CN105895183A - 含碳-14废气处理方法及*** - Google Patents
含碳-14废气处理方法及*** Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种含碳‑14废气处理方法及***,含碳‑14废气处理方法,包括以下步骤:S1、去除废气中的H2;S2、将所述废气中的含碳‑14有机物转化成CO2;S3、对CO2进行吸收处理。本发明的含碳‑14废气处理方法及***,用于处理含碳‑14的CO2及有机物气体(特别是低浓度),将含碳‑14的CO2及有机物气体转化吸收,转化效率可以达到90%及以上,可以把原本废气中所含ppmv级的碳‑14物质降低一个数量级或去除,避免反射性废气排放至核电厂及其周边的环境中而影响了环境健康稳定。
Description
技术领域
本发明涉及核电厂放射性废气处理技术领域,尤其涉及一种含碳-14废气处理方法及***。
背景技术
碳-14(14C)具有弱的β放射性,β射线的能量为49keV,有内照射风险,其半衰期为5730年,核核实运行过程中产生的碳-14,对环境的影响不容忽视。
以核电厂为例,核电厂中产生的含碳-14废气主要通过TEG含氢子***排放。TEG含氢子***的废气组分中,N2含量约为80%,H2含量约为20%,其中含碳-14气体浓度在2.9-7.4ppmv之间,含碳-14气体中烃类有机物占75%~95%,CO2的含量为5%~25%。含碳-14气体含量极小,为ppm级别,很难有效地去除,进而难以避免反射性废气排放至核电厂及其周边的环境中,影响了环境健康稳定。
发明内容
本发明要解决的技术问题在于,提供一种有效去除含碳-14废气处理方法及***。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是:提供一种含碳-14废气处理方法,包括以下步骤:
S1、去除废气中的H2;
S2、将所述废气中的含碳-14有机物转化成CO2;
S3、对CO2进行吸收处理。
优选地,步骤S1中,将废气输送至氢氧复合器的密闭的容器中,在常温下,所述废气中的H2在贵金属催化剂的催化下与氧气反应生成H2O。
优选地,步骤S1中,将生成的H2O冷凝排出所述容器。
优选地,步骤S2中,将去除H2的废气输送至密闭的催化反应器中,在高温下,所述废气中的含碳-14有机物在贵金属催化剂的催化下与氧气反应转化成CO2。
优选地,步骤S3中,将经过步骤S2处理的废气通过干式吸收单元和/或湿式吸收单元;
所述干式吸收单元对所述废气中的CO2进行吸收,生成碳酸盐;所述湿式吸收单元中的吸收液吸收所述废气中的CO2。
优选地,步骤S3中,将经过步骤S2处理的废气依次通过干式吸收单元和湿式吸收单元,或者依次通过湿式吸收单元和干式吸收单元;
所述干式吸收单元对所述废气中的CO2进行吸收,生成碳酸盐;所述湿式吸收单元中的吸收液吸收所述废气中的CO2。
本发明还提供一种含碳-14废气处理***,包括去除废气中H2的消氢单元、将废气中的含碳-14有机物转化成CO2的催化氧化单元、以及对CO2进行吸收处理的吸收单元;所述消氢单元、催化氧化单元和吸收单元按废气输送方向依次连接。
优选地,所述消氢单元包括氢氧复合器,该氢氧复合器包括容纳废气、供废气中的H2在贵金属催化剂催化下与氧气反应生成H2O的密闭的容器。
所述催化氧化单元包括对来自所述消氢单元的废气进行加热的加热器,以及接收来自所述加热器的加热后的废气、供废气中含碳-14有机物在贵金属催化剂催化下与氧气反应转化成CO2的催化反应器;所述加热器连接在所述消氢单元和所述催化反应器之间。
优选地,所述消氢单元还包括对消氢后的所述废气进行冷却的第一冷却器,所述第一冷却器连接在所述氢氧复合器和加热器之间;
