CN108598556B - 一种高温型聚合物锂离子电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明一种高温型聚合物锂离子电池及其制备方法。该锂离子电池主要包括正极片、负极片、多孔隔离膜和电解液；所述正极片包括：钴酸锂、聚偏氟乙烯、碳纳米管、炭黑；所述负极片包括：人造石墨、羧基纤维素钠、丁苯橡胶和炭黑；所述多孔隔离膜为混涂隔膜；所述电解液由锂盐、碳酸酯混合物和添加剂组成。钴酸锂和人造石墨具有D10较大和比表面积较小的特点，有利于减弱高温条件下副反应发生，稳定电池性能；隔离膜采用陶瓷/聚偏氟乙烯混涂隔膜，有利于电池成型和电池的热稳定性；电解液所用的添加剂组成具有正极、负极成膜保护的功能，而且用量较低，有利于降低电池阻抗，有利于循环性能。

Description

一种高温型聚合物锂离子电池及其制备方法
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，涉及一种高温型聚合物锂离子电池及其制备方法。
背景技术
锂离子电池由于其环境友好、能量密度高、循环性能好等优点广泛应用于汽车、储能、数码等领域。聚合物锂离子电池能量密度相对液态锂离子电池更高，而且电池外形可根据需要定制，在数码领域尤其受欢迎。现有的聚合物锂离子电池在高温环境下性能难以保证，通常仅满足60℃环境下存放和45℃环境中保证循环寿命。而在85℃环境下存放，电池难以正常放电，甚至出现气涨现象，在60℃环境下循环寿命也短。这不能满足用于高温地区和高温环境的设备的需求。
发明内容
本发明的目的是提供一种高温型锂离子电池及其制备方法，该聚合物锂离子电池在85℃高温环境存放后，电池性能保持正常；在常温和60℃高温环境下，电池循环寿命好。
本发明技术方案如下。
一种高温型聚合物锂离子电池，该锂离子电池主要包括正极片、负极片、多孔隔离膜和电解液；
所述正极片按质量分百分比计包括：钴酸锂94～97％、聚偏氟乙烯(PVDF)1～2％：碳纳米管(CNT)1～2％：炭黑(SP)1～2％；
所述负极片按质量分百分比计包括：人造石墨90～96％、羧基纤维素钠(CMC)1.5～2％、丁苯橡胶(SBR)1.5～2.5％、炭黑(SP)1～2％；
所述多孔隔离膜为混涂隔膜；
所述电解液由锂盐、碳酸酯混合物和添加剂组成。
根据权利要求1所述的一种高温型聚合物锂离子电池，其特征在于：所述正极片的钴酸锂D10为10～14μm，比表面积为：0.2～0.3m2/g。根据权利要求1所述的一种高温型聚合物锂离子电池，其特征在于：所述负极片的人造石墨D10为13～17μm，比表面积为：0.6～1.0m2/g。根据权利要求1所述的一种高温型聚合物锂离子电池，其特征在于：所述多孔隔离膜为混涂隔膜，其基膜是聚乙烯多孔膜，基膜厚度为9～16μm，混涂层是三氧化二铝和聚偏氟乙烯的混合物组成，涂层厚度是3μm，涂层对应正极面。
进一步地，所述电解液的锂盐为LiPF6，锂盐的含量为1.0～1.2mol/L；
所述碳酸酯混合物各组分的质量比例为，碳酸乙烯酯(EC)：碳酸丙烯酯(PC)：碳酸二乙酯(DEC)：碳酸乙甲酯(EMC)：碳酸二甲酯(DMC)＝30～45：5～20：30～45：0～15：0～15；所述碳酸酯混合物占电解液总质量的75％～85％；
