CN107845829A - 一种双层复合隔膜电池及其补锂方法 - Google Patents

一种双层复合隔膜电池及其补锂方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种双层复合隔膜电池，包括壳体，位于壳体内部的正极、负极和电解液，其特征在于，在所述正极和负极之间设置有双层复合隔膜，所述双层复合隔膜使所述正极和负极绝缘隔离；所述双层复合隔膜包括第一隔膜、第二隔膜和活性锂层，所述活性锂层介于所述第一隔膜和第二隔膜之间；还包括正极极耳、负极极耳和补锂极耳，所述正极极耳、负极极耳和补锂极耳的另一端均伸出所述壳体外或者所述正极极耳和负极极耳的另一端伸出所述壳体外。本发明提供的双层复合隔膜电池补锂时反应速度可控，嵌锂速度均匀，可实现均匀补锂、提高电池的首充放电效率和能量密度；补锂操作简单方便，可避免繁琐的补锂流程，省时省力；且对整个电池制备工艺毫无影响，成本较低。

Description

一种双层复合隔膜电池及其补锂方法
技术领域
本发明涉及新能源技术领域，尤其涉及一种双层复合隔膜电池及其补锂方法。
背景技术
锂离子电池相比其他二次电池具有高电压、高能量密度、长循环寿命和安全性能好等优势，成为应用最广泛的可充电电池，例如作为便携式电子产品电源、电动汽车等大型移动设备的动力电池。目前成熟的电池负极材料主要为石墨类材料，经过多年的发展，其能量密度已被开发至接近理论值水平（理论比容量372mAh/g），从而限制了电池能量密度的进一步提高，无法满足未来电池对高能量密度的需求。
纳米硅（理论容量4200mAh/g）和碳复合负极或者氧化亚硅（理论容量1600mAh/g）和碳复合负极被认为是第三代负极，且制备成本低廉，因此成为替代石墨的极具潜力的一类负极材料。其中氧化亚硅循环性更好，但氧化亚硅材料的负极在首次充电时会消耗一部分来自正极的以形成SEI膜和参与一些不可逆的反应，在首次嵌锂反应中会消耗较多的，致使首周期充放电效率较低，只有50%~77%。
目前通常使用补锂方式来解决的消耗问题。现有的补锂技术中具有将锂粉与电极材料直接接触，采用将金属锂粉覆盖在负极片表面，卷绕制成电池，然后灌注电解液的方法制备电池。然而由于锂是非常活泼的金属，通过这种方法将锂金属加入电解液后，反应速度很快，嵌锂速度不可控，导致形成的SEI膜不稳定，容易造成负极材料破裂，补锂效果较差。此外残留在电极表面的一些锂金属颗粒会刺穿隔离膜而造成电池的安全隐患。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种双层复合隔膜电池及其补锂方法，能够有效地避免补锂时反应速度不可控，可以达到均匀补锂的目的，大幅提高电池的首周期充放电效率和能量密度。同时整个电池制备工艺简单，补锂操作简单方便，成本较低。
为了实现上述目的，本发明采用以下具体的技术方案：
本发明提供一种双层复合隔膜电池，包括壳体，位于壳体内部的正极、负极和电解液，其特征在于，在所述正极和负极之间设置有双层复合隔膜，所述双层复合隔膜使所述正极和负极绝缘隔离；所述双层复合隔膜包括第一隔膜、第二隔膜和活性锂层，所述活性锂层介于所述第一隔膜和第二隔膜之间；还包括正极极耳、负极极耳和补锂极耳，所述正极极耳、负极极耳和补锂极耳的一端分别与所述正极、负极和活性锂层导电连接，所述正极极耳、负极极耳和补锂极耳的另一端均伸出所述壳体外或者所述正极极耳和负极极耳的另一端伸出所述壳体外，所述补锂极耳的另一端与所述正极极耳或负极极耳在所述壳体内部连接。
进一步地，所述补锂极耳直接与所述活性锂层接触连接。
进一步地，在所述第一隔膜与所述活性锂层和/或在所述第二隔膜与所述活性锂层之间设置有导电涂层，所述导电涂层与所述活性锂层接触，所述补锂极耳与所述导电涂层接触连接。
进一步地，所述导电涂层含有电子导体，所述电子导体为碳黑、柯琴碳、乙炔黑、Super P、石墨、石墨烯、氧化石墨烯、COF、MOF、单壁或者多壁碳纳米管、铜粉、铝粉、镍、钴、钛、铁、二氧化钌和二氧化钼中的一种或多种。
