CN108335768B - 一种基于纳米二氧化铀或其复合物的燃料芯块的制备方法 - Google Patents

一种基于纳米二氧化铀或其复合物的燃料芯块的制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于纳米二氧化铀或其复合物的燃料芯块的制备方法,包括以下步骤,步骤一:将纳米二氧化铀或其复合物粉末置于尼龙球磨罐中,添加1‑2倍质量的酒精及3倍质量的氧化锆研磨球,湿混24h,之后在70‑100℃条件下烘干,得到烘干粉;步骤二:将烘干粉进行无压烧结、热压烧结、放电等离子烧结或闪烧,保温保压结束后随炉冷却,加工成型,即得到燃料芯块。本发明制备得到的燃料芯块,具有高熔点、高导热、抗辐照性能好、裂变气体容纳能力强、力学性能优异的特点,可作为核电站的新型核燃料。

Description

一种基于纳米二氧化铀或其复合物的燃料芯块的制备方法
技术领域
本发明涉及一种基于纳米二氧化铀或其复合物的燃料芯块的制备方法。
背景技术
二氧化铀(UO2)是目前商用核反应堆应用最广泛的核燃料,具有优异的热、化学、辐照稳定性,以及高熔点、滞留固态裂变产物和阻挡气态裂变产物扩散能力强等优点。然而,依靠声子传热的特性导致其在高温和辐照条件下热导率急剧下降,热量导出能力迅速衰退。因此,目前的UO2-Zr核燃料体系的使用温度只有700-1200℃。在事故状态下,反应堆冷却***失效,堆内热量无法散去,堆芯温度迅速升高,金属Zr包壳在高温下与水蒸气的氧化放热反应和释氢反应加剧,短时间内释放出大量的热量和氢气,氢气在高温下发生***、包壳管由于各种不良反应以及燃料芯块的变形挤压而发生破裂,芯块由于温度过高而熔毁,反应堆压力壳由于内压过大而损毁,最终导致放射性物质泄漏的核事故(R.O.Meyer,Nucl.Technol.,155,2006,293.)。历次核事故中放射性物质的泄漏都与反应堆堆芯温度过高,燃料棒熔毁直接相关。因此UO2热导率过低的本征特性是引发核泄漏事故的关键因素之一。
针对上述问题,将UO2进行纳米化并将其与高热导率物质复合,制备新型纳米复合燃料芯块可以同时提高其热物理性能、力学性能和裂变气体容纳能力,从而提升反应堆的安全性。
发明内容
本发明拟通过制备纳米UO2材料及其复合材料燃料芯块,从而提高燃料芯块的热物理性能、力学性能和裂变气体容纳能力,从而提升反应堆的安全性。
为实现上述目的,本发明采用的技术方案如下:
一种基于纳米二氧化铀或其复合物的燃料芯块的制备方法,其特征在于,包括以下步骤,
步骤一:将纳米二氧化铀或其复合物粉末置于尼龙球磨罐中,添加1-2倍质量的酒精及3倍质量的氧化锆研磨球,湿混24h,之后在70-100℃条件下烘干,得到烘干粉;
步骤二:将烘干粉进行无压烧结、热压烧结、放电等离子烧结或闪烧,保温保压结束后随炉冷却,加工成型,即得到燃料芯块。
具体的说,所述步骤二中,当烘干粉进无压烧结时,其步骤为:将烘干粉在100-400Mpa条件下模压成型,得到燃料芯块素坯,再将燃料芯块素坯置于氢气或其他气氛保护下的气氛烧结炉中,在压强为10-50Mpa条件下,首先以5~10℃/min的速率升温至600℃左右并保温0.5~2h,再以1-10℃/min的速率升温至1300-1800℃,保温1-5h。
具体的说,所述步骤二中,当烘干粉进热压烧结时,其步骤为:将烘干粉置于石墨模具中,在氢气气氛下抽真空至5×10-2-5×10-1Pa,在20-100MPa的烧结压力条件下,以1-20℃/min的速率升温至1300-1800℃并保温1-4h。
具体的说,所述步骤二中,当烘干粉进放电等离子体烧结时,其步骤为:将烘干粉置于石墨模具中,抽真空至5×10-2-5×10-1Pa,之后充氩气至10-60kPa;在20-100MPa的烧结压力条件下,以50-1000℃/min的速率升温至1200-1800℃,并保温1-30min。
