CN105390748A - 一种锂离子电池电解液及一种锂离子电池 - Google Patents

一种锂离子电池电解液及一种锂离子电池 Download PDF

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Abstract

<b>本发明公开了</b><b>一种锂离子电池电解液，包括溶剂、锂盐及添加剂，所述的添加剂是由氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、亚硫酰基化合物及磺酸酯类化合物组成的，以所述锂离子电池电解液的总质量100%计，所述添加剂中各组分的投料质量分别为：氟代碳酸乙烯酯0.5%~5%、碳酸亚乙烯酯0.5%~3%、亚硫酰基化合物0.1%~1%、磺酸酯类化合物0.1%~1%，所述的溶剂是由氟代脂溶剂及其他有机溶剂按1~3:1的投料体积混合而成的，所述的其他有机溶剂为选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、氯代碳酸乙烯酯中的一种或多种的组合。本发明的锂离子电池，使用安全，其电容量高、比能量大、循环寿命长、高温产气少，且在4.4V以上的高压体系下的首次效率、循环性能及高温储存性能均有所提高。</b>

Description

一种锂离子电池电解液及一种锂离子电池
技术领域
本发明涉及一种锂离子电池电解液及一种锂离子电池。
背景技术
在现有的实用化二次电池***中，锂离子电池因具有比能量高、比功率大、循环寿命长、无记忆效应、自放电小等显著优势，长期以来一直牢牢占据着移动通讯、手提电脑、数码相机等便携式电子产品的市场，并被认为是今后新能源动力电池和储能电池的首选。为了满足更高的要求，锂离子电池正负极材料、电解液等诸多方面的研究也正在不断深入。
锂离子电池由于其能量密度高，循环性能好，绿色环保无污染等优点得到了广泛的应用，并且成为电动汽车和混合电动车的首选动力电池。随着电动汽车和混合电动车的逐步发展，对锂离子电池的性能提出了更高的要求，需要其具有能量密度高，安全性好，储存性能好等优点。
而现有的锂电池存在以下不足：1、锂离子电池电解液一般采用碳酸酯作为溶剂，其中线型碳酸酯能够提高电池的充放电容量和循环寿命，但是它们的闪点较低，在较低的温度下即会闪燃，导致锂离子电池在使用的过程中，存在安全隐患；2、若采用的溶剂是以介电常数大的碳酸乙烯酯(EC)为基础的二元或三元混合溶剂，链状碳酸酯(DMC、DEC或EMC)、羧酸酯或醚类为共溶剂。这些常用溶剂具有电导率高、与锂盐的溶解性好、且能够在正负极形成稳定的SEI膜等特点，因而被认为是电解液体系溶剂的最佳选择。然而，随着高电压正极材料LiNi0.5Mn1.5O4、LiMPO4(M＝Mn、Co、V)等的开发，它们的充电截止电压均在4.7V以上，而传统的有机溶剂在电位达到4.5V时，会在高氧化活性的正极材料表面发生不可逆的氧化分解，并且其也存在沸点低、闪点低、易燃烧等问题，严重阻碍了高电压锂离子电池的开发与应用；3、若采用氟代碳酸乙烯酯、乙烯基碳酸乙烯酯和环状硫酸酯组合添加剂运用在锂离子电池电解液中时，只有在4.2V以下，使用该电解液的锂离子电池才会表现出良好的循环性能和存储性能。
因此，现在急需开发一种新的锂离子电池电解液，以在满足锂离子电池使用安全的前提下，提高锂离子电池在高压体系下的循环性能、首次效率、高温储存性能等综合性能。
发明内容
本发明的一个目的是提供一种锂离子电池电解液，该电池电解液克服了现有技术的不足，确保了锂离子电池使用的安全性，同时提高了锂离子电池在高电压体系下的首次效率、循环性能、高温储存性能及低温充放电性能等综合性能。
为达到上述目的，本发明采用的技术方案是：一种锂离子电池电解液，包括溶剂、锂盐及添加剂，所述的添加剂是由氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、亚硫酰基化合物及磺酸酯类化合物组成的，以所述锂离子电池电解液的总质量100％计，所述添加剂中各组分的投料质量分别为：氟代碳酸乙烯酯0.5％～5％、碳酸亚乙烯酯0.5％～3％、亚硫酰基化合物0.1％～1％、磺酸酯类化合物0.1％～1％，所述的溶剂是由氟代脂溶剂及其他有机溶剂按1～3:1的投料体积混合而成的，所述的其他有机溶剂为选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、氯代碳酸乙烯酯中的一种或多种的组合。
优选地，所述的亚硫酰基化合物为选自亚硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸二甲酯、亚硫酸二乙酯中的一种或多种的组合。
优选地，所述的磺酸酯类化合物为选自1,3-丙烷磺酸内酯、1,4-丁烷磺酸内酯、甲基磺酸乙酯中的一种或多种的组合。
优选地，所述的氟代脂溶剂为三氟代碳酸丙烯酯、二氟代乙酸甲酯中的一种或两者的组合。