进一步地，所述第一隔膜的厚度为5-30μm；所述第二隔膜的厚度为0.1-12μm；所述第一隔膜和第二隔膜的基材为聚丙烯、聚乙烯、环氧乙烷、聚环氧丙烷、聚偏氟乙烯、聚偏氟乙烯-六氟丙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯腈、聚酰亚胺、聚醚酰亚胺、聚碳酸酯、聚芳纶、聚对苯二甲酸乙二酯（PET）、聚对苯二甲酸丁二酯（PBT）、聚丙烯腈、聚碳酸酯、聚硫酸酯和纤维素中的一种或多种。
进一步地，所述活性锂层为锂金属或者锂与铝、硅、锗、锡和碳中的一种或多种的合金或者混合物；所述活性锂层的形状为带状、条状、环状或点状中任一种；所述活性锂层的厚度为0.1-500μm。
进一步地，所述补锂极耳为导电碳、铜箔、铝箔、不锈钢、镍箔、铜镀镍箔和导电胶中的一种或多种。
进一步地，所述第一隔膜和/或第二隔膜在未涂覆所述导电涂层的一侧涂覆有第二涂层，所述第二涂层包括Al2O3、MgO、ZnO、勃姆石或锂离子导体材料中任一种或多种。
本发明还提供一种根据上述双层复合隔膜电池的补锂方法，其特征在于，将正极、双层复合隔膜、负极依次层叠设置组装成干电芯，将正极极耳、负极极耳和补锂极耳的一端分别与所述正极、负极和所述双层复合隔膜中的活性锂层导电连接，所述正极极耳、负极极耳和补锂极耳的另一端均伸出所述壳体外或者只将所述正极极耳和负极极耳的另一端伸出所述壳体外，将所述补锂极耳的另一端与所述正极极耳或负极极耳在所述壳体内部连接，其中在每个双层复合隔膜中均放置与活性锂层连接的补锂极耳或者只在干电芯中最外侧的双层复合隔膜中放置补锂极耳；将电解液注入干电芯内部，连通正极、负极和活性锂层，通过补锂极耳与负极极耳或者正极极耳的连接；将活性锂层中的锂嵌入到正极或负极中，完成补锂。
进一步地，将电解液注入干电芯内部后，电解液浸入正负极之间，在电池内部形成通路；在首次化成前或者首次化成后或者循环过程中，可在电池外部调控所述补锂极耳与负极极耳或者正极极耳之间的电流，完成补锂。
进一步地，所述补锂的容量为全电池容量的1%~99%。
进一步地，在完成补锂后，所述活性锂层将消失或减少，使锂离子在正负极间传导不受影响。
进一步地，该方法可用于钠离子电池、镁离子电池、锌离子电池和铝离子电池中任一种进行相应离子的补充。
本发明的有益效果在于：本发明提供的电池补锂时反应速度可控，嵌锂速度均匀，可实现均匀补锂、提高电池的首周期充放电效率和能量密度；补锂操作简单方便，可避免繁琐的补锂流程，省时省力；且对整个电池制备工艺毫无影响，成本较低。
附图说明
图1为本发明实施例一的双层复合隔膜电池的示意图；
图2为本发明实施例二的双层复合隔膜电池的示意图。
其中，附图标记说明如下：
1-壳体，2-正极，3-负极，4-第一隔膜，5-锂金属，6-第二隔膜，7-正极极耳，8-补锂极耳，9-负极极耳，10-导电涂层。
具体实施方式
为了使本领域技术人员更好地理解本发明的技术方案，下面结合具体实施例对本发明作进一步的详细说明。请注意，下面描述的实施例是示例性的，仅用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。
实施例一
如图1所示，本实施例提供一种双层复合隔膜电池，包括壳体1，以及位于壳体1内部的正极2、负极3、双层复合隔膜和电解液（图中未示出）。所述双层复合隔膜包括第一隔膜4、活性锂层5和第二隔膜6，且位于正极2和负极3之间，并使所述正极和负极绝缘隔离，其中，活性锂层5介于第一隔膜4和第二隔膜6之间。正极2、负极3和活性锂层5分别相应与正极极耳7、补锂极耳8和负极极耳9的一端导电连接，另一端可均伸出壳体1外或只将正极极耳和负极极耳伸出所述壳体外，补锂极耳与正极极耳或者负极极耳在壳体内部焊接。补锂极耳8与活性锂层5直接接触连接，在电池内或外与正极极耳7或负极极耳9连接，进行补锂。