更具体的说,所述步骤二中,当烘干粉进闪烧时,其步骤为:将烘干粉置于石墨或金属模具中,抽真空至5×10-2-5×10-1Pa,之后充氩气至10-60kPa;以400-2000℃/min的速率升温至1200-1800℃,并保温20s-5min。
进一步的,所述纳米二氧化铀的制备方法包括水热法和沉淀法;
所述水热法包括以下步骤:将前躯体和还原剂分别溶于去离子水中,得到混合溶液A,混合溶液A中前驱体的浓度为0.01-0.5mol/L,还原剂的浓度为0.01-0.5mol/L;将混合溶液A转移至水热反应釜中,在160-240℃条件下反应4-24h;冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀;其中,所述前驱体为醋酸铀酰或硝酸铀酰;所述还原剂为乙二胺或三丙胺。
所述沉淀法包括以下步骤:将前躯体和沉淀剂分别溶于去离子水中,得到混合溶液B,混合溶液B中前驱体的浓度为0.01-0.5mol/L,还原剂的浓度为0.001-0.5mol/L;搅拌均匀后,在60-100℃条件下反应0.1-12h;冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀;其中,所述前驱体为醋酸铀酰或硝酸铀酰;所述沉淀剂为六亚甲基四胺、尿素或石墨烯。
优选的,所述纳米二氧化铀的粒径为10nm-500nm,235U富集度为1-5%。
更进一步的,所述纳米二氧化铀复合物的制备方法包括水热法和沉淀法;
所述水热法包括以下步骤:将前躯体、还原剂和添加物分别溶于去离子水中,得到混合溶液C,混合溶液C中前驱体的浓度为0.01-0.5mol/L,还原剂的浓度为0.01-0.5mol/L,添加物的添加量为纳米二氧化铀理论产量的1%-10%vol;将混合溶液C转移至水热反应釜中,在160-240℃条件下反应4-24h;冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀;其中,所述前驱体为醋酸铀酰或硝酸铀酰;所述还原剂为乙二胺、三丙胺或水合肼;
所述沉淀法包括以下步骤:将前躯体、沉淀剂和添加物分别溶于去离子水中,得到混合溶液D,混合溶液D中前驱体的浓度为0.01-0.5mol/L,还原剂的浓度为0.001-0.5mol/L,添加物的添加量为纳米二氧化铀理论产量的0%-10%vol;搅拌均匀后,在60-100℃条件下反应0.1-12h;冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀;其中,所述前驱体为醋酸铀酰或硝酸铀酰;所述沉淀剂为六亚甲基四胺、尿素或水合肼加石墨烯。
优选的,所述纳米二氧化铀复合物的粒径为10nm-15μm,235U富集度为1-5%。
优选的,所述添加物为以下任意一种或多种的组合:粒径为20nm-2μm的SiC颗粒,直径为20nm-200nm、长度为5-20μm的SiC晶须,直径为5nm-100nm、长度为1-20μm的碳纳米管,平面长度为100nm-200μm的石墨烯,粒径为20nm-10μm的纳米金刚石。
与现有技术相比,本发明具有以下有益效果:
制备得到的纳米复合燃料芯块由于纳米尺度颗粒导致的丰富缺陷和空洞能够更好的抑制辐照损伤的产生,并能够更好的容纳裂变气体能力。因此本发明方法制备得到的燃料芯块具有高熔点、高导热、抗辐照性能好、裂变气体容纳能力强、力学性能优异的特点,可作为核电站的新型核燃料。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步说明,本发明的方式包括但不仅限于以下实施例。
首先,以下以实例1-12来提供本实施例原料纳米二氧化铀及其复合物的制备方法,其次,再以实例13-20来提供使用上述原料制备燃料芯块的方法。
具体来说,以下先实例1-3为本实施例以水热法制备纳米二氧化铀的方法,具体如下:
实例1
步骤一:将醋酸铀酰和乙二胺分别溶于去离子水中,得到混合溶液,使混合溶液中醋酸铀酰的浓度为0.01mol/L,乙二胺的浓度为0.01mol/L;将混合溶液转移至水热反应釜中,在160℃条件下反应4h;
