CN108009317A - 一种复合材料的热导率研究仿真和建模方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种复合材料的热导率研究仿真和建模方法，包括可控性单根碳纳米管模型自动化生成、可控性团聚碳纳米管模型自动化生成和有限元计算，与现有技术相比，本发明采用有限元法建立空间弯曲随机分布碳纳米管/环氧树脂复合材料三维数值模型揭示其导热机理，主要保护可控性碳纳米管的自动化生成过程的仿真和建模方法，为将来的技术研究奠定基础。

Description

一种复合材料的热导率研究仿真和建模方法
技术领域
本发明涉及纳米材料高分子复合材料热传导仿真模拟技术领域，尤其涉及一种碳纳米管/环氧树脂复合材料的热导率研究仿真和建模方法。
背景技术
碳纳米管自1991年被发现以来，由于其优异的机械性能、导电性能和导热性能引起了科学工作者的广泛关注。近年来，通过在以环氧树脂为主的聚合物基体中添加碳纳米管以提高聚合物导热率已经成为研究热点。碳纳米管可以分为单壁碳纳米管(SWCNTs)、多壁碳纳米管(MWCNTs)和纳米碳纤维(CNFs)。碳纳米管相对于大多数的纳米填料能够显著增强复合材料的热导率,同时能使复合材料保持一定的绝缘性。
随着计算机仿真技术的日益提升，越来越多的研究倾向于用数值方法定量探究碳纳米管的相关参数对热导率的影响，并试图用数值法解释碳纳米管导热行为的深度机理。李倩倩，基于分子动力学方法探究了碳纳米管-硅的界面特性，发现界面热导随着温度升高和界面原子间作用力的增强而增大,并说明产生这两种现象的原因分别是由于温度升高,更多的声子被激发,促进了热量的传输；近界面处的原子会随着作用力的增强而振动加剧,声子耦合度变好,热传输水平得到提高，但没有解释界面热导的改善对复合材料整体热导率的影响规律。宋云鹏，基于分子动力学模拟结果得到不同的官能团对碳纳米管改性后,导热系数下降的幅度相差不大,也就是说改性种类对CNTs导热系数的影响不大。Zhou,S.于2012年用有限元法(FEM)模拟分析了空间随机分布的直碳纳米管在基体中对材料整体热导率的影响，涉及了碳纳米管与基体间的界面热阻，但囿于研究的复杂性仍未考滤碳纳米管-碳纳米管之间的接触热阻和碳纳米管在基体中的实际形态因素。因此，建立更接近实际形态的碳纳米管/环氧树脂复合材料数值模型并同时定量探究碳纳米管体积含量、碳纳米管与基体界面热导、碳纳米管间接触热导对复合材料热导率的综合影响是很有必要的。本专利采用有限元法(FEM)建立空间随机分布弯曲碳纳米管/环氧树脂复合材料三维数值模型探究其导热行为。
发明内容
本发明的目的就在于为了解决上述问题而提供一种复合材料的热导率研究仿真和建模方法。
本发明通过以下技术方案来实现上述目的：
本发明包括以下步骤：
(1)可控性单根碳纳米管模型自动化生成：在现有计算资源条件下，将碳纳米管直径设为1nm，初始长度设为100nm，为在ANSYS有限元软件中顺利生成此模型，采用多段直圆柱拼接并在交接点处以圆弧连接的方法来生成空间弯曲碳纳米管，利用matlab软件生成第一段直圆柱，其位置和方向是随机的，生成第一段直圆柱碳纳米管后，根据设定的弯曲角度以第一段直圆柱的终点作为第二段直圆柱的起点生成后面的碳纳米管，前后两者夹角在控制的角度范围内，两段直圆柱之间再处以圆弧连接，圆弧曲率可控，模型中碳纳米管弯曲控制在0-96°间，依次类推，直到总的碳纳米管长度达到设定的长度，即生成单根3D-蠕虫状碳纳米管；生成第一根CNT之后，后续生成的碳纳米管需要探测其与之前生成的碳纳米管之间的干涉情况，即接触深度，若接触深度大于设定值则弃之不用，继续生成；
