CN108360061B - 一种水平注入合成后旋转连续vgf晶体生长的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种水平注入合成后旋转连续VGF晶体生长的方法，属于半导体晶体合成与生长技术领域，采用的技术方案是通过易挥发元素和纯金属元素的直接水平注入合成后，进一步借助旋转奇偶股控制炉体整体缓慢旋转，实现晶体合成后旋转以连续VGF晶体生长，来制备高纯化合物半导体晶体，避免了VGF晶体生长前纯金属将籽晶熔掉，该方法步骤简洁、设备结构简单、易于操作和控制，有利于半导体晶体的产业化生产。

Description

一种水平注入合成后旋转连续VGF晶体生长的方法
技术领域
本发明涉及半导体晶体合成与生长的装置和方法，具体涉及一种水平注入合成后旋转连续VGF晶体生长的方法，尤其适用于磷化铟、磷化镓等带有挥发性元素合成的半导体晶体材料的VGF晶体生长。
背景技术
化合物半导体广泛应用于电子行业，是重要的化合物半导体材料。例如，InP、GaP、GaAs等。由于元素组成中含有挥发性元素，合成方法有水平扩散合成和注入合成等。其晶体生长方法有LEC(Liquid Encapsulated Czochralski：液封直拉) 法、VGF(Verticalgradient freezing：垂直梯度凝固) 法等，由于LEC法需要设备成本较高，晶体应力较大，位错密度高，晶体生长工艺复杂，不利于生长高质量大尺寸的单晶，因此，目前应用较多的是VGF法。
美国贝尔实验室与上世纪80年代首次使用VGF法制备III-V族化合物，该方法是将装有磷化铟多晶原料的容器垂直置于炉中设定的相应温度梯度部位，容器周围分布有红磷，待多晶原料全熔后，从下部一端缓慢结晶并延续到上部一端的晶体生长方法。VGF方法生长速度较慢，温度梯度很小，因此晶体所受应力较小，所以可以生长出位错密度相对较低的晶体材料。但该方法在晶体生长前，需要将籽晶先放置在坩埚中。如果要想实现合成后连续VGF晶体生长就比较困难了，因为这样需要籽晶与纯金属直接接触，在高温纯金属熔体中，化合物籽晶会被纯金属或者正在合成的熔体熔化或者侵蚀掉。为了保护籽晶，需要事先在坩埚内放入多晶料并通过繁琐的控温程序来保护籽晶不被合成过程所熔化，但是这样会导致合成的晶体材料纯度降低，并且导致合成晶体生长过程耗时长、过程复杂繁琐、易失误，难于工业化和大规模生长，严重阻碍了半导体晶体材料的应用发展。
发明内容
本发明为解决目前注入法合成后VGF晶体生长需合成前需放入多晶料、生长过程繁琐复杂、工业化难度大的技术问题，提供一种水平注入合成后旋转连续VGF晶体生长的方法，采用易挥发元素和纯金属元素的直接水平注入合成后，进一步借助旋转机构控制炉体整体缓慢旋转，实现晶体合成后连续VGF晶体生长，来制备高纯化合物半导体晶体，避免了VGF生长前纯金属将籽晶熔掉，该方法步骤简洁、设备结构简单、易于操作和控制，有利于半导体晶体的产业化生产。
本发明采用的技术方案是：一种水平注入合成后旋转连续VGF晶体生长的方法，基于包括炉体、定位在炉腔内的晶体合成生长***及其配套的加热***、测温***、保温***和控制***的注入合成后旋转连续VGF晶体生长的设备，关键在于，所述晶体合成生长***包括侧面设有籽晶容纳腔的坩埚和设置在坩埚水平一侧、并借助注入管与其连通的挥发元素承载器，所述炉体配套设有旋转机构，所述方法包括以下步骤：
