CN107003450B - 叠层膜 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种叠层膜，其在具有含有红外线吸收剂的层的叠层膜中，即使在太阳光照射的高湿环境下也抑制裂纹的产生及变色，且耐硫化性优异。本发明为一种叠层膜，其具有基材和红外线吸收层，所述红外线吸收层含有红外线吸收剂、树脂、及抗氧化剂，且配置于所述基材的一个表面上，其中，所述红外线吸收层的与基材相反一侧的表面的膜表面pH为6.5以上。
Description
技术领域
本发明涉及一种叠层膜。
背景技术
一般而言，理论上已证明：对高折射率层和低折射率层各自的光学膜厚进行调整并交替地叠层而成的叠层膜，选择性地反射特定的波长的光，作为透射可见光线、选择性地反射近红外线的叠层膜被利用。这样的叠层膜被用作用于建筑物的窗或车辆用部件等热线屏蔽用的反射膜。
但是，在将这种热线反射膜形成于膜上而得到的红外(热线)屏蔽膜中，考虑生产性及光学特性时，有时仅叠层膜难以充分地屏蔽红外区域。针对这样的问题点，通过将混合有具有红外线吸收能力的红外线吸收剂的层设置于膜中，可以修正透射光。作为如上所述的技术，例如在日本特表2008-528313号公报中提出了一种红外反射多层膜，其包含第一聚合物层和第二聚合物层交替地叠层而成的红外反射层和邻接于该红外反射层上而叠层的红外光吸收纳米粒子层。在此，红外光吸收纳米粒子层包含作为红外线吸收剂的锑掺杂氧化锡(以下，ATO)、氧化铟锡(以下，ITO)等。
另外，在日本特开2008-200983号公报中公开有一种使用有含有铯的复合氧化钨(CWO)作为红外线吸收剂的、近红外线屏蔽性及可见光线透射性优异的近红外线屏蔽膜。
发明内容
如日本特表2008-528313号公报那样，通过设置含有红外线吸收剂的红外光吸收纳米粒子层，提供一种屏蔽红外线的效果高的多层膜。
但是，本发明人等发现：如日本特表2008-528313号公报那样，含有红外线吸收剂的红外光吸收纳米粒子层在高湿下长期间暴露于太阳光时，产生变色或裂纹(开裂)的问题。另外可知：长期间暴露于酸性雨时，产生变色。
另外可知：如日本特开2008-200983号公报那样使用CWO时，虽然热线屏蔽性能高，但是，在高湿下长期间暴露于太阳光时会发生变色。另外可知，长期间暴露于酸性雨时，产生变色。
因此，本发明是鉴于上述情况而完成的，其目的在于，提供一种叠层膜，其具有含有红外线吸收剂的层，其中，即使在太阳光照射的高湿环境下也抑制裂纹的产生及变色，耐硫化性优异。另外，本发明的其它目的在于，提供一种叠层膜，其具有含有红外线吸收剂的层，其中，即使在太阳光照射的高湿环境下，也可保持红外屏蔽效果。本发明的进一步的其它目的在于，提供一种叠层膜，其具有含有红外线吸收剂的层，其中，即使在太阳光照射的高湿环境下，也可以降低雾度。
本发明人等为了解决上述的问题，进行了深入研究，结果判明：通过采用下述构成，可实现本发明的目的。
即，本发明的上述课题通过以下的手段来解决。
1.一种叠层膜，其具有基材和红外线吸收层，
所述红外线吸收层含有红外线吸收剂、树脂、及抗氧化剂，且配置于所述基材的一个表面上，其中，
所述红外线吸收层的与基材相反一侧的表面的膜表面pH为6.5以上。
2.如上述1所述的叠层膜，其中，所述红外线吸收剂为含有铯的复合氧化钨。
3.如上述1或2所述的叠层膜，其中，所述抗氧化剂为选自酚类抗氧化剂及受阻胺类抗氧化剂中的一种以上。
4.如上述1～3中任一项所述的叠层膜，其中，所述红外线吸收层是使含有紫外线固化型树脂及光聚合引发剂的组合物进行固化而成的。
5.如上述1～4中任一项所述的叠层膜，其进一步含有在波长800～1300nm的区域具有至少一个反射峰的电介体多层膜，所述电介体多层膜是低折射率层和高折射率层交替地叠层而成的。
具体实施方式
下面，说明本发明的实施方式。
根据本发明的第一方式，提供一种叠层膜，其具有基材和红外线吸收层，所述红外线吸收层含有红外线吸收剂、树脂、及抗氧化剂，且配置于所述基材的一个表面上，其中，与所述红外线吸收层的与基材相反一侧的表面的膜表面pH为6.5以上。
根据本发明，提供一种叠层膜，其具有含有红外线吸收剂的层，其中，即使在太阳光照射的高湿环境下，也抑制裂纹的产生及变色，耐硫化性优异。
本发明的叠层膜具有含有红外线吸收剂及树脂的红外线吸收层。在此，判明：如上述的日本特表2008-528313号公报的技术那样，制作具有含有红外线吸收剂的红外线吸收层的叠层膜，将该叠层膜在高湿下长期间暴露于太阳光时，产生变色或裂纹。
含有红外线吸收剂的红外线吸收层照射太阳光时，红外线吸收剂吸收红外线而转换成热。此时，红外线吸收剂的附近的树脂为高温且膨胀，但附近外的树脂产生劣化收缩，在红外线吸收层的内部产生变形。推测为：通过重复产生膨胀和收缩，容易产生裂纹。
与此相对，根据本发明，通过添加抗氧化剂，可以捕捉树脂中的自由基而防止树脂的劣化。另外，通过将膜表面pH设为6.5以上，使抗氧化剂的劣化缓慢，可以提高防止树脂的劣化的效果。其结果，认为可以抑制裂纹的产生。
另外可知：含有红外线吸收剂的红外线吸收层由于暴露于太阳光暴露下、或高湿环境下，从而透射率发生变化。例如，ATO或锑掺杂氧化锌(AZO)那样的红外线吸收剂在太阳光暴露下透射率降低(着色)。另一方面，CWO那样的红外线吸收剂在太阳光暴露下透射率不会发生变化，但在高湿环境下透射率升高(脱色)。这样，由于红外线吸收剂暴露于太阳光的照射或高湿下而产生透射率变化，因此会产生叠层膜的变色。
其推测为：红外线吸收层中所含的红外线吸收剂通过长期间暴露于太阳光，其电子状态发生变化，结果，光吸收区域发生变化，引起红外线吸收层的变色(红外线吸收剂为ATO或AZO等情况下，着色)。与此相对，通过添加抗氧化剂，可以使红外线吸收剂的电子状态停留在初期的状态，因此，认为可以有效地抑制红外线吸收层的变色(红外线吸收剂为ATO或AZO等情况下，着色)。认为通过进一步将红外线吸收层的膜表面pH调整为6.5以上，使抗氧化剂的劣化缓慢，充分地得到抗氧化剂的效果。
另外，对红外线吸收层照射太阳光时，由于紫外线的影响而在树脂中产生自由基，产生树脂的劣化。此时，在高湿环境下通过氧或水分的参与而产生过氧化物，红外线吸收层容易酸性化。红外线吸收剂为含有铯的复合氧化钨的情况下，红外线吸收剂粒子周边为酸性时，由于铯发生脱离而脱色，但认为通过将膜表面pH设为6.5以上，可以抑制脱色。认为通过进一步添加抗氧化剂而抑制树脂的劣化，可以进一步降低颜色的变化。
以下，对本发明的叠层膜的构成要素，详细地进行说明。需要说明的是，以下，没有对低折射率层及高折射率层进行区别的情况下，作为含有两者的概念称为“折射率层”。
另外，本说明书中，表示范围的“X～Y”意指“X以上Y以下”。另外，只要没有特殊说明，操作及物性等测定在室温(20～25℃)/相对湿度40～50％RH的条件下进行测定。
[叠层膜]
本发明的叠层膜具有基材和配置于该基材的一个表面上的红外线吸收层。红外线吸收层可以与基材邻接而配置，也可以基材和红外线吸收层之间隔着其它层(功能性层)。另外，就红外线吸收层而言，从叠层膜中所含的其它层的耐久性等观点出发，优选配置于光入射的表面。
本发明的叠层膜的特征之一在于，具有红外线吸收层，与该红外线吸收层的基材相反侧的表面的膜表面pH为6.5以上。以下，首先对红外线吸收层进行详述。
[红外线吸收层]
由于本发明的叠层膜具有红外线吸收层，赋予红外屏蔽效果，可以提高红外屏蔽效果。红外线吸收层为具有波长800～2500nm的近红外区域的光的吸收能力的层，其包含红外线吸收剂、树脂及抗氧化剂。另外，为了赋予其它功能、或为了提高各种特性，红外线吸收层可以含有其它添加剂。
在本发明的叠层膜中，红外线吸收层的膜表面pH为6.5以上。膜表面pH为叠层于基材上的红外线吸收层的与基材相反一侧的表面的pH；是相对于与对红外线吸收层用涂布液进行涂布干燥，或进行紫外线固化而形成的红外线吸收层的膜表面的pH。需要说明的是，本说明书中，膜表面pH的具体测定方法按照实施例中记载的方法进行。
红外线吸收层的膜表面pH的上限值没有特别限制，如果为11以下，则操作性好，因此优选。另外，具有对随着树脂劣化而产生的红外线吸收剂周边的树脂的酸性化进行抑制，并且对红外线吸收材料由于光激发而引起的着色进行抑制的效果。
优选的膜表面pH取决于使用的红外线吸收剂或抗氧化剂的种类、所期望的性能，例如如果膜表面pH为6.5以上，则由于是中性～弱碱性环境，可以使抗氧化剂的劣化缓慢，从而太阳光照射的高湿环境下的变色抑制效果优异。
另外，更优选红外线吸收层的膜表面pH为7.5～10.5。如果膜表面pH为7.5～10.5，则由于是碱性氛围，由含有铯的复合氧化钨的粒子的电荷稳定化而导致的变色抑制效果特别优异。进一步优选红外线吸收层的膜表面pH为8.5～9.5。
在本发明的优选的实施方式中，红外线吸收层含有含有铯的复合氧化钨作为红外线吸收剂，红外线吸收层的膜表面pH为7.5～10.5。
需要说明的是，红外线吸收层的形成方法进行后述，但红外线吸收层可以为对含有红外线吸收剂、抗氧化剂及树脂的涂布液进行涂布而形成的涂膜；对含有红外线吸收剂、抗氧化剂、活性能量线固化性化合物(紫外线固化型树脂等)、及光聚合引发剂的涂布液进行涂布，并通过紫外线进行照射使其固化而形成的膜中的任意膜。在此，红外线吸收层的膜表面pH可以通过调整涂布液的pH而进行控制。
红外线吸收层的厚度优选为1μm～20μm，更优选为3～15μm。如果其为1μm以上，则存在红外线吸收能力提高的倾向，另一方面，如果其为20μm以下，则涂膜的耐裂纹性提高。另外，通过将厚度调整为1～20μm，可以得到雾度的降低效果，可以抑制裂纹的产生，同时进一步提高变色的抑制效果。
(红外线吸收剂)
在本发明中，红外线吸收层含有红外线吸收剂。在此，“红外线吸收剂”只要与构成叠层膜的树脂材料相比红外线吸收能力优异即可，没有特别限制，一般而言，可以使用添加于透明树脂而使用的红外线吸收剂。在此，作为红外线吸收剂，关于相对于良溶剂100质量份溶解、分散有1质量份的化合物的溶液，在800～2500nm的近红外线波长区域的一部分、或全域中光线透射率为50％以下，进一步优选成为30％以下的化合物。
由于红外线吸收层含有红外线吸收剂，红外线吸收层吸收红外线，此时，红外线吸收剂吸收红外线并发热(蓄热)而红外线吸收剂粒子附近的树脂膨胀，因远离红外线吸收剂粒子的区域的树脂进行劣化收缩而产生变形，容易产生裂纹。但是，根据本发明，通过添加抗氧化剂，进一步将红外线吸收层的膜表面pH控制在6.5以上，即使在太阳光的照射下，也可以有效地抑制裂纹的产生。
另外，红外线吸收剂长期间暴露于太阳光、或暴露于高湿下时，其光吸收特性会发生变化，从而成为膜发生变色的原因。但是，通过添加抗氧化剂，并且将红外线吸收层的膜表面pH控制在6.5以上，也会抑制变色(着色等)。
作为红外线吸收层中所含的红外线吸收剂，没有特别限制，可以为无机红外线吸收剂，也可以为有机红外线吸收剂。
作为可以在红外线吸收层中含有的无机红外线吸收剂，可举出：氧化锡、锑掺杂氧化锡(ATO)、铟掺杂氧化锡(ITO)、含有铯的复合氧化钨(铯掺杂氧化钨(CWO))、六硼化镧(LaB6)、氧化锌、锑掺杂氧化锌(AZO)、铟掺杂氧化锌(IZO)、镓掺杂氧化锌(GZO)、铝掺杂氧化锌、镍络合物类化合物。
