CN108417278B - 一种高辐照稳定性的金属型燃料芯块的制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种高辐照稳定性的金属型燃料芯块的制备方法，包括以下步骤，步骤一：将铀基合金粉末与碳基纳米材料按体积比99.9‑99:1‑0.1的比例混合后，置于尼龙球磨罐中，添加3倍质量的氧化锆研磨球，混合24h，得到混合粉；步骤二：将混合粉进行无压烧结、热压烧结、放电等离子烧结或闪烧，保温保压结束后随炉冷却，取出后加工成型，即得到金属型燃料芯块。使用该方法制备得到的金属性燃料芯块，其具有高铀装量、高导热、抗辐照性能好、裂变气体容纳能力强、力学性能优异的优势，可作为核反应堆的新型核燃料。

Description

一种高辐照稳定性的金属型燃料芯块的制备方法
技术领域
本发明涉及一种高辐照稳定性的金属型燃料芯块的制备方法。
背景技术
相对于商用反应堆中最常用的UO2燃料，基于铀基合金的金属型核燃料具有铀装量高、热导率高的优势，但由于金属型核燃料在辐照条件下有较大程度的肿胀变形，因此限制了该类型芯块在核反应堆中的应用。
发明内容
本发明的目的是为了解决上述技术问题，提供一种金属型燃料芯块的制备方法，提高了金属型燃料芯块的热物理性能、力学性能和辐照稳定性，从而使该类型芯块具备在核反应堆中应用的条件。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：
一种高辐照稳定性的金属型燃料芯块的制备方法，包括以下步骤，
步骤一：将铀基合金粉末与碳基纳米材料按体积比99.9-99:1-0.1的比例混合后，置于尼龙球磨罐中，添加3倍质量的氧化锆研磨球，混合24h，得到混合粉；
步骤二：将混合粉进行无压烧结、热压烧结、放电等离子烧结或闪烧，保温保压结束后随炉冷却，取出后加工成型，即得到金属型燃料芯块。
具体的说，所述铀基合金为U-Mo、U-Zr或U3Si2，其粒径为5μm～100μm，235U富集度1-5％。
具体的说，所述碳基纳米材料为以下任意一种或多种：粒径为20nm-2μm的SiC颗粒，直径为20nm-200nm、长度为5-20μm的SiC晶须，直径为5nm-100nm、长度为1-20μm的碳纳米管，平面长度为100nm-200μm的石墨烯。
进一步的，所述步骤二中，当烧结方式为无压烧结时，其步骤为：将混合粉在100-400Mpa条件下模压成型，得到燃料芯块素坯，再将燃料芯块素坯置于气氛烧结炉中，以1-10℃/min的速率升温至一定温度，保温30-60min，再以1-10℃/min的速率升温至800-1200℃，保温1-5h；所述气氛为真空或氩气气氛保护。
作为另一种烧结方式，所述步骤二中，当烧结方式为热压烧结时，其步骤是：将混合粉置于石墨模具中，抽真空至5×10-2-5×10-1Pa，在20-100MPa的烧结压力条件下，以1-20℃/min的速率升温至800-1200℃并保温1-4h；烧结气氛为氩气气氛。
作为另一种烧结方式，所述步骤二中，当烧结方式为放电等离子体烧结时，其步骤是是：将混合粉置于石墨模具中，抽真空至5×10-2-5×10-1Pa，之后充氩气至10-60kPa；在20-100MPa的烧结压力条件下，以50-1000℃/min的速率升温至700-1200℃，并保温1-30min。
作为另一种烧结方式，所述步骤二中，当烧结方式为闪烧时，其步骤是：将混合粉置于石墨或金属模具中，抽真空至5×10-2-5×10-1Pa，之后充氩气至10-60kPa；以400-2000℃/min的速率升温至700-1200℃，并保温10s-5min。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
本发明在金属型燃料芯块中加入弥散的碳基纳米材料，使其与铀基合金粉末复合，碳基纳米材料弥散在金属燃料中，以其为核心，周边能够形成丰富的结构缺陷，能够有效抵御辐照形变和容纳裂变气体。另外，由于纳米弥散增强，能够更好的抵抗拉升和弯折，得到更好的力学性能。
因此，该方法能够制备得到高铀装量、高导热、抗辐照性能好、裂变气体容纳能力强、力学性能优异的金属型燃料芯块，从而使该类型芯块具备在核反应堆中应用的条件，可作为核反应堆的新型核燃料。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步说明，本发明的方式包括但不仅限于以下实施例。
以下实施例本发明金属型燃料芯块的制备方法制备方法。
实施例1
步骤一，按照如下方式配比原料：
U-10M合金粉末，5μm～100μm，235U富集度1～5％，99vol％，碳化硅颗粒，粒径10nm-100nm，1vol％，将上述粉末置于尼龙球磨罐中，添加3倍质量的氧化锆研磨球，混合24h。
步骤二，按照如下方式开展烧结：
将混合粉末模压成形，得到燃料芯块素坯，成形压力为100Mpa，将素坯置于气氛烧结炉中进行无压烧结，首先以5～10℃/min的速率升温至600℃左右并保温0.5h，再以1℃/min的速率升温至1100℃，保温2h，炉冷，气氛为氩气气氛，压强10～50kPa。
步骤三，随炉冷却后将试样取出，加工至所需形状尺寸。
实施例2
步骤一，按照如下方式配比原料：
