CN106842384B - 一种复合光子晶体结构闪烁体 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种复合光子晶体结构闪烁体,包括闪烁体基底、布置在闪烁体基底上的减反射层、布置在减反射层上的光子晶体层,减反射层由具有梯度折射率的锥形体或锥台体呈周期阵列或无序阵列构成,光子晶体层为内部形成周期性空气孔洞的高折射率材料层。与现有技术相比,本发明利用特定的减反层和光子晶体层相互结合,将菲涅尔反射和全内反射通盘考虑加以克服,最大限度提高光输出的效率,所采用技术方案易于低成本制备大面积样品,有利于实际应用和推广。
Description
技术领域
本发明属于核辐射探测领域,尤其是涉及一种复合光子晶体结构闪烁体。
背景技术
核辐射探测在高能物理实验、核物理实验、核医学成像、宇宙线探测、同步辐射应用、武器研究、反恐安检、核应急处置等方面具有重要作用,其中包含了诸多涉及国家安全和大科学装置的重大需求。核辐射探测包括对各种带电粒子(如电子、质子、α粒子、裂变碎片)、中性粒子(如中子)和高能光子(如X射线和γ射线)进行时间分辨、能量分辨、空间分辨和粒子甄别测量。在众多的核辐射探测装置中闪烁探测器由于具有效率高、灵敏体积大等优点成为使用最广泛的探测方法之一。
闪烁探测器的基本原理是由核辐射与闪烁体相互作用,闪烁体吸收了辐射粒子的能量后产生可见光-近紫外光发射(称作闪烁发光),闪烁发光被光电倍增管等光电器件收集并转换成电信号,由电子学***记录,便可实现对辐射的探测。闪烁发光过程包括辐射粒子能量转换、次级电子激发、电子热化、发光中心激发和光发射,整个闪烁过程包含了辐射粒子的信息,因此对闪烁光的反演即可实现对辐射的认知。
实际应用中,闪烁体的光输出直接决定的探测器的效率,光输出由闪烁体的本征光产额和光提取效率共同决定,目前使用的大部分商用闪烁体的本征光产额都经过晶体生长技术的充分优化接近理想值。但由于大部分闪烁体的折射率较大(通常介于1.8到2.2之间),闪烁光在出射面形成的内全反射角较小,导致大部分闪烁光被限制在闪烁体内部无法出射,除了内全反射外,在闪烁晶体的界面还存在菲涅尔反射,同样会由于反射的作用限制闪烁光的输出,因此虽然很多闪烁体保持了高的内量子效率,但由于内全反射和菲涅尔反射的共同作用,大量闪烁光子无法进入探测***成为有效的闪烁光,因此如何提取这部分被限制在闪烁体内部的光显得十分重要。
申请号为201410496266X的中国专利公开了采用光子晶体结构实现闪烁体光输出效率的提高,该发明中采用光子晶体结构,通过降低内全反射的方法实现了光输出的提高,但对于菲涅尔反射却没有作用,效率提高有限。论文(Enhanced light extraction ofBi3Ge4O12scintillator by graded-refractiveindexantireflection coatingsFeiTong,Bo Liu,Hong Chen,Zhichao Zhu,and Mu Gu,Appl.Phys.Lett.103,071907(2013))中展示了如何利用梯度折射率构成的多层膜实现菲涅尔反射的消除,但该结构对内全反射不起任何作用,效率提高有限,同时论文中采用的溶胶-凝胶法制备的梯度折射率多层膜其折射率大小较难控制,多层膜之间的互溶也会限制该方法的应用。目前缺乏一种可以同时降低菲涅尔反射和内全反射的技术方案实现闪烁体光输出的大幅提高。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种同时解决菲涅尔反射和全内反射导致的闪烁光子被陷效应,提高闪烁体的光输出的复合光子晶体结构闪烁体。
本发明的目的可以通过以下技术方案来实现:
一种复合光子晶体结构闪烁体,包括闪烁体基底、布置在闪烁体基底上的减反射层、布置在减反射层上的光子晶体层,
所述的减反射层由具有梯度折射率的锥形体或锥台体呈周期阵列或无序阵列构成,所述的光子晶体层为内部形成周期性空气孔洞的高折射率材料层。
所述的锥形体的底边长度介于λ/30和λ/10之间,底角介于20-60度之间,各锥形体之间的平均间隙小于λ/30,其中λ为闪烁发光的中心波长。
所述的锥台体的底边与顶边的长度介于λ/30和λ/10之间,底角介于20-60度之间,各锥台体之间的平均间隙小于λ/30,其中λ为闪烁发光的中心波长。
减反层的作用是减少和消除菲涅尔反射,菲涅尔反射的消除可以采用渐变折射率的方法,本专利采用的属于亚波长结构性减反,每个锥形体或锥台体的尺度远小于波长,则光波与其相遇时,感受到的是平均折射率效应,平均折射率大小来自锥形体或锥台体与其周围空气的加权平均,因此随着高度的逐渐增加,平均折射率逐渐降低。这种逐步降低越缓慢,则菲涅尔反射消除的越多,当采用锥形体时,最顶端的折射率已经降低到了1,与空气折射率完全一致。考虑到制备条件的影响,锥台体也是可行的技术方案。
所述的减反射层采用自组装二氧化硅微球制备得到,然后利用含氟等离子体刻蚀得到锥形体或锥台体自组装单层阵列。
所述的光子晶体层为TiO2层,在该TiO2层内分布呈单层六角密堆积结构的空气孔洞。
所述的光子晶体层采用以下方法制备得到:
1)采用自组装方法形成单层聚苯乙烯微球阵列;
2)在其表面共形沉积高折射率TiO2层,沉积厚度介于100-300nm;
3)采用加热蒸发的方法去除聚苯乙烯微球,获得具有周期性的空气孔洞构成的TiO2层光子晶体结构。
所述的光子晶体的周期,即相邻空气孔洞中心点之间的距离介于0.8λ和2λ之间,其中λ为闪烁发光的中心波长。
光子晶体层具体可以采用以下方法制备得到:
1.硅片处理。配制质量分数为5%的十二烷甲基硫酸钠溶液,将厚度为0.5mm的硅片放入该溶液中,放置12小时。
2.配制聚苯乙烯微球(微球直径为414nm)溶液。取质量分数为2.5%的聚苯乙烯微球溶液和无水乙醇,按1:1的比例混合。
3.将已配制好的聚苯乙烯微球溶液滴到处理过的硅片上,等待其在硅片上充分展开,并将水分完全挥发。
4.把附着聚苯乙烯微球的硅片缓慢放入去离子水中,这时聚苯乙烯微球漂浮在水面上,并形成六角阵列排布。
5.用表面覆盖二氧化硅圆锥体阵列的样品从水中将漂浮的聚苯乙烯微球阵列捞起,待自然蒸发掉多余的水分后,闪烁体层表面即附着了聚苯乙烯微球阵列。
6.覆盖层TiO2的制备。采用三维原子层沉积技术,在聚苯乙烯微球阵列上沉积TiO2层,沉积厚度为200nm,沉积时的工作温度为60摄氏度。
7.将样品放置于马弗炉内缓慢升温到350摄氏度,去除聚苯乙烯微球,获得具有周期性的空气孔洞构成的TiO2层光子晶体结构。
当尽可能地消除了菲涅尔反射的影响之后,闪烁光遇到光子晶体结构,在光子晶体的衍射作用下,通过附加平面内动量,实现全内反射光的有效提取。本申请采用的光子晶体结构是去除了聚苯乙烯微球的反式结构,其目的是提高折射率的衬度(即空气与TiO2的折射率差,2.8-1=1.8)。如果不去除聚苯乙烯微球,则其折射率衬度为2.8-1.5=1.3。折射率衬度的提高使得更多模式可以被局域在光子晶体的高折射率层,从而提高光提取的效率。
所述的闪烁体基底包括无机闪烁体、塑料闪烁体或玻璃闪烁体。
菲涅尔反射和全内反射是性质完全不同,但都对光输出产生影响的反射作用。消除它们也必须基于不同的物理原理和相应的技术方案。减反层消除的是菲涅尔反射,采用的方案是亚波长构成的平均折射率梯度渐变的方式,其对降低全内反射没有任何效果。而光子晶体结构属于波长量级的光子结构,显著的衍射效应导致其对全内反射光子产生附加平面内动量,当该动量满足进入空气的条件时即可实现对全内反射的打破,而波长结构的光子晶体结构对于消除菲涅尔反射无法发挥作用。