(2)可控性团聚碳纳米管模型自动化生成：通过控制团聚碳纳米管的组数和每组碳纳米管包含的碳纳米管根数来控制碳纳米管的团聚程度。首先在100×100×100nm3体积范围内随机生成一个团聚点，然后在这个团聚点附近生成一定数目的碳纳米管，这样一组团聚碳纳米管就生成了，其余团聚碳纳米管同样按照这样的方法生成，直到达到了预先设置的团聚程度为止，剩下的碳纳米管随机分布以保证模型中碳纳米管体积含量相同；
(3)有限元计算：使用100×100×100nm3的立方体作为代表性体积元求解域，热导率Kc计算公式:
其中kc是复合材料热导率，单位是w/(m·k)；Tz+是施加热流面的平均温度,单位是k；Tz-是施加常温面的平均温度，单位是k；qz是在热流面施加的热流密度，单位是w/m2；Δz是热流面与常温面之间的距离，单位是m；利用统计学方法在模型六个面上各施加一次热流载荷，相应的对面施加常温载荷，每一对面都可以计算出一个热导率，最终复合材料热导率取六次热导率计算结果的平均值。
本发明的有益效果在于：
本发明是一种复合材料的热导率研究仿真和建模方法，与现有技术相比，本发明采用有限元法建立空间弯曲随机分布碳纳米管/环氧树脂复合材料三维数值模型揭示其导热机理，主要保护可控性碳纳米管的自动化生成过程的仿真和建模方法，为将来的技术研究奠定基础。
附图说明
图1单根碳纳米管的生成过程；
图2控制弯曲角度生成的单根碳纳米管；
图2中：(a)弯曲角度0-10°，(b)弯曲角度40°-60°，(c)弯曲角度80°-90°；
图3是碳纳米管团聚模型；
图4是碳纳米管/环氧树脂导热模型实例；
图4中：(a)随机分布碳纳米管模型，(b)有限元离散模型；
图5是随机分布碳纳米管模型和团聚碳纳米管模型热导率计算结果；
图6是分散模型和团聚模型的热流网络示意图；
图6中：(a)分散碳纳米管热流网络，(b)团聚碳纳米管热流网络；
图7是模型热导率与碳纳米管有效长度的关系；
图8是干涉过程示意图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明作进一步说明：
1、可控性单根碳纳米管模型自动化生成：
为了探究碳纳米管的结构因子如分散性、形态、大小对复合材料热导率的影响，需要更真实地模拟碳纳米管的三维形态.在现有计算资源条件下，将碳纳米管直径设为1nm，初始长度设为100nm。为在ANSYS有限元软件中顺利生成此模型，采用多段直圆柱拼接并在交接点处以圆弧连接的方法来生成空间弯曲碳纳米管。利用matlab软件生成第一段直圆柱，其位置和方向是随机的。生成第一段直圆柱碳纳米管后，根据设定的弯曲角度以第一段直圆柱的终点作为第二段直圆柱的起点生成后面的碳纳米管，前后两者夹角在控制的角度范围内，两段直圆柱之间再处以圆弧连接，圆弧曲率可控，如图1所示。当夹角θ超过一个特定值时，碳纳米管将会发生屈服，给建模带来极大的困难，但由于实际试样中屈服点相较于整根碳纳米管来说非常少，对模型整体热导率影响很小，所以屈服现象在我们的模型中可以忽略不计。模型中碳纳米管弯曲控制在0-96°间。依次类推，直到总的碳纳米管长度达到设定的长度，即生成单根3D-蠕虫状碳纳米管，如图2所示。
如图8所示：生成第一根CNT之后，后续生成的碳纳米管需要探测其与之前生成的碳纳米管之间的干涉情况，即接触深度，若接触深度大于设定值则弃之不用，继续生成。由于随机弯曲碳纳米管之间的干涉探测较为困难，为此将弯曲碳纳米管微分成多段直圆柱，圆弧处分成多段细小的圆柱以提高其精度，这样只需将新生成的弯曲碳纳米管的每一段直圆柱部分与已生成的弯曲碳纳米管的每一段直圆柱部分进行干涉探测即可，而直圆柱之间的干涉探测判断较为简单。我们生成的干涉探测判断程序能控制所有碳纳米管之间的接触程度包括所有碳纳米管完全不接触的情况。