进一步优选地，所述溶剂中，所述的氟代脂溶剂与其他有机溶剂的投料质量比为1.5～2:1。
优选地，所述锂盐为选自六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、高氯酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、二(三氟甲基磺酰)亚胺锂与双氟磺酰亚胺锂中的一种或多种，所述锂盐的投加浓度为0.5～1.0mol/L。
本发明的另一个目的是提供一种锂离子电子电池，包括正极片、负极片、锂电池隔膜及上述的锂离子电池电解液；其中，所述的正极片活性物质为选自钴酸锂、镍钴锰酸锂或镍锰酸锂中的一种或多种，所述的负极片活性物质为选自石墨、硅碳复合材料中的一种或多种。
由于上述技术方案的运用，本发明与现有技术相比具有下列优点：本发明的锂离子电池的电解液，采用了氟代溶剂作为电解液的溶剂，而氟代溶剂通常具有较高的闪点甚至无闪点，因此与现有技术相比，在溶剂中采用氟代溶剂有利于抑制电解液的燃烧，使锂电池使用更安全，且采用了氟代溶剂的电池具有电容量高、比能量大、循环寿命长、高温产气少等优点。而采用本发明的添加剂，可大幅度提升锂离子电池在4.4V以上的高压体系下的首次效率、循环性能、高温储存性能。
具体实施方式
本发明对所有原料的来源并没有特殊的限制，为市售即可。
以下如无特别指明，实施例中的含量均为质量百分含量。其中，溶剂中各组分的质量百分含量＝100％×溶剂各组分质量/溶剂的质量；添加剂中各组分的百分含量＝100％×添加剂各组分质量/非水电解液的总质量。
对比例1
电解液的制备：将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二乙酯(DEC)以质量比EC:PC:DEC＝20:20:60混合，加入一定质量的六氟磷酸锂(LiPF6)，使得其在电解液中的浓度为1mol/L；此外电解液中还加有质量百分比含量为15％的氟代碳酸乙烯酯(FEC)，质量百分比含量为5％的1,3-丙磺酸内酯(1,3-PS)。
对比例2
电解液的制备：将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)和碳酸二乙酯(DEC)以质量比EC:PC:DEC＝15:20:65混合，加入一定质量的六氟磷酸锂(LiPF6)，使得其在电解液中的浓度为1mol/L；此外电解液中还加有质量百分比含量为15％的氟代碳酸乙烯酯(FEC)，5％的乙烯基碳酸乙烯酯(VEC)，5％的1,3-丙磺酸内酯(1,3-PS)。
实施例1
电解液的制备：将三氟代碳酸丙烯酯(TFPC)、碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)以质量比TFPC:EC:PC＝70:10:20，加入一定质量的六氟磷酸锂(LiPF6)，使得其在电解液中的浓度为1mol/L；此外电解液中还加有质量百分比含量为5％的氟代碳酸乙烯酯(FEC)，0.5％的碳酸亚乙烯酯(VC)，0.3％的亚硫酸乙烯酯(ES),0.3％的1,3-丙磺酸内酯(1,3-PS)。
在这里，氟代脂溶剂可以是为三氟代碳酸丙烯酯、二氟代乙酸甲酯中的一种或两者的组合。其他的有机溶剂可以是碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、氯代碳酸乙烯酯中的一种或多种的组合。
在这里，电解液中所采用的锂盐可以是六氟磷酸锂、氟硼酸锂、高氯酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、二(三氟甲基磺酰)亚胺锂与双氟磺酰亚胺锂中的一种或多种。
在这里，添加剂中的亚硫酰基化合物可以是硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸二甲酯、亚硫酸二乙酯中的一种或多种的组合；磺酸酯类化合物可以是1,3-丙烷磺酸内酯、1,4-丁烷磺酸内酯、甲基磺酸乙酯中的一种或多种的组合。
实施例2
电解液的制备：将三氟代碳酸丙烯酯(TFPC)、碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)以质量比TFPC:EC:PC＝65:15:20，加入一定质量的六氟磷酸锂(LiPF6)，使得其在电解液中的浓度为1mol/L；此外电解液中还加有质量百分比含量为5％的氟代碳酸乙烯酯(FEC)，0.5％的碳酸亚乙烯酯(VC)，0.3％的亚硫酸乙烯酯(ES),0.3％的1,3-丙磺酸内酯(1,3-PS)。
实施例3