备料和装置装配：将挥发元素装入挥发元素承载器内并密封，将籽晶、金属元素及氧化硼置于坩埚内，挥发元素承载器和坩埚一并定位于炉腔内；控制金属元素与挥发元素形成的化合物熔体液面低于籽晶容纳腔，氧化硼熔化后密封化合物熔体且液面高于籽晶容纳腔；
密封炉体，抽真空后充入保护性气体；
加热使金属元素和氧化硼熔化；
(四)加热使挥发元素通过注入管进入金属元素熔体，注入合成化合物熔体；
合成完毕后，借助旋转机构将炉体旋转至竖直状态，调整坩埚所在区域的温度分布，实现合成后连续VGF晶体生长。
进一步的，所述步骤中挥发元素承载器和坩埚一并定位于炉腔内是先将挥发元素承载器的注入管伸入坩埚内，然后一并放入设有排气口密封舱中，再将密封舱定位于炉腔内。
进一步的，所述步骤中加热使金属元素和氧化硼熔化所需控制的温度是：使金属元素的温度高于化合物熔点30-70℃，同时使籽晶容纳腔区域的温度低于化合物熔点5-15℃。
进一步的，所述步骤中加热使挥发元素通过注入管进入金属元素熔体时，加热挥发元素所达到温度的条件是保证挥发元素承载器内的压力高于化合物熔体的离解压。
进一步的，所述步骤中合成完毕后，首先对化合物熔体进行降温至高于化合物熔点5-20℃，控制化合物熔体液面与坩埚的籽晶容纳腔一侧的界面温度高于化合物结晶点3-5℃范围，同时保持籽晶容纳腔区域温度稳定。
进一步的，所述步骤中炉体旋转呈竖直状态后，将化合物熔体静置10-30min。
进一步的，所述步骤中旋转速率控制在20-40°/h；旋转过程中保持籽晶容纳腔区域温度稳定；旋转至竖直状态后，调整坩埚所在区域的温度分布，借助测温***及控制***的协调控制，在籽晶与化合物熔体接触的界面及化合物熔体中建立温度梯度，实现注入合成后连续VGF晶体生长。进一步的，所述注入合成旋转VGF晶体生长的设备中，旋转机构结构中包括驱动电机和与驱动电机输出轴连接的减速器，所述减速器输出轴借助联轴器与炉体旋转轴连接，炉体借助炉体旋转轴限位在支架上。
进一步的，所述注入合成后旋转连续VGF晶体生长的设备中，，所述注入管末端背离或倾斜式远离挥发元素承载器，与挥发元素承载器呈60°-85°夹角。
进一步的，所述注入合成后旋转连续VGF晶体生长的设备中，所述加热***结构中包括套设在晶体合成生长******的多段加热器；所述保温***结构中包括套设在加热***外部的保温套；所述测温***结构中包括分别用于测定晶体生长坩埚内籽晶容纳腔区域、晶体生长区域和挥发元素承载器区域温度的热电偶a、热电偶c和/或热电偶d和/或热电偶e、热电偶b。
上述技术方案中，提供一种水平注入合成后旋转连续VGF晶体生长的方法，相应的提供了一种水平注入合成旋转VGF晶体生长的设备，所述设备结构中包括炉体，炉体的炉腔内定位有晶体合成生长***，晶体合成生长***配套设置有加热***、测温***、保温***和控制***，关键在于，炉体配套设置有供其旋转的旋转机构，具有旋转自由度；所述的晶体合成生长***中包括坩埚和挥发元素承载器，坩埚一侧设有籽晶容纳腔，坩埚与挥发元素承载器两者的位置关系为水平并列放置，其中，坩埚水平放置时类似卧倒放置的漏斗状，结构中包括水平条状的籽晶容纳腔、与籽晶容纳腔连接的合成与晶体生长部、注入***孔；挥发元素承载器设置有注入管，注入管穿过注入***孔伸入至坩埚内。
基于上述设备，水平注入合成后旋转连续VGF晶体生长的方法包括以下步骤：