与现有技术相比,本发明具有以下优点:
(1)本技术方案利用特定的减反层和光子晶体层相互结合,将菲涅尔反射和全内反射通盘考虑加以克服,最大限度提高光输出的效率;
(2)所采用技术方案易于低成本制备大面积样品,有利于实际应用和推广。
附图说明
图1为复合光子晶体结构闪烁体结构示意图。
图2为光子晶体层和减反层的关系示意图。
图3为减反层中锥形体或锥台体的结构示意图。
图4为光子晶体结构示意图。
图5为实施例1中锥形体的二氧化硅阵列SEM图。
图6为实施例1中样品和对比样品的X射线激发时的发光光谱。
图中,1为闪烁体基底、2为减反射层、3为光子晶体层。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。以下实施例将有助于本领域的技术人员进一步理解本发明,但不以任何形式限制本发明。应当指出的是,对本领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明构思的前提下,还可以做出若干变形和改进。这些都属于本发明的保护范围。
实施例1
一种复合光子晶体结构闪烁体,包括闪烁体基底、布置在闪烁体基底上的减反射层、布置在减反射层上的光子晶体层。
本实施例采用的闪烁体基底是表面10X20mm2,厚度为1mm的(Lu,Y)2SiO5:Ce闪烁晶体,其发光峰约为420nm,减反层的制备采用直径为40nm的二氧化硅微球。经过自组装过程,获得闪烁体表面覆盖二氧化硅微球周期阵列。随后将样品放入等离子体室,抽真空到1x10- 6Torr,随后采用CF4和O2的混合气体(其中O2的含量为15%)产生的等离子体轰击样品表面300秒,获得锥形体的二氧化硅阵列,其电镜照片如图5所示。光子晶体制备过程如下,1.硅片处理。配制质量分数为5%的十二烷甲基硫酸钠溶液,将厚度为0.5mm的硅片放入该溶液中,放置12小时。2.配制聚苯乙烯微球(微球直径为414nm)溶液。取质量分数为2.5%的聚苯乙烯微球溶液和无水乙醇,按1:1的比例混合。3.将已配制好的聚苯乙烯微球溶液滴到处理过的硅片上,等待其在硅片上充分展开,并将水分完全挥发。4.把附着聚苯乙烯微球的硅片缓慢放入去离子水中,这时聚苯乙烯微球漂浮在水面上,并形成六角阵列排布。5.用表面覆盖二氧化硅圆锥体阵列的样品从水中将漂浮的聚苯乙烯微球阵列捞起,待自然蒸发掉多余的水分后,闪烁体层表面即附着了聚苯乙烯微球阵列。6.覆盖层TiO2的制备。采用三维原子层沉积技术,在聚苯乙烯微球阵列上沉积TiO2层,沉积厚度为200nm,沉积时的工作温度为60摄氏度。7.将样品放置于马弗炉内缓慢升温到350摄氏度,去除聚苯乙烯微球,获得具有周期性的空气孔洞构成的TiO2层光子晶体结构。
为了对比总体效果,分别制备了只含减反层(参考样品1)和只含光子晶体层(参考样品2)的样品,并进行对比测试。
图6展示了X射线激发下,样品的发光光谱,结果表明包含减反层和光子晶体层的样品的发光在整个发光光谱区间都比仅有减反层和仅有光子晶体层的样品有显著增强。
实施例2
一种复合光子晶体结构闪烁体,其结构如图1所示,包括闪烁体基底1、布置在闪烁体基底1上的减反射层2、布置在减反射层2上的光子晶体层3。
闪烁体基底1采用的是无机闪烁体。减反射层2由具有梯度折射率的锥形体或锥台体呈周期阵列构成,光子晶体层3为内部形成周期性空气孔洞的高折射率材料层,其结构如图2所示。
每个锥形体或锥台体的尺寸a1,b1,b2介于λ/30和λ/10之间,其中λ为闪烁发光的中心波长。Θ角介于20-60度之间,如图3所示。锥形体或锥台体之间的平均间隙小于λ/30。本实施例中采用的是锥形体,其底面长为λ/30,Θ角为60°。
