CN106953010A - 一种基于聚合物掺杂半导体纳米粒子的有机场效应晶体管存储器 - Google Patents
一种基于聚合物掺杂半导体纳米粒子的有机场效应晶体管存储器 Download PDFInfo
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Abstract
本发明涉及一种基于聚合物掺杂半导体纳米粒子的有机场效应晶体管存储器及其制备方法,属于半导体行业存储技术和生物薄膜技术领域。该发明的器件结构自上而下依次为源漏电极、有机半导体、掺杂半导体纳米粒子的聚合物薄膜、栅绝缘层、栅电极,所述有机场效应晶体管存储器的有机半导体和栅绝缘层之间设有一层掺杂半导体纳米粒子的聚合物薄膜层,并将其作为电荷存储层用于捕获电荷。本发明通过再聚合物内掺杂半导体纳米粒子优化改进器件的存储性能,使其存储容量、开关速度和存储稳定性得到很大提升;并且该器件大部分采用溶液法制备,成本低易推广。
Description
技术领域
本发明属于半导体行业存储器技术领域和生物薄膜技术领域,具体涉及一种基于生物薄膜的有机场效应晶体管存储器及其制备方法。
背景技术
有机场效应晶体管作为电路中的基本元器件,因其广泛的材料来源,温和的加工方式,易于大面积大批量制备的优良特点,与未来可穿戴电子产业的发展方向相契合。同时有机场效应晶体管的结构决定了它具有非常丰富的功能应用,如发光产品、存储设备、传感器、开关等,因此在未来的信息电子领域具有非常广泛的应用前景。
作为一种多功能器件,有机场效应晶体管存储器(Organic Field-effectTransistor Memory,OFETM)可用于新型显示元件、存储元件或者RFID射频标签。为了制备各项性能优秀且实用的OFETM,大量新材料、新工艺和新器件结构得到大家的广泛关注。目前,根据文献中的报道,用于提升OFETM性能的方案主要为:(1)设计合成具有高迁移率、高开关比的有机半导体材料,以增强器件的晶体管特性(Adv.Mater.2015,27,6885;Sci.Rep.,2015,5,16457);(2)设计、合成具有非平面结构、疏水性强、介电常数小的高分子材料(Adv.Funct.Mater.2008,18,3678),以增强对电荷的捕获和存储;(3)采用物理掺杂、多层异质结等器件结构(Adv.Mater.2015,27,228;J.Mater.Chem.C,2015,3,3173),增强光生激子分离效率,提升电荷存储密度和数据存储时间。
从目前国内外总体的研究进展来看,OFETM仍面临下列挑战:(1)目前的研究依旧主要集中在对OFETM的存储现象及存储行为研究上,对光响应和存储特性的共同增强效应缺乏研究;(2)操作电压过高(>100V)、光响应速度过慢(入射光照>1s)、存储密度低(难以实现多阶存储)、明暗电流比较低(<100),数据稳定性差(维持时间<105s);(3)电存储机理有待进一步阐释和***探讨。
鉴于上述情况,本发明提供一种基于聚合物掺杂半导体纳米粒子有机场效应晶体管存储器及其制备方法,所述掺杂存储器能够改善其稳定性和耐受性,并且具有低操作电压、高响应速度、高存储密度等。
发明内容
针对现有OFETM存在的上述技术问题,本发明提出一种基于聚合物掺杂半导体纳米粒子的有机场效应晶体管存储器及其制备方法,在现有优秀材料的基础上不增加技术难度,设计了新的存储层制备技术,并将其应用在OFETM中,充当存储器的电荷存储层,以提高存储器的稳定性和耐受性。
本发明提出的技术方案如下所述:
本发明提供一种基于聚合物掺杂半导体纳米粒子有机场效应晶体管存储器,所述有机场效应晶体管存储器从上至下依次包括源漏电极、有机半导体层、栅绝缘层、栅电极,其特征在于:所述有机场效应晶体管存储器的有机半导体层和栅绝缘层之间设有聚合物掺杂半导体纳米粒子薄膜层,该层作为电荷存储层用于捕获电荷。
也就是说,所述晶体管存储器的结构为覆盖于栅极之上的栅绝缘层,形成于该栅绝缘层之上的掺杂有半导体纳米粒子的聚合物构成的薄膜层,形成于该薄膜层之上的有机半导体层,以及形成于该有机半导体层表面沟道区域两侧的源漏电极。
进一步的,本发明所述晶体管存储器还包括衬底及形成于衬底之上的栅电极。
所述聚合物掺杂半导体纳米粒子薄膜层中的聚合物选自低介电常数聚合物材料,所述低介电常数聚合物材料可选自聚乙烯基咔唑,聚苯乙烯或聚甲基苯烯酸甲酯中的一种或多种的混合物。所述薄膜层的薄膜厚度为15~20nm。
所述聚合物掺杂半导体纳米粒子薄膜层中的半导体纳米粒子选用C60。
使用低介电常数的聚合物掺杂半导体纳米粒子,使得低介电常数的聚合物与半导体纳米粒子对电荷的捕获能力得到补充和提升,提高了存储容量、稳定性和耐受性。本发明通过在聚合物内掺杂半导体纳米粒子优化改进器件的存储性能,使其存储容量、开关速度和存储稳定性得到很大提升。
所述衬底采用的材料为高掺杂硅片、玻璃片或塑料PET。
所述栅电极采用的材料为高掺杂硅、铝、铜、银、金、钛或钽。
所述栅绝缘层覆盖在整个栅电极表面,隔离栅电极和多孔聚合物薄膜层之间的接触,其绝缘性良好;所述栅绝缘层采用的材料为二氧化硅、氧化铝、氧化锆、聚苯乙烯PS或聚乙烯吡咯烷酮PVP,所述栅绝缘层的薄膜厚度为50~300nm。
所述有机半导体层采用的材料为并五苯、并四苯、钛青铜、氟化钛青铜、红荧烯、并三苯或3-己基噻吩;所述有机半导体层采用热真空蒸镀成膜法成膜,覆盖在栅绝缘层表面上形成导电沟道,使其与聚合物薄膜层紧密接触以减小载流子隧穿时的接触势垒,促进载流子的隧穿迁移,其厚度为30~50nm。
所述源漏电极生长在导电沟道两侧,其采用的材料为金属或有机导体材料,其厚度为60~100nm,其制备方法为磁控溅射法或喷墨打印法、真空蒸镀法;优选的,所述源漏电极材料为铜或金。
本发明还提供了上述基于聚合物掺杂半导体纳米粒子的有机场效应晶体管存储器的制备方法,具体包括如下步骤:
(1)配制低介电常数材料聚合物溶液,溶于低沸点溶剂,其浓度为3~5mg/ml;
(2)配制半导体溶液,溶于低沸点溶剂,其浓度为1~2mg/ml;
(3)将上述(1)和(2)过程配制的溶液以摩尔比为2:1的比例混合,并在超声仪中超声30min;
(4)选择合适的材料作为衬底,并在衬底上形成栅电极和栅绝缘层获得基片,栅绝缘层薄膜的厚度为50~300nm,清洗干净基片后烘干;
(5)将烘干后的洁净基片使用紫外臭氧处理3~5min;
(6)将步骤(5)中的基片上面旋涂步骤(3)配置好的溶液,厚度为15~20nm,将旋涂好的样品在烘箱中80℃干燥30min;
(7)在步骤(5)中制备好的样品上面真空蒸镀半导体层和源漏电极。
优选的,步骤(1)中的低沸点溶剂为甲苯,且无需除水处理
优选的,步骤(6)中的旋涂过程在氮气手套箱内进行,在空气中旋涂,空气湿度控制在40~50%;干燥过程中,除掉残留溶剂和薄膜中的水相,得到均匀掺杂有半导体纳米粒子结构的聚合物薄膜。
优选的,步骤(7)所述真空蒸镀的半导体材料为并五苯,蒸镀速率为真空度控制在6×10-5pa~6×10-4pa,采用晶振控制厚度在30~50nm;步骤(7)所述真空蒸镀源漏电极为铜,蒸镀速率控制厚度在60~100nm。