第一隔膜4选用电池中常用的隔膜，起到正极和负极之间的隔离绝缘作用，厚度优选为5-30μm，隔膜的孔隙率在35%～60%之间；第二隔膜6的厚度远小于第一隔膜4，主要起到隔离活性锂层与正极或负极的作用，厚度优选为0.1-12μm，隔膜的孔隙率在35%～95%之间。本发明提供的双层复合隔膜电池在补锂时活性锂层由于不与正极或负极直接接触，而是通过极耳进行连接，补锂速度可控，且补锂均匀；补锂完成后，伴随活性锂层的消失或减少，第二隔膜6与第一隔膜4复合在一起，第二隔膜6则起到与第一隔膜4相同的作用，对于电池内部结构和性能毫无影响。
在根据本实施例所述的双层复合隔膜电池中，所述正极材料为钴酸锂、锰酸锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂、富锂层状氧化物、镍锰酸锂、磷酸铁锂、磷酸锰锂、磷酸钴锂、磷酸镍锂、磷酸铁锰锂、磷酸铁、磷酸锰、磷酸钴、磷酸镍、硅酸铁锂、硅酸锰锂、硅酸钴锂、硅酸镍锂、硅酸铁、硅酸锰、硅酸钴、硅酸镍、二氧化锰、硫化铁、硫化锰、硫化钴、硫化镍、硫化钛、硫酸铁、磷酸铁、硫化聚丙烯腈、硫碳和钒氧化合物中的一种或多种。
在根据本实施例所述的双层复合隔膜电池中，所述负极材料可选用包括但不限于例如天然石墨、人造石墨、软碳、硬碳、金属锂、含硅、锡、锗、锌、铝、硼、镁元素的材料、过渡金属氧化物、过渡金属硫化物、过渡金属氟化物、过渡金属氮化物、过渡金属磷化物中的一种或者多种，其中所述过渡金属可以选自Cr、Cu、Fe、Co、Ni、Nb、V、Mo、W和Ru中的一种或者多种复合。
在根据本实施例所述的双层复合隔膜电池中，第一隔膜4和第二隔膜6的基材为聚丙烯、聚乙烯、环氧乙烷、聚环氧丙烷、聚偏氟乙烯、聚偏氟乙烯-六氟丙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯腈、聚酰亚胺、聚醚酰亚胺、聚碳酸酯、聚芳纶、聚对苯二甲酸乙二酯（PET）、聚对苯二甲酸丁二酯（PBT）、聚丙烯腈、聚碳酸酯、聚硫酸酯和纤维素中的一种或多种。
在根据本实施例所述的双层复合隔膜电池中，所述活性锂层5为锂金属或者锂与铝、硅、锗、锡和碳中的一种或多种的合金或者物理混合；活性锂层的形状为带状、条状、环状或点状中任一种；活性锂层厚度优选为0.1-500μm。当然也可将活性锂层替换为活性钠层、活性镁层，活性锌层和活性铝层等中任一种；从而实现用钠、镁、锌、铝离子等进行相应电池的补离子操作。
在根据本实施例所述的双层复合隔膜电池中，所述补锂极耳为导电碳、铜箔、铝箔、不锈钢、镍箔、铜镀镍箔和导电胶中的一种或多种。
在根据本实施例所述的双层复合隔膜电池中，所述电解液可为液态电解液或聚合物电解液。
本实施例还提供一种上述双层复合隔膜电池的补锂方法：
首先，进行电池制备，只需将正极、双层复合隔膜、负极依次层叠设置作为干电芯，放置正极极耳、负极极耳和补锂极耳的一端分别与正极、负极和双层复合隔膜中的活性锂层导电连接，另一端均伸出所述壳体外，其中在每个双层复合隔膜中均放置与活性锂层连接的补锂极耳或者只在干电芯中最外侧的双层复合隔膜中放置补锂极耳；在得到干电芯后，将电解液注入干电芯内部，在电池内部形成通路，连通正极、负极和活性锂层；通过补锂极耳与负极极耳或者正极极耳的连通；将活性锂层中的锂可控的嵌入到正极或负极中，完成补锂。本发明所述的双层复合隔膜电池可为卷绕工艺也可为叠片工艺或其组合，根据所要制备的电池的类型所决定。
根据本实施例所述的双层复合隔膜电池的补锂方法，将电解液注入干电芯内部后，电解液浸入正负极之间，在电池内部形成通路；在首次化成前或者首次化成后或者循环过程中，可在电池外部调控补锂极耳和负极极耳或者正极极耳之间的电流，例如可在补锂极耳与负极极耳或者正极极耳之间放置电阻进行电流调节，从而完成补锂。
根据本实施例所述的双层复合隔膜电池的补锂方法，在所述补锂完成后，可将补锂极耳位于电池壳体外面的部分移除。
根据本实施例所述的双层复合隔膜电池的补锂方法，上述双层复合隔膜电池的组装方法，与隔膜为现有商用电池隔膜的组装方法完全相同。
