CN106099173B - 一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及锂离子电池领域,公开了一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,包括正极、负极、电解液,所述负极包括负极集流体、涂覆于负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层、涂覆于多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层;多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成;聚酰亚胺负极浆料包括45‑90重量份聚酰亚胺、10‑30重量份导电剂、0‑25重量份粘结剂、1‑3重量份致孔剂、40‑80重量份有机溶剂。本发明的锂离子电池不存在首次充电SEI成膜过程中对容量的损耗,也不存在SEI的不断修复及溶剂分子共***而导致电池容量衰减问题。同时电池不含隔膜,体积小、制作简单,能量密度高,安全性好。
Description
技术领域
本发明涉及锂离子电池领域,尤其涉及一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池。
背景技术
随着环境污染及能源消耗等问题的日益严重,新能源行业得到全年世界的普遍关注。锂离子电池由于其具有环境友好、能量密度高、循环寿命长、价格适宜等优点而成为近年来的研究热点。其在数码、储能、通信、电动车等领域得到了广泛的应用,尤其在电动汽车领域,以每年50%的增长速率在推广。
传统的锂离子电池正极材料一般为钴酸锂、锰酸锂、磷酸锰铁锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂等电化学氧化还原电位较高的含锂化合物,负极一般使用碳材料,如石墨、硬炭、软炭等。然而,碳材料的克容量较低,使得电池的能量密度几乎达到极限。且循环过程中随着SEI膜的不断破损和修复,以及溶剂分子的共嵌入等原因,造成电池容量衰减较快。新型负极材料如硅类负极、锡负极等虽然具有较高的克容量,但依然无法避免循环衰减问题。
同时,现有的锂离子电池中都包含有隔膜,传统的隔膜厚度较厚,占据了大量的体积,间接的影响的了电池的能量密度。并且在电池组装置需要将正负极进行隔离,较为费时。
发明内容
为了解决上述技术问题,本发明提供了一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池。本发明使用高分子量的聚酰亚胺作为锂离子电池负极材料,依靠聚酰亚胺分子中的酰基发生电化学氧化-还原反应完成能量转移。使用聚酰亚胺作为负极材料,不存在石墨类材料首次充电SEI成膜过程中对容量的损耗,也不存在SEI的不断修复及溶剂分子共***而导致电池容量衰减问题。同时本发明的锂离子电池不含隔膜,体积小、制作简单,能量密度高,安全性好。
本发明的具体技术方案为:一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,包括正极、负极、电解液。所述负极包括负极集流体、涂覆于所述负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层、涂覆于所述多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层;所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为5-20%,孔径为5-50微米;多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成;所述聚酰亚胺负极浆料包括45-90重量份聚酰亚胺、10-30重量份导电剂、0-25重量份粘结剂、1-3重量份致孔剂、40-80重量份有机溶剂;其中聚酰亚胺、导电剂和粘结剂的总和为100重量份。
聚酰亚胺为一种特种工程塑料,其具有耐高温(400℃以上)、耐腐蚀、机械性能好、合成简单的优点,其分子链中含有大量酰基基团,由于酰基具有多重氧化态,在一定条件下,可以同金属离子如锂离子、钠离子发生氧化还原反应,因而聚酰亚胺可以作为锂离子电池的负极材料。本发明以传统锂离子电池正极材料为正极,以高分子量聚酰亚胺作为负极材料,依靠聚酰亚胺分子中的酰基发生电化学氧化-还原反应完成能量转移。使用聚酰亚胺作为负极材料,不存在石墨类材料首次充电SEI成膜过程中对容量的损耗,也不存在SEI的不断修复及溶剂分子共***而导致电池容量衰减问题。
在本发明中,多孔聚酰亚胺负极层为多孔状,能够依靠孔隙吸收电解液以进一步降低负极锂离子传导阻碍。
同时,在聚酰亚胺负极表面均匀涂覆多孔的多孔陶瓷层,多孔陶瓷层替代传统隔膜,一方面多孔陶瓷层具有较高的孔隙率,可以传导锂离子,另一方面多孔陶瓷层起到了高温阻隔作用,在电芯发生内短路时,多孔陶瓷层依然能够阻隔正负极大面积接触,进一步防止电池热失控。此外,多孔陶瓷层具有较低的厚度,同传统的隔膜相比,使用多孔陶瓷层将会极大的降低电芯体积,提高电芯体积能量密度。本发明的聚酰亚胺的克容量可达180-240mAh/g。
并且,在本发明中,多孔聚酰亚胺负极层与多孔陶瓷层相配合,具有额外的有益效果:由于负极多孔聚酰亚胺负极层为高分子材料,与陶瓷浆料中的粘结剂形成较强的结合力,因而多孔陶瓷层能够紧密的粘接在多孔聚酰亚胺负极层上,不会发生将陶瓷浆料涂覆在传统负极上出现的脱落或掉粉等问题。正是由于多孔陶瓷层与多孔聚酰亚胺负极层能够紧密的贴合,使得多孔陶瓷层与负极之间的接触界面更加紧密,有利降低锂离子传导的界面阻抗,提高电池倍率充放电性能。而且多孔聚酰亚胺负极层由于是塑料材质,具有更好的韧性,在电池制作过程中将负极卷曲或弯折时,不易断裂,附着在负极上的多孔陶瓷层也不易脱落。