本发明具有如下有益效果:1、本发明提供的这种有机场效应晶体管存储器结构,在提升器件部分性能的同时简化了器件的制备工艺;2、所述存储器结构在传统浮栅型晶体管存储器的基础上优化结构,将浮栅型晶体管存储器中的浮栅层和隧穿层优化为一层,既保留了浮栅型器件的器件特性,又优化器件结构,大幅降低制备器件过程中层与层之间的相互影响;3、所述存储器大部分采用溶液法制备,成本低易推广。
附图说明
下面结合附图对本发明的作进一步说明。
图1为本发明实施例1所采用的浮栅型OFET存储器结构示意图;
图2为本发明实施例1中经旋涂掺杂了半导体纳米粒子的聚合物薄膜并干燥结束后的AFM图;
图3为本发明实施例1中真空蒸镀有机半导体层后的AFM图;
图4为本发明实施例1制得的晶体管存储器的电学性能曲线;
图5为本发明实施例1制得的晶体管存储器的存储特性转移曲线;
图6为本发明实施例1制得的晶体管存储器的写入-读取-擦除-读取特性曲线;
图7为本发明实施例1制得的晶体管存储器的数据保持能力。
具体实施方式
为了更清楚地说明本申请实施例或现有技术中的技术方案,下面将结合实施例和附图对本发明进行详细的说明,其中提到的附图仅仅适用于下述实施例,对于本领域普通技术人员来讲,还可以根据本发明中提到的方法获得其他的附图。但是,本发明的保护范围并不限于下述实施例。
实施例1
本发明提供了一种有机场效应晶体管存储器结构,其结构示意图如图1所示,包括:
衬底;
形成于该衬底之上的栅电极;
覆盖于该栅电极之上的栅绝缘层;
形成于该栅绝缘层之上的掺杂半导体纳米粒子的聚合物薄膜层;
形成于掺杂聚合物薄膜层上的有机半导体层;以及
形成于该有机半导体层表面沟道区域两侧的源漏电极。
在本实施例的技术方案中,重掺杂硅作为衬底和栅电极;一层300nm二氧化硅作为栅绝缘层;掺杂半导体纳米粒子的聚合物薄膜层由聚合物聚苯乙烯构成,半导体纳米粒子由C60制备,其掺杂后厚度为16nm;栅绝缘层上面蒸镀一层50nm厚的并五苯充当有机半导体层;再在导电沟道两侧蒸镀金属铜作为源漏电极。
在实际制备器件时,实验室的室温保持在25℃左右,湿度保持在50%以下。
本实例所述存储器的具体制备步骤如下:
(1)配制聚苯乙烯(PS)溶液和C60溶液,溶液浓度分别为3mg/ml和1mg/ml,溶剂为未经额外处理的甲苯;
(2)将(1)中配好的溶液PS和C60以摩尔比为2:1的比例混合并超声30min,超声频率为100KHz;
(3)将表面有300nm二氧化硅的重掺杂的硅依次用丙酮、乙醇、去离子水各超声清洗10min,超声频率为100KHz,再用高纯氮气将基片表面液体吹干以保证基片表面洁净,之后放入120℃的烘箱中烘干;
(4)在步骤(3)中干燥好的基片放置如紫外臭氧机中处理3min;
(5)在空气中,空气湿度为40%,在步骤(4)处理好的基片表面旋涂步骤(1)配置好的溶液,旋涂转速为低转速2000r/min,旋涂时间30s,薄膜厚度控制在16nm左右;将旋涂好的基片放在80℃的烘箱内干燥退火30min,制备的薄膜AFM照片如图2所示;
(6)在步骤(5)中制备的薄膜表面真空蒸镀有机半导体层并五苯,蒸镀速率为真空度控制在5×10-4pa以下,控制蒸镀薄膜厚度为50nm,制备半导体层AFM照片如图3所示;在制备的薄膜表面加上掩模板进行图案化处理,真空蒸镀铜充当源漏电极,蒸镀速率控制厚度在60~80nm;掩模板的沟道宽度为2000μm,长度为100μm。
器件制备完成后,其电学性能由Keithley4200半导体分析仪进行表征,数据处理绘制成的转移曲线如图4所示,迁移率达到0.3cm2/Vs,开关比达104。
图5为器件存储特性转移曲线,从图中可以看出,器件的写入窗口很大,而且仅使用5mW/cm2的可见光和2V电压就可完全擦除回初始位置,体现器件具有很好的低功耗、高光响应特性。
