CN107732288A - 用于超低温放电的聚合物锂离子电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了用于超低温放电的聚合物锂离子电池及其制备方法,正极片组成的质量比为:钴酸锂:粘结剂:导电剂=94.0‑96%:1.3‑2.0%:2.5‑4%;负极片组成的质量比为:中间相炭微球:导电剂:悬浮剂:丙烯酸树脂=94‑95.5%:1.5‑2.5%:0.5‑1.5%:3.0‑3.5%;所述隔离膜为油性双面涂胶隔膜;所述电解液由LIPF6、溶剂组成。本申请的聚合物锂离子电池在‑50℃低温环境下,电池内部的正负极材料中的辅材未出现玻璃化,能够以0.2C进行正常放电,多次循环后电池容量保持率高,适合在我国北方、俄罗斯或欧洲地区(高纬度地区)等气温较低环境中长期循环工作;安全性高、符合国家标准。
Description
技术领域
本发明涉及低温锂离子电池领域,具体涉及一种用于超低温放电的聚合物锂离子电池及其制备方法。
背景技术
聚合物锂电池(Li-polymer,又称高分子锂电池):它也是锂离子电池的一种,但是与液锂电池(Li-ion)相比具有能量密度高、更小型化、超薄化、轻量化,以及高安全性等多种明显优势,是一种新型电池。在形状上,锂聚合物电池具有超薄化特征,可以配合各种产品的需要,制作成任何形状与容量的电池。与液态锂离子电池相比,聚合物锂离子电池不但安全性高,同时还具有可薄形化、任意面积化与任意形状化等优点,外壳也使用了更轻的铝塑复合薄膜。不过,现有聚合物锂电池的低温放电性能还有待提升。
现有的聚合物锂电池在低温放电方面主要是可以保持在-20℃至-10℃的0.2C放电,部分特种低温电池(军工用品类电池)可以控制在-40℃至-30℃的温度区间下进行0.2C放电,但在-50℃下的低温放电电池在市场上暂未有相关产品大量投放,在技术领域类也存在着一定的空白,其所包含的技术要点存在于电池的正负极主材,配方,隔膜,电解液与设计等各方面问题中。在我国北方,俄罗斯或欧洲地区(高纬度地区),气温较低,冬天普遍在-20℃以下。在此温度下,相比常温下,电池的内部发生了强烈改变,主要情况为:1.电解液的粘度提高导致导电率降低,正负极之间的锂离子传递的速率和嵌锂难度增加;2.电池内部的正负极材料中的辅材出现玻璃化,阻碍了锂离子的导电(阻碍出现在整个极片的全部位置,但最大阻力在主材与集流体之间)。
现有的专利中一种低温高容量聚合物锂离子电池制备方法(ZL201610649334.0),其的工作温度范围为-40~50℃,低温性能良好,可在-40℃下1C放电约40%,能量密度可达250-255Wh/kg,但无法满足在-50℃下的低温使用。同时该专利的正极片中采用的是钴酸锂,常规的钴酸锂颗粒较大,大颗粒的材料在辊压后形成的颗粒与颗粒之间的离子通道较少,而低温状态下,这些离子通道缺少将直接导致正极导电性能的下降,无法满足-50℃的低温环境;
同时该专利的负极片采用的是普通石墨,而复合石墨与天然石墨的石墨化颗粒度分布广,造成的离子通道数量相对较少,在超低温环境下,该结构的问题被更加放大,所表现出来的性能较差,难以满足-50℃的低温环境。
发明内容
针对上述问题,本发明旨在提供一种能够满足-50℃下的低温放电使用的用于超低温放电的聚合物锂离子电池及其制备方法。
为实现该技术目的,本发明的方案是:用于超低温放电的聚合物锂离子电池及其制备方法,包括正极片、负极片、隔离膜、电解液;
所述正极片组成的质量比为:钴酸锂:粘结剂:导电剂=94.0-96%:1.3-2.0%:2.5-4%;