步骤二:冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀。
实例2
步骤一:将硝酸铀酰和三丙胺分别溶于去离子水中,得到混合溶液,使混合溶液中醋酸铀酰的浓度为0.5mol/L,三丙胺的浓度为0.5mol/L;将混合溶液转移至水热反应釜中,在240℃条件下反应24h;
步骤二:冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀。
实例3
步骤一:将醋酸铀酰和水合肼分别溶于去离子水中,得到混合溶液,使混合溶液中醋酸铀酰的浓度为0.2mol/L,水合肼的浓度为0.05mol/L;将混合溶液转移至水热反应釜中,在200℃条件下反应18h;
步骤二:冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀。
以下实例4-6为本实施例以沉淀法制备纳米二氧化铀的方法,具体如下:
实例4
步骤一:将醋酸铀酰和六亚甲基四胺分别溶于去离子水中,得到混合溶液,混合溶液中醋酸铀酰的浓度为0.01mol/L,六亚甲基四胺的浓度为0.001mol/L;搅拌均匀后,在60℃条件下反应0.1h;
步骤二:冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀。
实例5
步骤一:将硝酸铀酰和尿素分别溶于去离子水中,得到混合溶液,混合溶液中硝酸铀酰的浓度为0.5mol/L,尿素的浓度为0.5mol/L;搅拌均匀后,在100℃条件下反应12h;
步骤二:冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀。
实例6
步骤一:将醋酸铀酰和水合肼、石墨烯分别溶于去离子水中,得到混合溶液B,混合溶液B中前驱体的浓度为0.5mol/L,水合肼的浓度为0.01mol/L,石墨烯浓度为0.05g/L;搅拌均匀后,在80℃条件下反应8h;
步骤二:冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀。
上述实例1-6制备得到的纳米二氧化铀材料,经测定,其235U富集度为1-5%,过筛后选取粒径为10nm-500nm的粉末作为原材料纳米二氧化铀来制备燃料芯块。
以下实例7-9为本实施例以水热法制备纳米二氧化铀复合材料粉末的方法,具体如下:
实例7
步骤一:将醋酸铀酰和乙二胺分别溶于去离子水中,得到混合溶液,使混合溶液中醋酸铀酰的浓度为0.01mol/L,乙二胺的浓度为0.01mol/L,再向其中添加纳米二氧化铀理论产量的1%vol的SiC颗粒,SiC颗粒的粒径为20nm-2μm;然后再将混合溶液转移至水热反应釜中,在160℃条件下反应4h;
步骤二:冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀。
实例8
步骤一:将硝酸铀酰和三丙胺分别溶于去离子水中,得到混合溶液,使混合溶液中醋酸铀酰的浓度为0.5mol/L,三丙胺的浓度为0.5mol/L,再向其中添加纳米二氧化铀理论产量的5%vol的SiC晶须,SiC晶须的直径为20nm-200nm、长度为5-20μm;将混合溶液转移至水热反应釜中,在240℃条件下反应24h;
步骤二:冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀。
实例9
步骤一:将醋酸铀酰和水合肼分别溶于去离子水中,得到混合溶液,使混合溶液中醋酸铀酰的浓度为0.2mol/L,水合肼的浓度为0.05mol/L,再向其中添加纳米二氧化铀理论产量的10%vol的碳纳米管,碳纳米管的直径为5nm-100nm、长度为1-20μm;将混合溶液转移至水热反应釜中,在200℃条件下反应18h;
步骤二:冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀。
以下实例10-12为本实施例以沉淀法制备纳米二氧化铀复合材料粉末的方法,具体如下:
实例10
步骤一:将醋酸铀酰和六亚甲基四胺分别溶于去离子水中,得到混合溶液,混合溶液中醋酸铀酰的浓度为0.01mol/L,六亚甲基四胺的浓度为0.001mol/L,再向其中添加纳米二氧化铀理论产量的1%vol的SiC颗粒,SiC颗粒的粒径为20nm-2μm;搅拌均匀后,在60℃条件下反应0.1h;
步骤二:冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀。
实例11
步骤一:将硝酸铀酰和尿素分别溶于去离子水中,得到混合溶液,混合溶液中硝酸铀酰的浓度为0.5mol/L,尿素的浓度为0.5mol/L,再向其中添加纳米二氧化铀理论产量的5%vol的石墨烯,石墨烯的平面长度为100nm-200μm;搅拌均匀后,在100℃条件下反应12h;
步骤二:冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀。
实例12
步骤一:将醋酸铀酰和水合肼、石墨烯分别溶于去离子水中,得到混合溶液B,混合溶液B中前驱体的浓度为0.5mol/L,水合肼的浓度为0.01mol/L,石墨烯浓度为0.01g/L,再向其中添加纳米二氧化铀理论产量的10%vol的纳米金刚石,纳米金刚石的粒径为20nm-10μm;搅拌均匀后,在80℃条件下反应8h;
步骤二:冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀。
上述实例7-12制备得到的纳米二氧化铀材料复合材料,经测定,其235U富集度为1-5%,过筛后选取粒径为10nm-15μm的粉末作为原材料纳米二氧化铀来制备燃料芯块。
以下再以实例13-16为例来提供以上述纳米二氧化铀为原料制备燃料芯块的方法,具体如下:
实例13
步骤一,将纳米二氧化铀粉末置于尼龙球磨罐中,添加1-2倍质量的酒精及3倍质量的氧化锆研磨球,湿混24h,之后在70-100℃条件下烘干,得到烘干粉;
步骤二,按照如下方式开展烧结:
将混合粉末模压成形,得到燃料芯块素坯,成形压力为400Mpa;
将素坯置于气氛烧结炉中进行无压烧结,首先以5~10℃/min的速率升温至600℃左右并保温0.5h,真空度10-2-10Pa,以1℃/min的速率升温至1800℃,保温5h,炉冷,气氛为氢气保护,压强10~50kPa。
步骤三,随炉冷却后将试样取出,加工至所需形状尺寸。
实例14
步骤一,按照如下方式配比原料:
将纳米UO2粉末置于尼龙球磨罐中,添加1-2倍质量的酒精以及3倍质量的氧化锆研磨球,湿混24h,之后在70-100℃烘干24h。
步骤二,按照如下方式开展烧结:
将混合粉末置于设计好的石墨模具中,进行热压烧结,烧结工艺如下:抽真空至5×10-2-5×10-1Pa,以10℃/min的速率升至600℃;以1℃/min的速率升温至1200℃并保温5h,同时施加100MPa的烧结压力,保温保压结束后随炉冷却,烧结气氛为氢气。
步骤三,随炉冷却后将试样取出,加工至所需形状尺寸。
实例15
步骤一,按照如下方式配比原料:
将纳米UO2粉末置于尼龙球磨罐中,添加1-2倍质量的酒精以及3倍质量的氧化锆研磨球,湿混24h,之后在70-100℃烘干24h。
步骤二,按照如下方式开展烧结:
将纳米UO2粉末置于设计好的石墨模具中,进行放电等离子烧结,烧结工艺如下:抽真空至5×10-2-5×10-1Pa,之后充氩气至10-60kPa;以500℃/min升温至1300℃,并施加50MPa的烧结压力,保温5min,保温保压结束后随炉冷却。
步骤三,随炉冷却后将试样取出,加工至所需形状尺寸。
实例16
步骤一,按照如下方式配比原料:
将纳米UO2粉末置于尼龙球磨罐中,添加1-2倍质量的酒精以及3倍质量的氧化锆研磨球,湿混24h,之后在70-100℃烘干24h。
步骤二,按照如下方式开展烧结:
将纳米UO2粉末置于设计好的石墨或金属模具中,进行闪烧烧结,烧结工艺如下:抽真空至5×10-2-5×10-1Pa,之后充氩气至10-60kPa;以2000℃/min升温至1600℃,并施加40MPa的烧结压力,保温2min,保温保压结束后随炉冷却。
步骤三,随炉冷却后将试样取出,加工至所需形状尺寸。
以下再以实例17-20为例来提供以上述纳米二氧化铀为原料制备燃料芯块的方法,具体如下:
实例17
步骤一,将纳米UO2/SiC复合材料粉末粉末置于尼龙球磨罐中,添加1-2倍质量的酒精及3倍质量的氧化锆研磨球,湿混24h,之后在70-100℃条件下烘干,得到烘干粉;
步骤二,按照如下方式开展烧结:
将混合粉末模压成形,得到燃料芯块素坯,成形压力为300Mpa;
将素坯置于气氛烧结炉中进行无压烧结,首先以10℃/min的速率升温至600℃左右并保温0.5h,真空度10-2-10Pa,以1℃/min的速率升温至1800℃,保温5h,炉冷,气氛为氢气保护,压强10~50kPa。
步骤三,随炉冷却后将试样取出,加工至所需形状尺寸。
实例18
步骤一,按照如下方式配比原料:
将纳米UO2/碳纳米管复合材料粉末置于尼龙球磨罐中,添加1-2倍质量的酒精以及3倍质量的氧化锆研磨球,湿混24h,之后在70-100℃烘干24h。
步骤二,按照如下方式开展烧结:
将混合粉末置于设计好的石墨模具中,进行热压烧结,烧结工艺如下:抽真空至5×10-2-5×10-1Pa,以10℃/min的速率升至600℃;以1℃/min的速率升温至1200℃并保温5h,同时施加100MPa的烧结压力,保温保压结束后随炉冷却,烧结气氛为氢气。
步骤三,随炉冷却后将试样取出,加工至所需形状尺寸。
实例19
步骤一,按照如下方式配比原料:
将纳米UO2/石墨烯复合材料粉末置于尼龙球磨罐中,添加1-2倍质量的酒精以及3倍质量的氧化锆研磨球,湿混24h,之后在70-100℃烘干24h。
步骤二,按照如下方式开展烧结:
将纳米UO2/石墨烯复合材料粉末置于设计好的石墨模具中,进行放电等离子烧结,烧结工艺如下:抽真空至5×10-2-5×10-1Pa,之后充氩气至10-60kPa;以500℃/min升温至1300℃,并施加50MPa的烧结压力,保温5min,保温保压结束后随炉冷却。
步骤三,随炉冷却后将试样取出,加工至所需形状尺寸。
实例20
步骤一,按照如下方式配比原料:
将纳米UO2/纳米金刚石粉末置于尼龙球磨罐中,添加1-2倍质量的酒精以及3倍质量的氧化锆研磨球,湿混24h,之后在70-100℃烘干24h。
步骤二,按照如下方式开展烧结:
将纳米UO2/纳米金刚石粉末置于设计好的石墨或金属模具中,进行闪烧烧结,烧结工艺如下:抽真空至5×10-2-5×10-1Pa,之后充氩气至10-60kPa;以2000℃/min升温至1600℃,并施加40MPa的烧结压力,保温2min,保温保压结束后随炉冷却。
步骤三,随炉冷却后将试样取出,加工至所需形状尺寸。
本发明其优化了原料纳米二氧化铀及其复合物制备工艺的步骤及参数,并且优化了燃料芯块制备工艺的步骤和参数,使其利用先用常规的设备设施也能够进行制备,具有制备方法简单合理,操作简便的特点,并且,经测定,采用本发明方法制备得到的燃料芯块,具有高熔点、高导热、抗辐照性能好、裂变气体容纳能力强、力学性能优异的特点,可作为核电站的新型核燃料。
上述实施例仅为本发明的优选实施方式之一,不应当用于限制本发明的保护范围,但凡在本发明的主体设计思想和精神上作出的毫无实质意义的改动或润色,其所解决的技术问题仍然与本发明一致的,均应当包含在本发明的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种基于纳米二氧化铀或其复合物的燃料芯块的制备方法,其特征在于,包括以下步骤,
步骤一:将纳米二氧化铀或其复合物粉末置于尼龙球磨罐中,添加1-2倍质量的酒精及3倍质量的氧化锆研磨球,湿混24h,之后在70-100℃条件下烘干,得到烘干粉;
步骤二:将烘干粉进行无压烧结、热压烧结、放电等离子烧结或闪烧,保温保压结束后随炉冷却,加工成型,即得到燃料芯块;