2、可控性团聚碳纳米管模型自动化生成
碳纳米管的分散质量对热导率影响较大，说明建立碳纳米管团聚模型很有必要。通过控制团聚碳纳米管的组数和每组碳纳米管包含的碳纳米管根数来控制碳纳米管的团聚程度。首先在100×100×100nm3体积范围内随机生成一个团聚点，然后在这个团聚点附近生成一定数目的碳纳米管，这样一组团聚碳纳米管就生成了。其余团聚碳纳米管同样按照这样的方法生成，直到达到了预先设置的团聚程度为止，剩下的碳纳米管随机分布以保证模型中碳纳米管体积含量相同，结果如图3所示。
3、有限元计算：考虑到碳纳米管的形态、直径和现有的计算资源，本专利使用100×100×100nm3的立方体作为代表性体积元求解域。图4是碳纳米管/环氧树脂导热模型实例。热导率Kc计算公司如式1:
其中kc是复合材料热导率，单位是w/(m·k)；Tz+是施加热流面的平均温度,单位是k；Tz-是施加常温面的平均温度，单位是k；qz是在热流面施加的热流密度，单位是w/m2；Δz是热流面与常温面之间的距离，单位是m。利用统计学方法在模型六个面上各施加一次热流载荷，相应的对面施加常温载荷，每一对面都可以计算出一个热导率，最终复合材料热导率取六次热导率计算结果的平均值。
实施例：
碳纳米管的分布对热导率的影响
建立了四对碳纳米管体积含量分别为0.059vol％，0.200vol％,0.300vol和0.380vol％的热导率计算模型，每个体积含量下都包含一个碳纳米管均匀分散的模型和碳纳米管有一定程度团聚的模型，对这四对模型的热导率进行有限元计算，所用材料物性参数如表1所示，计算结果如图5所示。
表1计算模型中环氧树脂和碳纳米管物性参数
当碳纳米管体积含量为0.200vol％时，计算结果显示分散性好的模型热导率(0.210w/(mk))与团聚模型热导率(0.181w/(mk))的差异为16％，与实验结果23％的差别较小，验证了模型的有效性。
从图5可以看出，在低体积含量下碳纳米管的分散性和界面热导Csm对模型热导率有较大影响，这可以通过热流网络来解释：碳纳米管通过热共节点在整个模型空间形成快速的导热网络。碳纳米管由于其本身非常高的热导率在其周围形成了一定区域的热影响区，当一根碳纳米管的热影响区与另一根碳纳米管的热影响区重叠在一起，则热量可以通过热影响区快速传递，这个重叠区域称为热共节点。如果所有碳纳米管的热影响区都有重叠区域，则热量可以通过形成的导热网络快速传递。分散模型和团聚模型的热流网络示意图分别如图6所示。导热能力取决于热流网络的传递效率。热流网络效率由热共节点的分布情况和数量决定：热共节点在空间的分布质量越高、数目越多，热流网络效率越高，模型热导率越高；当一个模型热共节点分布很差但数目很多时，热流网络的效率仍然是很低的。团聚碳纳米管模型也能形成热流网络(如图2(b))，但局部网络之间没有联结通道，所以导热能力较低。
碳纳米管的形态热导率的影响
碳纳米管的形态由有效长度表征，
η＝Lc/Ll (2)
其中η为有效长度，Lc为碳纳米管两端直线距离，L1是碳纳米管的曲线长度。有效长度之所以比弯曲角度更能表征碳纳米管的形态是因为其综合考虑了弯曲角度和弯曲方向两个因素。到目前为止，还没有数值模型定量研究有效长度对复合材料热导率的影响。在相同体积含量下(0.300vol％)，建立了碳纳米管有效长度分别为0.45、0.57、0.75、0.98四个模型并计算了热导率。结果(图7)显示：碳纳米管有效长度对模型热导率有较大影响，在碳纳米管含量为0.300vol％时，有效长度从0.45增加到0.98，模型热导率从0.28w/(mk)增加到0.40w/(mk)。碳纳米管有效长度越大，模型热导率越高，这是因为碳纳米管的蜷曲导致了自团聚现象。