所述添加剂含量占电解液总质量的1％～9％，各种添加剂的质量比例为：氟代碳酸乙烯酯(FEC)：碳酸亚乙烯酯(VC)：1,3-丙烷磺酸内酯(PS)，丁二腈(AN)：己二腈(ADN)＝1～3：1～3：0.2～1：0～1：0～1。
进一步地，所述锂离子电池通过：制备正极片、制备负极片-焊极耳-卷绕-装配-烘烤-注液-高温老化-化成-二封-成型-分容工序制成聚合物锂离子电池。
进一步地，所述正极片通过三个步骤得到；
第一步按质量比例钴酸锂：聚偏氟乙烯(PVDF)：碳纳米管(CNT)：炭黑(SP)＝94～97％：1～2％：1～2％:1～2％称取所需材料，通过搅拌机混料得到正极浆料；
第二步将第一步浆料，使用涂布机涂布在铝箔集流体上，涂布面密度≤42mg/cm2,
第三步，使用辊压机辊压上步极片，辊压密度≤4.0g/cm3。
进一步地，所述负极片通过两个步骤得到；
第一步按质量比例人造石墨：羧基纤维素钠(CMC)：丁苯橡胶(SBR)：炭黑(SP)＝90～96％：1.5～2％：1.5～2.5％:1～2％称取所需材料，通过搅拌机混料得到负极浆料；
第二步将第一步浆料，使用涂布机涂布在铜箔集流体上，涂布面密度≤21mg/cm2；
第三步使用辊压机辊压上步极片，辊压密度≤1.5g/cm3。
进一步地，所述高温老化工序的温度参数是40～50℃，老化时间是36～48小时。
与现有技术相比，本发明的优势在于：
1.钴酸锂和人造石墨具有D10较大和比表面积较小的特点，有利于减弱高温条件下副反应发生，稳定电池性能；
2.隔离膜采用陶瓷/聚偏氟乙烯混涂隔膜，有利于电池成型和电池的热稳定性；
3.电解液所用的碳酸酯组成具有沸点高、浸润好的特点，有利于高温稳定性和循环性能；
4.电解液所用的添加剂组成具有正极、负极成膜保护的功能，而且用量较低，有利于降低电池阻抗，有利于循环性能；
5.正极片和负极片配方合理，有利于降低电池内阻，有利于循环性能；而且面密度和压实密度适中，有利于电解液充分浸润极片，有利于循环性能；
6.高温老化温度和时间有利于电解液充分浸润极片，有利于循环性能。
8.本发明的聚合物锂离子电池在85℃高温环境存放后，电池性能保持正常；在常温和60℃高温环境下，电池循环寿命好。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明做进一步详细说明。以下实施例有助于理解本发明，但并不因此将本发明限制在所述的实施例范围之中。
下述实施例中，一种高温型聚合物锂离子电池，主要包括正极片、负极片、多孔隔膜和有机电解液。所述正极片主要含有钴酸锂；所述负极片主要含有人造石墨；所述隔离膜为陶瓷/聚偏氟乙烯混涂隔膜；所述电解液由锂盐、碳酸酯混合物和各种添加剂组成。本发明的聚合物锂离子电池在85℃高温环境存放后，电池性能保持正常；在常温和60℃高温环境下，电池循环寿命好。
实施例1
所述正极片的钴酸锂D10为11μm，比表面积为：0.2m2/g
所述负极片的人造石墨D10为13μm，比表面积为：0.9m2/g。
所述隔离膜的基膜是聚乙烯多孔膜，基膜厚度为12μm，混涂层是三氧化二铝和聚偏氟乙烯的混合物，两者质量比例是1:1组成，涂层厚度是3μm，涂层对应正极面。
所述电解液的锂盐为LiPF6，锂盐的含量为1.0mol/L；
所述碳酸酯混合物各组分的质量比例为，碳酸乙烯酯(EC)：碳酸丙烯酯(PC)：碳酸二乙酯(DEC)：碳酸乙甲酯(EMC)＝40：15：30：15；