电解液的制备：将三氟代碳酸丙烯酯(TFPC)、二氟代乙酸甲酯(MFA)、碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)以质量比TFPC:MFA:EC:PC＝40:30:10:20，加入一定质量的六氟磷酸锂(LiPF6)，使得其在电解液中的浓度为1mol/L；此外电解液中还加有质量百分比含量为5％的氟代碳酸乙烯酯(FEC)，0.5％的碳酸亚乙烯酯(VC)，0.3％的亚硫酸乙烯酯(ES),0.3％的1,3-丙磺酸内酯(1,3-PS)。
实施例4
电解液的制备：将三氟代碳酸丙烯酯(TFPC)、二氟代乙酸甲酯(MFA)、碳酸乙烯酯(EC)、氯代碳酸乙烯酯(CIEC)以质量比TFPC:MFA:EC：CIEC＝40:25:15:20，加入一定质量的六氟磷酸锂(LiPF6)，使得其在电解液中的浓度为1mol/L；此外电解液中还加有质量百分比含量为5％的氟代碳酸乙烯酯(FEC)，0.5％的碳酸亚乙烯酯(VC)，0.3％的亚硫酸乙烯酯(ES),0.3％的1,3-丙磺酸内酯(1,3-PS)。
实施例5
电解液的制备：将三氟代碳酸丙烯酯(TFPC)、碳酸乙烯酯(EC)、氯代碳酸乙烯酯(CIEC)以质量比TFPC：EC：CIEC＝60:20:20，加入一定质量的六氟磷酸锂(LiPF6)，使得其在电解液中的浓度为1mol/L；此外电解液中还加有质量百分比含量为3％的氟代碳酸乙烯酯(FEC)，1％的碳酸亚乙烯酯(VC)，0.5％的亚硫酸乙烯酯(ES),0.5％的1,3-丙磺酸内酯(1,3-PS)、0.3％的1,4-丁烷磺酸内酯(1,4-BS)。
实施例6
电解液的制备：将三氟代碳酸丙烯酯(TFPC)、碳酸乙烯酯(EC)以质量比TFPC：EC＝70:30，加入一定质量的六氟磷酸锂(LiPF6)，使得其在电解液中的浓度为0.7mol/L；此外电解液中还加有质量百分比含量为3％的氟代碳酸乙烯酯(FEC)，1％的碳酸亚乙烯酯(VC)，0.5％的亚硫酸丙烯酯(PS),0.5％的1,4-丁烷磺酸内酯(1,4-BS)。
实施例7
电解液的制备：将二氟代乙酸甲酯(MFA)、碳酸乙烯酯(EC)以质量比MFA：EC＝70:30，加入一定质量的六氟磷酸锂(LiPF6)，使得其在电解液中的浓度为0.7mol/L；此外电解液中还加有质量百分比含量为5％的氟代碳酸乙烯酯(FEC)，0.5％的碳酸亚乙烯酯(VC)，0.3％的亚硫酸丙烯酯(PS),0.3％的1,4-丁烷磺酸内酯(1,4-BS)。
将上述实施例1～7制备的锂离子电池电解液及对比例1～2制备的锂离子电池电解液注入经过充分干燥的石墨/LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2电池，电池经过一封静置、预充化成、二封分容后进行3.0V～4.4V0.5C循环充放电测试和4.4V满电态60℃/6H储存测试。
3.0V～4.4V0.5C循环充放电测试：
在室温25±2℃的条件下对实施例和对比例实验电池进行3.0V-4.4V电池循环测试，测试步骤为：A、0.5C恒流充电到4.4V，然后恒压充电至截止电流0.005C，静置5分钟；B、0.5C恒流放电到3.0V，静置5分钟；C、循环步骤A和B，循环次数为400次。计算首次效率＝(首次放电容量/首次充电容量)×100％，循环后的容量保持率＝(对应循环次数后的放电容量/首次放电容量)×100％。
4.4V满电态60℃/6H储存测试：
A、在室温25±2℃的条件下对实施例和对比例实验电池进行0.5C充放电测试，记录储存前容量；B、0.5C恒流恒压充电到4.4V，截止电流为0.005C，测试电池满电态厚度；C、将满电态电池转移至85℃恒温箱中，储存6小时后测试电池热厚度，热厚度膨胀率＝(电池热厚度-储存前厚度)/储存前厚度*100％；D、将冷却后的电池0.5C恒流放电到3.0V，记录储存后剩余容量，电池容量剩余率＝储存后剩余容量/储存前容量*100％；E、将电池次进行0.5C充放电测试，记录储存后可恢复容量，电池容量恢复率＝储存后可恢复容量/储存前容量*100％。测试结果如表1。
表1
从表1中可以看出，相比对比例1～2检测得到的首次效率，实施例1～7的首次效率整体均有所上升，而热厚度膨胀率均有所下降，在锂电池电解液中添加氟代脂溶剂，使得电解液的闪点高、使用安全、高温产气少，而添加了氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯及亚硫酰基化合物、磺酸酯类化合物，充分发挥了这几种添加剂的优势，提高了锂离子电池在4.4V高压体系下的首次效率、循环性能及高温储存性能。
在溶剂中采用氟代溶剂有利于抑制电解液的燃烧，使锂电池使用更安全，且采用了氟代溶剂的电池具有电容量高、比能量大、循环寿命长、高温产气少等优点。而采用本发明的添加剂，可大幅度提升锂离子电池在4.4V以上的高压体系下的首次效率、循环性能、高温储存性能。
上述实施例只为说明本发明的技术构思及特点，其目的在于让熟悉此项技术的人士能够了解本发明的内容并加以实施，并不能以此限制本发明的保护范围，凡根据本发明精神实质所作的等效变化或修饰，都应涵盖在本发明的保护范围内。