作为优选,所述多孔聚酰亚胺负极层的厚度为50-200微米;所述聚酰亚胺负极浆料包括70-83重量份聚酰亚胺、15-20重量份导电剂、2-10重量份粘结剂、1-3重量份致孔剂、40-80重量份有机溶剂;其中聚酰亚胺、导电剂和粘结剂的总和为100重量份。
作为优选,聚酰亚胺的分子量为50000-2000000。
作为优选,聚酰亚胺的分子量为300000-1500000。高分量子的聚酰亚胺的效果更佳。
作为优选,所述有机溶剂为NMP或DMAC;所述导电剂为导电碳黑、导电纤维、碳纳米管、石墨烯;所述粘结剂为SBR、PVDF。所述致孔剂选自PEG1000、PEG4000或碳酸氢铵。
作为优选,所述多孔陶瓷层包括金属氧化物80-97wt%、多孔陶瓷层粘结剂3-20wt%;多孔陶瓷层的厚度为5-30微米。
作为优选,所述金属氧化物含量为92-97wt%,所述多孔陶瓷层粘结剂含量为3-8wt%;所述金属氧化物为氧化铝或氧化锆;所述多孔陶瓷层粘结剂为SBR、CMC、PVDF、PTFE或丙烯酸类粘结剂;多孔陶瓷层厚度为5-25微米。
作为优选,所述负极集流体为铜箔或涂覆有导电涂层的铜箔。在铜箔上预涂有导电涂层,导电底涂层可以提高聚酰亚胺与铜箔集流体之间的粘结效果,并且进一步克服聚酰亚胺导电性不佳的缺点。
作为优选,所述正极的正极材料选自钴酸锂、锰酸锂、磷酸锰铁锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂;正极的导电剂选自导电碳黑、导电纤维、碳纳米管、石墨烯;正极的粘结剂选自PVDF、聚丙烯酸类粘结剂;所述电解液以浓度为1.0-1.2mol/L 的LiPF6为溶质,以EC、PC、EMC、DMC为溶剂。
将聚酰亚胺负极与上述的正极、电解液等配合,制得的锂离子电池性能更佳。
一种电动车,含有上述的多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池。
与现有技术对比,本发明的有益效果是:
本发明使用高分子量的聚酰亚胺作为锂离子电池负极材料,依靠聚酰亚胺分子中的酰基发生电化学氧化-还原反应完成能量转移。使用聚酰亚胺作为负极材料,不存在石墨类材料首次充电SEI成膜过程中对容量的损耗,也不存在SEI的不断修复及溶剂分子共***而导致电池容量衰减问题。同时本发明的锂离子电池不含隔膜,体积小、制作简单,能量密度高,安全性好。
附图说明
图1为实施例1锂离子电池正负极组装结构示意图。
附图标记为:负极集流体1、多孔聚酰亚胺负极层2、多孔陶瓷层3、正极集流体4、正极材料层5。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步的描述。
实施例1
一种聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,包括正极、负极、电解液。
如图1所示,所述负极包括负极集流体1、涂覆于所述负极集流体表面的聚酰亚胺负极层2、涂覆于所述聚酰亚胺负极层表面的陶瓷层3。正极包括正极集流体4、涂覆于正极集流体表面的正极材料层5。所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为12%,孔径为5-50微米。
所述负极集流体为涂覆有导电涂层的铜箔。铜箔后10微米,导电涂层单面厚2微米。所述聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成;所述聚酰亚胺负极浆料包括83重量份分子量为350000的聚酰亚胺、13重量份导电碳黑、1重量份碳纳米管、3重量份PVDF、PEG1000 2份、60重量份NMP,使聚酰亚胺负极浆料粘度调节至8000Cp。其中,所述聚酰亚胺负极层的厚度为125微米;所述陶瓷层厚度为10微米,包括氧化铝93wt%、SBR 53wt%、CMC4wt%。
所述正极的正极材料为磷酸铁锂;正极的导电剂为导电碳黑;正极的粘结剂为PVDF;所述电解液以浓度为1.1mol/L 的LiPF6为溶质,以EC:EMC:DMC=1:1:1为溶剂。
实施例2
一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,包括正极、负极、电解液。
如图1所示,所述负极包括负极集流体1、涂覆于所述负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层2、涂覆于所述多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层3。正极包括正极集流体4、涂覆于正极集流体表面的正极材料层5。所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为12%,孔径为5-50微米。
所述负极集流体为涂覆有导电涂层的铜箔。所述多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成;所述聚酰亚胺负极浆料包括76重量份分子量为500000的聚酰亚胺、18重量份导电碳黑、6重量份SBR、PEG1000 2份、60重量份NMP。其中,所述多孔聚酰亚胺负极层的厚度为125微米;所述多孔陶瓷层厚度为15微米,包括氧化铝95wt%、SBR 5wt%。
所述正极的正极材料为钴酸锂;正极的导电剂为导电碳黑;正极的粘结剂为PVDF;所述电解液以浓度为1.1mol/L 的LiPF6为溶质,以EC为溶剂。