所述负极片组成的质量比为:中间相炭微球:导电剂:悬浮剂:丙烯酸树脂=94-95.5%:1.5-2.5%:0.5-1.5%:3.0-3.5%;
所述隔离膜为油性双面涂胶隔膜;
所述电解液由LIPF6、溶剂组成。
作为优选,所述正极片中钴酸锂的D50为5-12um;比表面积:0.2-0.7m2/g;振实密度≥2.7g/cm3;克容量≥142mAh/g;
所述负极片中石墨的D50为10-22um;比表面积:2.5-3.8m2/g;振实密度≥1.0g/cm3;克容量≥320mAh/g;
所述隔离膜的孔隙率为35-50%,基膜厚度≤9um;
所述电解液的电导率为≥9.5mS/cm;密度≥1.125g/cm3;水份含量≤20PPM。
作为优选,正极极片的面密度为30.0-38.0mg/cm2;压实密度为3.3-3.8g/m3;
负极极片的面密度为:13.0-18.0mg/cm2;压实密度为1.4-1.6g/m3。
作为优选,所述电解液中的溶剂为EC或者EMC或者DEC中的一种或多种。
所述正极片中的钴酸锂为单晶钴酸锂。
一种用于超低温放电的聚合物锂离子电池的制备方法,
第一步,正极片按钴酸锂:粘结剂:导电剂=94.0-96%:1.3-2.0%:2.5-4%的质量比,通过搅拌机混料得到正极浆料;
第二步,负极片按中间相炭微球:导电剂:悬浮剂:丙烯酸树脂=94-95.5%:1.5-2.5%:0.5-1.5%:3.0-3.5%的比例,通过搅拌机混料得到负极浆料;
第三步,电解液为1mol/LIPF6及溶剂配得;
第四步,使用涂布机按设计的工艺标准涂布-辊压-制片-卷绕-装配-烘烤-注液-化成-真空封口成型等工序制成聚合物锂离子电芯;
第五步,高温夹具化成工艺:通过第一次恒流充电:电流0.05C/时间10+30min,充电电量1.0-2.5%;第二次步恒流充电:电流0.1C/时间30-100min,充电电量5-16.7%;第三次步恒流充电:电流0.2C/时间120-180min,充电电量40.0-60%,得出最优化成工艺参数。
第六步,真空封口成型工艺:电芯卸下化成柜进入(10-20℃)低温控制房进行急冷,使电解液回吸入电池内部,提高电池保液量,通过测量计算控制电芯电解液保液量。
本发明的有益效果,本申请的聚合物锂离子电池在-50℃低温环境下,电池内部的正负极材料中的辅材未出现玻璃化,能够以0.2C进行正常放电,多次循环后电池容量保持率高,适合在我国北方、俄罗斯或欧洲地区(高纬度地区)等气温较低环境中长期循环工作;安全性高、符合国家标准。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明做进一步详细说明。
本发明所述的具体实施例为用于超低温放电的聚合物锂离子电池及其制备方法,其特征在于:包括正极片、负极片、隔离膜、电解液;
所述正极片组成的质量比为:钴酸锂(LiCoO2):粘结剂(PVDF):导电剂(SUPER-P)=94.0-96%:1.3-2.0%:2.5-4%;
所述负极片组成的质量比为:中间相炭微球(C):导电剂(SUPER-P):悬浮剂(CMC)+丙烯酸树脂(PC)=94-95.5%:1.5-2.5%:0.5-1.5%:3.0-3.5%;
所述隔离膜为油性双面涂胶隔膜;
所述电解液由LIPF6、溶剂组成。
为了满足低温性能,所述正极片中钴酸锂的D50为5-12um;比表面积:0.2-0.7m2/g;振实密度≥2.7g/cm3;克容量≥142mAh/g的单晶钴酸锂。