所述催化氧化单元还包括对催化氧化后的所述废气进行冷却的第二冷却器,所述第二冷却器连接在所述催化反应器和吸收单元之间。
优选地,所述吸收单元包括干式吸收单元和/或湿式吸收单元;
所述干式吸收单元与湿式吸收单元并联和/或串联。
本发明的含碳-14废气处理方法及***,用于处理含碳-14的CO2及有机物气体(特别是低浓度),将含碳-14的CO2及有机物气体转化吸收,转化效率可以达到90%及以上,可以把原本废气中所含ppmv级的碳-14物质降低一个数量级或去除,避免反射性废气排放至核电厂及其周边的环境中而影响了环境健康稳定。
附图说明
下面将结合附图及实施例对本发明作进一步说明,附图中:
图1是本发明的含碳-14废气处理方法流程图;
图2是本发明处理方法中消氢处理的流程图;
图3是本发明处理方法中催化氧化反应的流程图;
图4是本发明的含碳-14废气处理***的结构框图;
图5是图4中消氢单元的一个实施例结构示意图;
图6是图4中催化氧化单元的一个实施例结构示意图;
图7是图4中吸收单元的一个实施例结构示意图;
图8是图7中干式吸收单元的一个实施例结构示意图;
图9是图7中湿式吸收单元的一个实施例结构示意图。
具体实施方式
为了对本发明的技术特征、目的和效果有更加清楚的理解,现对照附图详细说明本发明的具体实施方式。
本发明的含碳-14废气处理方法,用于核设施的废气处理,去除其中的具有放射性的碳-14(14C)。
如图1所示,本发明一实施例的含碳-14废气处理方法,可包括以下步骤:
S1、去除废气中的H2。
废气中通常含有N2、H2以及痕量CH4等含碳-14有机物,该步骤为消氢处理,可通过消氢单元实现。具体地,参考图2,在步骤S1中,将废气与氧气混合后输送至氢氧复合器11的密闭的容器中;在常温下,废气中的H2与氧气在贵金属催化剂的催化下反应生成H2O。由于上述反应为放热反应,废气中的H2与氧气反应生成水蒸汽。氧气可在废气进入容器前与废气混合,也可以在容器中与废气混合。
废气中的H2在充分反应生成水蒸汽后,可通过冷却器将生成的H2O(水蒸汽)冷却,水蒸气形成冷凝水与废气(包括废气以及未反应的氧气)分离。冷却器可与氢氧复合器11连接,接收来自该氢氧复合器11的废气并对废气进行冷凝,水蒸气冷凝后与废气分离,并可排出,而废气则接着输送至下一个步骤进行处理。
S2、将废气中的含碳-14有机物转化成CO2。
该步骤S2可在催化反应器21中进行,该催化反应器21可通过输送管道与消氢单元连接,以接收消氢后的废气以及未反应的氧气。
具体地,参考图3,步骤S2中,将去除H2的废气输送至密闭的催化反应器21中,在高温下(350℃左右),废气中的含碳-14有机物如CH4在贵金属催化剂的催化下与氧气反应转化成CO2。
其中,催化反应器21的进口端可连接加热器,去除H2的废气先在加热器内进行加热后形成高温气体再进入催化反应器21。加热器优选电加热器,通过电加热的方式将废气进行加热,优选加温至350℃左右。
进一步地,步骤S2还包括:将催化反应后的废气进行冷却处理。催化反应器21可进一步连接冷却器,将催化反应后的废气输送至冷却器进行冷却,待冷却至常温后再进行下一步的吸收处理。
S3、对CO2进行吸收处理。
该步骤S3中,主要通过吸收剂对废气中的CO2进行吸收处理,去除CO2后的废气再进行排放处理。
该步骤S3可通过吸收单元实现,吸收单元包括干式吸收单元和湿式吸收单元;经过步骤S2处理的废气可以通过干式吸收单元和/或湿式吸收单元进行吸收处理。当废气量较小时,可以采用干式吸收单元或湿式吸收单元单独对废气进行吸收处理;当废气量较大或发生事故工况时,可以采用干湿式串联模式或干湿式并联模式进行吸收处理。