另外，作为这些具体的商制品名称，可举出作为氧化锌类的CELNAX系列(日产化学工业株式会社制造)、PAZET系列(Hakusui Tech株式会社制造)；作为氧化锡系的ATO分散液(SR35M Advanced Nano Products株式会社制造)、ITO分散液(三菱Materials电子化成株式会社制造)、KH系列(住友金属矿山株式会社制造)；作为含有铯的复合氧化钨系的CWO分散液(YMF-02A住友金属矿山株式会社制造)；作为六硼化镧系的LaB6分散液(KHF-7AH住友金属矿山株式会社制造)等。
并且，作为无机红外线吸收剂，也可使用由Cd/Se、GaN、Y2O3、Au、Ag等构成的物质。
无机红外线吸收剂的平均粒径优选为5～150nm，更优选为10～120nm。通过调整为5nm以上，使树脂中的分散性、或红外线吸收性保持为良好，通过设调整150nm以下，可以抑制可见光线透射率的降低。需要说明的是，就平均粒径的测定而言，利用透射型电子显微镜进行拍摄，随机地提取例如50个粒子而测定该粒径，将其进行平均。另外，在粒子的形状不是球形的情况下，定义为测定长径而算出的值。
作为可以在红外线吸收层中含有的有机红外线吸收剂，可举出：聚乙炔化合物、聚对亚苯基化合物、聚亚苯基亚乙烯基化合物、聚吡咯、聚噻吩化合物、PEDOT-PSS等导电性高分子；铵化合物；酞菁化合物；碳纳米管、乙炔黑、科琴黑(注册商标)、炭黑等导电性炭素材料。
另外，作为这些具体的商制品名称，可举出：Denatoron P-502S、Denatoron P-502RG、Denattron PT-432、Denattron NIR-IM1、Denattron NIR-AM1(Nagase ChemteX株式会社制造)、Clevios CPP105D、Clevios CPP134.18D、Clevios CPP141D、Clevios CPG130.6(Heraeus株式会社制造)、SEPLEGYDA系列(信越聚合物株式会社制造)Lumogen系列(BASF株式会社制造)等。
上述中，从红外线吸收层中的分散性或红外线吸收能力等观点出发，红外线吸收剂优选为选自锑掺杂氧化锡、铟掺杂氧化锡、含有铯的复合氧化钨、六硼化镧、锑掺杂氧化锌、铟掺杂氧化锌、导电性高分子、导电性炭素材料中的1种或2种以上。特别优选红外线吸收剂为含有铯的复合氧化钨。含有铯的复合氧化钨的作为红外线吸收剂的光学特性优异，并且特别是即使暴露于太阳光，也不易着色等，耐候性优异。
含有铯的复合氧化钨的组成没有特别限制，从稳定性的观点出发，优选通式：一般为CsxWyOz表示的氧化物，可以使用日本特开2013-64042号公报或日本特开2010-215451号公报中记载的物质同样的物质。上述通式中，Cs为铯，W为钨，O为氧。就x、y及z而言，优选钨和Cs的组成(相对于W的Cs的组成、x/y)满足0.001≤x/y≤1的关系，W和O的组成(相对于W的O的组成、z/y)满足2.2≤z/y≤3的关系。
含有铯的复合氧化钨的形状没有特别限制，可以采用粒子状、球状、棒状、针状、板状、柱状、不定形状、鳞片状、纺锤状等任意的结构，但优选为粒子状。另外，含有铯的复合氧化钨粒子的大小也没有特别限制，在含有铯的复合氧化钨为粒子状的情况下，平均粒径(平均一次粒径、直径)而言，从能够抑制可见光的反射，并且可以确保热线吸收效果，另外不产生散射引起的雾度的劣化，并确保透明性方面考虑，优选为5～150nm，更优选为5～100nm。就上述平均粒径而言，用电子显微镜观察出现在粒子本身或折射率层的截面或表面的粒子，测定1,000个任意的粒子的粒径，作为其简单平均值(个数平均)求出。在此，各个粒子的粒径用假定与其投影面积相等的圆时的直径表示。
需要说明的是，上述红外线吸收剂可以单独使用或组合使用2种以上。
红外线吸收层中的红外线吸收剂的含量没有特别限制，从将膜强度、膜弹性模量等物性值或透射率等光学特性调整为所期望的值的观点出发，相对于红外线吸收层的总质量(将红外线吸收层的总质量设为100质量％时的固体成分换算)，优选为1～80质量％，更优选为5～70质量％。如果含量为1质量％以上，则可以得到充分的红外线吸收效果，如果其为80质量％以下，则可以使充分的量的可见光线透射。
(树脂)
在本发明中，红外线吸收层与上述红外线吸收剂同时含有树脂。作为该树脂，水溶性树脂、有机溶剂溶解性树脂均可以使用。
从降低环境负荷、工序负荷的观点出发，优选含有水溶性树脂。作为水溶性树脂，没有特别限制，可举出聚乙烯醇类树脂、明胶、纤维素类、增粘多糖、及具有反应性官能团的聚合物。需要说明的是，本说明书中“水溶性”意指：在物质本来的溶解温度下，溶解于水使其为0.5质量％的浓度时，在用G2玻璃过滤器(最大细孔40～50μm)过滤的情况下，被滤出的不溶物的质量为加入的高分子的50质量％以内。
另一方面，从膜的湿度变动态影响变小的观点出发，优选含有有机溶剂溶解性树脂。作为有机溶剂溶解性树脂，没有特别限制，可举出：丙烯酸类树脂、聚氨酯改性丙烯酸树脂、聚氨酯树脂、聚酯树脂、三聚氰胺树脂、聚乙酸乙烯酯、乙酸纤维素、聚碳酸酯、聚缩醛、聚缩丁醛、聚酰胺(尼龙)树脂、聚苯乙烯树脂、聚酰亚胺树脂、ABS树脂、聚偏二氟乙烯、紫外线固化型树脂。
作为紫外线固化型树脂，可举出(甲基)丙烯酸酯、聚氨酯丙烯酸酯、聚酯丙烯酸酯、环氧丙烯酸酯、环氧树脂、氧杂环丁烷树脂，这些物质可以作为无溶剂型的树脂组合物使用。
使用上述紫外线固化型树脂的情况下，为了促进固化，优选添加光聚合引发剂。
作为光聚合引发剂，可使用苯乙酮类、二苯甲酮类、缩酮类、蒽醌类、噻吨酮类、偶氮化合物、过氧化物类、2,3-二烷基二酮化合物类、二硫醚化合物类、秋兰姆化合物类、氟胺化合物等。作为光聚合引发剂的具体例，有：2,2’-二乙氧基苯乙酮、对二甲基苯乙酮、1-羟基环己基苯基酮、1-羟基二甲基苯基酮、2-甲基-4’-甲基硫代-2-吗啉代丙酮、2-苄基-2-二甲基氨基-1-(4-吗啉代苯基)-丁酮1等苯乙酮类、苯偶姻甲醚、苯偶姻***、苯偶姻异丙醚、苄基二甲基缩酮等苯偶姻类、二苯甲酮、2,4’-二氯二苯甲酮、4,4’-二氯二苯甲酮、对氯二苯甲酮等二苯甲酮类、2,4,6-三甲基苯甲酰二苯基氧化膦、蒽醌类、噻吨酮类等。这些光聚合引发剂可以单独使用，也可以组合2种以上，也可以为共融混合物。特别是从固化性组合物的稳定性或聚合反应性等方面考虑，优选使用苯乙酮类。
这种光聚合引发剂可以使用市售品，可举出例如BASF日本株式会社制造的IRGACURE(注册商标)819、IRGACURE184、IRGACURE907、IRGACURE651等作为优选例示。
需要说明的是，可以根据构成红外线吸收层的树脂的种类而赋予红外线吸收层耐擦过性(硬涂性)，因此，红外线吸收层可以兼具后述的硬涂层。例如，在本发明的优选的实施方式中，红外线吸收层使含有紫外线固化型树脂及光聚合引发剂的组合物进行固化而形成。通过使用上述紫外线固化型树脂，可以对红外线吸收层赋予硬涂性。在此，硬涂性是指按照JIS K 5600-5-4的铅笔硬度为H以上，优选为2H以上。就兼具硬涂层或硬涂层的红外线吸收层的硬度而言，在耐伤性方面，优选在施加了弯曲等外部应力时不产生层的破坏或剥离等范围内较硬的。
(抗氧化剂)
在本发明中，红外线吸收层含有抗氧化剂。通过红外线吸收层含有抗氧化剂，可以捕捉自由基而防止树脂的劣化。另外，伴随树脂的劣化，通过氧、水的参与而产生过氧化物，可以避免红外线吸收剂粒子的周边进行酸性化而引起脱色。
作为抗氧化剂的种类，没有特别限制，可以使用公知的抗氧化剂，作为优选抗氧化剂，可举出：酚类抗氧化剂、硫醇类抗氧化剂、亚磷酸酯类抗氧化剂、受阻胺类抗氧化剂等。
作为酚类抗氧化剂，可举出例如：1,1,3-三(2-甲基-4-羟基-5-叔丁基苯基)丁烷、2,2'-亚甲基双(4-乙基-6-叔丁基苯酚)、四-[亚甲基-3-(3',5'-二叔丁基-4'-羟基苯基)丙酸酯]甲烷、2,6-二叔丁基-对甲酚、4,4'-硫代双(3-甲基-6-叔丁基苯酚)、4,4'-丁叉基双(3-甲基-6-叔丁基苯酚)、1,3,5-三(3',5'-二叔丁基-4'-羟基苄基)-均三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)三酮、硬脂基-β-(3,5-二-叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯、三乙二醇双[3-(3-叔丁基-5-甲基-4-羟基苯基)丙酸酯]、3,9-双[1,1-二甲基-2-[β-(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯基)丙酰氧基]乙基]-2,4,8,10-四氧杂螺[5,5]十一碳烯、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)苯、十八烷基3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯等。特别是作为酚类抗氧化剂，优选分子量为550以上的物质。
作为硫醇类抗氧化剂，可举出例如：二硬脂基-3,3'-硫代二丙酸酯、季戊四醇-四(β-月桂基-硫代丙酸酯)等。
作为亚磷酸酯类抗氧化剂，可举出例如：三(2,4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯、二硬脂基季戊四醇二亚磷酸酯、二(2,6-二叔丁基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯、双-(2,6-二叔丁基-4-甲基苯基)-季戊四醇二亚磷酸酯、四(2,4-二叔丁基苯基)4,4'-联亚苯基-二膦酸酯、2,2'-亚甲基双(4,6-二叔丁基苯基)辛基亚磷酸酯、2,2'-亚甲基双(4,6-二叔丁基苯基)2-乙基己基亚磷酸酯等。
作为受阻胺类抗氧化剂，可举出例如：双(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)癸酸酯、双(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)癸酸酯、四(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)-1,2,3,4-丁烷四羧酸酯、双(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)-2-(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)-2-正丁基丙二酸酯、1-甲基-8-(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)-癸酸酯、1-[2-[3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酰氧基]乙基]-4-[3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酰氧基]-2,2,6,6-四甲基哌啶、4-苯甲酰氧基-2,2,6,6-四甲基哌啶、四(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基)-1,2,3,4-丁烷-四羧酸酯、三乙二胺、8-乙酰基-3-十二烷基-7,7,9,9-四甲基-1,3,8-三氮杂螺[4,5]癸烷-2,4-二酮等。