所述添加剂含量占电解液总质量的5.5％，各种添加剂的质量比例为，氟代碳酸乙烯酯(FEC)：碳酸亚乙烯酯(VC)：1,3-丙烷磺酸内酯(PS)，丁二腈(AN)：己二腈(ADN)＝3：1：0.5：0.5：0.5。
所述锂离子电池通过：制备正极片、制备负极片-焊极耳-卷绕-装配-烘烤-注液-高温老化-化成-二封-成型-分容工序制成聚合物锂离子电池。
其中，正极片通过以下三个步骤得到；
第一步按质量比例钴酸锂：聚偏氟乙烯(PVDF)：碳纳米管(CNT)：炭黑(SP)＝96：2：1：1称取所需材料，通过搅拌机混料得到正极浆料；
第二步将第一步浆料涂布在铝箔集流体上，涂布面密度为40mg/cm2,
第三步，使用辊压机辊压上步极片，辊压密度4.0g/cm3。
负极片通过以下三个步骤得到；
第一步按质量比例人造石墨：羧基纤维素钠(CMC)：丁苯橡胶(SBR)：炭黑(SP)＝95：1.7：2:1.3称取所需材料，通过搅拌机混料得到负极浆料；
第二步将第一步浆料涂布在铜箔集流体上，涂布面密度为18mg/cm2,
第三步，使用辊压机辊压上步极片，辊压密度为1.5g/cm3。
所述高温老化工序的温度参数是40～50℃，老化时间是36～48小时。
实施例2
所述正极片的钴酸锂D10为11μm，比表面积为：0.2m2/g；
所述负极片的人造石墨D10为13μm，比表面积为：0.9m2/g。
所述隔离膜的基膜是聚乙烯多孔膜，基膜厚度为12μm，混涂层是三氧化二铝和聚偏氟乙烯的混合物组成，涂层厚度是3μm，涂层对应正极面。
所述电解液的锂盐为LiPF6，锂盐的含量为1.0mol/L；
所述碳酸酯混合物各组分的质量比例为，碳酸乙烯酯(EC)：碳酸丙烯酯(PC)：碳酸二乙酯(DEC)：碳酸乙甲酯(EMC)＝40：15：30：15；所述碳酸酯混合物占电解液总质量的81.5％。
所述添加剂含量占电解液总质量的5.5％，各种添加剂的质量比例为，氟代碳酸乙烯酯(FEC)：碳酸亚乙烯酯(VC)：1,3-丙烷磺酸内酯(PS)，丁二腈(AN)：己二腈(ADN)＝3：1：0.5：0.5：0.5。
所述锂离子电池通过：制备正极片、制备负极片-焊极耳-卷绕-装配-烘烤-注液-高温老化-化成-二封-成型-分容等工序制成聚合物锂离子电池。
其中，正极片通过以下三个步骤得到；
第一步按质量比例钴酸锂：聚偏氟乙烯(PVDF)：碳纳米管(CNT)：炭黑(SP)＝96：2：1：1称取所需材料，通过搅拌机混料得到正极浆料；
第二步将第一步浆料涂布在铝箔集流体上，涂布面密度42mg/cm2,
第三步，使用辊压机辊压上步极片，辊压密度4.0g/cm3。
负极片通过以下三个步骤得到；
第一步按质量比例人造石墨：羧基纤维素钠(CMC)：丁苯橡胶(SBR)：炭黑(SP)＝95：1.7：2:1.3称取所需材料，通过搅拌机混料得到负极浆料；
第二步将第一步浆料涂布在铜箔集流体上，涂布面密度19mg/cm2,
第三步，使用辊压机辊压上步极片，辊压密度1.5g/cm3。
所述高温老化工序的温度参数是40～50℃，老化时间是36～48小时。
实施例3
所述正极片的钴酸锂D10为11μm，比表面积为：0.2m2/g；
所述负极片的人造石墨D10为13μm，比表面积为：0.9m2/g。
所述隔离膜的基膜是聚乙烯多孔膜，基膜厚度为12μm，混涂层是三氧化二铝和聚偏氟乙烯的混合物组成，涂层厚度是3μm，涂层对应正极面。
所述电解液的锂盐为LiPF6，锂盐的含量为1.0mol/L；