根据本实施例所述的双层复合隔膜电池的补锂方法，当然也可只将正极极耳和负极极耳伸出所述壳体外，将正极极耳或者负极极耳与补锂极耳在壳体内部相连。
根据本实施例所述的双层复合隔膜电池的补锂方法，在补锂完成后，伴随着活性锂层的消失或减少，使锂离子在正负极间传导不受影响。本发明所述补锂是指补锂的容量为全电池容量的1%~99%。
根据本实施例所述的双层复合隔膜电池的补锂方法，上述双层复合隔膜电池的制备工艺并未增加电池制备的复杂度，且很方便进行电池在首周期充放电时的补锂操作，只需将补锂极耳根据需要与负极极耳或正极极耳进行连接。其中两个隔膜中的活性锂层能够分解，参与形成SEI膜，起到补锂的作用，从而减少电池在首周期充放电后的容量下降。整个补锂操作简单方便，且对于电池的加工制作几乎没有影响，补锂成本低。
根据本实施例所述的双层复合隔膜电池的补锂方法，将正极为钴酸锂、负极为硅氧碳的电池按照本发明所述的补锂方法进行补锂后，与未进行补锂的情况相比，首周期充放电效率从77%提升到94%。
实施例二
如图2所示，本实施例提供的双层复合隔膜电池，还可在第一隔膜4与活性锂层5之间和/或第二隔膜6与活性锂层5之间设置导电涂层10，所述导电涂层10与所述活性锂层5接触。补锂极耳8不再与活性锂层5直接接触，而是与导电涂层10直接接触连接。本实施例提供的双层复合隔膜电池的其余结构与实施例一完全相同。
根据本实施例提供的双层复合隔膜电池，在补锂时，活性锂层5产生的通过导电涂层10向补锂极耳传导，进而通过与补锂极耳连接的正极极耳或负极极耳向正极或负极传送。导电涂层10可进一步有效减缓补锂时的嵌锂速度，使补锂更加均匀。
根据本实施例所述的双层复合隔膜电池，导电涂层10含有电子导体，电子导体为碳黑、柯琴碳、乙炔黑、Super P、石墨、石墨烯、氧化石墨烯、COF、MOF、单壁或者多壁碳纳米管、铜粉、铝粉、镍、钴、钛、铁、二氧化钌和二氧化钼中的一种或多种。
根据本实施例所述的双层复合隔膜电池，本发明第一隔膜和/或第二隔膜未涂覆导电涂层的一侧可根据需要涂覆包括Al2O3等氧化物或离子导体材料的第二涂层，所述第二涂层可以增加所述隔膜的热稳定性和抑制锂枝晶。
根据本实施例所述的双层复合隔膜电池，设置有导电涂层的第一隔膜或第二隔膜，可与正极和/或负极绝缘隔离，或者与正极和/或负极之间存在连接或微短路。
本实施例还提供一种上述双层复合隔膜电池的补锂方法，在进行电池组装时，只需将正极、设置有导电涂层的双层复合隔膜、负极依次层叠设置作为干电芯；其余步骤和方法完全同实施例一。
综上所述，本发明提供的双层复合隔膜电池及其补锂方法，可以实现很好的补锂效果，大幅提高电池的首周期充放电效率和能量密度；补锂操作简单方便，可避免繁琐的补锂流程，省时省力；对电池的制备工艺几乎没有影响，成本较低。
在本发明的描述中，需要理解的是，术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括一个或者更多个该特征。在本发明的描述中，“多个”的含义是两个或两个以上，除非另有明确具体的限定。
在本发明中，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”、“固定”等术语应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或成一体；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通或两个元件的相互作用关系。对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型，同时，对于本领域的一般技术人员，依据本申请的思想，在具体实施方式及应用范围上均会有改变之处。

Claims (13)