图6的写入-读取-擦除-读取特性数据也表面该存储器具有良好的反复擦写能力,经过一定周期的擦写循环后,器件的擦写窗口基本没有变化。
图7所示的是器件数据保持能力,从图中可以看出经过10000s之后,器件的存储开关比仍旧保持在104以上,说明器件的存储可靠性高。
所有测试结果表明,本发明所涉及的具有多孔结构的有机场效应晶体管存储器件性能良好,稳定性好,数据保持可靠性高,而且制备过程操作简单,成本低廉,主要工艺过程在溶液中完成、节约能源,并且能够大规模生产。
实施例2
在本实施例的技术方案中,重掺杂硅作为衬底和栅电极;一层50nm二氧化硅作为栅绝缘层;掺杂半导体纳米粒子的聚合物薄膜层由聚合物聚苯乙烯构成,半导体纳米粒子由C60制备,其掺杂后厚度为15nm;栅绝缘层上面蒸镀一层50nm厚的并五苯充当有机半导体层;再在导电沟道两侧蒸镀金属铜作为源漏电极。
在实际制备器件时,实验室的室温保持在25℃左右,湿度保持在50%以下。
本实例所述存储器的具体制备步骤如下:
(1)配制聚苯乙烯(PS)溶液和C60溶液,溶液浓度分别为3mg/ml和2mg/ml,溶剂为未经额外处理的甲苯;
(2)将(1)中配好的溶液PS和C60以摩尔比为2:1的比例混合并超声30min,超声频率为100KHz;
(3)将表面有50nm二氧化硅的重掺杂的硅依次用丙酮、乙醇、去离子水各超声清洗10min,超声频率为100KHz,再用高纯氮气将基片表面液体吹干以保证基片表面洁净,之后放入120℃的烘箱中烘干;
(4)在步骤(3)中干燥好的基片放置如紫外臭氧机中处理3min;
(5)在空气中,空气湿度为40%,在步骤(4)处理好的基片表面旋涂步骤(1)配置好的溶液,旋涂转速为低转速2000r/min,旋涂时间30s,薄膜厚度控制在15nm左右;将旋涂好的基片放在80℃的烘箱内干燥退火30min;
(6)在步骤(5)中制备的薄膜表面真空蒸镀有机半导体层并五苯,蒸镀速率为真空度控制在5×10-4pa以下,控制蒸镀薄膜厚度为50nm;在制备的薄膜表面加上掩模板进行图案化处理,真空蒸镀铜充当源漏电极,蒸镀速率控制厚度在60~80nm;掩模板的沟道宽度为2000μm,长度为100μm。
实施例3
在本实施例的技术方案中,重掺杂硅作为衬底和栅电极;一层300nm二氧化硅作为栅绝缘层;掺杂半导体纳米粒子的聚合物薄膜层由聚合物聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)构成,半导体纳米粒子由C60制备,其掺杂后厚度为16nm;栅绝缘层上面蒸镀一层50nm厚的并五苯充当有机半导体层;再在导电沟道两侧蒸镀金属铜作为源漏电极。
(1)配制聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)溶液和C60溶液,溶液浓度分别为3mg/ml和1mg/ml,溶剂为未经额外处理的甲苯;
(2)将(1)中配好的溶液PS和C60以摩尔比为2:1的比例混合并超声30min,超声频率为100KHz;
(3)将表面有300nm二氧化硅的重掺杂的硅依次用丙酮、乙醇、去离子水各超声清洗10min,超声频率为100KHz,再用高纯氮气将基片表面液体吹干以保证基片表面洁净,之后放入120℃的烘箱中烘干;
(4)在步骤(3)中干燥好的基片放置如紫外臭氧机中处理3min;
(5)在空气中,空气湿度为40%,在步骤(4)处理好的基片表面旋涂步骤(1)配置好的溶液,旋涂转速为低转速2000r/min,旋涂时间30s,薄膜厚度控制在16nm左右;将旋涂好的基片放在80℃的烘箱内干燥退火30min;