所述碳酸酯混合物各组分的质量比例为，碳酸乙烯酯(EC)：碳酸丙烯酯(PC)：碳酸二乙酯(DEC)：碳酸乙甲酯(EMC)＝40：15：30：15；
所述添加剂含量占电解液总质量的6.5％，各种添加剂的质量比例为，氟代碳酸乙烯酯(FEC)：碳酸亚乙烯酯(VC)：1,3-丙烷磺酸内酯(PS)，丁二腈(AN)：己二腈(ADN)＝3：1：0.5：1：1。
所述锂离子电池通过：制备正极片、制备负极片-焊极耳-卷绕-装配-烘烤-注液-高温老化-化成-二封-成型-分容等工序制成聚合物锂离子电池。
其中，正极片通过以下三个步骤得到；
第一步按质量比例钴酸锂：聚偏氟乙烯(PVDF)：碳纳米管(CNT)：炭黑(SP)＝96：2：1：1称取所需材料，通过搅拌机混料得到正极浆料；
第二步将第一步浆料涂布在铝箔集流体上，涂布面密度42mg/cm2,
第三步，使用辊压机辊压上步极片，辊压密度4.0g/cm3。
负极片通过以下三个步骤得到：
第一步按质量比例人造石墨：羧基纤维素钠(CMC)：丁苯橡胶(SBR)：炭黑(SP)＝95：1.7：2:1.3称取所需材料，通过搅拌机混料得到负极浆料；
第二步将第一步浆料涂布在铜箔集流体上，涂布面密度19mg/cm2,
第三步，使用辊压机辊压上步极片，辊压密度1.5g/cm3。
所述高温老化工序的温度参数是40～50℃，老化时间是36～48小时。
实施例1、2、3制备的聚合物锂离子电池进行性能测试：(1)85℃高温存放测试：25±5℃环境下1C电流将电池充满电4.2V，然后将电池放在85℃环境中，存放24小时，取出电池，测量电池的厚度及内阻变化；25±5℃环境下放置2小时后，0.2C电流放电3.0V，测得电池剩余容量，然后0.5C充电4.2V，0.2C放电3.0V，测试恢复容量。通过存放前后性能计算获得电池厚度变化率等数据。
(2)60℃高温循环测试：将电池放入60℃环境中，0.5C充满电4.2V，0.5C放电3.0V，充放循环500次，观察电池的容量保持率、厚度变化率及内阻变化率。
表1是85℃高温存放测试结果
表2是60℃高温循环测试结果
表1
Figure BDA0001666658550000101
表2
Figure BDA0001666658550000102
Figure BDA0001666658550000111
从表1可知，所有实施例的85℃高温存放测试性能均OK，电池厚度变化率小于8％，容量保持率在80％以上，容量恢复率在85％以上；实施例2的性能比实施例1差，因为正极片和负极片的面密度越大，电解液浸润极片越困难，电池阻抗越大，所以高温存储后性能更差；实施例3比实施例2性厚度变化小，容量保持率和恢复率更高，说明添加剂AN、ADN含量都升高到1％时，正极被更好地保护，电池阻抗也没有恶化性增大，电池整体性能相比AN、ADN含量都是0.5％时更稳定。
从表2可知，所有实施例的60℃高温循环测试性能均OK，电池厚度变化率小于8％，容量保持率在80％以上，大于80％的标准线；容量保持率顺序是实施例3＞实施例1＞实施例2，厚度增长率的顺序是实施例2＞实施例1＞实施例3，内阻变化率的顺序是实施例2＞实施例1＞实施例3。这说明正极片和负极片的面密度越大不利于电池高温循环性能；添加剂AN、ADN含量都升高到1％时，相比AN、ADN含量都是0.5％时，高温循环性能更好！
本发明的聚合物锂离子电池85℃温环境存放后，电池性能保持正常；在常温和60℃高温环境下，电池循环寿命好。