备料和装置装配：将挥发元素装入挥发元素承载器内并密封，将籽晶、金属元素及保护剂如氧化硼置于坩埚内，挥发元素承载器的注入管***坩埚内，然后将挥发元素承载器和坩埚一并定位于炉腔内；备料时控制各物料的量如下：金属元素的量为加热熔化后高度在籽晶容纳腔以下，不与籽晶接触；保护剂氧化硼受热熔化完后高度高于籽晶容纳腔，从而覆盖籽晶，挥发元素受热后通过注入管进入金属元素熔体，注入合成形成化合物熔体，化合物熔体液面低于籽晶容纳腔高度，要保证不与籽晶接触。加热熔化的金属元素熔体与挥发元素挥发后形成化合物熔体，保护剂如氧化硼熔化后能密封化合物熔体且液面高于籽晶容纳腔；
密封炉体，对炉体抽真空，一般抽真空至10-3Pa，然后充入保护性气体，可以是惰性气体，如氮气、氩气等，一般需控制合成及晶体生长时保护性气体压力大于化合物熔体的离解压；
加热使金属元素和氧化硼熔化，该步骤中一般控制加热温度范围是保证金属元素的温度达到化合物的熔点以上30-70℃，同时使籽晶容纳腔区域的温度低于化合物熔点5-15℃，熔化后氧化硼密封金属元素熔体和籽晶；
(四) 加热使挥发元素通过注入管进入金属元素熔体，水平注入合成化合物熔体，加热过程中，对挥发元素所在区域的温度要精确检测和及时控制，以便于控制挥发元素的注入速率；
合成完毕后，借助旋转机构将炉体旋转至竖直状态，调整坩埚所在区域的温度分布，在籽晶与化合物熔体接触的界面及化合物熔体中建立温度梯度，从而进行注入合成后旋转连续VGF晶体生长。
本发明的有益效果是：本发明通过巧妙设置旋转机构，科学布局炉体内挥发元素承载容器和坩埚的位置结构，控制挥发元素承载容器和坩埚的位置变化，实现了水平注入合成后旋转连续垂直梯度晶体生长；本发明提供的水平注入合成旋转连续VGF晶体生长的方法及其配套设备，简化了工艺，避免了VGF生长前纯金属将籽晶熔掉；该方法步骤简洁、易于操作和控制，装置结构简单，易于操作，所合成的半导体晶体形状可控、质量均一，有利于实现半导体晶体的产业化生产。
附图说明
图1为本装置炉体在支架上的整体结构示意图；
图2为本装置水平放置时坩埚结构示意图；
图3为本装置水平放置备料阶段晶体合成生长***的示意图；
图4 为本装置水平放置合成阶段晶体合成生长***的示意图；
图5为本装置水平放置合成完毕后晶体合成生长***的示意图；
图6为本装置旋转垂直后VGF晶体生长阶段晶体合成生长***的示意图；
图中，1、热偶c；2、隔热板；3、多段加热器；4、热偶b；5、装载舱；5-1、密封盖，5-1-1、排气孔；6、挥发元素承载器；7、挥发元素；8、注入管；9、坩埚；9-1、籽晶容纳腔； 9-2、合成与晶体生长部；9-3、注入***孔；10、金属元素；11、氧化硼；12：热偶e；13、热偶d；14、热偶a；15、籽晶；16、坩埚支撑；17、炉体；17-1、炉体旋转轴；17-2、支架；18：保温套。
具体实施方式
以下通过具体实施例详细说明本发明提供的水平注入合成后旋转连续VGF晶体生长的方法及其配套设备，以便于理解，但不以任何形式限制本发明，所属领域技术人员根据技术方案所进行的改善修改或者类似替换，均应包含在本发明的保护范围之内。
设备实施例
本实施例提供一种水平注入合成后旋转连续VGF晶体生长的设备，参见图1，设备结构中包括炉体17、定位在炉体17的炉腔内的晶体合成生长***及其配套的加热***、测温***和保温***，炉体17设有密封的盖子，形成密闭性腔体，炉体17内设有合成与晶体生长***，加热***位于晶体合成生长******，用于对各部分精确加热，本实施例采用的是多段加热器3；保温***设置在加热***外层，本实施例采用的是保温套18，用于对晶体合成生长***整体保温；测温***可以是多个热电偶，分散或穿插设置在晶体合成生长***及加热***或保温***结构中，用于对晶体合成生长***中各部分实时测定温度，本实施例中，所述的测温***结构中包括分别用于测定坩埚9内籽晶容纳腔9-1区域温度的热电偶a 14、用于测定合成与晶体生长部9-2区域温度的热电偶c 1和热电偶d 13及热电偶e 12、用于测定挥发元素承载器6区域温度的热电偶b 4；控制***用于收发信号，综合控制协调加热***、测温***及保温***等。