Claims (7)

1.一种锂离子电池电解液，包括溶剂、锂盐及添加剂，其特征在于，所述的添加剂是由氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、亚硫酰基化合物及磺酸酯类化合物组成的，以所述锂离子电池电解液的总质量100%计，所述添加剂中各组分的投料质量分别为：氟代碳酸乙烯酯0.5%~5%、碳酸亚乙烯酯0.5%~3%、亚硫酰基化合物0.1%~1%、磺酸酯类化合物0.1%~1%，所述的溶剂是由氟代脂溶剂及其他有机溶剂按1~3:1的投料体积混合而成的，所述的其他有机溶剂为选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、氯代碳酸乙烯酯中的一种或多种的组合。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池电解液，其特征在于：所述的亚硫酰基化合物为选自亚硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸二甲酯、亚硫酸二乙酯中的一种或多种的组合。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池电解液，其特征在于：所述的磺酸酯类化合物为选自1,3-丙烷磺酸内酯、1,4-丁烷磺酸内酯、甲基磺酸乙酯中的一种或多种的组合。
4.根据权利要求1所述的锂离子电池电解液，其特征在于：所述的氟代脂溶剂为三氟代碳酸丙烯酯、二氟代乙酸甲酯中的一种或两者的组合。
5.根据权利要求1所述的锂离子电池电解液，其特征在于：所述溶剂中，所述的氟代脂溶剂与其他有机溶剂的投料质量比为1.5~2:1。
6.根据权利要求1所述的锂离子电池电解液，其特征在于：所述锂盐为选自六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、高氯酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、二(三氟甲基磺酰)亚胺锂与双氟磺酰亚胺锂中的一种或多种，所述锂盐的投加浓度为0.5~1.0mol/L。
7.一种锂离子电子电池，其特征在于，包括正极片、负极片、锂电池隔膜及权利要求1~6任一项权利要求所述的锂离子电池电解液；其中，所述的正极片活性物质为选自钴酸锂、镍钴锰酸锂或镍锰酸锂中的一种或多种，所述的负极片活性物质为选自石墨、硅碳复合材料中的一种或多种。
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