特别是作为受阻胺类抗氧化剂，优选仅含有叔胺的受阻胺类的光稳定剂，具体而言，优选双(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)-癸酸酯、双(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)-2-(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)-2-正丁基丙二酸酯、四(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)-1,2,3,4-丁烷四羧酸酯、或1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶醇/十三烷基醇和1,2,3,4-丁烷四羧酸的缩合物。
其中，特别优选使用酚类抗氧化剂或受阻胺类抗氧化剂。酚类抗氧化剂或受阻胺类抗氧化剂具有对通过自动氧化而产生的自由基进行捕捉的效果。通过使用这些物质，即使在太阳光暴露下也可进一步提高抑制变色的效果。
需要说明的是，该抗氧化剂可以单独使用或混合2种以上而使用。另外，该抗氧化剂可以使用合成品，也可以使用市售品。作为市售品的实例，可举出例如：No Crack(注册商标)200、No Crack(注册商标)M-17、No Crack(注册商标)SP、No Crack(注册商标)SP-N、NoCrack(注册商标)NS-5、No Crack(注册商标)NS-6、No Crack(注册商标)NS-30、No Crack(注册商标)300、No Crack(注册商标)NS-7、No Crack(注册商标)DAH(以上，大内新兴化学工业株式会株式会社制造)、Adekastab AO-30、Adekastab AO-40、Adekastab AO-50、Adekastab AO-60、Adekastab AO-616、Adekastab AO-635、Adekastab AO-658、AdekastabAO-80、Adekastab AO-15、Adekastab AO-18、Adekastab 328、Adekastab AO-37、AdekastabLA-52、Adekastab LA-57、Adekastab LA-62、Adekastab LA-67、Adekastab LA-63、Adekastab LA-68、Adekastab LA-82、Adekastab LA-87、Adekastab 2112、Adekastab HP-10(以上，ADEK株式会社制造)、IRGANOX(注册商标)245、IRGANOX(注册商标)259、IRGANOX(注册商标)565、IRGANOX(注册商标)1010、IRGANOX(注册商标)1024、IRGANOX(注册商标)1035、IRGANOX(注册商标)1076、IRGANOX(注册商标)1081、IRGANOX(注册商标)1098、IRGANOX(注册商标)1222、IRGANOX(注册商标)1330、IRGANOX(注册商标)1425WL、IRGAFOS(注册商标)38、IRGAFOS(注册商标)168、IRGAFOS(注册商标)P-EPQ、Tinuvin PA144、Tinuvin 765、Tinuvin660DF、Chimassorb2020(BASF日本株式会会社制造)、Sumilizer(注册商标)GM、Sumilizer(注册商标)GA-80(以上，住友化学株式会社制造)等。
红外线吸收层中的抗氧化剂的含量没有特别限制，相对于红外线吸收层的总质量(将红外线吸收层的总质量设为100质量％时的固体成分换算)，优选为0.01～10质量％，更优选为0.05～3.0质量％。如果含量为0.01质量％以上，则可以显现优异的抗氧化功能，如果其为10质量％以下，则可得到与添加量相应的抗氧化效果，并且可得到优异的光学特性。
(表面活性剂)
在红外线吸收层中，除红外线吸收剂、抗氧化剂及树脂之外，优选以发挥作为流平剂或润滑剂等功能的目的下，添加表面活性剂。
作为表面活性剂，没有特别限制，可举出：两性离子性表面活性剂、阳离子性表面活性剂、阴离子性表面活性剂、非离子性表面活性剂、氟类表面活性剂及硅类表面活性剂。其中，从涂膜表面的均匀性、外观的观点出发，优选丙烯酸类表面活性剂、硅类表面活性剂、或氟类表面活性剂，特别优选氟类表面活性剂。作为表面活性剂，优选含有长链烷基的表面活性剂，更优选具有碳原子数6～20的烷基的表面活性剂。
作为两性离子性表面活性剂，可举出：烷基甜菜碱、烷基胺氧化物、椰油酰胺丙基甜菜碱、月桂酰胺丙基甜菜碱、棕榈仁脂肪酸酰胺丙基甜菜碱、椰油酰两性基乙酸钠、月桂酰两性基乙酸钠、月桂酰胺丙基羟基磺基甜菜碱、月桂酰胺丙基胺氧化物、十四烷酰胺丙胺氧化物、羟基烷基(C12-14)羟基乙基肌氨酸。
作为阳离子性表面活性剂，可举出烷基胺盐、季铵盐。
作为阴离子性表面活性剂，可举出：烷基硫酸酯盐、聚氧乙烯烷基醚硫酸酯盐、烷基苯磺酸盐、脂肪酸盐、聚氧乙烯烷基醚磷酸盐、链烯基琥珀酸二钾。
作为非离子性表面活性剂，可举出：聚氧乙烯烷基醚(例如花王株式会社制造Emulgen)、聚氧乙烯山梨糖醇酐脂肪酸酯(例如花王株式会社制造RHEODOL TW系列)、甘油脂肪酸酯、聚氧乙烯脂肪酸酯、聚氧乙烯烷基胺、烷基链烷醇酰胺。
作为氟类表面活性剂，可举出：SURFLON S-211、SURFLON S-221、SURFLON S-231、SURFLON S-241、SURFLON S-242、SURFLON S-243、SURFLON S-420(AGC Seimichemical株式会社制造)、MEGAFACE F-114、MEGAFACE F-410、MEGAFACE F-477、MEGAFACE F-552、MEGAFACE F-553(DIC株式会社制造)、MEGAFACE FC-430、MEGAFACE FC-4430、MEGAFACE FC-4432(3M株式会社制造)。
作为硅类表面活性剂，可举出：BYK-345、BYK-347、BYK-348、BYK-349(BYK-ChemieJAPAN株式会社制造)。
需要说明的是，上述表面活性剂可以单独使用或组合使用2种以上。
红外线吸收层中的表面活性剂的含量没有特别限制，从充分地得到作为流平剂或润滑剂等的功能的目的出发，将红外线吸收层用涂布液的总质量设为100质量％时，优选为0.001～0.30质量％的范围，更优选为0.005～0.10质量％。
另外，表面活性剂的含量相对于红外线吸收层的总质量(将红外线吸收层的总质量设为100质量％时)，优选为0.005～5质量％的范围，更优选为0.01～3质量％。
(其它添加剂)
如上所述，红外线吸收层除红外线吸收剂、树脂及抗氧化剂以外，可以含有表面活性剂，但只要不损害本发明的效果，可以进一步含有其以外的其它添加剂。
例如，红外线吸收层作为其它添加剂，可以含有无机纳米粒子。通过含有无机纳米粒子，将红外线吸收层与基材邻接而配置的情况下，可以提高相对于基材的密合性，并提高叠层膜的耐擦伤性。需要说明的是，本说明书中，“无机纳米粒子”意指由利用动态散射法测定的平均粒径为200nm以下的无机化合物(优选无机氧化物)构成的粒子。
对无机纳米粒子的具体的组成没有特别限制，可以使用能够作为用于以下详述的电介体多层膜中的金属氧化物的SiO2、Al2O3、ZrO2、TiO2、CeO2等。
红外线吸收层中的无机纳米粒子的含量没有特别限制，从将表面硬度、膜弹性模量等物性值或透射率等光学特性调整为所期望的值的观点出发，优选为10～80质量％，更优选为20～65质量％。
(红外线吸收层的形成方法)
对红外线吸收层的形成方法，没有特别限制，只要可以形成膜表面pH为6.5以上红外线吸收层即可，但优选使用预先制备用于形成具有上述构成的红外线吸收层的红外线吸收层用涂布液，并涂布该涂布液的方法(湿式法)。
作为红外线吸收层用涂布液的制备方法，只要可以得到特定的膜表面pH即可，没有特别限制。红外线吸收层用涂布液可以通过例如将红外线吸收剂、树脂、进一步根据需要所使用的表面活性剂等其它添加剂添加于溶剂，并进行搅拌混合来制备。使用紫外线固化型树脂的情况下，进一步添加光聚合引发剂。此时，各成分的添加顺序也没有特别限制，可以一边搅拌一边依次添加各成分并进行混合，也可以一边搅拌一边一次性添加并混合。
就pH的调整而言，只要是使用任意的酸性或碱性的pH调整剂，例如水性溶剂的情况，就可以采用在红外线吸收层用涂布液中，添加碳酸钠或氢氧化钠那样的碱和/或柠檬酸、乙酸或硫酸那样的酸的方法进行。
如上所述，用于调整膜表面pH的酸性或碱性的pH调整剂没有特别限制，使用非水的有机溶剂的情况下，使用包含其中溶解的脂肪酸等酸、碱金属盐、碱土金属盐、季胺等季铵盐的溶液、结构中具有季铵盐的聚合物等时，容易调整为所期望的pH的范围。
另外，可以使用例如螯合物试剂等络合物形成化合物。
作为用于红外线吸收层用涂布液的溶剂，只要可以充分地分散树脂、红外线吸收剂及抗氧化剂即可，没有特别限定，可以使用各种有机溶剂或水性溶剂。
作为所述有机溶剂，没有特别限制，可举出例如：甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇等醇类、乙酸乙酯、乙酸丁酯、丙二醇单甲醚乙酸酯等酯类、二乙基醚、丙二醇单甲醚等醚类、二甲基甲酰胺等酰胺类、丙酮、甲基乙基酮、甲基异丁基酮等酮类等。这些有机溶剂可以单独使用或混合2种以上而使用。上述有机溶剂中，考虑树脂、红外线吸收剂及抗氧化剂的分散性时，优选使用酯类、醚类、酮类，进一步优选使用酮类。
作为所述水性溶剂，没有特别限制，可举出水、或水和甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇或乙酸乙酯的混合溶剂等。上述水性溶剂中，考虑树脂、红外线吸收剂及抗氧化剂的分散性时，特别优选水与甲醇、乙醇、正丙醇、或异丙醇的混合溶剂。
使用水和少量的有机溶剂的混合溶剂时，就该混合溶剂中水的含量而言，将混合溶剂全体设为100质量％，优选为10～60质量％，更优选为20～50质量％。
红外线吸收层用涂布液中树脂的浓度(使用多种树脂的情况下，其总计浓度)优选为0.5～30质量％。另外，红外线吸收层用涂布液中的红外线吸收剂的浓度优选为0.1～50质量％。另外，红外线吸收层用涂布液中抗氧化剂的浓度优选为0.01～10质量％。
另外，红外线吸收层用涂布液中表面活性剂的浓度优选为0.005～0.30质量％。
通过对如上述那样的制备的红外线吸收层用涂布液进行涂布，可以形成红外线吸收层。在此，作为涂布方式，没有特别限制，可以通过例如利用线棒进行的涂敷、利用旋涂、浸涂的涂布等的湿式法来形成。另外，可以用点胶涂敷机、凹版涂敷机、缺角轮涂敷机等连续涂布装置进行涂布、制膜。