1.一种双层复合隔膜电池，包括壳体，位于壳体内部的正极、负极和电解液，其特征在于，在所述正极和负极之间设置有双层复合隔膜，所述双层复合隔膜使所述正极和负极绝缘隔离；所述双层复合隔膜包括第一隔膜、第二隔膜和活性锂层，所述活性锂层介于所述第一隔膜和第二隔膜之间；还包括正极极耳、负极极耳和补锂极耳，所述正极极耳、负极极耳和补锂极耳的一端分别与所述正极、负极和活性锂层导电连接，所述正极极耳、负极极耳和补锂极耳的另一端均伸出所述壳体外或者所述正极极耳和负极极耳的另一端伸出所述壳体外，所述补锂极耳的另一端与所述正极极耳或负极极耳在所述壳体内部连接。
2.根据权利要求1所述的双层复合隔膜电池，其特征在于，所述补锂极耳直接与所述活性锂层接触连接。
3.根据权利要求1所述的双层复合隔膜电池，其特征在于，在所述第一隔膜与所述活性锂层和/或在所述第二隔膜与所述活性锂层之间设置有导电涂层，所述导电涂层与所述活性锂层接触，所述补锂极耳与所述导电涂层接触连接。
4.根据权利要求3所述的双层复合隔膜电池，其特征在于，所述导电涂层含有电子导体，
所述电子导体为碳黑、柯琴碳、乙炔黑、Super P、石墨、石墨烯、氧化石墨烯、COF、MOF、单壁或者多壁碳纳米管、铜粉、铝粉、镍、钴、钛、铁、二氧化钌和二氧化钼中的一种或多种。
5.根据权利要求2或3所述的双层复合隔膜电池，其特征在于，所述第一隔膜的厚度为5-30μm；所述第二隔膜的厚度为0.1-12μm；所述第一隔膜和第二隔膜的基材为聚丙烯、聚乙烯、环氧乙烷、聚环氧丙烷、聚偏氟乙烯、聚偏氟乙烯-六氟丙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丙烯腈、聚酰亚胺、聚醚酰亚胺、聚碳酸酯、聚芳纶、聚对苯二甲酸乙二酯（PET）、聚对苯二甲酸丁二酯（PBT）、聚丙烯腈、聚碳酸酯、聚硫酸酯和纤维素中的一种或多种。
6.根据权利要求2或3所述的双层复合隔膜电池，其特征在于，所述活性锂层为锂金属或者锂与铝、硅、锗、锡和碳中的一种或多种的合金或者混合物；所述活性锂层的形状为带状、条状、环状或点状中任一种；所述活性锂层的厚度为0.1-500μm。
7.根据权利要求2或3所述的双层复合隔膜电池，其特征在于，所述补锂极耳为导电碳、铜箔、铝箔、不锈钢、镍箔、铜镀镍箔和导电胶中的一种或多种。
8.根据权利要求6或7所述的双层复合隔膜电池，其特征在于，所述第一隔膜和/或第二隔膜在未涂覆所述导电涂层的一侧涂覆有第二涂层，所述第二涂层包括Al2O3、MgO、ZnO、勃姆石或锂离子导体材料中任一种或多种。
9.一种根据权利要求1-8所述双层复合隔膜电池的补锂方法，其特征在于，将正极、双层复合隔膜、负极依次层叠设置组装成干电芯，将正极极耳、负极极耳和补锂极耳的一端分别与所述正极、负极和所述双层复合隔膜中的活性锂层导电连接，所述正极极耳、负极极耳和补锂极耳的另一端均伸出所述壳体外或者只将所述正极极耳和负极极耳的另一端伸出所述壳体外，将所述补锂极耳的另一端与所述正极极耳或负极极耳在所述壳体内部连接，其中在每个双层复合隔膜中均放置与活性锂层连接的补锂极耳或者只在干电芯中最外侧的双层复合隔膜中放置补锂极耳；将电解液注入干电芯内部，连通正极、负极和活性锂层，通过补锂极耳与负极极耳或者正极极耳的连接；将活性锂层中的锂嵌入到正极或负极中，完成补锂。
10.根据权利要求9所述的补锂方法，其特征在于，将电解液注入干电芯内部后，电解液浸入正负极之间，在电池内部形成通路；在首次化成前或者首次化成后或者循环过程中，可在电池外部调控所述补锂极耳与负极极耳或者正极极耳之间的电流，完成补锂。
11.根据权利要求10所述的补锂方法，其特征在于，所述补锂的容量为全电池容量的1%~99%。
12.根据权利要求10所述的补锂方法，其特征在于，在完成补锂后，所述活性锂层将消失或减少，使锂离子在正负极间传导不受影响。
13.根据权利要求11所述的补锂方法，其特征在于，该方法可用于钠离子电池、镁离子电池、锌离子电池和铝离子电池中任一种进行相应离子的补充。
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