CN105280818A - 一种稳定的平面异质结钙钛矿太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种稳定的平面异质结钙钛矿太阳能电池及其制备方法，属于太阳能电池领域；该太阳能电池在阴极电极与电子传输层之间通过溶液法沉积一层低温制备的二氧化钛纳米晶薄膜层，该薄膜层可以显著提高平面异质结钙钛矿太阳能电池的稳定性能；该低温制备的平面异质结钙钛矿太阳能电池光电能量转换效率高，稳定性能好，在空气中放置200小时后衰减很小，可以保持原始光电转换效率的75％以上；该稳定的钙钛矿太阳能电池的制备方法简单，匹配印刷制备工艺，可以广泛应用。

Description

一种稳定的平面异质结钙钛矿太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种稳定的平面异质结钙钛矿太阳能电池及其制备方法，属于太阳能电池领域。
背景技术
未来社会的持续发展将依赖丰富、便宜、环保的可再生能源。目前世界上使用的能源85％以上来自化石能源，它们带来了严重的污染环境和气温变暖等问题。因此开发可再生的新型能源取代传统的化石能源具有重要意义。随着全球经济发展，人类对能源需求量越来越多，科学家预计人类在2050年能源需求将高达15太瓦额能量。太阳能取之不尽，用之不竭。通过源源不断的太阳能产生电力提供能源是替代化石燃料的最佳方式。现在占主导地位的商业化硅太阳能电池制备工艺复杂，生产成本高，能源回收周期长，阻碍了其广泛应用。发展廉价、大面积、制备工艺简单的新型太阳能电池迫在眉睫。
近年发展的有机-无机杂化钙钛矿材料具有光学性能好、迁移率高、载流子扩散距离长等特点，可以作为一个理想的光伏材料而成功地被应用到太阳能电池，并得到了急速的发展，其能量转换效率从最初的3％提升到了目前的20％左右(J.Am.Chem.Soc.，2009，131，6050；Nature，2013，499，316；Nature，2013，501，395；2014，345，542；Science，2014，344，458)。而且，该类型太阳能电池可低温制备，兼容柔性衬底，可以实现低成本、高效率的卷对卷(roll-to-roll)生产工艺，成为新一代最具潜力的光伏器件，已引起太阳能电池研究领域的广泛关注，表现出巨大应用前景，并有可能从根本上推进太阳能电池的广泛应用，为可再生清洁能源的发展和环境保护做出重要贡献。
但是钙钛矿太阳能电池(特别是平面异质结钙钛矿太阳能电池)面临的一个严重问题就是稳定性。钙钛矿材料遇到水极易分解，在空气中暴露一段时间后器件的性能会明显下降。尤其是在高湿度(＞45RH％)的环境中，通常在24小时之内效率就会衰减超过50％以上。因此，寻求一种高效、简洁、低成本地制备稳定的钙钛矿太阳能电池的方法，将对钙钛矿太阳能电池发展及应用至关重要。在发明人前期发明的新型二氧化钛纳米晶(TiO2)合成方法及其在聚合物太阳能电池中应用的基础上(CN104103761A；CN103466696A)，本发明进一步将该二氧化钛纳米晶应用于平面异质结钙钛矿太阳能电池，显著改善钙钛矿太阳能电池器件的稳定性，并具有良好的应用前景。
发明内容
本发明针对现有技术中平面异质结钙钛矿太阳能电池性能稳定性差、衰减速度快等问题，提出一种结构简单、器件性能稳定的平面异质结钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
本发明提供了一种稳定的平面异质结结构的钙钛矿太阳能电池，在低层透明阳极电极和顶层阴极电极层之间夹有钙钛矿平面异质结，所述钙钛矿平面异质结有三层，从下到上依次为空穴传输层、钙钛矿活性层和电子传输层；并且电子传输层和阴极电极层中间有一层二氧化钛纳米晶薄膜层；