所述纳米二氧化铀的制备方法包括水热法和沉淀法;
所述水热法包括以下步骤:将前躯体和还原剂分别溶于去离子水中,得到混合溶液A,混合溶液A中前驱体的浓度为0.01-0.5mol/L,还原剂的浓度为0.01-0.5mol/L;将混合溶液A转移至水热反应釜中,在160-240℃条件下反应4-24h;冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀;其中,所述前驱体为醋酸铀酰或硝酸铀酰;所述还原剂为乙二胺或三丙胺;
所述沉淀法包括以下步骤:将前躯体和沉淀剂分别溶于去离子水中,得到混合溶液B,混合溶液B中前驱体的浓度为0.01-0.5mol/L,还原剂的浓度为0.001-0.5mol/L;搅拌均匀后,在60-100℃条件下反应0.1-12h;冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀;其中,所述前驱体为醋酸铀酰或硝酸铀酰;所述沉淀剂为六亚甲基四胺、尿素或石墨烯。
2.根据权利要求1所述的一种基于纳米二氧化铀或其复合物的燃料芯块的制备方法,其特征在于,所述步骤二中,当烘干粉进无压烧结时,其步骤为:将烘干粉在100-400Mpa条件下模压成型,得到燃料芯块素坯,再将燃料芯块素坯置于氢气或其他气氛保护下的气氛烧结炉中,在压强为10-50Mpa条件下,首先以5~10℃/min的速率升温至600℃左右并保温0.5~2h,再以1-10℃/min的速率升温至1300-1800℃,保温1-5h。
3.根据权利要求1所述的一种基于纳米二氧化铀或其复合物的燃料芯块的制备方法,其特征在于,所述步骤二中,当烘干粉进热压烧结时,其步骤为:将烘干粉置于石墨模具中,在氢气气氛下抽真空至5×10-2-5×10-1Pa,在20-100MPa的烧结压力条件下,以1-20℃/min的速率升温至1300-1800℃并保温1-4h。
4.根据权利要求1所述的一种基于纳米二氧化铀或其复合物的燃料芯块的制备方法,其特征在于,所述步骤二中,当烘干粉进放电等离子体烧结时,其步骤为:将烘干粉置于石墨模具中,抽真空至5×10-2-5×10-1Pa,之后充氩气至10-60kPa;在20-100MPa的烧结压力条件下,以50-1000℃/min的速率升温至1200-1800℃,并保温1-30min。
5.根据权利要求1所述的一种基于纳米二氧化铀或其复合物的燃料芯块的制备方法,其特征在于,所述步骤二中,当烘干粉进闪烧时,其步骤为:将烘干粉置于石墨或金属模具中,抽真空至5×10-2-5×10-1Pa,之后充氩气至10-60kPa;以400-2000℃/min的速率升温至1200-1800℃,并保温20s-5min。
6.根据权利要求5所述的一种基于纳米二氧化铀或其复合物的燃料芯块的制备方法,其特征在于,所述纳米二氧化铀的粒径为10nm-500nm,235U富集度为1-5%。
7.根据权利要求6所述的一种基于纳米二氧化铀或其复合物的燃料芯块的制备方法,其特征在于,所述纳米二氧化铀复合物的制备方法包括水热法和沉淀法;
所述水热法包括以下步骤:将前躯体、还原剂和添加物分别溶于去离子水中,得到混合溶液C,混合溶液C中前驱体的浓度为0.01-0.5mol/L,还原剂的浓度为0.01-0.5mol/L,添加物的添加量为纳米二氧化铀理论产量的1%-10%vol;将混合溶液C转移至水热反应釜中,在160-240℃条件下反应4-24h;冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀;其中,所述前驱体为醋酸铀酰或硝酸铀酰;所述还原剂为乙二胺、三丙胺或水合肼;
所述沉淀法包括以下步骤:将前躯体、沉淀剂和添加物分别溶于去离子水中,得到混合溶液D,混合溶液D中前驱体的浓度为0.01-0.5mol/L,还原剂的浓度为0.001-0.5mol/L,添加物的添加量为纳米二氧化铀理论产量的0%-10%vol;搅拌均匀后,在60-100℃条件下反应0.1-12h;冷却后,将得到的沉淀物离心分离,并使用酒精和去离子水冲洗,最后在60-100℃条件下干燥即可得到纳米二氧化铀;其中,所述前驱体为醋酸铀酰或硝酸铀酰;所述沉淀剂为六亚甲基四胺、尿素或石墨烯。