上述红外线吸收层的涂布、干燥条件也没有特别限制，为了促进固化、交联，可以采用适当的温度、干燥时间。特别是在使用紫外线固化型树脂作为树脂的情况下，另外适当调节紫外光的照射波长、照度、光量。
[基材]
本发明的叠层膜包含用于支撑上述红外线吸收层、或其它任意设置的层(例如电介体多层膜等)的基材。作为叠层膜的基材，可以使用各种树脂膜，可以使用聚烯烃膜(聚乙烯、聚丙烯等)、聚酯膜(聚对苯二甲酸酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯等)、聚氯乙烯、3乙酸纤维素等，优选为聚酯膜。作为聚酯膜(以下称为聚酯)，没有特别限定，优选为以二羧酸成分和二醇成分为主要的构成成分的并具有膜形成性的聚酯。
用于本发明的基材的厚度优选为10～300μm，特别优选为20～150μm。另外，基材可以为重叠2张而成的基材，该情况下，其种类可以相同或不同。
基材的JIS R3106-1998所示的可见光区域的透射率优选为85％以上，特别优选为90％以上。通过基材为上述透射率以上，在使设为叠层膜时的JIS R3106-1998所示的可见光区域的透射率为50％以上(上限：100％)方面是有利的，优选。
另外，使用有上述树脂等的基材可以为未拉伸膜，也可以为拉伸膜。从提高强度、抑制热膨胀方面考虑，优选拉伸膜。
另外，作为本发明的基材，除上述中列举的基材之外，可以使用后述的电介体多层膜中具有自支撑性的基材。作为具有自支撑性的电介体多层膜，没有特别限制，可举出例如用共挤出法或共流涎法制作的电介体多层膜等。
[电介体多层膜]
就本发明的叠层膜而言，在具有特定的波长的光(例如红外光)射入的情况下，为了至少反射该光的一部分而发挥屏蔽效果(并且在红外光的情况下为隔热效果)，优选进一步具有低折射率层和高折射率层交替地叠层而成的电介体多层膜。优选所述电介体多层膜在波长800～1300nm的区域具有至少一个反射峰。在此，电介体多层膜可以隔着基材而设置于红外线吸收层的相反侧，也可以设置于与基材上的红外线吸收层相同一侧。
在本方式中，构成电介体多层膜的折射率层为低折射率层或为高折射率层根据与邻接的折射率层的折射率的对比来判断。具体而言，将某个折射率层设为基准层时，如果邻接于该基准层的折射率层与基准层相比折射率低，则判断基准层为高折射率层(邻接层为低折射率层)。另一方面，如果与基准层相比邻接层的折射率高，则判断基准层为低折射率层(邻接层为高折射率层)。因此，折射率层为高折射率层或为低折射率层是根据与邻接层具有的折射率的关系而确定的相对的层，根据与邻接层的关系，某个折射率层可以为高折射率层，也可以为低折射率层。
作为折射率层，没有特别限制，优选使用该技术领域中所使用的公知的折射率层。作为公知的折射率层，可举出例如使用干式制膜法形成的折射率层；通过树脂的挤出成形所形成的折射率层；和使用湿式制膜法而形成的折射率层。其中，从制造效率的观点出发，优选使用湿式制膜法。
如上所述，为低折射率层或为高折射率层是根据与邻接的折射率层的关系确定的相对的层，某个折射率层可以成为低折射率层，也可以成为高折射率层，以下，折射率层中，对代表的高折射率层及低折射率层的构成进行说明。
(通过对树脂进行挤出成形所形成的折射率层)
在本发明中，可以在交替的高折射率层和低折射率层中使用的树脂没有特别限定，优选至少1层为双折射性且进行取向。例如，可以使用日本特表2008-528313号公报中记载的树脂或适当进行了修饰的树脂。
作为具体的实例，可举出聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯的共聚物、聚(甲基丙烯酸甲酯)、聚(甲基丙烯酸甲酯)的共聚物、对苯二甲酸-环己烷二甲醇-乙二醇共聚物、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯的共聚物等，但并不限定于这些。在各高折射率层及低折射率层中可以使用这些树脂的1种，或使用2种以上的组合。另外，作为优选的树脂的组合的实例，可举出美国专利第6,352,761号说明书中记载的树脂的组合。可以使用上述树脂，例如利用共挤出法通过连续扁平膜制造线形成电介体多层膜。
(使用湿式制膜法形成的折射率层)
在湿式成膜法中，可以通过对涂布液依次进行涂布、干燥的方法；对涂布液进行重层涂布、干燥的方法等而形成折射率层。本方式的叠层膜的折射率层优选通过该湿式制膜法而形成，更优选通过将涂布液进行重层涂布、干燥的方法来形成。
-高折射率层-
就高折射率层而言，从折射率的控制变得容易的观点出发，优选含有金属氧化物粒子，此外可以根据需要含有水溶性树脂、固化剂、表面活性剂、其它添加剂。需要说明的是，便利上，将高折射率层中所含的金属氧化物粒子及水溶性树脂以下分别称为“第1金属氧化物粒子”及“第1水溶性树脂”。
(1)第1金属氧化物粒子
作为第1金属氧化物粒子，没有特别限制，优选为折射率为2.0～3.0的金属氧化物粒子。具体而言，可举出：氧化钛、氧化锆、氧化锌、氧化铝、胶态氧化铝、钛酸铅、铅丹、黄铅、锌黄、氧化铬、氧化铁、铁黑、氧化铜、氧化镁、氢氧化镁、钛酸锶、氧化钇、氧化铌、氧化铕、氧化镧、锆石、氧化锡等。其中，就第1金属氧化物粒子而言，从透明且形成折射率高的高折射率层的观点出发，优选为氧化钛、氧化锆，从耐候性提高的观点出发，更优选为金红石型(正方晶形)氧化钛。
另外，氧化钛可以为用含硅的水合氧化物进行了包覆的芯壳粒子的形态。该芯壳粒子具有将氧化钛粒子的表面在成为芯的氧化钛上，由含硅的水合氧化物构成的壳进行包覆而成的结构。
上述的第1金属氧化物粒子可以单独使用，也可以混合2种以上而使用。
就第1金属氧化物粒子的含量而言，从与低折射率层的折射率差变大的观点出发，相对于高折射率层的固态成分100质量％，优选为15～85质量％，更优选为20～80质量％，进一步优选为30～77质量％。
另外，第1金属氧化物粒子更优选为体积平均粒径为1～100nm，进一步优选为3～50nm。体积平均粒径为100nm以下时，雾度较少且可见光透射性优异，因此优选。需要说明的是，本说明书中，“体积平均粒径”的值采用通过以下的方法所测定的值。具体而言，用电子显微镜观察出现在折射率层的截面或表面的任意的1000个粒子并测定粒径，在分别具有d1、d2……di……dk的粒径的粒子为存在n1、n2……ni……nk个金属氧化物粒子的集团中，在将粒子每1个的体积设为vi的情况下，算出用体积平均粒径mv＝{Σ(vi·di)}/{Σ(vi)}表示的体积进行了加权的平均粒径。
(2)第1水溶性树脂
作为第1水溶性树脂，没有特别限制，可使用聚乙烯醇类树脂、明胶、纤维素类、增粘多糖、及具有反应性官能团的聚合物。其中，优选使用聚乙烯醇类树脂。
聚乙烯醇类树脂
作为所述聚乙烯醇类树脂，可举出对聚乙酸乙烯酯进行水解而得到的通常的聚乙烯醇(未改性聚乙烯醇)、阳离子改性聚乙烯醇、阴离子改性聚乙烯醇、非离子改性聚乙烯醇、乙烯醇类聚合物等改性聚乙烯醇。需要说明的是，有时利用改性聚乙烯醇对膜的密合性、耐水性、柔软性进行改良。
明胶
作为明胶，可以使用目前在卤化银照片感光材料领域中可以广泛使用的各种明胶。可举出例如在酸处理明胶、碱处理明胶、明胶的制造过程进行酶处理的酶处理明胶和明胶衍生物等，所述明胶衍生物为分子中具有作为官能团的氨基、亚氨基、羟基、羧基，并用具有可与其反应的基团的试剂进行处理而改性成的。
需要说明的是，使用明胶的情况下，也可以根据需要添加明胶的硬膜剂。
纤维素类
作为纤维素类，可以优选使用水溶性的纤维素衍生物。可举出例如：羧基甲基纤维素(纤维素羧基甲醚)、甲基纤维素、羟基甲基纤维素、羟基乙基纤维素、羟基丙基纤维素等水溶性纤维素衍生物；羧基甲基纤维素(纤维素羧基甲醚)、羧基乙基纤维素等含羧酸基的纤维素类；硝基纤维素、纤维素乙酸酯丙酸酯、乙酸纤维素、纤维素硫酸酯等纤维素衍生物。
增粘多糖
增粘多糖为糖类的聚合物，为分子内具有许多氢键基的物质。该增粘多糖具有根据温度引起的分子间的氢键力的不同而低温时的粘度和高温时的粘度差较大的特性。另外，在增粘多糖中添加金属氧化物微粒时，引起在低温时认为是与其金属氧化物微粒的氢键导致的粘度上升。就其粘度上升幅度而言，15℃时的粘度通常为1.0mPa·s以上，优选为5.0mPa·s以上，更优选为10.0mPa·s以上。
作为可使用的增粘多糖，没有特别限制，一般而言，可举出已知的天然单纯多糖、天然复合多糖、合成单纯多糖、合成复合多糖。关于这些多糖的详细，可以参照“生物化学词典(第2版)，东京化学同人出版”、“食品工业”第31卷(1988)21页等。
具有反应性官能团的聚合物
作为具有反应性官能团的聚合物，可举出例如：聚乙烯基吡咯烷酮类、聚丙烯酸、丙烯酸-丙烯腈共聚物、丙烯酸钾-丙烯腈共聚物、乙酸乙烯酯-丙烯酸酯共聚物、丙烯酸-丙烯酸酯共聚物等丙烯酸类树脂；苯乙烯-丙烯酸共聚物、苯乙烯-甲基丙烯酸共聚物、苯乙烯-甲基丙烯酸-丙烯酸酯共聚物、苯乙烯-α-甲基苯乙烯-丙烯酸共聚物、苯乙烯-α-甲基苯乙烯-丙烯酸-丙烯酸酯共聚物等苯乙烯丙烯酸树脂；苯乙烯-苯乙烯磺酸钠共聚物、苯乙烯-2-羟基乙基丙烯酸酯共聚物、苯乙烯-2-羟基乙基丙烯酸酯-苯乙烯磺酸钾共聚物、苯乙烯-马来酸共聚物、苯乙烯-马来酸酐共聚物、乙烯基萘-丙烯酸共聚物、乙烯基萘-马来酸共聚物、乙酸乙烯酯-马来酸酯共聚物、乙酸乙烯酯-丁烯酸共聚物、乙酸乙烯酯-丙烯酸共聚物等乙酸乙烯酯类共聚物；及它们的盐。其中，优选使用聚乙烯基吡咯烷酮类及含有其的共聚物。
上述的水溶性树脂可以单独使用，也可以混合2种以上而使用。
第1水溶性树脂的重均分子量优选为1000～200000，更优选为3000～40000。需要说明的是，本说明书中，“重均分子量”的值采用通过凝胶渗透色谱(GPC)所测定的值。
就第1水溶性树脂的含量而言，相对于高折射率层的固体成分100质量％，优选为5～50质量％，更优选为10～40质量％。
(3)固化剂
固化剂具有与高折射率层中所含的第1水溶性树脂(优选聚乙烯醇类树脂)反应而形成氢键的网络的功能。
作为固化剂，只要与第1水溶性树脂发生固化反应即可，没有特别限制，一般而言，可举出具有可与水溶性树脂反应的基团的化合物或促进水溶性树脂具有的不同的基团彼此的反应那样的化合物。
作为具体例，在使用聚乙烯醇作为第1水溶性树脂的情况下，优选使用硼酸及其盐作为固化剂。另外，可以使用硼酸及其盐以外的公知的固化剂。
需要说明的是，硼酸及其盐意指以硼原子为中心原子的氧酸及其盐。具体而言，可举出：邻硼酸、二硼酸、偏硼酸、四硼酸、五硼酸、八硼酸、及它们的盐。
就固化剂的含量而言，相对于高折射率层的固体成分100质量％，优选为1～10质量％，更优选为2～6质量％。
特别是使用聚乙烯醇作为第1水溶性树脂时，固化剂的总使用量，1g聚乙烯醇优选为1～600mg，1g聚乙烯醇更优选为100～600mg。
(4)表面活性剂
作为可以在高折射率层中含有的表面活性剂，没有特别限制，可以使用与可添加于上述红外线吸收层的表面活性剂同样的表面活性剂，因此，其详细的说明省略。
(5)其它添加剂