作为本设备的关键设计是，所述炉体17配套设置有旋转机构，从而可实现炉体17的旋转，炉体17与旋转机构的定位及连接关系、旋转机构可选用常规旋转，本实施例中，参见图1，炉体17借助炉体旋转轴17-1限位在支架17-2上，所述的旋转机构中包括驱动电机和与驱动电机输出轴连接的减速器，所述的减速器输出轴借助联轴器与炉体旋转轴17-1连接，从而控制炉体17的旋转。所述的晶体合成生长***包括坩埚9和设置在其水平一侧的挥发元素承载器6，其中，坩埚9水平放置时类似卧倒放置的漏斗状，形状参见图2，结构中包括设置在侧面的水平长方体状或圆柱状等的籽晶容纳腔9-1、与籽晶容纳腔9-1连接的合成与晶体生长部9-2、注入***孔9-3，注入***管9-3位于合成与晶体生长部9-2的上部或端部，其直径大小需保证合成完毕后，化合物熔体高度低于注入***管9-3的下边缘，从而不会发生化合物熔体从注入***管9-3流出坩埚9；挥发元素承载器6设置有注入管8，注入管8穿过注入***孔9-3伸入至坩埚9内，挥发元素承载器6内的挥发元素7受热借助注入管8进入坩埚9，与坩埚9内的金属熔体可实现水平注入合成；合成完毕后，旋转机构使炉体17由水平旋转为竖直状态（如图6所示），调节各受热区域的温度分布，保证籽晶容纳腔内的温度低于籽晶15的熔点，待炉体17处于竖直后，再次调节各受热区域的温度分布保证坩埚9内的化合物熔体与籽晶15接触实现垂直梯度晶体生长。
为避免炉体17旋转造成坩埚9内的化合物熔体向挥发元素承载器6倒灌，所述的注入管8末端背离或倾斜式远离挥发元素承载器6，如图3所示，注入管8可为折弯形状，末段部分倾斜式远离挥发元素承载器6，优选，末段部分偏离挥发元素承载器6并与其侧面边缘线呈60°-85°夹角。
更具体的，为进一步保证合成与晶体生长***的稳定性，所述的合成与晶体生长***中还包括装载所述坩埚9和挥发元素承载器6的装载舱5，参见图3至图6，装载舱5可为石英、碳化硅、氮化硼或陶瓷材质，所述装载舱5配套设置密封盖5-1，密封盖5-1上设有排气口5-1-1。装配装置时，将挥发元素承载器6的注入管8***坩埚9的注入***孔9-3中，挥发元素承载器6和坩埚9中间垫上隔热板2，然后将挥发元素承载器6和坩埚9一起放入装载舱5中，然后安装密封盖5-1，使密封盖5-1与装载舱5固定密封连接，此时，外层保温套18对密封盖5-1有进一步限位作用，能有效防止密封盖5-1松脱，排气口5-1-1用于平衡合成时装载舱5内的气压，可排出挥发元素注入金属熔体后形成化合物熔体过程中，装载舱5内压力增加所产生的多余气体。
所述坩埚9与挥发元素承载器6之间借助隔热板2隔开，隔热板2的设置一方面分隔坩埚9与挥发元素承载器6，避免温度互相影响；另一方面，当炉体17旋转呈竖直状态后，隔热板2支撑在坩埚9的上端面，避免了挥发元素承载器6意外落入坩埚9内。
所述坩埚9配套设置坩埚支撑16，对籽晶容纳腔9-1及坩埚9整体具有支撑和保护作用的。
基于上述设备，本发明的方法以以下实施例详细说明。
合成方法实施例1——磷化铟半导体材料的合成