实施例3
一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,包括正极、负极、电解液。
所述负极包括负极集流体、涂覆于所述负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层、涂覆于所述多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层。所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为5%,孔径为5-50微米。
所述负极集流体为铜箔。所述多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成;所述聚酰亚胺负极浆料包括83重量份分子量为300000的聚酰亚胺、15重量份导电纤维、2重量份PVDF、PEG4000 1份、40重量份DMAC。其中,所述多孔聚酰亚胺负极层的厚度为50微米;所述多孔陶瓷层厚度为5微米,包括氧化锆97wt%、CMC 3wt%。
所述正极的正极材料为锰酸锂;正极的导电剂为导电纤维;正极的粘结剂为聚丙烯酸类粘结剂;所述电解液以浓度为1.0mol/L 的LiPF6为溶质,以PC为溶剂。
实施例4
一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,包括正极、负极、电解液。
所述负极包括负极集流体、涂覆于所述负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层、涂覆于所述多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层。所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为20%,孔径为5-50微米。
所述负极集流体为涂覆有导电涂层的铜箔。所述多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成;所述聚酰亚胺负极浆料包括70重量份分子量为1500000的聚酰亚胺、20重量份碳纳米管、10重量份PVDF、碳酸氢铵3份、80重量份NMP。其中,所述多孔聚酰亚胺负极层的厚度为200微米;所述多孔陶瓷层厚度为30微米,包括氧化铝80wt%、PVDF20wt%。
所述正极的正极材料为磷酸锰铁锂;正极的导电剂为碳纳米管;正极的粘结剂为PVDF;所述电解液以浓度为1.2mol/L 的LiPF6为溶质,以EMC为溶剂。
实施例5
一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,包括正极、负极、电解液。
所述负极包括负极集流体、涂覆于所述负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层、涂覆于所述多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层。所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为10%,孔径为5-50微米。
所述负极集流体为涂覆有导电涂层的铜箔。所述多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成;所述聚酰亚胺负极浆料包括45重量份分子量为50000的聚酰亚胺、30重量份石墨烯、25重量份SBR、碳酸氢铵 1.5份、65重量份NMP。其中,所述多孔聚酰亚胺负极层的厚度为150微米;所述多孔陶瓷层厚度为25微米,包括氧化锆90wt%、PTFE 10wt%。
所述正极的正极材料为镍钴锰酸锂;正极的导电剂为石墨烯;正极的粘结剂为聚丙烯酸类粘结剂;所述电解液以浓度为1.1mol/L 的LiPF6为溶质,以DMC为溶剂。
实施例6
一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,包括正极、负极、电解液。
所述负极包括负极集流体、涂覆于所述负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层、涂覆于所述多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层。所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为15%,孔径为5-50微米。
所述负极集流体为涂覆有导电涂层的铜箔。所述多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成;所述聚酰亚胺负极浆料包括90重量份分子量为2000000的聚酰亚胺、10重量份石墨烯、PEG4000 2份、70重量份DMAC。其中,所述多孔聚酰亚胺负极层的厚度为100微米;所述多孔陶瓷层厚度为10微米,包括氧化铝95wt%、丙烯酸类粘结剂5wt%。
所述正极的正极材料为镍钴铝酸锂;正极的导电剂为石墨烯;正极的粘结剂为聚丙烯酸类粘结剂;所述电解液以浓度为1.1mol/L 的LiPF6为溶质,以DMC为溶剂。
实施例7
一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,包括正极、负极、电解液。