以上所述实施例，用于具体描述本发明，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换或改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (6)

1.一种高温型聚合物锂离子电池，其特征在于：该锂离子电池主要包括正极片、负极片、多孔隔离膜和电解液；
所述正极片按质量分百分比计包括：钴酸锂94～97％、聚偏氟乙烯(PVDF)1～2％、碳纳米管(CNT)1～2％和炭黑(SP)1～2％；
所述负极片按质量分百分比计包括：人造石墨90～96％、羧基纤维素钠(CMC)1.5～2％、丁苯橡胶(SBR)1.5～2.5％和炭黑(SP)1～2％；
所述多孔隔离膜为混涂隔膜；其基膜是聚乙烯多孔膜，基膜厚度为9～16μm，混涂层是三氧化二铝和聚偏氟乙烯的混合物组成，涂层厚度是3μm，涂层对应正极面；
所述电解液由锂盐、碳酸酯混合物和添加剂组成；
所述正极片的钴酸锂D10为10～14μm，比表面积为：0.2～0.3m2/g；
所述负极片的人造石墨D10为13～17μm，比表面积为：0.6～1.0m2/g。
2.根据权利要求1所述的一种高温型聚合物锂离子电池，其特征在于：所述电解液的锂盐为LiPF6，锂盐的含量为1.0～1.2mol/L；
所述碳酸酯混合物各组分的质量比例为，碳酸乙烯酯(EC)：碳酸丙烯酯(PC)：碳酸二乙酯(DEC)：碳酸乙甲酯(EMC)：碳酸二甲酯(DMC)＝30～45：5～20：30～45：0～15：0～15；所述碳酸酯混合物占电解液总质量的75％～85％；
所述添加剂含量占电解液总质量的1％～9％，各种添加剂的质量比例为：氟代碳酸乙烯酯(FEC)：碳酸亚乙烯酯(VC)：1,3-丙烷磺酸内酯(PS)，丁二腈(AN)：己二腈(ADN)＝1～3：1～3：0.2～1：0～1：0～1。
3.根据权利要求1所述的高温型聚合物锂离子电池的制备方法，其特征在于：所述锂离子电池通过：制备正极片、制备负极片-焊极耳-卷绕-装配-烘烤-注液-高温老化-化成-二封-成型-分容工序制成聚合物锂离子电池。
4.根据权利要求3所述的高温型聚合物锂离子电池的制备方法，其特征在于：所述正极片通过三个步骤得到；
第一步按质量比例钴酸锂：聚偏氟乙烯(PVDF)：碳纳米管(CNT)：炭黑(SP)＝94～97％：1～2％：1～2％:1～2％称取所需材料，通过搅拌机混料得到正极浆料；
第二步将第一步浆料，使用涂布机涂布在铝箔集流体上，涂布面密度≤42mg/cm2,
第三步，使用辊压机辊压上步极片，辊压密度≤4.0g/cm3。
5.根据权利要求4所述的一种高温型聚合物锂离子电池的制备方法，其特征在于：所述负极片通过两个步骤得到；
第一步按质量比例人造石墨：羧基纤维素钠(CMC)：丁苯橡胶(SBR)：炭黑(SP)＝90～96％：1.5～2％：1.5～2.5％:1～2％称取所需材料，通过搅拌机混料得到负极浆料；
第二步将第一步浆料，使用涂布机涂布在铜箔集流体上，涂布面密度≤21mg/cm2；
第三步使用辊压机辊压上步极片，辊压密度≤1.5g/cm3。
6.根据权利要求5所述的一种高温型聚合物锂离子电池的制备方法，其特征在于：所述高温老化工序的温度参数是40～50℃，老化时间是36～48小时。
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