采用干湿式串联模式吸收处理时,将经过步骤S2处理的废气依次通过干式吸收单元和湿式吸收单元,废气先通过干式吸收单元进行一级吸收处理后,再进入湿式吸收单元进行二级吸收处理。或者,经过步骤S2处理的废气依次通过湿式吸收单元和干式吸收单元,废气先通过湿式吸收单元进行一级吸收处理后,再进入干式吸收单元进行二级吸收处理。
采用干湿式并联模式吸收处理时,将经过步骤S2处理的废气分别通过干式吸收单元和湿式吸收单元进行吸收处理。
其中,废气通过干式吸收单元时,干式吸收单元对废气中的CO2进行吸收。其中,可通过固体吸收剂吸收CO2生成稳定的碳酸盐,进一步还可通过分子筛吸收残余的CO2。
废气通过湿式吸收单元时,其吸收塔中的吸收液(碱液)吸收废气中的CO2,剩余的废气从吸收塔排出。将吸收CO2后含CO3 2-的吸收液从吸收塔排出至沉淀池,生成碳酸盐沉淀并过滤,过滤产生的溶液返回吸收塔重新用于CO2的吸收。
通过上述的处理方法,能够将废气中碳-14的CO2及有机物气体(特别是低浓度)转化吸收,转化效率可以达到90%及以上,可以把原本废气中所含ppmv级的碳-14物质降低一个数量级或去除。
如图4所示,本发明的含碳-14废气处理***,用于核设施的废气处理,去除其中的具有放射性的碳-14(14C)。该处理***包括按废气输送方向依次连接的消氢单元10、催化氧化单元20以及吸收单元30。
其中,消氢单元10用于去除废气中的H2,其是将H2与氧气反应生成H2O;催化氧化单元20将废气中的含碳-14有机物(如CH4)转化成CO2,以利于后续的吸收;吸收单元对废气中的CO2进行吸收处理;去除CO2后的废气再进行排放处理。
本实施例中,如图5所示,消氢单元10包括氢氧复合器11,用于氢气和氧气的复合反应。该氢氧复合器11包括容纳废气的密闭的容器。在容器内,废气中的H2在贵金属催化剂催化下与氧气反应生成H2O。
消氢单元10还包括混氧机构12,混氧机构12可包括与氧气来源连接的供氧管道,其连接在容器和供氧来源之间,以将氧气输送进容器内。或者,混氧机构12包括将氧气与废气进行混合的气室,气室与氢氧复合器11连接,废气在其中与氧气混合后再输送至氢氧复合器11。贵金属催化剂包括钯、铂等,设置在容器内。废气中的H2在贵金属催化剂的催化下与氧气反应生成H2O,该反应为放热反应,因此生成的H2O为水蒸汽状态。
消氢单元10进一步还可包括对消氢后的废气进行冷却的第一冷却器13,对废气中生成的水蒸汽进行冷却形成冷凝水,以与废气分离。第一冷却器13连接在氢氧复合器11和催化氧化单元20之间,氢氧复合器11输出的废气(包括废气以及未反应的氧气)先通过该第一冷却器13后再进入催化反应单元20,水蒸气在该第一冷却器13中冷凝后从废气中分离出来。
催化氧化单元20包括对来自消氢单元10的废气(还可包括在消氢单元10中未反应的氧气)进行加热的加热器22、以及密闭的催化反应器21,加热器22连接在消氢单元10和催化反应器21之间,接收来自消氢单元10的废气并对废气进行加热;加热后的废气形成高温气体输出至催化反应器21。在催化反应器21中,废气中含碳-14有机物在高温和贵金属催化剂的催化下与氧气反应转化成CO2。贵金属催化剂包括钯、铂等,设置在催化反应器21中。
具体地,加热器22连接在第一冷却器13和催化反应器21之间,优选电加热器,以通过电加热的方式将废气等加热至350℃左右,最高可加热至500℃。在350℃左右,废气中含碳-14有机物可完全与氧气反应转化成CO2。
进一步地,催化氧化单元20还包括对催化氧化后的废气进行冷却的第二冷却器23,第二冷却器23连接在催化反应器21和吸收单元30之间。催化氧化后的废气经过第二冷却器23冷却至常温后再进入吸收单元30进行吸收处理。
此外,加热器22还可通过供氧管道连接氧气来源,以确保有充足氧气与含碳-14有机物反应。