减反射层2采用自组装二氧化硅微球制备得到,然后利用含氟等离子体刻蚀得到锥形体或锥台体自组装单层阵列。
光子晶体层为TiO2层,在该TiO2层内分布呈单层六角密堆积结构的空气孔洞,其结构如图4所示。光子晶体层采用以下方法制备得到:
1)采用自组装方法形成单层聚苯乙烯微球阵列;
2)在其表面共形沉积高折射率TiO2层,沉积厚度100nm;
3)采用加热蒸发的方法去除聚苯乙烯微球,获得具有周期性的空气孔洞构成的TiO2层光子晶体结构,光子晶体的周期即相邻空气孔洞中心点之间的距离为0.8λ,其中λ为闪烁发光的中心波长。
实施例3
一种复合光子晶体结构闪烁体,包括闪烁体基底、布置在闪烁体基底上的减反射层、布置在减反射层上的光子晶体层。
闪烁体基底采用的是塑料闪烁体。减反射层由具有梯度折射率的锥台体呈周期阵列构成,锥台体的底边的长度为λ/10,顶边的长度为λ/30,底角为20度,各锥台体之间的平均间隙小于λ/30,其中λ为闪烁发光的中心波长。
减反射层2采用自组装二氧化硅微球制备得到,然后利用含氟等离子体刻蚀得到锥形体或锥台体自组装单层阵列。
光子晶体层为内部形成周期性空气孔洞的为TiO2层,在该TiO2层内分布呈单层六角密堆积结构的空气孔洞,光子晶体层采用以下方法制备得到:
1)采用自组装方法形成单层聚苯乙烯微球阵列;
2)在其表面共形沉积高折射率TiO2层,沉积厚度300nm;
3)采用加热蒸发的方法去除聚苯乙烯微球,获得具有周期性的空气孔洞构成的TiO2层光子晶体结构,光子晶体的周期即相邻空气孔洞中心点之间的距离为1.2λ,其中λ为闪烁发光的中心波长。
以上对本发明的具体实施例进行了描述。需要理解的是,本发明并不局限于上述特定实施方式,本领域技术人员可以在权利要求的范围内做出各种变形或修改,这并不影响本发明的实质内容。
Claims (8)
1.一种复合光子晶体结构闪烁体,包括闪烁体基底、布置在闪烁体基底上的减反射层、布置在减反射层上的光子晶体层,其特征在于,
所述的减反射层由具有梯度折射率的锥形体或锥台体呈周期阵列或无序阵列构成,所述的光子晶体层为内部形成周期性空气孔洞的高折射率材料层。
2.根据权利要求1所述的一种复合光子晶体结构闪烁体,其特征在于,所述的锥形体的底边长度介于λ/30和λ/10之间,底角介于20-60度之间,各锥形体之间的平均间隙小于λ/30,其中λ为闪烁发光的中心波长。
3.根据权利要求1所述的一种复合光子晶体结构闪烁体,其特征在于,所述的锥台体的底边与顶边的长度介于λ/30和λ/10之间,底角介于20-60度之间,各锥台体之间的平均间隙小于λ/30,其中λ为闪烁发光的中心波长。
4.根据权利要求1所述的一种复合光子晶体结构闪烁体,其特征在于,所述的减反射层采用自组装二氧化硅微球制备得到,然后利用含氟等离子体刻蚀得到锥形体或锥台体自组装单层阵列。
5.根据权利要求1所述的一种复合光子晶体结构闪烁体,其特征在于,所述的光子晶体层为TiO2层,在该TiO2层内分布呈单层六角密堆积结构的空气孔洞。
6.根据权利要求5所述的一种复合光子晶体结构闪烁体,其特征在于,所述的光子晶体层采用以下方法制备得到:
1)采用自组装方法形成单层聚苯乙烯微球阵列;
2)在其表面共形沉积高折射率TiO2层,沉积厚度介于100-300nm;
3)采用加热蒸发的方法去除聚苯乙烯微球,获得具有周期性的空气孔洞构成的TiO2层光子晶体结构。
7.根据权利要求6所述的一种复合光子晶体结构闪烁体,其特征在于,相邻空气孔洞中心点之间的距离介于0.8λ和2λ之间,其中λ为闪烁发光的中心波长。
8.根据权利要求1所述的一种复合光子晶体结构闪烁体,其特征在于,所述的闪烁体基底为无机闪烁体、塑料闪烁体或玻璃闪烁体。
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