所述负极片中石墨的D50为10-22um;比表面积:2.5-3.8m2/g;振实密度≥1.0g/cm3;克容量≥320mAh/g的中间相碳微球;中间相炭微球在微观下的外形呈现为圆球形,相比其他石墨,由于它是在中间态的状态下生成,形貌,颗粒度等理化参数较为一致,所以其性能一致性较好,人造石墨形貌多有锐利尖角,极化相对较大。复合石墨与天然石墨的石墨化程度较高,颗粒度分布也广,造成的离子通道数量也少,在低温环境下所表现出来的性能也不佳,同时这些与中间相炭微球的结构差异在超低温条件下被更加放大,故中间相炭微球最为适合。
所述隔离膜的孔隙率为35-50%的油性双面涂胶隔膜,基膜厚度≤9um;涂胶隔膜既可以提高电池内电解液的保液量又能够使正负极进行贴合,减少层间距,缩短锂离子在正负极之间游离的路径,提高导电效率;
所述电解液的电导率为≥9.5mS/cm;密度≥1.125g/cm3;水份含量≤20PPM。电解液方面最主要的是提升导电率,提高低温下的锂离子迁移能力,同时为了满足更好的低温性能,溶剂中还可以加入低温特性添加剂。
为了满足低温性能,正极极片的面密度为30.0-38.0mg/cm2;压实密度为3.3-3.8g/m3;
负极极片的面密度为:13.0-18.0mg/cm2;压实密度为1.4-1.6g/m3;
面密度设计公式:先确定正极的面密度,然后负极的面密度按公式计量:负极面密度=(正极面密度*钴酸锂克容量*正极钴酸锂含量)/(石墨克容量*负极石墨含量)*(1.10-1.13);
电池内部电荷的形成是由锂离子在负极脱嵌回归正极产生,在极片尾部形成的电荷需通过箔材其到极耳处后往外部传递形成放电过程,因各类电池形状不一,造成极片尺寸有所差异,在实际设计时,对于极片尺寸较长的电池需采用多卷心或多极耳的方式将电荷的传输路径减短,以达到提高传递效率的作用。。
为使得电解液满足倍率性能和安全性能,所述电解液中的溶剂为EC或者EMC或者DEC中的一种或多种。
为了满足低温条件下的性能,所述正极片中的钴酸锂为单晶钴酸锂。大颗粒的材料在辊压后形成的颗粒与颗粒之间的导通点(离子通道)较少,而低温状态下,这些离子通道缺少将直接导致正极导电性能的下降,采用小颗粒,且单晶的钴酸锂材料,则可以直接有效提升离子通道数量,从而提升导电效率,提升放电性能
一种用于超低温放电的聚合物锂离子电池的制备方法,
第一步,正极片按钴酸锂:粘结剂:导电剂=94.0-96%:1.3-2.0%:2.5-4%的质量比,通过搅拌机混料得到正极浆料;
第二步,负极片按中间相炭微球:导电剂:悬浮剂:丙烯酸树脂=94-95.5%:1.5-2.5%:0.5-1.5%:3.0-3.5%的比例,通过搅拌机混料得到负极浆料;
第三步,电解液为1mol/LIPF6及溶剂配得;
第四步,使用涂布机按设计的工艺标准涂布-辊压-制片-卷绕-装配-烘烤-注液-化成-真空封口成型等工序制成聚合物锂离子电芯;
第五步,高温夹具化成工艺:通过第一次恒流充电:电流0.05C/时间10+30min,充电电量1.0-2.5%;第二次步恒流充电:电流0.1C/时间30-100min,充电电量5-16.7%;第三次步恒流充电:电流0.2C/时间120-180min,充电电量40.0-60%,得出最优化成工艺参数。
第六步,真空封口成型工艺:电芯卸下化成柜进入(10-20℃)低温控制房进行急冷,使电解液回吸入电池内部,提高电池保液量,通过测量计算控制电芯电解液保液量。需要注意事项:需通过夹具化成工艺来压缩控制极片的层间距,达到降低内阻的作用,但不可采用过高温度的工艺进行生产,电解液成分中的部分物质熔点较低,高温化成会导致部分物质的分解。
本申请的聚合物锂离子电池在-50℃低温环境下,电池内部的正负极材料中的辅材未出现玻璃化,能够以0.2C进行正常放电,多次循环后电池容量保持率高,适合在我国北方、俄罗斯或欧洲地区(高纬度地区)等气温较低环境中长期循环工作;安全性高、符合国家标准。