如图6所示,吸收单元30的一个实施例中,可以包括干式吸收单元31和/或湿式吸收单元32。干式吸收单元31和湿式吸收单元32可均连接催化反应单元20,来自催化氧化单元20的废气可单独通过干式吸收单元31或湿式吸收单元32进行吸收处理。
此外,干式吸收单元31和湿式吸收单元32之间还可连接,从而可形成并联和/或串联。干式吸收单元31和湿式吸收单元32的并联和/或串联模式的选择可由实现连接的连接管线上的阀门启闭进行控制选择。
当废气量较小时,可以采用干式吸收单元31或湿式吸收单元32单独对废气进行吸收处理;当废气量较大或发生事故工况时,可以采用干湿式串联模式或干湿式并联模式进行吸收处理。
采用干湿式串联模式吸收处理时,废气依次通过干式吸收单元31和湿式吸收单元32,废气先通过干式吸收单元31进行一级吸收处理后,再进入湿式吸收单元32进行二级吸收处理。或者,废气依次通过湿式吸收单元32和干式吸收单元31,废气先通过湿式吸收单元32进行一级吸收处理后,再进入干式吸收单元31进行二级吸收处理。
采用干湿式并联模式吸收处理时,废气分别通过干式吸收单元31和湿式吸收单元32进行吸收处理。
如图7、8所示,作为干式吸收单元31的一个实施例中,其可包括依次对废气进行处理的吸收床311和吸附器312,还包括将脱附用气体引入吸附器312以对吸附器312进行脱附再生的脱附管线313。
其中,吸收床311具有供废气进出的进口端和出口端;吸附器312具有吸附进气口和吸附出气口,以及供脱附用气体进出的脱附进气口和脱附出气口。吸收床311进口端连接催化反应单元20,接收废气;吸收床311的出口端与吸附器312的吸附进气口连接,经过吸收床311吸收处理的废气进一步可通过出口端和吸附进气口进入吸附器312,以进行吸附处理,最大程度地减少废气成分如CO2的逃逸。
吸收床311的进口端设有第一阀门3110,控制进口端的启闭。吸收床311的出口端也可根据需要设置阀门来控制其启闭。优选地,吸收床311设有两个且并联,一个作为主吸收床,另一个作为备用吸收床。吸收床311上的吸收剂为固体吸收剂,如采用一种或多种复合的碱性金属氧化物作为吸收剂,能够与CO2反应生成稳定的碳酸盐。
吸附器312的吸附进气口连接吸收床311的出口端,接收来自吸收床311的经过吸收的废气,吸附器312的吸附出气口可连接至排放口,将经过吸附处理后的废气进行排放。吸附器312为采用分子筛作为吸附材料的吸附器。吸附器312的吸附进气口处设有第二阀门3120,控制吸附进气口的启闭。吸附器312的吸附出气口也可以根据需要设置阀门,控制该吸附出气口的启闭。
脱附管线313与吸附器312的脱附进气口连接,将脱附用气体输送至吸附器312内,对吸附器312进行脱附再生。
脱附管线313上设有加热器3131,将脱附用气体加热至脱附温度,提高脱附用气体对吸附器的脱附效果。其中,加热器3131以进气端朝向脱附用气体来源,脱附用气体从加热器3131进气端进入其中,经加热升温后从加热器的出气端输出并进入吸附器312。优选地,加热器3131采用电热器。
加热器3131的进气端还设有控制阀门3133,控制脱附用气体输送的通断。吸附器312达到吸附饱和状态后,控制阀门3133开启,通过脱附管线313引入脱附用气体,对吸附器312进行脱附。
脱附管线313上还设有检测脱附用气体温度的温度传感器3132,温度传感器3132位于加热器3131的出气端。
进一步地,该干式吸收单元31还包括吸收管线314和排放管线315。吸收管线314一端连接吸附器312的脱附出气口,另一端连接吸收床311的进口端,将吸附器312脱附产生的脱附气体输送至吸收床311;排放管线315连接吸收床311的出口端,将经过吸收器311后的脱附气体排出。废气中CO2经吸收和吸附后被吸附器312吸附,经过脱附后从吸附器312上脱附下来,并进一步通过吸收管线314输送至吸收床311,进行再吸收处理后可通过排放管线315进行排放。