U-10Zr合金粉末，5μm～100μm，235U富集度1～5％，99.9vol％，直径为20nm-200nm、长度为5-20μm的SiC晶须，0.1vol％，将上述粉末置于尼龙球磨罐中，添加3倍质量的氧化锆研磨球，混合24h。
步骤二，按照如下方式开展烧结：
将混合粉末模压成形，得到燃料芯块素坯，成形压力为300Mpa，将素坯置于气氛烧结炉中进行无压烧结，首先以5～10℃/min的速率升温至500℃左右并保温0.5h。以1℃/min的速率升温至850℃，保温1h，炉冷，气氛为真空，压强5×10-2～5×10-1Pa。
步骤三，随炉冷却后将试样取出，加工至所需形状尺寸。
实施例3
步骤一，按照如下方式配比原料：
U3Si2合金粉末，5μm～100μm，235U富集度1～5％，95vol％，直径为5nm-100nm、长度为1-20μm的碳纳米管，5vol％，将上述粉末置于尼龙球磨罐中，添加3倍质量的氧化锆研磨球，混合24h。
步骤二，按照如下方式开展烧结：
将粉末置于设计好的石墨模具中，进行热压烧结，烧结工艺如下：以1～20℃/min的速率升温至800℃并保温1h，同时施加20MPa的烧结压力，保温保压结束后炉冷，烧结气氛为氩气。
步骤三，随炉冷却后将试样取出，加工至所需形状尺寸。
实施例4
步骤一，按照如下方式配比原料：
U-10Mo合金粉末，5μm～100μm，235U富集度1～5％，99vol％，平面长度为100nm-200μm的石墨烯，1vol％，将上述粉末置于尼龙球磨罐中，添加3倍质量的氧化锆研磨球，混合24h。
步骤二，按照如下方式开展烧结：
将粉末置于设计好的石墨模具中，进行热压烧结，烧结工艺如下：以1～20℃/min的速率升温至1100℃并保温2h，同时施加40MPa的烧结压力，保温保压结束后炉冷，烧结气氛为氩气。
步骤三，随炉冷却后将试样取出，加工至所需形状尺寸。
实施例5
步骤一，按照如下方式配比原料：
U-10Zr合金粉末，5μm～100μm，235U富集度1～5％，99.9vol％，直径为5nm-100nm、长度为1-20μm的碳纳米管，0.1vol％，将上述粉末置于尼龙球磨罐中，添加3倍质量的氧化锆研磨球，混合24h。
步骤二，按照如下方式开展烧结：
将粉末置于设计好的石墨模具中，进行放电等离子烧结，烧结工艺如下：抽真空至5×10-2～5×10-1Pa，之后充氩气至10～60kPa；以50℃/min升温至700℃，烧结压力为20MPa，保温30min，保温保压结束后炉冷
步骤三，随炉冷却后将试样取出，加工至所需形状尺寸。
实施例6
步骤一，按照如下方式配比原料：
U3Si2合金粉末，5μm～100μm，235U富集度1～5％，95vol％，平面长度为100nm-200μm的石墨烯，5vol％，将上述粉末置于尼龙球磨罐中，添加3倍质量的氧化锆研磨球，混合24h。
步骤二，按照如下方式开展烧结：
将粉末置于设计好的石墨模具中，进行放电等离子烧结，烧结工艺如下：抽真空至5×10-2～5×10-1Pa，之后充氩气至10～60kPa；以1000℃/min升温至1200℃，烧结压力为100MPa，保温1min，保温保压结束后炉冷。
步骤三，随炉冷却后将试样取出，加工至所需形状尺寸。
实施例7
步骤一，按照如下方式配比原料：
U-10Mo合金粉末，5μm～100μm，235U富集度1～5％，99.9vol％，粒径为20nm-2μm的SiC颗粒，0.1vol％，将上述粉末置于尼龙球磨罐中，添加3倍质量的氧化锆研磨球，混合24h。
步骤二，按照如下方式开展烧结：
将粉末置于设计好的石墨或金属模具中，进行闪烧烧结，烧结工艺如下：抽真空至5×10-2～5×10-1Pa，之后充氩气至10～60kPa；以400℃/min升温至800℃，烧结压力为20MPa，保温0.1min，保温保压结束后炉冷
步骤三，随炉冷却后将试样取出，加工至所需形状尺寸。
实施例8
步骤一，按照如下方式配比原料：
U-10Mo合金粉末，5μm～100μm，235U富集度1～5％，95vol％，直径为20nm-200nm、长度为5-20μm的SiC晶须，5vol％，将上述粉末置于尼龙球磨罐中，添加3倍质量的氧化锆研磨球，混合24h。
步骤二，按照如下方式开展烧结：
将粉末置于设计好的石墨或金属模具中，进行闪烧烧结，烧结工艺如下：抽真空至5×10-2～5×10-1Pa，之后充氩气至10～60kPa；以2000℃/min升温至1200℃，烧结压力为100MPa，保温2min，保温保压结束后炉冷。
步骤三，随炉冷却后将试样取出，加工至所需形状尺寸。
实施例9
步骤一，按照如下方式配比原料：
U-10Mo合金粉末，5μm～100μm，235U富集度1～5％，99vol％，平面长度为100nm-200μm的石墨烯，1vol％，将上述粉末置于尼龙球磨罐中，添加3倍质量的氧化锆研磨球，混合24h。
步骤二，按照如下方式开展烧结：
将粉末置于设计好的石墨或金属模具中，进行闪烧烧结，烧结工艺如下：抽真空至5×10-2～5×10-1Pa，之后充氩气至10～60kPa；以1000℃/min升温至1100℃，烧结压力为40MPa，保温0.5min，保温保压结束后炉冷。
步骤三，随炉冷却后将试样取出，加工至所需形状尺寸。
上述实施例仅为本发明的优选实施方式之一，不应当用于限制本发明的保护范围，但凡在本发明的主体设计思想和精神上作出的毫无实质意义的改动或润色，其所解决的技术问题仍然与本发明一致的，均应当包含在本发明的保护范围之内。