高折射率层也可含有其它添加剂。作为其它添加剂，可举出氨基酸、乳胶树脂、锂化合物等。另外，日本特开昭57-74193号公报、日本特开昭57-87988号公报、日本特开昭62-261476号公报中记载的紫外线吸收剂；日本特开昭57-74192号公报、日本特开昭57-87989号公报、日本特开昭60-72785号公报、日本特开昭61-146591号公报、日本特开平1-95091号公报、日本特开平3-13376号公报等中记载的防褪色剂；日本特开昭59-42993号公报、日本特开昭59-52689号公报、日本特开昭62-280069号公报、日本特开昭61-242871号公报、日本特开平4-219266号公报等中记载的荧光增白剂；硫酸、磷酸、乙酸、柠檬酸、氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸钾等pH调整剂；消泡剂；二乙二醇等润滑剂；防腐剂；防霉剂；防静电剂；消光剂；热稳定剂；抗氧化剂；阻燃剂；成核剂；无机粒子；有机粒子；减粘剂；润滑剂；红外线吸收剂；色素；颜料等公知的各种添加剂等可以作为其它添加剂被使用。
-低折射率层-
从折射率的控制变得容易的观点出发，低折射率层也另外优选含有金属氧化物粒子。此外可以根据需要含有水溶性树脂、固化剂、表面活性剂、其它添加剂。需要说明的是，方便利上，将低折射率层中所含的金属氧化物粒子及水溶性树脂以下分别称为“第2金属氧化物粒子”及“第2水溶性树脂”。
(1)第2水溶性树脂
作为第2水溶性树脂，可使用与第1水溶性树脂同样的水溶性树脂。
此时，高折射率层及低折射率层在作为第1水溶性树脂及第2水溶性树脂均使用聚乙烯醇类树脂的情况下，分别优选使用皂化度的不同的聚乙烯醇类树脂。由此，抑制界面的混合，红外反射率(红外屏蔽率)变得更良好，雾度可以变低。需要说明的是，本说明书中“皂化度”意指羟基相对于聚乙烯醇中的乙酰基氧基(源自原料的乙酸乙烯酯的物质)和羟基总数的比例。
(2)第2金属氧化物粒子
作为第2金属氧化物粒子，没有特别限制，优选使用合成非晶体二氧化硅、胶态二氧化硅等二氧化硅(二氧化硅)，更优选使用酸性的胶态二氧化硅溶胶。另外，从进一步降低折射率的观点出发，作为第2金属氧化物粒子，可以使用粒子的内部具有空穴的中空微粒，特别优选使用二氧化硅(二氧化硅)的中空微粒。
胶态二氧化硅可以为对其表面进行了阳离子改性而得到物质，另外，也可以为用Al、Ca、Mg或Ba等进行了处理而得到的物质。
另外，第2金属氧化物粒子可以利用表面包覆成分进行表面涂敷。
就本发明的低折射率层中所含的第2金属氧化物粒子(优选二氧化硅)而言，其平均粒径(个数平均；直径)优选为3～100nm，更优选为3～50nm。需要说明的是，本说明书中，就金属氧化物微粒的“平均粒径(个数平均；直径)”而言，用电子显微镜观察出现在粒子本身或折射率层的截面或表面的粒子，测定1,000个任意的粒子的粒径，作为其简单平均值(个数平均)求出。在此，各个粒子的粒径用假定与其投影面积相等的圆时的直径表示。
就低折射率层中的第2金属氧化物粒子的含量而言，相对于低折射率层的总固体成分100质量％，优选为0.1～85质量％，更优选为30～80质量％，进一步优选为45～75质量％。
从调整折射率等观点出发，上述的第2金属氧化物可以单独使用，也可以组合2种以上而使用。
(3)固化剂、表面活性剂、其它添加剂
作为固化剂、表面活性剂、其它添加剂，可使用与高折射率层同样的物质，因此，在此省略说明。
在交替地叠层具有以上那样的构成的高折射率层及低折射率层而成的电介体多层膜中，高折射率层及低折射率层的至少一种层优选为使用湿式制膜法形成的折射率层，高折射率层及低折射率层这两者更优选为使用湿式制膜法形成的折射率层。并且，高折射率层及低折射率层的至少一种层优选含有金属氧化物粒子。即，本发明的叠层膜还含有交替地叠层低折射率层和高折射率层而成的电介体多层膜，优选低折射率层或高折射率层含有金属氧化物粒子。
并且，更优选高折射率层及低折射率层这两者含有金属氧化物粒子。
从可以以少的层数提高红外反射率的观点出发，优选较大地涉及本发明的叠层膜的低折射率层和高折射率层之间的折射率之差。本方式中，在由低折射率层及高折射率层构成的叠层体的至少1个中，邻接的低折射率层和高折射率层的折射率差优选为0.1以上，更优选为0.3以上。在具有多个高折射率层及低折射率层的叠层体的情况下，全部的叠层体中的高折射率层和低折射率层的折射率差优选在上述优选的范围内。但是，在该情况下，关于构成电介体多层膜的最上层或最下层的折射率层，可以为上述优选的范围外的构成。
作为本方式的叠层膜的光学特性，JIS R 3106-1998所示的可见光区域的透射率优选为50％以上，优选为75％以上，更优选为85％以上，在另外，优选波长900nm～1400nm的区域具有超过反射率50％的区域。
另外，一般而言，红外线屏蔽膜的太阳直达光的入射光谱中的红外域与室内温度上升有关系，通过将其屏蔽，可以抑制室内温度的上升。以日本工业规格JIS R3106-1998所记载的权重系数为基础，观察将从红外的最短波长(760nm)至最长波长(3200nm)的红外全域的总能量设为100时，从760nm至各波长的累积能量时，从760nm至1300nm的能量总计占红外域全体的约75％。因此，屏蔽该波长区域是热线屏蔽引起的夏季节能效果的效率最好。本发明的红外屏蔽膜作为电介体多层膜，特别优选设计电介体多层膜的光学膜厚及单元，使得在800～1300nm的近红外波长区域具有超过反射率50％的反射峰(最大值)，更优选设计电介体多层膜，使得在所述区域具有最大反射率约为80％以上的反射峰。
作为电介体多层膜的折射率层的层数(高折射率层及低折射率层的总层数)，从上述的观点出发，优选为6～50层，更优选为8～40层，进一步优选为9～31层，特别优选为11～30层。电介体多层膜的折射率层的层数在上述范围时，可实现优异的隔热性能及透明性、膜剥离或皲裂的抑制等，因此优选。需要说明的是，在电介体多层膜具有多个高折射率层和/或低折射率层的情况下，各高折射率层和/或各低折射率层可以为分别相同的层，也可以为不同的层。
高折射率层的1层的厚度优选为20～800nm，更优选为50～500nm。另外，低折射率层的1层的厚度优选为20～800nm，更优选为50～500nm。
在此，测定1层的厚度的情况下，在高折射率层及低折射率层的边界中不具有明确的界面，有时组成连续地变化。在这种组成连续地变化的界面区域中，设为最大折射率－最小折射率＝Δn的情况下，将2层间的最小折射率+Δn/2的地点看作层界面。
需要说明的是，在高折射率层及低折射率层含有金属氧化物粒子的情况下，可以根据该金属氧化物粒子的浓度分布观察上述组成。该金属氧化物浓度分布使用溅射法从表面向深度方向进行蚀刻，可以通过使用XPS表面分析装置，将最表面设为0nm，以0.5nm/min的速度溅射，测定原子组成比而观察。另外，也可以通过将叠层膜切断，对切断面用XPS表面分析装置测定原子组成比来确认。
XPS表面分析装置没有特别限制，任何机种均可以使用。作为该XPS表面分析装置，例如可以使用VGscientific公司制造的ESCALAB-200R。X射线阳极使用Mg，以输出功率600W(加速电压15kV、发射极电流40mA)进行测定。
[粘合层]
本发明的叠层膜可以进一步具有粘合层。该粘合层通常隔着基材而设置于与红外线吸收层相反一侧的表面，也可以进一步设置公知的剥离纸(隔膜)。作为粘合层的构成，没有特别限制，例如干层压剂、湿层压剂、粘合剂、热密封剂、热熔剂等均可使用。作为粘合剂，可使用例如聚酯类树脂、聚氨酯类树脂、聚乙酸乙烯酯类树脂、丙烯酸类树脂、腈橡胶等。
粘合层的层厚优选为1～100μm，更优选为3～50μm。如果其为1μm以上，则存在粘合性提高的倾向，可得到充分的粘合力。相反，如果其为100μm以下，则不仅叠层膜的透明性提高，而且将叠层膜贴附于窗玻璃之后，在剥离时在粘合层间不引起凝集破坏，存在粘合剂不在玻璃表面残留的倾向。
作为粘合层的形成方法，没有特别限制，优选与形成有上述红外线吸收层的基材不同地，在剥离纸(隔膜)上对粘合层用涂布液进行涂布并干燥而形成粘合层，然后，对粘合层和电介体多层膜或基材进行贴合的方法。
[硬涂层]
本发明的叠层膜作为用于提高耐擦过性的表面保护层，可以在基材的与具有粘合层一侧相反的一侧的最上层，对含有由于热或紫外线等发生固化的树脂的硬涂层进行叠层。特别红外线吸收层不兼具作为硬涂层的功能的情况下，进一步优选具有硬涂层。
作为硬涂层中所使用的固化树脂，可举出热固化型树脂或紫外线固化型树脂，从容易成形方面考虑，优选紫外线固化型树脂，其中，更优选铅笔硬度为至少2H的固化树脂。这样的固化型树脂可以单独使用或组合使用2种以上。
需要说明的是，作为这种紫外线固化型树脂，可以使用与可用作上述的[红外线吸收层]的项中说明的树脂的紫外线固化型树脂同样的紫外线固化型树脂，因此，其详细的说明省略。
从硬涂性的提高和叠层膜的透明性的提高的观点出发，硬涂层的厚度优选为0.1～50μm，更优选为1～20μm。
硬涂层的形成方法没有特别限制，可举出例如制备含有上述各成分的硬涂层用涂布液，然后，利用线棒等对涂布液进行涂布，利用热和/或UV使涂布液固化，形成硬涂层的方法等。
[其它功能性层]
本发明的叠层膜可以具有上述的层以外的层(其它功能性层)。例如，作为其它层，可以设置中间层。在此“中间层”意指基材和红外线吸收层之间的层、或基材和电介体多层膜之间的层。
作为中间层的构成材料，可举出聚酯树脂、聚乙烯醇树脂、聚乙酸乙烯酯树脂、聚乙烯基缩醛树脂、丙烯酸树脂、聚氨酯树脂等，优选使用添加剂的相容性、Tg低的物质。
[叠层膜的制造方法]
关于叠层膜的制造方法，没有特别限制，只要含有红外线吸收剂、树脂、及抗氧化剂，且可以形成膜表面pH为6.5以上红外线吸收层，则可以使用任意方法。在此，关于红外线吸收层、电介体多层膜、粘合层、硬涂层自身的形成方法已经进行了上述，因此，在此省略各层(多层膜)的制造方法的详细的说明。
作为制造叠层膜的方法，可举出例如以下的方法。可举出：(1)在基材的一个表面(与配置隔膜及粘合层的表面相反一侧的表面)上形成电介体多层膜，在该电介体多层膜上形成红外线吸收层，其后，根据需要在该红外线吸收层上形成硬涂层的方法；(2)在基材的一个表面(配置隔膜及粘合层的表面)上形成电介体多层膜，其后，在基材的另一个表面上形成红外线吸收层，并且，根据需要在该红外线吸收层上形成硬涂层的方法等。在上述制造方法(1)及(2)的任意方法中，红外线吸收层为兼具硬涂层的构成时，在可以省略形成硬涂层的工序方面优选。
[叠层膜的应用]
本发明的叠层膜可以应用于宽广的领域。例如，作为在建筑物屋外的窗或汽车窗等长时间暴露于太阳光的设备上进行贴合，并赋予热线反射效果的热线反射膜等窗贴用膜、或农业用塑料大棚用膜等，以主要提高耐候性的目的被使用。另外，作为夹入于汽车用的夹层玻璃等玻璃和玻璃之间的汽车用叠层膜也优选被使用。
实施例
下面，列举实施例，具体地说明本发明，但本发明并不限定于这些。需要说明的是，实施例中，有时使用“份”或“％”的表示，但只要没有特殊说明，则表示“质量份”或“质量％”。
《叠层膜的制作》
＜实施例1＞
(红外线吸收层用涂布液1的制备)
对下述材料进行混合，在室温下搅拌30分钟，制备红外线吸收层用涂布液1。
Acrit 8UA-301(聚氨酯改性丙烯酸聚合物：大成fine chemical株式会社制造)633质量份