(6)在步骤(5)中制备的薄膜表面真空蒸镀有机半导体层并五苯,蒸镀速率为真空度控制在5×10-4pa以下,控制蒸镀薄膜厚度为50nm;在制备的薄膜表面加上掩模板进行图案化处理,真空蒸镀铜充当源漏电极,蒸镀速率控制厚度在60~80nm;掩模板的沟道宽度为2000μm,长度为100μm。
实施例4
在本实施例的技术方案中,重掺杂硅作为衬底和栅电极;一层300nm二氧化硅作为栅绝缘层;掺杂半导体纳米粒子的聚合物薄膜层由聚合物聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)构成,半导体纳米粒子由C60制备,其掺杂后厚度为20nm;栅绝缘层上面蒸镀一层30nm厚的并五苯充当有机半导体层;再在导电沟道两侧蒸镀金属铜作为源漏电极。
(1)配制聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)溶液和C60溶液,溶液浓度分别为5mg/ml和1mg/ml,溶剂为未经额外处理的甲苯;
(2)将(1)中配好的溶液PS和C60以摩尔比为2:1的比例混合并超声30min,超声频率为100KHz;
(3)将表面有300nm二氧化硅的重掺杂的硅依次用丙酮、乙醇、去离子水各超声清洗10min,超声频率为100KHz,再用高纯氮气将基片表面液体吹干以保证基片表面洁净,之后放入120℃的烘箱中烘干;
(4)在步骤(3)中干燥好的基片放置如紫外臭氧机中处理5min;
(5)在空气中,空气湿度为40%,在步骤(4)处理好的基片表面旋涂步骤(1)配置好的溶液,旋涂转速为低转速2000r/min,旋涂时间30s,薄膜厚度控制在20nm左右;将旋涂好的基片放在80℃的烘箱内干燥退火30min;
(6)在步骤(5)中制备的薄膜表面真空蒸镀有机半导体层并五苯,蒸镀速率为真空度控制在5×10-4pa以下,控制蒸镀薄膜厚度为30nm;在制备的薄膜表面加上掩模板进行图案化处理,真空蒸镀铜充当源漏电极,蒸镀速率控制厚度在80~100nm;掩模板的沟道宽度为2000μm,长度为100μm。
实施例5
在本实施例的技术方案中,重掺杂硅作为衬底和栅电极;一层50~300nm二氧化硅作为栅绝缘层;掺杂半导体纳米粒子的聚合物薄膜层由聚合物聚乙烯基咔唑(PVK)构成,半导体纳米粒子由C60制备,其掺杂后厚度为15~20nm;栅绝缘层上面蒸镀一层30~50nm厚的并五苯充当有机半导体层;再在导电沟道两侧蒸镀金属铜作为源漏电极。
(1)配制聚乙烯基咔唑(PVK)溶液和C60溶液,溶液浓度分别为3mg/ml和1mg/ml,溶剂为未经额外处理的甲苯;
(2)将(1)中配好的溶液PS和C60以摩尔比为2:1的比例混合并超声30min,超声频率为100KHz;
(3)将表面有300nm二氧化硅的重掺杂的硅依次用丙酮、乙醇、去离子水各超声清洗10min,超声频率为100KHz,再用高纯氮气将基片表面液体吹干以保证基片表面洁净,之后放入120℃的烘箱中烘干;
(4)在步骤(3)中干燥好的基片放置如紫外臭氧机中处理3min;
(5)在空气中,空气湿度为40%,在步骤(4)处理好的基片表面旋涂步骤(1)配置好的溶液,旋涂转速为低转速2000r/min,旋涂时间30s,薄膜厚度控制在16nm左右;将旋涂好的基片放在80℃的烘箱内干燥退火30min;
(6)在步骤(5)中制备的薄膜表面真空蒸镀有机半导体层并五苯,蒸镀速率为真空度控制在5×10-4pa以下,控制蒸镀薄膜厚度为50nm;在制备的薄膜表面加上掩模板进行图案化处理,真空蒸镀铜充当源漏电极,蒸镀速率控制厚度在60~80nm;掩模板的沟道宽度为2000μm,长度为100μm。