8.根据权利要求7所述的一种基于纳米二氧化铀或其复合物的燃料芯块的制备方法,其特征在于,所述纳米二氧化铀复合物的粒径为10nm-15μm,235U富集度为1-5%。
9.根据权利要求8所述的一种基于纳米二氧化铀或其复合物的燃料芯块的制备方法,其特征在于,所述添加物为以下任意一种或多种的组合:粒径为20nm-2μm的SiC颗粒,直径为20nm-200nm、长度为5-20μm的SiC晶须,直径为5nm-100nm、长度为1-20μm的碳纳米管,平面长度为100nm-200μm的石墨烯,粒径为20nm-10μm的纳米金刚石。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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CN108947542B (zh) * 2018-08-21 2021-05-14 山东晶盾新材料科技有限公司 陶瓷粉末原料直接闪烧成型制备方法
CN110606751B (zh) * 2019-09-18 2021-09-17 上海交通大学 一种石墨烯辅助室温闪烧陶瓷材料的方法
CN112374536A (zh) * 2020-10-19 2021-02-19 中国工程物理研究院材料研究所 一种低温下快速制备尖晶石型Li4Ti5O12钛酸锂材料的方法
CN112358308A (zh) * 2020-10-19 2021-02-12 中国工程物理研究院材料研究所 一种氧化物复合核燃料芯块及其制备方法
CN112521151A (zh) * 2020-11-06 2021-03-19 岭东核电有限公司 二氧化铀-石墨烯燃料芯块及其制备方法
CN112382425B (zh) * 2020-11-17 2022-11-01 清华大学 一种以碳纳米管为碳源制备碳化铀陶瓷微球的方法

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN1319848A (zh) * 2001-03-30 2001-10-31 中国核动力研究设计院 用U3O8粉末制备Gd2O3-UO2可燃毒物燃料芯块的方法
US9303298B2 (en) * 2012-04-20 2016-04-05 Korea Atomic Energy Research Institute Porous UO2 sintered pellet for electroreduction process, and preparation method thereof

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN1319848A (zh) * 2001-03-30 2001-10-31 中国核动力研究设计院 用U3O8粉末制备Gd2O3-UO2可燃毒物燃料芯块的方法
US9303298B2 (en) * 2012-04-20 2016-04-05 Korea Atomic Energy Research Institute Porous UO2 sintered pellet for electroreduction process, and preparation method thereof

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
二氧化铀核燃料芯块烧结工艺的发展概况;李锐等;《材料导报》;20060228;第20卷(第2期);第91-93页 *
陶瓷材料闪烧技术研究进展;傅正义等;《硅酸盐学报》;20170930;第1211-1218页 *

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