YMF-02A(含有铯的复合氧化钨(Cs0.33WO3)、固体成分28.7质量％、粒子浓度18.5质量％、平均粒径15nm、折射率1.66：住友金属矿山株式会社制造)294质量份
Adekastab AO-80(酚类抗氧化剂：ADEKA株式会社制造)3.9质量份
Acrit 1SX-1065(季铵盐型防静电聚合物：大成fine chemical株式会社制造)6.4质量份
甲基乙基酮62质量份。
(粘合层用涂布液1的制备)
将下述材料进行混合，在室温下搅拌30分钟，制备粘合层用涂布液1。
COPONYL N-2147(丙烯酸类粘合剂：日本合成化学株式会社制造)638质量份
Tinuvin 477(羟基苯基三嗪类紫外线吸收剂：BASF日本株式会社制造)20质量份
CORONATE HX(交联剂：日本Polyurethane工业株式会社制造)0.7质量份
乙酸乙酯341质量份。
(叠层膜1的制作)
在作为基材的厚度50μm的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜(东洋纺株式会社制造A4300)上，使用凹版涂敷机涂布上述中制备的红外线吸收层用涂布液1，在干燥区间温度100℃下干燥1分钟而形成红外线吸收层。
并且，使用点胶涂敷机在隔膜(NS-23MA：中本PAX株式会社制造)对上述中制备的粘合层用涂布液1进行涂布，在80℃下干燥1分钟后，将叠层有上述中制作的红外线吸收层的膜的PET表面和粘合层表面贴合，制作叠层膜1。叠层膜1的红外线吸收层的膜厚为5μm，粘合层的膜厚为10μm。
(膜表面pH的测定)
使用在METTLER TOLEDO株式会社制造Five Easy FE20(同等性能设备)上安装有Surface电极的pH计，在红外线吸收层表面滴加纯水0.6ml之后，在60秒后用所述pH计测定水滴的pH。
叠层膜1的红外线吸收层的膜表面pH为6.5。
＜实施例2＞
(红外线吸收层用涂布液2的制备)
将6.4质量份的红外线吸收层用涂布液1的1SX-1065变更为Chelest MZ-8(有机溶剂可溶型螯合物剂、pH7.6：Chelest株式会社制造)2.8质量份，除此之外，用同样的步骤制备红外线吸收层用涂布液2。
(叠层膜2的制作)
使用红外线吸收层用涂布液2代替红外线吸收层用涂布液1，除此之外，与叠层膜1同样地制作叠层膜2。
与上述同样地测定叠层膜2的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为7.5。
＜实施例3＞
(红外线吸收层用涂布液3的制备)
将6.4质量份的红外线吸收层用涂布液1的1SX-1065变更为TBAB-100A(四丁基溴化铵：Lion株式会社制造)2.8质量份，除此之外，用同样的步骤制备红外线吸收层用涂布液3。
(叠层膜3的制作)
使用红外线吸收层用涂布液3代替红外线吸收层用涂布液1，除此之外，与叠层膜1同样地制作叠层膜3。
与上述同样地测定叠层膜3的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为9.0。
＜实施例4＞
(红外线吸收层用涂布液4的制备)
将6.4质量份的红外线吸收层用涂布液1的1SX-1065变更为Chelest400(EDTA·4Na·4H2O、pH11.2：Chelest株式会株式会社制造)2.8质量份，除此之外，用同样的步骤制备红外线吸收层用涂布液4。
(叠层膜4的制作)
使用红外线吸收层用涂布液4代替红外线吸收层用涂布液1，除此之外，与叠层膜1同样地制作叠层膜4。
与上述同样地测定叠层膜4的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为11.0。
＜比较例1＞
(红外线吸收层用涂布液5的制备)
将下述材料进行混合，在室温下搅拌30分钟，制备红外线吸收层用涂布液5。
Acrit 8UA-301(聚氨酯改性丙烯酸聚合物：大成fine chemical株式会株式会社制造)656质量份
YMF-02A(含有铯的复合氧化钨(Cs0.33WO3)、固体成分28.7质量％、粒子浓度18.5质量％、平均粒径15nm、折射率1.66：住友金属矿山株式会社制造)294质量份
甲基乙基酮50质量份。
(叠层膜5的制作)
使用红外线吸收层用涂布液5代替红外线吸收层用涂布液1，除此之外，与叠层膜1同样地制作叠层膜5。
与上述同样地测定叠层膜5的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为5.5。
＜比较例2＞
(红外线吸收层用涂布液6的制备)
将下述材料进行混合，在室温下搅拌30分钟，制备红外线吸收层用涂布液6。
Acrit 8UA-301(聚氨酯改性丙烯酸聚合物：大成fine chemical株式会株式会社制造)643质量份
YMF-02A(含有铯的复合氧化钨(Cs0.33WO3)、固体成分28.7质量％、粒子浓度18.5质量％、平均粒径15nm、折射率1.66：住友金属矿山株式会株式会社制造)294质量份
Adekastab AO-80(酚系抗氧化剂：ADEKA株式会社制)3.9质量份
甲基乙基酮59质量份。
(叠层膜6的制作)
使用红外线吸收层用涂布液6代替红外线吸收层用涂布液1，除此之外，与叠层膜1同样地制作叠层膜6。
与上述同样地测定叠层膜6的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为5.5。
＜比较例3＞
(红外线吸收层用涂布液7的制备)
将下述材料进行混合，在室温下搅拌30分钟，制备红外线吸收层用涂布液7。
Acrit 8UA-301(聚氨酯改性丙烯酸聚合物：大成fine chemical株式会株式会社制造)646质量份
YMF-02A(含有铯的复合氧化钨(Cs0.33WO3)、固体成分28.7质量％、粒子浓度18.5质量％、平均粒径15nm、折射率1.66：住友金属矿山株式会社制造)294质量份
Chelest MZ-8(有机溶剂可溶型螯合物剂、pH7.6：Chelest株式会株式会社制造)2.8质量份
甲基乙基酮56质量份。
(叠层膜7的制作)
使用红外线吸收层用涂布液7代替红外线吸收层用涂布液1，除此之外，与叠层膜1同样地制作叠层膜7。
与上述同样地测定叠层膜7的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为7.5。
＜比较例4＞
(红外线吸收层用涂布液8的制备)
将下述材料进行混合，在室温下搅拌30分钟，制备红外线吸收层用涂布液8。
Acrit 8UA-301(聚氨酯改性丙烯酸聚合物：大成fine chemical株式会社制造)911质量份
Adekastab AO-80(酚类抗氧化剂：ADEKA株式会社制造)3.9质量份
Chelest MZ-8(有机溶剂可溶型螯合物剂、pH7.6：Chelest株式会社制造)2.8质量份
甲基乙基酮82质量份。
(叠层膜8的制作)
使用红外线吸收层用涂布液8代替红外线吸收层用涂布液1，除此之外，与叠层膜1同样地制作叠层膜8。
与上述同样地测定叠层膜8的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为7.5。
＜实施例5＞
(红外线吸收层用涂布液9的制备)
将红外线吸收层用涂布液2的Adekastab AO-80变更为Adekastab AO-50(酚类抗氧化剂：ADEKA株式会社制造)，除此之外，用同样的步骤制备红外线吸收层用涂布液9。
(叠层膜9的制作)
使用红外线吸收层用涂布液9代替红外线吸收层用涂布液2，除此之外，与叠层膜2同样地制作叠层膜9。
与上述同样地测定叠层膜9的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为7.5。
＜实施例6＞
(红外线吸收层用涂布液10的制备)
将红外线吸收层用涂布液2的Adekastab AO-80变更为Tinuvin PA144(受阻胺类抗氧化剂：BASF日本株式会社制造)，除此之外，用同样的步骤制备红外线吸收层用涂布液10。
(叠层膜10的制作)
使用红外线吸收层用涂布液10代替红外线吸收层用涂布液2，除此之外，与叠层膜2同样地制作叠层膜10。
与上述同样地测定叠层膜10的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为7.5。
＜实施例7＞
(红外线吸收层用涂布液11的制备)
将红外线吸收层用涂布液2的Adekastab AO-80变更为Tinuvin 765(受阻胺类抗氧化剂：BASF日本株式会社制造)，除此之外，用同样的步骤制备红外线吸收层用涂布液11。
(叠层膜11的制作)
使用红外线吸收层用涂布液11代替红外线吸收层用涂布液2，除此之外，与叠层膜2同样地制作叠层膜11。
与上述同样地测定叠层膜11的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为7.5。
＜实施例8＞
(红外线吸收层用涂布液12的制备)
将红外线吸收层用涂布液2的Adekastab AO-80变更为Tinuvin 660DF(受阻胺类抗氧化剂：BASF日本株式会株式会社制造)，除此之外，用同样的步骤制备红外线吸收层用涂布液12。
(叠层膜12的制作)
使用红外线吸收层用涂布液12代替红外线吸收层用涂布液2，除此之外，与叠层膜2同样地制作叠层膜12。
与上述同样地测定叠层膜12的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为7.5。
＜实施例9＞
(红外线吸收层用涂布液13的制备)
将红外线吸收层用涂布液2的Adekastab AO-80变更为Chimassorb2020FDL(受阻胺类抗氧化剂：BASF日本株式会社制造)，除此之外，用同样的步骤制备红外线吸收层用涂布液13。
(叠层膜13的制作)
使用红外线吸收层用涂布液13代替红外线吸收层用涂布液2，除此之外，与叠层膜2同样地制作叠层膜13。
与上述同样地测定叠层膜13的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为7.5。
＜实施例10＞
(红外线吸收层用涂布液14的制备)
将红外线吸收层用涂布液2的Adekastab AO-80变更为Adekastab 2112(亚磷酸酯类抗氧化剂：ADEKA株式会社制造)，除此之外，用同样的步骤制备红外线吸收层用涂布液24。
(叠层膜14的制作)
使用红外线吸收层用涂布液14代替红外线吸收层用涂布液2，除此之外，与叠层膜2同样地制作叠层膜14。
与上述同样地测定叠层膜14的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为7.5。
＜实施例11＞
(红外线吸收层用涂布液15的制备)
将红外线吸收层用涂布液2的Adekastab AO-80变更为Adekastab HP-10(亚磷酸酯类抗氧化剂：ADEKA株式会社制造)，除此之外，用同样的步骤制备红外线吸收层用涂布液15。
(叠层膜15的制作)