首先进行备料和装置装配：如图3所示，将挥发元素7（本实施例为红磷）装配在挥发元素承载器6内并密封，将磷化铟的籽晶15、金属元素10（本实施例为纯铟金属）连同掺杂剂（高纯硫或者高纯铁）及氧化硼11置于坩埚内9内，然后将挥发元素承载器6的注入管8***坩埚9的注入***孔9-3中，挥发元素承载器6及合成与晶体生长坩埚9中间用隔热板2隔开，然后将挥发元素承载器6、坩埚9及两者之间的隔热板2一并放入密封舱内，再将密封舱整体放入炉腔内，本实施例中的密封舱选用装载舱5，装载舱5配套设置密封盖5-1从而形成密封舱，密封连接方式为焊接或套装密封等。装载纯铟金属的量为保证铟熔化完成后不与籽晶15接触，并保证氧化硼11熔化完后要覆盖籽晶15，同时保证合成完毕后形成的铟-磷熔体不与籽晶15接触。
密封炉体，抽真空至10-3Pa，充入保护性气体氮气1.5-1.8MPa，保证进行合成和晶体生长时保护气体压为3.0-4.0MPa（大于熔点附近磷化铟的离解压2.75MPa）。
然后控制多段加热器3对坩埚9所在区域进行加热，使金属元素10温度高于化合物熔点30-70℃，温度过低将影响注入合成效率，温度过高将导致合成配比熔体所需的压力过高，通过控制***和热电偶e和/或热电偶c和/或热电偶d，保证坩埚9内的金属元素10（纯铟）的温度达到1112℃（化合物磷化铟的熔点为1062℃），同时使籽晶容纳腔9-1区域的温度低于化合物熔点5-15℃,本实施例总通过热电偶e及控制***和加热***的配合，约控制热电偶e温度在1050℃。氧化硼11受热变为熔体，密封纯铟熔体和籽晶15。
(四)再控制多段加热器3对挥发元素承载器6所在区域进行加热，使热电偶b所在区域温度控制在800℃左右。此时，红磷的离解压高于气氛压力（3.0-4.0MPa），红磷受热挥发，磷气体注入到金属元素10熔体（纯铟熔体）中，如图4所示。由于挥发元素7注入后溢出，石英装载舱5内的压力会增加，多余的气体会通过装载舱5上的排气口5-1-1排出；随着合成的进行，化合物熔体的体积不断增加，此时籽晶15不会与化合物熔体接触，如图5所示。
合成完毕后，对化合物熔体所在区域进行降温，至热电偶a和/或热电偶c和/或热电偶d 温度为1062℃以上10℃，控制热电偶b、热电偶d的温度为热电偶b≥热电偶d>1062℃即可，同时保证籽晶容纳腔9-1区域的热电偶e的温度不变；然后，将整个炉体17以30°/h的速度缓慢旋转至竖直状态，将熔体静置10-30分钟，使得注入管8中的氧化硼和熔体滴入合成与晶体生长部9-2中，此过程中保证热电偶e温度恒定，控制多段加热器3在籽晶15与化合物熔体接触的界面及化合物熔体中建立温度梯度，控制热电偶温度高低关系为热电偶b>热电偶c>热电偶e>热电偶d>热电偶a，此时，保证固液界面的温度梯度在5K/mm左右，然后进行VGF晶体生长，如图6所示，获得磷化铟半导体单晶材料。
制备的掺硫磷化铟晶体的载流子浓度：≥1×1018cm-3；迁移率：≥1000 cm2V-1S-1；电阻率：（0.1-6）×10-3Ω·cm；位错密度<1000/cm2。
制备的掺铁磷化铟晶体的迁移率：≥1000 cm2V-1S-1；电阻率：1×107Ω·cm位错密度<5000/cm2。
合成方法实施例2——磷化镓半导体材料的合成
首先进行备料和装置装配：如图3所示，将挥发元素7（红磷）装配在挥发元素承载器6内并密封，将磷化镓的籽晶15、金属元素10（纯镓金属）连同掺杂剂（高纯硫或者高纯锌）及氧化硼11置于在坩埚9内，然后将挥发元素承载器6的注入管8***合成与晶体生长坩埚9的注入***孔9-3中，挥发元素承载器6与坩埚9中间用隔热板2隔开，然后将挥发元素承载器6、坩埚9及隔热板2放入装载舱5内，将密封盖5-1与装载舱5装配在一起，并整体放入炉腔内。装载纯镓金属的量为保证镓熔化完成后不与籽晶15接触，并保证氧化硼11熔化完后要覆盖籽晶15，同时保证合成完毕后形成的镓-磷熔体不与籽晶15接触。