本发明将掺杂半导体纳米粒子的聚合物薄膜引入到有机场效应晶体管存储器当中,通过简单的工艺手段有效的解决了有机存储器存储不够稳定的问题,对于有机存储器商业化推广有着重要意义。
发明的不局限于上述实施例所述的具体技术方案,凡采用等同替换形成的技术方案均为本发明要求的保护范围。
Claims (10)
1.一种基于聚合物掺杂半导体纳米粒子有机场效应晶体管存储器,所述有机场效应晶体管存储器自上而下依次包括源漏电极、有机半导体、栅绝缘层、栅电极,其特征在于:所述有机场效应晶体管存储器的有机半导体和栅绝缘层之间设有聚合物掺杂半导体纳米粒子薄膜层,该层作为电荷存储层用于捕获电荷。
2.根据权利要求1所述有机场效应晶体管存储器,其特征在于:所述有机场效应晶体管存储器还包括衬底及形成于该衬底之上的栅电极;所述衬底选自高掺杂硅片、玻璃片或塑料PET;所述栅电极采用的材料选自高掺杂硅、铝、铜、银、金、钛或钽。
3.根据权利要求1或2所述的有机场效应晶体管存储器,其特征在于:所述聚合物掺杂半导体纳米粒子薄膜层中的聚合物选自低介电常数聚合物材料。
4.根据权利要求3所述的有机场效应晶体管存储器,其特征在于:所述低介电常数聚合物材选自聚乙烯基咔唑,聚苯乙烯或聚甲基苯烯酸甲酯中的一种或几种的混合物;所述聚合物掺杂半导体纳米粒子薄膜层的厚度为15~20nm。
5.根据权利要求1或2所述的有机场效应晶体管存储器,其特征在于:所述掺杂的半导体纳米粒子的材料选自C60。
6.根据权利要求1或2所述的有机场效应晶体管存储器,其特征在于:所述栅绝缘层采用的材料选自二氧化硅、氧化铝、氧化锆、聚苯乙烯PS或聚乙烯吡咯烷酮PVP,所述栅绝缘层的薄膜厚度为50~300nm;所述有机半导体层采用的材料选自并五苯、并四苯、钛青铜、氟化钛青铜、红荧烯、并三苯或3-己基噻吩,所述有机半导体层的薄膜厚度为30~50nm;所述源漏电极材料选自金属或有机导体材料,其厚度为60~100nm。
7.根据权利要求6所述的有机场效应晶体管存储器,其特征在于:所述有机半导体层采用热真空蒸镀成膜法成膜;所述源漏电极的制备方法为磁控溅射法、喷墨打印法或真空蒸镀法;所述源漏电极材料为铜或金。
8.一种如权利要求1-7任一项所述的基于聚合物掺杂半导体纳米粒子的有机场效应晶体管存储器的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
(1)配制低介电常数材料聚合物溶液,溶于低沸点溶剂,其浓度3~5mg/ml;
(2)配制半导体溶液,溶于低沸点溶剂,其浓度为1~2mg/ml;
(3)将上述(1)和(2)过程配制的溶液以摩尔比为2:1的比例混合,并在超声仪中超声30min;
(4)选择合适的材料作为衬底,并在衬底上形成栅电极和栅绝缘层获得基片,栅绝缘层薄膜的厚度为50~300nm,清洗干净基片后烘干;
(5)将洗净烘干的基底紫外臭氧处理3~5min;
(6)在步骤(5)中的基底上旋涂步骤(3)中的溶液,厚度为15~20nm,将旋涂好的样品在烘箱中80℃干燥30min;
(7)在步骤(6)中制备完成的样品表面真空蒸镀有机半导体层和源漏电极。
9.根据权利要求8所述的制备方法,其特征在于:步骤(1)中的低沸点溶剂为甲苯;步骤(6)中的旋涂过程在氮气手套箱内进行。
10.根据权利要求8所述的制备方法,其特征在于:步骤(7)所述真空蒸镀有机半导体材料为并五苯,蒸镀速率为真空度控制在6×10-5pa~6×10-4pa,采用晶振控制厚度在30~50nm;步骤(7)所述真空蒸镀的源漏电极为铜或金,蒸镀速率控制厚度在60~100nm。
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