使用红外线吸收层用涂布液15代替红外线吸收层用涂布液2，除此之外，与叠层膜2同样地制作叠层膜15。
与上述同样地测定叠层膜15的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为7.5。
＜实施例12＞
(叠层膜16的制作)
在上述中制作的叠层膜9的红外线吸收层上形成紫外线固化型硬涂层，制作叠层膜16。
在硬涂层上，使用硬涂液UV-3701(东亚合成株式会社制造)，用凹版涂敷机涂布，在干燥温度90℃下干燥后，使用高压水银灯，调整为累积光量300mJ/cm2使涂布层固化，形成硬涂层，使干燥膜厚为2μm。
＜实施例13＞
(叠层膜17的制作)
在厚度23μm的聚对苯二甲酸酯膜(东洋纺制株式会社A4300)上，使用凹版涂敷机涂布上述硬涂液UV-3701，在干燥温度90℃下干燥后，使用高压水银灯，调整为累积光量300mJ/cm2使涂布层固化，形成硬涂层，使干燥膜厚为2μm。在与该膜的硬涂层相反一侧的表面上进一步使用点胶涂敷机涂布上述中制备的粘合层用涂布液1，在80℃下干燥1分钟，得到粘合层(干燥膜厚10μm)。其后，使上述中制作的叠层膜9的红外线吸收层的表面与形成有上述中制作的硬涂层的膜的粘合层的表面进行贴合，制作叠层膜17。
＜比较例5＞
(红外线吸收层用涂布液18的制备)
将下述材料进行混合并搅拌30分钟，制备红外线吸收层用涂布液18。
Acrit 8UA-301(聚氨酯改性丙烯酸聚合物：大成fine chemical株式会社制造)638质量份
ATO分散物(Advanced Nano Products公司制造：35质量％MIBK分散物)238质量份
Adekastab AO-50(酚类抗氧化剂：ADEKA株式会社制造)3.9质量份
Chelest400(EDTA·4Na·4H2O、pH11.2：Chelest株式会社制造)1.4质量份
甲基乙基酮115质量份。
(叠层膜18的制作)
使用红外线吸收层用涂布液18代替红外线吸收层用涂布液1，除此之外，与叠层膜1同样地制作叠层膜18。
将叠层膜18的红外线吸收层的膜表面pH与上述同样地测定，结果膜表面pH为5.5。
＜实施例14＞
(红外线吸收层用涂布液19的制备)
对下述材料进行混合，在室温下搅拌30分钟，制备红外线吸收层用涂布液19。
Acrit 8UA-301(聚氨酯改性丙烯酸聚合物：大成fine chemical株式会株式会社制造)633质量份
ATO分散物(Advanced Nano Products公司制造：35质量％MIBK分散物)238质量份
Adekastab AO-50(酚类抗氧化剂：ADEKA株式会社制造)3.9质量份
Chelest400(EDTA·4Na·4H2O、pH11.2：Chelest株式会株式会社制造)2.8质量份
甲基乙基酮115质量份。
(叠层膜19的制作)
使用红外线吸收层用涂布液19代替红外线吸收层用涂布液1，除此之外，与叠层膜1同样地制作叠层膜19。
与上述同样地测定叠层膜19的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为7.5。
＜实施例15＞
(红外线吸收层用涂布液20的制备)
对下述材料进行混合，在室温下搅拌30分钟，制备红外线吸收层用涂布液20。
Acrit 8UA-301(聚氨酯改性丙烯酸聚合物：大成fine chemical株式会株式会社制造)633质量份
ATO分散物(Advanced Nano Products公司制造：35质量％MIBK分散物)238质量份
Adekastab AO-50(酚类抗氧化剂：ADEKA株式会社制造)3.9质量份
Chelest400(EDTA·4Na·4H2O、pH11.2：Chelest株式会社制造)5.6质量份
甲基乙基酮115质量份。
(叠层膜20的制作)
使用红外线吸收层用涂布液20代替红外线吸收层用涂布液1，除此之外，与叠层膜1同样地制作叠层膜20。
与上述同样地测定叠层膜20的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为10.0。
＜实施例16＞
(红外线吸收层用涂布液21的制备)
对下述材料进行混合，在室温下搅拌30分钟，制备红外线吸收层用涂布液21。
ARONIX M-305(季戊四醇三丙烯酸酯/季戊四醇四丙烯酸酯：东亚合成株式会社制造)149质量份
紫光UV-7600B(聚氨酯丙烯酸酯类UV固化性树脂：日本合成化学株式会社制造)70质量份
YMF-02A(含有铯的复合氧化钨(Cs0.33WO3)、固体成分28.7质量％、粒子浓度18.5质量％、平均粒径15nm、折射率1.66：住友金属矿山株式会社制造)368质量份
Adekastab AO-50(酚类抗氧化剂：ADEKA株式会社制造)4.9质量份
ChelestMZ-8(有机溶剂可溶型螯合物剂、pH7.6：Chelest株式会社制造)7.0质量份
IRGACURE819(光聚合引发剂：BASF日本株式会社制造)15质量份
Ftergent 650A(氟类表面活性剂：NEOS株式会社制造)0.1质量份
4-甲基-2-戊酮386质量份。
(叠层膜21的制作)
使用凹版涂敷机，在厚度50μm的聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(东洋纺制株式会社A4300)上，涂布上述中制备的红外线吸收层用涂布液21，在干燥区间温度100℃下干燥1分钟后，使用高压水银灯，以累积光量300mJ/cm2使涂布层固化而形成红外线吸收层。
并且，使用点胶涂敷机在隔膜(NS-23MA：中本PAX株式会社制造)上涂布上述中制备的粘合层用涂布液1，在80℃下干燥1分钟而形成粘合层。其后，对形成有上述中制作的红外线吸收层的膜的聚对苯二甲酸酯的表面与粘合层的表面进行贴合，制作叠层膜21。红外线吸收层的膜厚为5μm，粘合层的膜厚为10μm。
与上述同样地测定叠层膜21的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为7.5。
＜实施例17＞
(红外线吸收层用涂布液22的制备)
对下述材料进行混合，在室温下搅拌30分钟，制备红外线吸收层用涂布液22。
ARONIX M-305(季戊四醇三丙烯酸酯/季戊四醇四丙烯酸酯：东亚合成株式会社制造)150质量份
紫光UV-7600B(聚氨酯丙烯酸酯类UV固化性树脂：日本合成化学株式会株式会社制造)70质量份
YMF-02A(含有铯的复合氧化钨(Cs0.33WO3)、固态成分28.7质量％、粒子浓度18.5质量％、平均粒径15nm、折射率1.66：住友金属矿山株式会社制造)368质量份
Adekastab AO-50(酚类抗氧化剂：ADEKA株式会社制造)4.9质量份
TBAB-100A(四丁基溴化铵：Lion株式会社制造)5.3质量份
IRGACURE819(光聚合引发剂：BASF JAPAN株式会社制造)15质量份
Ftergent 650A(氟类表面活性剂：NEOS株式会社制造)0.1质量份
4-甲基-2-戊酮386质量份。
(叠层膜22的制作)
使用红外线吸收层用涂布液22代替红外线吸收层用涂布液21，除此之外，与叠层膜21同样地制作叠层膜22。
与上述同样地测定叠层膜22的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为9.0。
＜比较例6＞
(红外线吸收层用涂布液23的制备)
对下述材料进行混合，在室温下搅拌30分钟，制备红外线吸收层用涂布液23。
ARONIX M-305(季戊四醇三丙烯酸酯/季戊四醇四丙烯酸酯：东亚合成株式会社制造)20质量份
紫光UV-7600B(聚氨酯丙烯酸酯类UV固化性树脂：日本合成化学株式会社制造)105质量份
CELNAXCX-Z410BK(AZO分散液固体成分浓度40％、粒径80～120nm：日产化学工业株式会社制造)507质量份
Adekastab AO-50(酚类抗氧化剂：ADEKA株式会社制)4.9质量份
Chelest400(EDTA·4Na·4H2O、pH11.2：Chelest株式会社制造)1.8质量份
IRGACURE819(光聚合引发剂：BASF日本株式会株式会社制造)15质量份
Ftergent 650A(氟类表面活性剂：NEOS株式会社制造)0.1质量份
4-甲基-2-戊酮346质量份。
(叠层膜23的制作)
使用红外线吸收层用涂布液23代替红外线吸收层用涂布液21，除此之外，与叠层膜21同样地制作叠层膜23。
与上述同样地测定叠层膜23的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为6.2。
＜实施例18＞
(红外线吸收层用涂布液24的制备)
对下述材料进行混合，在室温下搅拌30分钟，制备红外线吸收层用涂布液24。
ARONIX M-305(季戊四醇三丙烯酸酯/季戊四醇四丙烯酸酯：东亚合成株式会社制造)15质量份
紫光UV-7600B(聚氨酯丙烯酸酯类UV固化性树脂：日本合成化学株式会社制造)105质量份
CELNAXCX-Z410BK(AZO分散液固体成分浓度40％、粒径80～120nm：日产化学工业株式会社制造)507质量份
Adekastab AO-50(酚类抗氧化剂：ADEKA株式会社制)4.9质量份
ChelestMZ-8(有机溶剂可溶型螯合物剂、pH7.6：Chelest株式会社制造)7.0质量份
IRGACURE819(光聚合引发剂：BASF日本株式会社制造)15质量份
Ftergent 650A(氟类表面活性剂：NEOS株式会社制造)0.1质量份
4-甲基-2-戊酮346质量份。
(叠层膜24的制作)
使用红外线吸收层用涂布液24代替红外线吸收层用涂布液21，除此之外，与叠层膜21同样地制作叠层膜24。
与上述同样地测定叠层膜24的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为7.0。
＜实施例19＞
(红外线吸收层用涂布液25的制备)
对下述材料进行混合，在室温下搅拌30分钟，制备红外线吸收层用涂布液25。
ARONIX M-305(季戊四醇三丙烯酸酯/季戊四醇四丙烯酸酯：东亚合成株式会社制造)15质量份
紫光UV-7600B(聚氨酯丙烯酸酯类UV固化性树脂：日本合成化学株式会社制造)105质量份
CELNAXCX-Z410BK(AZO分散液固体成分浓度40％、粒径80～120nm：日产化学工业株式会社制造)507质量份
Adekastab AO-50(酚类抗氧化剂：ADEKA株式会社制造)4.9质量份
Chelest400(EDTA·4Na·4H2O、pH11.2：Chelest株式会社制造)7.0质量份
IRGACURE819(光聚合引发剂：BASF日本株式会社制造)15质量份
Ftergent 650A(氟系表面活性剂：NEOS株式会社制造)0.1质量份
4-甲基-2-戊酮346质量份。
(叠层膜25的制作)
使用红外线吸收层用涂布液25代替红外线吸收层用涂布液21，除此之外，与叠层膜21同样地制作叠层膜25。
与上述同样地测定叠层膜25的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为10.5。