密封炉体，抽真空至10-3Pa，充入保护性气体3 MPa，保证进行合成和晶体生长时保护气体压为5.0MPa。
然后控制多段加热器3对坩埚9所在区域进行加热，通过控制***和热电偶a和/或热电偶c和/或热电偶d，保证坩埚9内的金属元素10（纯镓）的温度达到1526℃（化合物磷化镓的熔点为1476℃，在其之上50℃），同时保证籽晶容纳腔9-1所在区域（热电偶e）的温度低于化合物的熔点，约控制在1465℃。氧化硼11受热变为熔体，密封纯镓熔体和籽晶15。
(四)再控制多段加热器3对挥发元素承载器6所在区域进行加热，使热电偶b所在区域温度控制在900℃左右。此时，红磷的离解压高于气氛压力（5.0MPa），红磷受热挥发，磷气体注入到金属元素10熔体（纯镓熔体）中，如图4所示。由于挥发元素7注入后溢出，石英装载舱5内的压力会增加，多余的气体会通过装载舱5的排气口5--1-1排出；随着合成的进行，化合物熔体的体积不断增加，此时籽晶15不会与化合物熔体接触，如图5所示。
合成完毕后，对化合物熔体所在区域进行降温，至热电偶a和/或热电偶c和/或热电偶d 温度为1476℃以上10℃，控制热电偶b、热电偶d的温度为热电偶b≥热电偶d>1476℃即可，同时保证籽晶容纳腔9-1区域的热电偶e的温度不变；然后，将整个炉体17以35°/h的速度缓慢旋转至竖直的状态，将熔体静置20分钟，使得注入管8中的氧化硼滴入化合物熔体中，此过程中保证热电偶e温度恒定，控制多段加热器3在籽晶15与化合物熔体接触的界面及化合物熔体中建立温度梯度，控制热电偶温度高低关系为热电偶b >热电偶c>热电偶e>热电偶d>热电偶a，此时，保证固液界面的温度梯度在5K/mm左右，进行VGF晶体生长，获得磷化镓半导体单晶材料。
制备的掺硫磷化镓晶体的载流子浓度：（1-8）×1017cm-3；迁移率≥ 100 cm2V-1S-1；位错密度<5000/cm2。
制备的掺锌磷化镓晶体的载流子浓度：（5-200）×1017cm-3；迁移率≥25 cm2V-1S-1；位错密度<5000/cm2。
综合上述内容，可知本发明提供的水平注入合成后旋转连续VGF晶体生长的方法及其配套设备，无需在注入法合成后、VGF晶体生长前放入多晶料，简化了工艺，避免了VGF生长前纯金属将籽晶15熔掉；方法步骤简洁、易于操作和控制，装置结构简单，易于操作，所合成的半导体晶体形状可控、质量均一，有利于实现半导体晶体的产业化生产。

Claims (10)

1.一种水平注入合成后旋转连续VGF晶体生长的方法，基于包括炉体（17）、定位在炉腔内的晶体合成生长***及其配套的加热***、测温***、保温***和控制***的注入合成后旋转连续VGF晶体生长的设备，其特征在于，所述晶体合成生长***包括侧面设有籽晶容纳腔（9-1）的坩埚（9）和设置在坩埚（9）水平一侧、并借助注入管（8）与其连通的挥发元素承载器（6），所述炉体（17）配套设有旋转机构，所述方法包括以下步骤：
备料和装置装配：将挥发元素（7）装入挥发元素承载器（6）内并密封，将籽晶（15）、金属元素（10）及氧化硼（11）置于坩埚（9）内，挥发元素承载器（6）和坩埚（9）一并定位于炉腔内；控制金属元素（10）与挥发元素（7）形成的化合物熔体液面低于籽晶容纳腔（9-1），氧化硼（11）熔化后密封化合物熔体且液面高于籽晶容纳腔（9-1）；