本发明所述的平面异质结钙钛矿太阳能电池底层电极包括氟掺杂的氧化锡(FTO)、铟掺杂的氧化锡(ITO)、石墨烯、碳纳米管层或银纳米线。
本发明所述的平面异质结钙钛矿太阳能电池空穴传输层包括PEDOT：PSS，P3HT，PCDTBT，PTB7，MoOx，grapheneoxide，NiOx，WO3，V2O5，Spiro-MeOTAD，薄膜层厚度在30纳米到120纳米之间。
本发明所述的平面异质结钙钛矿太阳能电池钙钛矿活性层为CH3NH3PbI3，CH3NH3PbIxBr3-x，CH3NH3PbIxCl3-x，根据溶液配制方式的不同，x取值在1到3之间，薄膜层厚度在200纳米到600纳米之间。
本发明所述的平面异质结钙钛矿太阳能电池电子传输层包括PC60BM，PC70BM，ICBA，C60以及其它富勒烯衍生物，薄膜层厚度在30纳米到120纳米之间。
本发明所述的平面异质结钙钛矿太阳能电池二氧化钛纳米晶是一种交联体系，具有良好的热稳定性，形成的纳米晶薄膜层厚度为5纳米到50纳米，可以有效阻挡氧和水气的穿过。
本发明所述的平面异质结钙钛矿太阳能电池二氧化钛纳米晶薄膜层通过溶液法沉积制备，低温(低于150度)退火处理。
本发明所述的平面异质结钙钛矿太阳能电池顶层电极包括铝、银、金、ITO、石墨烯、碳纳米管。
有益效果
与常规未添加所述二氧化钛纳米晶薄膜层的平面异质结钙钛矿太阳能电池相比，本发明提供的方法制备的平面异质结钙钛矿太阳能电池的稳定性得到了显著改善，在空气中放置200小时后依然保持有原始光电转换效率的75％以上。
附图说明
【图1】***TiO2纳米晶薄膜层形成稳定的平面异质结钙钛矿太阳能电池结构示意图
【图2】含有TiO2纳米晶薄膜层和没有TiO2纳米晶薄膜层的钙钛矿太阳能电池器件在空气中暴露后的光电转换效率的衰减曲线图
具体实施方式与实施例
以下实施方式和实施例是对本发明内容的进一步说明，而不是限制本发明的保护范围。
实施例1
本实施例使用图案化的商业ITO基底。将该ITO基底分别用丙酮、洗涤剂、去离子水和异丙醇分别超声清洗15分钟，然后在热风下干燥，最后在紫外-臭氧机(UV-Ozone)里面处理15分钟。整个过程清洁基底表面，并且提高基底功函数。
在处理的ITO基底上以3000rpm速度旋涂PEDOT：PSS材料形成50nm的空穴传输层，并于150度热台上退火15分钟。然后转移到手套箱中，以5000rpm速度旋涂先期配好的35wt％CH3NH3PbI3溶液(将CH3NH3I和PbI2在DMF溶剂中以1∶1混合配置成溶液，然后在室温下搅拌24小时，得到CH3NH3PbI3溶液)。旋涂过程中先低速旋涂，待旋涂仪从加速向匀速旋转时，在薄膜表面滴入少量氯苯，随后将样品放在100度热台上退火10分钟，形成290nm厚的均匀CH3NH3PbI3钙钛矿活性层。随后冷却到室温，将溶于无水氯苯中的15mg/ml的PCBM溶液以3000rpm速度旋涂到钙钛矿活性层上，100度退火10分钟，形成50nm厚的PCBM电子传输层。然后，将基于发明人前期发明方法(CN104103761A)合成的二氧化钛纳米晶溶液以2500rpm速度旋涂到PCBM电子传输层上面，形成20nm二氧化钛纳米晶薄膜层，在100度热台上处理15分钟。最后转移到真空蒸镀仪，在4×10-4Pa的真空环境下蒸镀100nm铝顶电极，完成整个钙钛矿太阳能电池的制备。本发明专利含有二氧化钛纳米晶薄膜层的平面异质结钙钛矿太阳能电池器件的基本结构如图1。