＜实施例20＞
(低折射率层用涂布液L1的制备)
在45℃下依次添加胶态二氧化硅的10质量％水溶液(SNOWTEX OXS、日产化学社工业株式会社制造)430质量份、硼酸3质量％水溶液150质量份、水85质量份、聚乙烯醇(JP-45、JAPAN VAM&POVAL株式会社制造、聚合度4500、皂化度88mol％)4质量％水溶液300质量份、及表面活性剂5质量％水溶液(Softazoline LSB-R、川研fine chemical株式会社制造)3质量份，用纯水稀释成1000质量份，制备低折射率层用涂布液L1。
(高折射率层用涂布液H1的制备)
在使二氧化钛水合物悬浮于水而得到的水性悬浮液(TiO2浓度100g/L)10L(升)中、在搅拌下添加氢氧化钠水溶液(浓度10摩尔/L)30L，升温至90℃，成熟5小时后，用盐酸进行中和、过滤、水洗，由此得到碱处理钛化合物。需要说明的是，在上述反应(处理)中，二氧化钛水合物使用按照公知的方法对硫酸钛水溶液进行热水解而得到的物质。
将碱处理钛化合物悬浮于纯水，并使TiO2浓度为20g/L，搅拌下相对于TiO2量加入0.4摩尔％柠檬酸并升温。液体温度达到95℃时，加入浓盐酸，使盐酸浓度为30g/L，一边维持液体温度，一边搅拌3小时。
测定得到的氧化钛溶胶水类分散液的pH及ζ电位，结果pH为1.4，ζ电位为+40mV。并且，利用Malvern公司制造的Zetasizer Nano进行粒径测定，结果体积平均粒径为35nm，单分散度为16％。
在含有体积平均粒径35nm的金红石型氧化钛粒子的20.0质量％氧化钛溶胶水性分散液1kg中添加纯水1kg。
在上述中得到的10.0质量％氧化钛溶胶水性分散液0.5kg中加入纯水2kg，然后，加热至90℃。其后，缓慢地添加SiO2浓度为2.0质量％的硅酸水溶液1.3kg，接着，将得到的分散液在高压釜中，在175℃下进行18小时加热处理，进一步进行浓缩，用具有金红石型结构的氧化钛得到包覆层为SiO2的20.0质量％的二氧化硅改性氧化钛粒子的溶胶水分散液。
接着，在45℃下依次添加二氧化硅改性氧化钛粒子的20.0质量％溶胶水分散液320质量份、柠檬酸的1.92质量％水溶液120质量份、10质量％聚乙烯醇溶液20质量份(PVA-103、聚合度300、皂化度99mol％、KURARAY株式会社制造)、硼酸的3质量％水溶液100质量份、聚乙烯醇的4质量％溶液350质量份(KURARAY株式会社制造、PVA-124、聚合度2400、皂化度88mol％)、及表面活性剂的5质量％溶液1质量份(Softazoline LSB-R、川研finechemical株式会社制造)，用纯水稀释成1000质量份，制备高折射率层用涂布液H1。
(叠层膜26的制作)
使用可进行9层重层涂布的滑动漏斗涂布装置，一边将上述中得到的低折射率层用涂布液L1及高折射率层用涂布液H1保温在45℃，一边在加热至45℃的厚度50μm的聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(东洋纺制A4300)上，将最下层和最上层设为低折射率层，其以外分别交替地进行总计9层的同时重层涂布，使得干燥时的膜厚的低折射率层为各层150nm，高折射率层各层为130nm。需要说明的是，层间的混合区域(混合层)的确认及膜厚的测定(确认)可以通过将叠层膜(电介体多层膜膜试样)切断而对切断面用XPS表面分析装置测定高折射率材料(TiO2)和低折射率材料(SiO2)的存在量来确认确保上述的各层的膜厚。
刚涂布之后，吹送5℃的冷风使其固定。此时，至即使用手指触摸表面、手指上不会有任何附着的时间(固定时间)为5分钟。
固定结束后，吹送80℃的暖风使其干燥，制作由9层构成的电介体多层膜单元。如上述那样形成的高折射率层的折射率为1.95，低折射率层的折射率为1.45。
接着，使用凹版涂敷机将上述中制备的红外线吸收层用涂布液9涂布在与聚对苯二甲酸酯膜的电介体多层膜单元相反一侧的表面上，在干燥温度100℃下干燥1分钟而形成红外线吸收层。
并且，使用点胶涂敷机将上述中制备的粘合层用涂布液1涂布在隔膜(NS-23MA：中本PAX株式会社制造)，在80℃下干燥1分钟，形成粘合层。其后，将形成有上述中制作的红外线吸收层的膜的电介体多层膜单元的表面与粘合层的表面进行贴合，制作叠层膜26。叠层膜26的红外线吸收层的膜厚为5μm，粘合层的膜厚为10μm。
与上述同样地测定叠层膜26的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为7.5。
＜实施例21＞
(叠层膜27的制作)
使用红外线吸收层用涂布液2代替红外线吸收层用涂布液9，除此之外，进行与叠层膜26的制作同样的操作，制作叠层膜27。
与上述同样地测定叠层膜27的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为7.5。
＜比较例7＞
(红外线吸收层用涂布液28的制备)
将下述材料进行混合，在室温下搅拌30分钟，制备红外线吸收层用涂布液28。
Sartomer SR399E(Sartomer JAPAN株式会社制造)100质量份
YMF-01(含有铯的复合氧化钨(Cs0.33WO3)：住友金属矿山株式会社制造)500质量份
IRGACURE127(光聚合引发剂：BASF日本株式会社制造)5质量份
甲苯100质量份
(叠层膜28的制作)
使用凹版涂敷机，在厚度25μm的聚对苯二甲酸酯膜(三菱化学聚酯膜株式会社制造、商品名称“PET25T600EW07”)的一面上，涂布上述中制备的红外线吸收层用涂布液28，使涂布层在干燥区间温度70℃下干燥1分钟。其后，使用高压水银灯，以累积光量125mJ/cm2使涂布层固化而形成红外线吸收层。
并且，使用点胶涂敷机在隔膜(NS-23MA：中本PAX株式会社制造)上涂布上述中制备的粘合层用涂布液1，在80℃下干燥1分钟而形成粘合层。
接着，对形成有红外线吸收层的膜的PET表面与粘合层表面进行贴合，制作叠层膜28。该叠层膜28的红外线吸收层的膜厚为4μm，粘合层的膜厚为10μm。
与上述同样地测定叠层膜28的红外线吸收层的膜表面pH，结果膜表面pH为6.0。
《叠层膜的评价》
对上述制作的叠层膜，进行以下的评价。将结果示于下述的表1、2。
＜耐候性的评价＞
作为促进耐候性试验机，利用使用了氙灯的氙耐候试验仪，在照度180mW/cm2、温度40℃、湿度50％RH下、在120分钟照射中重复进行18分钟水喷射，其后，照射2000小时(耐候性试验)。其后，用以下的方法进行变色的测定、裂纹的有无的观察、及雾度的测定。
(变色的测定)
对上述的耐候性试验后的叠层膜试样用日立U-4100同等性能的分光光度计测定透射率，算出L＊a＊b＊颜色空间中的L＊、a＊、b＊，算出(耐候性试验后)－(耐候性试验前(初期))的颜色空间上的变化ΔE。ΔE为3.5以下即可，优选低于3，特别优选低于2。
(有无裂纹的观察)
通过目视观察叠层膜试样15cm×5cm(75cm2)的红外线吸收层侧的最表面的层，对裂纹的数量进行计数，基于叠层膜试样10张的平均值，按照以下的基准进行评价。
◎：0个、
○：1～5个、
○△：6～10个、
△：11～25个、
×：26个以上。
需要说明的是，◎、○、○△、△实用上可以没有问题地使用。
(雾度的测定)
根据ISO 14782，用雾度计(日本电色工业株式会社制造NDH-7000)对叠层膜试样15cm×5cm(75cm2)测定了5处的平均值设为雾度测定值。作为遮热膜的雾度值，优选1.5％以下。
＜隔热性的评价＞
使用分光光度计(积分球使用、日立制作所株式会社制造、制品名称：U-4000型)对测定试样的透射率和5°反射率(％)进行测定。接着，按照JIS R3106中记载的方法进行该测定值和日照反射加权系数的演算处理而求出日照反射率、日照透射率，进一步求出日照热取得率(Tts)。
就Tts而言，数值越小，越显示良好的隔热性。
就隔热性的变化率而言，求出进行上述的耐候性试验之后的Tts，求出(耐候性试验后的Tts－耐候性试验前的Tts)/(耐候性试验前的Tts)×100(％)的值。
＜酸性雨耐性＞
将上述制作的叠层膜浸渍于30℃的5％硫酸铵水溶液的液体中7天。其后，将叠层膜贴附于玻璃膜，用日立U-4100同等性能的分光光度计测定透射率，算出L＊a＊b＊颜色空间中的L＊、a＊、b＊，算出(在硫酸铵水溶液浸渍后)－(浸渍前)的颜色空间上的变化ΔE。
○：低于ΔE1、
○△：ΔE1以上且低于2、
△：ΔE2以上且低于3、
×：ΔE3以上。
需要说明的是，○、○△、△实用上可以没有问题地使用。
将以上的评价结果示于表1、2。
表2
由上述表1及表2显示：在红外线吸收层中含有红外线吸收剂及抗氧化剂，将膜表面pH调整为6.5以上时，红外线屏蔽性能优异，并且不易变色，裂纹的产生少，可以得到通过抑制变色而抑制雾度的增加的叠层膜。通过进一步将膜表面pH设为6.5以上，在接触于酸性雨的部分产生膜的酸性化，可以抑制红外线吸收层变质，因此可以抑制变色。
另一方面，如叠层膜5、叠层膜6、叠层膜18、叠层膜23、叠层膜28那样，红外线吸收层的膜表面pH低于6.5的情况下，在高湿、太阳光暴露下容易变色，也容易产生裂纹。另外可知：红外线屏蔽性能降低。并且，在硫酸铵水溶液浸渍后产生变色。
红外线吸收剂为CWO时，红外线屏蔽性能优异，抑制变色的效果高。特别是膜表面pH为7.5～10.5、红外线吸收剂为CWO的情况下，更显著地得到发明的效果。
另外，对叠层膜9～15的结果进行比较时，可知：使用酚类、或受阻胺类抗氧化剂作为抗氧化剂时，抑制高湿、太阳光暴露下变色的效果优异。
另外，如叠层膜26、叠层膜27那样，可知：通过叠层膜进一步具备电介体多层膜，可进一步提高屏蔽效果。
设有具有硬涂性的红外线吸收层的叠层膜21、叠层膜22、叠层膜24、叠层膜25中，表面的耐伤性进一步提高。
需要说明的是，本申请基于2014年12月3日所申请的日本专利申请第2014-245412号，其公开内容通过参照作为整体被引用。
Claims (5)
1.一种叠层膜，其具有基材和红外线吸收层，
所述红外线吸收层含有红外线吸收剂、树脂、及抗氧化剂，且配置于所述基材的一个表面上，其中，
所述红外线吸收层的与基材相反一侧的表面的膜表面pH为7.5～10.5，
所述抗氧化剂为选自硫醇类抗氧化剂、亚磷酸酯类抗氧化剂和受阻胺类抗氧化剂中的一种以上。
2.如权利要求1所述的叠层膜，其中，
所述红外线吸收剂为含有铯的复合氧化钨。
3.如权利要求1所述的叠层膜，其中，
所述红外线吸收层是使含有紫外线固化型树脂及光聚合引发剂的组合物进行固化而成的。
4.如权利要求2所述的叠层膜，其中，
所述红外线吸收层是使含有紫外线固化型树脂及光聚合引发剂的组合物进行固化而成的。
5.如权利要求1～4中任一项所述的叠层膜，其进一步含有在波长800～1300nm的区域具有至少一个反射峰的电介体多层膜，所述电介体多层膜是低折射率层和高折射率层交替地叠层而成的。
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