密封炉体（17），抽真空后充入保护性气体；
加热使金属元素（10）和氧化硼（11）熔化；
加热使挥发元素（7）通过注入管（8）进入金属元素（10）熔体，注入合成化合物熔体；
合成完毕后，借助旋转机构将炉体（17）旋转至竖直状态，调整坩埚（9）所在区域的温度分布， 实现合成后连续VGF晶体生长。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述步骤中挥发元素承载器（6）和坩埚（9）一并定位于炉腔内是先将挥发元素承载器（6）的注入管（8）伸入坩埚（9）内，然后一并放入设有排气口（5-1-1）密封舱中，再将密封舱定位于炉腔内。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述步骤中加热使金属元素（10）和氧化硼（11）熔化所需控制的温度是：使金属元素（10）的温度高于化合物熔点30-70℃，同时使籽晶容纳腔（9-1）区域的温度低于化合物熔点5-15℃。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述步骤中加热使挥发元素（7）通过注入管（8）进入金属元素（10）熔体时，加热挥发元素（7）所达到温度的条件是保证挥发元素承载器（6）内的压力高于化合物熔体的离解压。
5.根据权利要求1-4任一所述的方法，其特征在于，所述步骤中合成完毕后，首先对化合物熔体进行降温至高于化合物熔点5-20℃，控制化合物熔体液面与坩埚（9）的籽晶容纳腔（9-1）一侧的界面温度高于化合物结晶点3-5℃，同时保持籽晶容纳腔（9-1）区域温度稳定。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述步骤中炉体（17）旋转呈竖直状态后，将化合物熔体静置10-30min。
7.根据权利要求1-4任一所述的方法，其特征在于，所述步骤中旋转速率控制在20-40°/h；旋转过程中保持籽晶容纳腔（9-1）区域温度稳定；旋转至竖直状态后，调整坩埚（9）所在区域的温度分布，借助测温***及控制***的协调控制，在籽晶与化合物熔体接触的界面及化合物熔体中建立温度梯度，实现注入合成后连续VGF晶体生长。
8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述注入合成后旋转连续VGF晶体生长的设备中，旋转机构结构中包括驱动电机和与驱动电机输出轴连接的减速器，所述减速器输出轴借助联轴器与炉体旋转轴（17-1）连接，炉体（17）借助炉体旋转轴（17-1）限位在支架（17-2）上。
9.根据权利要求1或2或8所述的方法，其特征在于，所述注入合成连续VGF晶体生长的设备中，所述注入管（8）末端背离或倾斜式远离挥发元素承载器（6），与挥发元素承载器（6）呈60°-85°夹角。
10.根据权利要求1或2或8所述的方法，其特征在于，所述注入合成后旋转连续VGF晶体生长的设备中，所述加热***结构中包括套设在晶体合成生长******的多段加热器（3）；所述保温***结构中包括套设在加热***外部的保温套；所述测温***结构中包括分别用于测定晶体生长坩埚（9）内籽晶容纳腔（9-1）区域、合成与晶体生长部（9-2）区域和挥发元素承载器（6）区域温度的热电偶a（14）、热电偶c（1）和/或热电偶d（13）和/或热电偶e（12）、热电偶b（4）。
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