有效长度是表征碳纳米管形态的物理量，有效长度越小，碳纳米管越弯，也就是说碳纳米管蜷曲会降低其有效长度。蜷曲现象可以理解为碳纳米管发生自团聚。
以上显示和描述了本发明的基本原理和主要特征及本发明的优点。本行业的技术人员应该了解，本发明不受上述实施例的限制，上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理，在不脱离本发明精神和范围的前提下，本发明还会有各种变化和改进，这些变化和改进都落入要求保护的本发明范围内。本发明要求保护范围由所附的权利要求书及其等效物界定。

Claims (1)

1.一种复合材料的热导率研究仿真和建模方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)可控性单根碳纳米管模型自动化生成：在现有计算资源条件下，将碳纳米管直径设为1nm，初始长度设为100nm，为在ANSYS有限元软件中顺利生成此模型，采用多段直圆柱拼接并在交接点处以圆弧连接的方法来生成空间弯曲碳纳米管，利用matlab软件生成第一段直圆柱，其位置和方向是随机的，生成第一段直圆柱碳纳米管后，根据设定的弯曲角度以第一段直圆柱的终点作为第二段直圆柱的起点生成后面的碳纳米管，前后两者夹角在控制的角度范围内，两段直圆柱之间再处以圆弧连接，圆弧曲率可控，模型中碳纳米管弯曲控制在0-96°间，依次类推，直到总的碳纳米管长度达到设定的长度，即生成单根3D-蠕虫状碳纳米管；生成第一根CNT之后，后续生成的碳纳米管需要探测其与之前生成的碳纳米管之间的干涉情况，即接触深度，若接触深度大于设定值则弃之不用，继续生成；
(2)可控性团聚碳纳米管模型自动化生成：通过控制团聚碳纳米管的组数和每组碳纳米管包含的碳纳米管根数来控制碳纳米管的团聚程度。首先在100×100×100nm3体积范围内随机生成一个团聚点，然后在这个团聚点附近生成一定数目的碳纳米管，这样一组团聚碳纳米管就生成了，其余团聚碳纳米管同样按照这样的方法生成，直到达到了预先设置的团聚程度为止，剩下的碳纳米管随机分布以保证模型中碳纳米管体积含量相同；
(3)有限元计算：使用100×100×100nm3的立方体作为代表性体积元求解域，热导率Kc计算公式:
<mrow> <msub> <mi>k</mi> <mi>c</mi> </msub> <mo>=</mo> <mfrac> <mrow> <msub> <mi>q</mi> <mi>z</mi> </msub> <mi>&amp;Delta;</mi> <mi>z</mi> </mrow> <mrow> <msub> <mi>T</mi> <mrow> <mi>Z</mi> <mo>+</mo> </mrow> </msub> <mo>-</mo> <msub> <mi>T</mi> <mrow> <mi>Z</mi> <mo>-</mo> </mrow> </msub> </mrow> </mfrac> <mo>-</mo> <mo>-</mo> <mo>-</mo> <mrow> <mo>(</mo> <mn>1</mn> <mo>)</mo> </mrow> </mrow>
其中kc是复合材料热导率，单位是w/(m·k)；Tz+是施加热流面的平均温度,单位是k；Tz-是施加常温面的平均温度，单位是k；qz是在热流面施加的热流密度，单位是w/m2；Δz是热流面与常温面之间的距离，单位是m；利用统计学方法在模型六个面上各施加一次热流载荷，相应的对面施加常温载荷，每一对面都可以计算出一个热导率，最终复合材料热导率取六次热导率计算结果的平均值。
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