所述负极包括负极集流体、涂覆于所述负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层、涂覆于所述多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层。所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为15%,孔径为5-50微米。
所述负极集流体为涂覆有导电涂层的铜箔。所述多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成;所述聚酰亚胺负极浆料包括78重量份分子量为350000的聚酰亚胺、20重量份碳纳米管、2重量份SBR、PEG4000 2份、50重量份DMAC。其中,所述多孔聚酰亚胺负极层的厚度为50微米;所述多孔陶瓷层厚度为5微米,包括氧化铝92wt%、PTFE 7wt%。
所述正极的正极材料为钴酸锂;正极的导电剂为碳纳米管;正极的粘结剂为PVDF;所述电解液以浓度为1.1mol/L 的LiPF6为溶质,以DMC为溶剂。
实施例8
一种电动车,含有实施例1的多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池。
对比例
一种聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,与实施例1的锂离子电池的区别在于,聚酰亚胺负极层不是多孔状。
性能测试
对实施例1的锂离子电池以及对比例的锂离子电池进行电池循环寿命测试,测试结果为,实施例1的锂离子电池在2000次循环后,电容量保持率比对比例高20%左右。
本发明中所用原料、设备,若无特别说明,均为本领域的常用原料、设备;本发明中所用方法,若无特别说明,均为本领域的常规方法。
以上所述,仅是本发明的较佳实施例,并非对本发明作任何限制,凡是根据本发明技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、变更以及等效变换,均仍属于本发明技术方案的保护范围。
Claims (10)
1.一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,包括正极、负极、电解液,其特征在于:所述负极包括负极集流体、涂覆于所述负极集流体表面的多孔聚酰亚胺负极层、涂覆于所述多孔聚酰亚胺负极层表面的多孔陶瓷层;所述多孔聚酰亚胺负极层的孔隙率为5-20%,孔径为5-50微米;多孔聚酰亚胺负极层由聚酰亚胺负极浆料固化而成;所述聚酰亚胺负极浆料包括45-90重量份聚酰亚胺、10-30重量份导电剂、0-25重量份粘结剂、1-3重量份致孔剂、40-80重量份有机溶剂;其中聚酰亚胺、导电剂和粘结剂的总和为100重量份。
2.如权利要求1所述的一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,其特征在于,所述多孔聚酰亚胺负极层的厚度为50-200微米;所述聚酰亚胺负极浆料包括70-83重量份聚酰亚胺、15-20重量份导电剂、2-10重量份粘结剂、1-3重量份致孔剂、40-80重量份有机溶剂;其中聚酰亚胺、导电剂和粘结剂的总和为100重量份。
3.如权利要求1所述的一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,其特征在于,聚酰亚胺的分子量为50000-2000000。
4.如权利要求3所述的一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,其特征在于,聚酰亚胺的分子量为300000-1500000。
5.如权利要求2所述的一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,其特征在于,所述有机溶剂为NMP或DMAC;所述导电剂为导电碳黑、导电纤维、碳纳米管、石墨烯;所述粘结剂为SBR、PVDF;所述致孔剂选自PEG1000、PEG4000或碳酸氢铵。
6.如权利要求1所述的一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,其特征在于,所述多孔陶瓷层包括金属氧化物80-97wt%、多孔陶瓷层粘结剂3-20wt%;多孔陶瓷层的厚度为5-30微米。
7.如权利要求6所述的一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,其特征在于,所述金属氧化物含量为92-97wt%,所述多孔陶瓷层粘结剂含量为3-8wt%;所述金属氧化物为氧化铝或氧化锆;所述多孔陶瓷层粘结剂为SBR、CMC、PVDF、PTFE或丙烯酸类粘结剂;多孔陶瓷层厚度为5-25微米。
8.如权利要求1所述的一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,其特征在于,所述负极集流体为铜箔或涂覆有导电涂层的铜箔。
9.如权利要求1所述的一种多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池,其特征在于,所述正极的正极材料选自钴酸锂、锰酸锂、磷酸锰铁锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂;正极的导电剂选自导电碳黑、导电纤维、碳纳米管、石墨烯;正极的粘结剂选自PVDF、聚丙烯酸类粘结剂;所述电解液以浓度为1.0-1.2mol/L 的LiPF6为溶质,以EC、PC、EMC、DMC为溶剂。
10.一种电动车,其特征在于,含有如权利要求1-9之一所述的多孔聚酰亚胺负极高能量密度锂离子电池。
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