排放管线315进口端连接吸收床311,出口端则连接至排放口;临近进口端的排放管线315上也设有控制阀门3150,控制排放管线315的通断。
该干式吸收单元31可由PLC控制***控制,方便远端操作。
如图7、9所示,作为湿式吸收单元32的一个实施例中,其可包括吸收塔31以及与吸收塔321连接的沉淀池322。吸收塔321中的吸收液(碱液)吸收废气中的CO2,形成有CO3 2-,剩余的废气从吸收塔321上部排出;将含CO3 2-的吸收液排至沉淀池322,生成碳酸盐沉淀并过滤,过滤后的溶液可以返回吸收塔321重新用于CO2的吸收。
吸收塔321包括密闭的塔体3211、设置在塔体3211内底部的吸收层3212、设置在吸收层3212上方的至少一层填料层3213、设置在填料层3213上方的喷淋机构3214、以及设置在喷淋机构3214上方的除雾器3215。
吸收层3212用于容置吸收液,通过吸收液对废气进行吸收处理。沉淀池322连接吸收层3212,两者之间可形成一个吸收液循环回路,吸收液从吸收层3212输送至沉淀池322进行沉淀处理后回流至吸收层3212内。经吸收层吸收处理后的废气在塔体3211内往上流动至填料层3213,喷淋机构3214对填料层3213喷淋吸收液,使得经过填料层3213的废气充分与吸收液再接触,增加废气与吸收液的接触时间和面积,达到更好的吸收效果。除雾器3215对经过填料层3213后的废气所夹带的吸收液进行截留。
其中,塔体3211上设有供废气进入和排出的气体入口和气体出口。气体入口连通至吸收层3212,废气气体从该气体入口进入吸收层3212中。并且,在吸收层3212内设有鼓泡气管3216,该鼓泡气管3216连接气体入口,将废气以鼓泡方式输送至吸收液中,使气体以鼓泡方式被吸收液吸收。
气体出口位于塔体3211的上部,供依次经过吸收层3212和填料层3213后的废气排出。除雾器3215在塔体3211内位于喷淋机构3214和气体出口之间。优选地,塔体3211顶部为锥形结构,可以将吸收处理后的废气集中至气体出口以输出。
塔体3211上还设有连通至吸收层3212的吸收液入口和吸收液出口,分别用于将吸收液输送至吸收层3212中和将吸收液排出更换。
塔体3211上进一步还可以设有入水口,用于输送水以调节吸收液的浓度。该入水口连通至吸收层3212,并且位于吸收液的液面上方。
塔体3211上对应吸收层3212的位置还设有PH计(未图示)和/或液位计(未图示),便于检测吸收液的PH值和/或观察吸收液的液位。
此外,塔体3211上还设有至少一个观察窗3217,以便观察塔体3211内部的吸收情况。优选地,塔体3211上对应喷淋机构3214的位置设有观察窗3217,用于观察喷淋情况。塔体3211的上部位置也可以设有观察窗3217,观察经多级吸收后的气体情况。
进一步地,吸收塔321还包括连接喷淋机构3214和吸收层3212的循环泵3218,将吸收层3212内的吸收液泵至喷淋机构3214以进行喷淋,实现吸收液的循环喷淋使用,减少废液产生量。循环泵3218从吸收层3212泵取的吸收液经喷淋机构3214喷淋至填料层3213,吸收液经过填料层3213后,可以回到吸收层3212中,以此循环使用。
作为选择,填料层3213包括支撑板、以及装填在支撑板上的丝网。丝网为具有小孔径的丝网,便于气相和液相的流动;气体和吸收液可在填料层3213中充分接触。
图9所示实施例中,填料层3213设有两层,在塔体3211内上下间隔设置;每一填料层3213上均有喷淋机构3214对其进行喷淋吸收液。从吸收层3212出来后的废气自下而上依次经过两层填料层3213。
