱体体积膨胀过大，在氮化过程中，较其他工艺而言极大降低了煅烧炉的产能。
发明内容
本发明要解决的技术问题是提供一种反应温度低、工艺简单、能耗低、产品性能高的基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法。
为了解决上述技术问题，本发明的技术方案为：
一种基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法，包括以下步骤：
(1)将氧化铝和石墨烯按照摩尔比1:5～5:1的比例，配置成混合粉末；
(2)将所述混合粉末在1200-2000℃的高温下，在氮气或氨气气氛下进行氮化反应，氮化反应时间为1-8小时；
(3)在所述氮化反应降温过程中，通入还原性气体，进行除氧，冷却后即得高导热氮化铝粉末。
优选的，所述基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法还包括：步骤(4)将所述氮化反应后获得的粉末，在空气气氛下，在500-800℃低温煅烧除碳，除碳时间为0.5-4小时，冷却后即得高导热氮化铝粉末。
优选的，所述氧化铝是α型氧化铝或γ型氧化铝中的至少一种。
优选的，所述石墨烯比表面积高于200m2/g。
优选的，所述石墨烯比表面积高于1000m2/g。
优选的，所述步骤(2)的高温为1200-1600℃。
优选的，所述步骤(2)的氮化反应时间为1-3小时。
优选的，所述步骤(3)的还原性气体为氢气和惰性气体的混合气或一氧化碳和惰性气体的混合气。
优选的，所述惰性气体为氮气、氦气、氖气、氩气、氪气、氙气或氡气中的至少一种。
优选的，所述步骤(4)的除碳时间为0.5-2小时。
本发明的有益效果：采用上述技术方案，(1)由于本发明采用石墨烯作为碳源，石墨烯的比表面积巨大且厚度小，较以往的碳源表现出了极高的反应活性和反应均匀性。同时，在降低氮化铝粉末制备的反应温度的同时，获得了一种高纯度、性能稳定、粉末粒度均匀的优质产品。(2)创造性地在氮化反应降温的过程中，通入还原性气体，充分利用反应余热，进行除氧操作，大大减少了氮化铝的含氧量，进一步提高了材料导热性能。(3)基于石墨烯本身高导热率的性能，在对氮化铝粉末绝缘性能没有要求的领域，可以省略步骤(4)。综合以上方面，采用本发明的方法具有反应温度低、工艺简单、能耗低、产品性能高等优点。
附图说明
图1为采用本发明的方法制备的氮化铝粉末SEM表征图；
图2为采用本发明的方法制备的氮化铝粉末XRD表征图。
具体实施方式
下面结合附图对发明的具体实施方式作进一步说明。在此需要说明的是，对于这些实施方式的说明用于帮助理解本发明，但并不构成对本发明的限定。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
实施例1：
称取10克γ相氧化铝，4克石墨烯，干法混合，放入石墨坩埚，在管式炉中，通入氮气，升温到1400℃，恒温3小时后自然降温，当温度降到1000℃的时候，通入氢气和氮气混合气，保持通气1小时。待管式炉温降到室温时，取出样品，放入刚玉坩埚，在空气气氛，程序升温至500℃，恒温4小时，待样品冷却后取出，即得高导热氮化铝粉末。
实施例2：
称取8克α相氧化铝，4克石墨烯，干法混合，放入石墨坩埚，在管式炉中，通入氨气，程序升温到2000℃，恒温1小时后自然降温，当温度降到1000℃的时候，通入一氧化碳和氮气混合气，保持通气1小时。待管式炉温降到室温时，取出样品，放入刚玉坩埚，在空气气氛，程序升温至800℃，恒温0.5小时，待样品冷却后取出，即得高导热氮化铝粉末。
实施例3：
称取3克γ相氧化铝，8克石墨烯，干法混合，放入石墨坩埚，在管式炉中，通入氨气，程序升温到1600℃，恒温1小时后自然降温，当温度降到1000℃的时候，通入氢气和氦气混合气，保持通气1小时。待管式炉温降到室温时，取出样品，即得高导热氮化铝粉末。
实施例4：
称取2克γ相氧化铝，5克α相氧化铝，2克石墨烯，干法混合，放入石墨坩埚，在管式炉中，通入氮气，程序升温到1200℃，恒温8小时后自然降温，当温度降到1000℃的时候，通入一氧化碳和氦气混合气，保持通气1小时。待炉温降到室温时，取出样品，即得高导热氮化铝粉末。
如图1所示，为采用本发明的方法制备得到的高导热氮化铝粉末SEM表征图，可以看出制备得到的高导热氮化铝粉末为均匀颗粒状。如图2所示，为采用本发明的方法制备得到的高导热氮化铝粉末XRD表征图，可以看出制备得到的高导热氮化铝粉末几乎没有杂质，衍射峰较尖锐，高导热氮化铝粉末纯度已经很高，并且结晶完整。
以上结合附图对本发明的实施方式作了详细说明，但本发明不限于所描述的实施方式。对于本领域的技术人员而言，在不脱离本发明原理和精神的情况下，对这些实施方式进行多种变化、修改、替换和变型，仍落入本发明的保护范围内。

Claims (10)

1.一种基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法，其特征在于：包括以下步骤：
(1)将氧化铝和石墨烯按照摩尔比1:5～5:1的比例，配置成混合粉末；
(2)将所述混合粉末在1200-2000℃的高温下，在氮气或氨气气氛下进行氮化反应，氮化反应时间为1-8小时；
(3)在所述氮化反应降温过程中，通入还原性气体，进行除氧，冷却后即得高导热氮化铝粉末。
2.根据权利要求1所述的基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法，其特征在于：所述基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法还包括：步骤(4)将所述氮化反应后获得的粉末，在空气气氛下，在500-800℃低温煅烧除碳，除碳时间为0.5-4小时，冷却后即得高导热氮化铝粉末。
3.根据权利要求1所述的基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法，其特征在于：所述氧化铝是α型氧化铝或γ型氧化铝中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法，其特征在于：所述石墨烯比表面积高于200m2/g。
5.根据权利要求1所述的基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法，其特征在于：所述石墨烯比表面积高于1000m2/g。
6.根据权利要求1所述的基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法，其特征在于：所述步骤(2)的高温为1200-1600℃。
7.根据权利要求1所述的基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法，其特征在于：所述步骤(2)的氮化反应时间为1-3小时。
8.根据权利要求1所述的基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法，其特征在于：所述步骤(3)的还原性气体为氢气和惰性气体的混合气或一氧化碳和惰性气体的混合气。
9.根据权利要求8所述的基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法，其特征在于：所述惰性气体为氮气、氦气、氖气、氩气、氪气、氙气或氡气中的至少一种。
10.根据权利要求2所述的基于石墨烯制备高导热氮化铝粉末的方法，其特征在于：所述步骤(4)的除碳时间为0.5-2小时。
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