Claims (5)

1.一种高辐照稳定性的金属型燃料芯块的制备方法，其特征在于，包括以下步骤，
步骤一：将铀基合金粉末与碳基纳米材料按体积比99.9-99:1-0.1的比例混合后，置于尼龙球磨罐中，添加3倍质量的氧化锆研磨球，混合24h，得到混合粉；其中，所述铀基合金为U-Mo、U-Zr或U3Si2，其粒径为5μm～100μm，235U富集度1-5％，所述碳基纳米材料为以下任意一种或多种：粒径为20nm-2μm的SiC颗粒，直径为20nm-200nm、长度为5-20μm的SiC晶须，直径为5nm-100nm、长度为1-20μm的碳纳米管，平面长度为100nm-200μm的石墨烯；
步骤二：将混合粉进行无压烧结、热压烧结、放电等离子烧结或闪烧，保温保压结束后随炉冷却，取出后加工成型，即得到金属型燃料芯块。
2.根据权利要求1所述的一种高辐照稳定性的金属型燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述步骤二中，当烧结方式为无压烧结时，其步骤为：将混合粉在100-400Mpa条件下模压成型，得到燃料芯块素坯，再将燃料芯块素坯置于气氛烧结炉中，以1-10℃/min的速率升温至800-1200℃，保温1-5h；所述气氛为真空或氩气气氛保护。
3.根据权利要求1所述的一种高辐照稳定性的金属型燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述步骤二中，当烧结方式为热压烧结时，其步骤是：将混合粉置于石墨模具中，抽真空至5×10-2-5×10-1Pa，在20-100MPa的烧结压力条件下，以1-20℃/min的速率升温至800-1200℃并保温1-4h；烧结气氛为氩气气氛。
4.根据权利要求1所述的一种高辐照稳定性的金属型燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述步骤二中，当烧结方式为放电等离子体烧结时，其步骤是是：将混合粉置于石墨模具中，抽真空至5×10-2-5×10-1Pa，之后充氩气至10-60kPa；在20-100MPa的烧结压力条件下，以50-1000℃/min的速率升温至700-1200℃，并保温1-30min。
5.根据权利要求1所述的一种高辐照稳定性的金属型燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述步骤二中，当烧结方式为闪烧时，其步骤是：将混合粉置于石墨或金属模具中，抽真空至5×10-2-5×10-1Pa，之后充氩气至10-60kPa；以400-2000℃/min的速率升温至700-1200℃，并保温10s-5min。
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Inventor after: Zhang Pengcheng

Inventor after: Chu Mingfu

Inventor after: Tang Hao

Inventor after: Zhong Yi

Inventor after: Liu Xuxu

Inventor after: Duan Limei

Inventor before: Gao Rui

Inventor before: Wang Zhiyi

Inventor before: Yang Zhenliang

Inventor before: Li Bingqing

Inventor before: Chu Mingfu

Inventor before: Tang Hao

Inventor before: Zhong Yi

Inventor before: Liu Xuxu

Inventor before: Duan Limei

Inventor before: Huang Qiqi

GR01 Patent grant
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