本发明设计的电芯低温测试,数据如下:
a)常温下满电后,于-40℃下静置4小时后进行0.2C放电至2.5V,可以达到常温0.2C标准放电的容量的80%以上放电效率;
b)常温下满电后,于-50℃下静置4小时后进行0.2C放电至2.5V,可以达到常温0.2C标准放电的容量的50%以上放电效率;
本发明设计的电芯循环性能,数据如下:
a)0.5C常温循环500次循环后容量保持率80%以上;
b)3.0C常温放电容量对比0.2C放电容量90%以上;
以上所述,仅为本发明的较佳实施例,并不用以限制本发明,凡是依据本发明的技术实质对以上实施例所作的任何细微修改、等同替换和改进,均应包含在本发明技术方案的保护范围之内。
Claims (6)
1.用于超低温放电的聚合物锂离子电池,其特征在于:包括正极片、负极片、隔离膜、电解液;
所述正极片组成的质量比为:钴酸锂:粘结剂:导电剂=94.0-96%:1.3-2.0%:2.5-4%;
所述负极片组成的质量比为:中间相炭微球:导电剂:悬浮剂:丙烯酸树脂=94-95.5%:1.5-2.5%:0.5-1.5%:3.0-3.5%;
所述隔离膜为油性双面涂胶隔膜;
所述电解液由LIPF6、溶剂组成。
2.根据权利要求1所述的用于超低温放电的聚合物锂离子电池,其特征在于:所述正极片中钴酸锂的D50为5-12um;比表面积:0.2-0.7m2/g;振实密度≥2.7g/cm3;克容量≥142mAh/g;
所述负极片中石墨的D50为10-22um;比表面积:2.5-3.8m2/g;振实密度≥1.0g/cm3;克容量≥320mAh/g;
所述隔离膜的孔隙率为35-50%,基膜厚度≤9um;
所述电解液的电导率为≥9.5mS/cm;密度≥1.125g/cm3;水份含量≤20PPM。
3.根据权利要求1所述的用于超低温放电的聚合物锂离子电池,其特征在于:正极极片的面密度为30.0-38.0mg/cm2;压实密度为3.3-3.8g/m3;
负极极片的面密度为:13.0-18.0mg/cm2;压实密度为1.4-1.6g/m3。
4.根据权利要求1所述的用于超低温放电的聚合物锂离子电池,其特征在于:所述电解液中的溶剂为EC或者EMC或者DEC中的一种或多种。
5.根据权利要求1所述的用于超低温放电的聚合物锂离子电池,其特征在于:所述正极片中的钴酸锂为单晶钴酸锂。
6.一种用于超低温放电的聚合物锂离子电池的制备方法,其特征在于:
第一步,正极片按钴酸锂:粘结剂:导电剂=94.0-96%:1.3-2.0%:2.5-4%的质量比,通过搅拌机混料得到正极浆料;
第二步,负极片按中间相炭微球:导电剂:悬浮剂:丙烯酸树脂=94-95.5%:1.5-2.5%:0.5-1.5%:3.0-3.5%的比例,通过搅拌机混料得到负极浆料;
第三步,电解液为1mol/LIPF6及溶剂配得;
第四步,使用涂布机按设计的工艺标准涂布-辊压-制片-卷绕-装配-烘烤-注液-化成-真空封口成型等工序制成聚合物锂离子电芯;
第五步,高温夹具化成工艺:通过第一次恒流充电:电流0.05C/时间10+30min,充电电量1.0-2.5%;第二次步恒流充电:电流0.1C/时间30-100min,充电电量5-16.7%;第三次步恒流充电:电流0.2C/时间120-180min,充电电量40.0-60%,得出最优化成工艺参数。
第六步,真空封口成型工艺:电芯卸下化成柜进入(10-20℃)低温控制房进行急冷,使电解液回吸入电池内部,提高电池保液量,通过测量计算控制电芯电解液保液量。
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