又如图7所示,干式吸收单元31和湿式吸收单元32连接时,将吸收床311和吸收塔321连接,从而废气可以先通过吸收床311吸收后再进入吸收塔321进行再吸收处理,或者先通过吸收塔321吸收后再进入吸收床311进行再吸收处理。
干式吸收单元31和湿式吸收单元32可由PLC控制***控制,方便远端操作。
可以理解地,本发明的含碳-14废气处理方法可采用本发明的含碳-14废气处理***操作实现,达到将废气中所含ppmv级的碳-14物质降低一个数量级或去除的目的,避免反射性废气排放至核电厂及其周边的环境中而影响了环境健康稳定。
以上所述仅为本发明的实施例,并非因此限制本发明的专利范围,凡是利用本发明说明书及附图内容所作的等效结构或等效流程变换,或直接或间接运用在其他相关的技术领域,均同理包括在本发明的专利保护范围内。
Claims (10)
1.一种含碳-14废气处理方法,其特征在于,包括以下步骤:
S1、去除废气中的H2;
S2、将所述废气中的含碳-14有机物转化成CO2;
S3、对CO2进行吸收处理。
2.根据权利要求1所述的含碳-14废气处理方法,其特征在于,步骤S1中,将废气输送至氢氧复合器的密闭的容器中,在常温下,所述废气中的H2在贵金属催化剂的催化下与氧气反应生成H2O。
3.根据权利要求2所述的含碳-14废气处理方法,其特征在于,步骤S1中,将生成的H2O冷凝排出所述容器。
4.根据权利要求1所述的含碳-14废气处理方法,其特征在于,步骤S2中,将去除H2的废气输送至密闭的催化反应器中,在高温下,所述废气中的含碳-14有机物在贵金属催化剂的催化下与氧气反应转化成CO2。
5.根据权利要求1所述的含碳-14废气处理方法,其特征在于,步骤S3中,将经过步骤S2处理的废气通过干式吸收单元和/或湿式吸收单元;
所述干式吸收单元对所述废气中的CO2进行吸收,生成碳酸盐;所述湿式吸收单元中的吸收液吸收所述废气中的CO2。
6.根据权利要求1所述的含碳-14废气处理方法,其特征在于,步骤S3中,将经过步骤S2处理的废气依次通过干式吸收单元和湿式吸收单元,或者依次通过湿式吸收单元和干式吸收单元;
所述干式吸收单元对所述废气中的CO2进行吸收,生成碳酸盐;所述湿式吸收单元中的吸收液吸收所述废气中的CO2。
7.一种含碳-14废气处理***,其特征在于,包括去除废气中H2的消氢单元、将废气中的含碳-14有机物转化成CO2的催化氧化单元、以及对CO2进行吸收处理的吸收单元;所述消氢单元、催化氧化单元和吸收单元按废气输送方向依次连接。
8.根据权利要求7所述的含碳-14废气处理***,其特征在于,所述消氢单元包括氢氧复合器,该氢氧复合器包括容纳废气、供废气中的H2在贵金属催化剂催化下与氧气反应生成H2O的密闭的容器;
所述催化氧化单元包括对来自所述消氢单元的废气进行加热的加热器,以及接收来自所述加热器的加热后的废气、供废气中含碳-14有机物在贵金属催化剂催化下与氧气反应转化成CO2的催化反应器;所述加热器连接在所述消氢单元和所述催化反应器之间。
9.根据权利要求8所述的含碳-14废气处理***,其特征在于,所述消氢单元还包括对消氢后的所述废气进行冷却的第一冷却器,所述第一冷却器连接在所述氢氧复合器和加热器之间;
所述催化氧化单元还包括对催化氧化后的所述废气进行冷却的第二冷却器,所述第二冷却器连接在所述催化反应器和吸收单元之间。
10.根据权利要求7所述的含碳-14废气处理***,其特征在于,所述吸收单元包括干式吸收单元和/或湿式吸收单元;
所述干式吸收单元与湿式吸收单元并联和/或串联。
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