对制备的CH3NH3PbI3钙钛矿太阳能电池进行测试，含有二氧化钛纳米晶薄膜层的太阳能电池，基于12个器件的平均开路电压为0.96V，短路电流为18.28mA/cm2，填充因子为69％，光电转换效率12.04％。而不含二氧化钛纳米晶薄膜层的参考电池的平均开路电压为0.92V，短路电流为18.49mA/cm2，填充因子为66％，光电转换效率11.19％。可以发现，含有二氧化钛纳米晶薄膜层的钙钛矿太阳能电池器件基本和没有二氧化钛纳米晶薄膜层的钙钛矿太阳能电池器件性能一样，并且光电转换效率有小量的提高。更重要的是，含有二氧化钛纳米晶薄膜层的钙钛矿太阳能电池器件的稳定性得到极大提高，远远高于没有二氧化钛纳米晶薄膜层的钙钛矿太阳能电池器件，如图2。对于含有二氧化钛纳米晶薄膜层的钙钛矿太阳能电池器件，即使暴露在空气中200个小时，其光电转换效率还有9.10％，即保持在初始效率的75％以上。而没有二氧化钛纳米晶薄膜层的钙钛矿太阳能电池器件，暴露在空气中不到5个小时，其光电转换效率急剧衰竭，不到1.0％。说明二氧化钛纳米晶薄膜层对改善平面异质结钙钛矿太阳能电池性能的稳定性作用非常明显，意义重大。
基于CH3NH3PbI3钙钛矿活性层，采用多种不同空穴传输层或电子传输层，应用二氧化钛纳米晶薄膜层，都可以得到相似的结果，即显著改善钙钛矿太阳能电池性能的稳定型，如下表一。
表一基于电池结构“ITO透明底电极/空穴传输层/CH3NH3PbI3钙钛矿活性层/电子传输层/二氧化钛纳米晶薄膜层/Al顶电极”制备的一系列钙钛矿太阳能电池光电转换效率及稳定性数据。
实施例2
参考实施例1中ITO基底清洗、空穴传输层沉积制备方法完成清洗和空穴传输层制备。本实施例中采用活性层材料是钙钛矿CH3NH3PbIxCl3-x。CH3NH3I、PbI2和PbCl2按1∶0.7∶0.3比例混合在DMF溶液中，配置成35wt％的溶液，并且在室温下搅拌24小时，然后在空穴传输层上以3000rpm速度旋涂沉积薄膜，随后将样品放在100度热台上退火15分钟，形成300nm厚的均匀CH3NH3PbIxCl3-x钙钛矿活性层。随后，参考实施例1中电子传输层沉积制备方法、二氧化钛纳米晶薄膜层制备方法、顶电极制备方法，完成整个钙钛矿太阳能电池的制备。
器件结果表明，含有二氧化钛纳米晶薄膜层的CH3NH3PbIxCl3-x钙钛矿太阳能电池器件性能和没有二氧化钛纳米晶薄膜层的钙钛矿太阳能电池器件性能基本一致；同时，含有二氧化钛纳米晶薄膜层的钙钛矿太阳能电池器件的稳定性得到极大提高，远远高于没有二氧化钛纳米晶薄膜层的钙钛矿太阳能电池器件。
基于CH3NH3PbIxCl3-x钙钛矿活性层，采用多种不同空穴传输层或电子传输层，应用二氧化钛纳米晶薄膜层，都可以显著改善钙钛矿太阳能电池的稳定性能，如下表二。
表二基于电池结构“ITO透明底电极/空穴传输层/CH3NH3PbIxCl3-x钙钛矿活性层/电子传输层/二氧化钛纳米晶薄膜层/Al顶电极”制备的一系列钙钛矿太阳能电池光电转换效率及稳定性数据。
实施例3
参考实施例1中ITO基底清洗、空穴传输层沉积制备方法完成清洗和空穴传输层制备。本实施例中采用活性层材料是钙钛矿CH3NH3PbIxBr3-x。CH3NH3I、PbI2和PbBr2按1∶0.7∶0.3比例混合在DMF溶液中，配置成35wt％的溶液，并且在室温下搅拌24小时，然后在空穴传输层上以3000rpm速度旋涂沉积薄膜，随后将样品放在100度热台上退火15分钟，形成320nm厚的均匀CH3NH3PbIxBr3-x钙钛矿活性层。随后，参考实施例1中电子传输层沉积制备方法、二氧化钛纳米晶薄膜层制备方法、顶电极制备方法，完成整个钙钛矿太阳能电池的制备。
器件结果表明，含有二氧化钛纳米晶薄膜层的CH3NH3PbIxCl3-x钙钛矿太阳能电池器件性能和没有二氧化钛纳米晶薄膜层的钙钛矿太阳能电池器件性能基本一致；同时，含有二氧化钛纳米晶薄膜层的钙钛矿太阳能电池器件的稳定性得到极大提高，远远高于没有二氧化钛纳米晶薄膜层的钙钛矿太阳能电池器件。
基于CH3NH3PbIxBr3-x钙钛矿活性层，采用多种不同空穴传输层和电子传输层，应用二氧化钛纳米晶薄膜层，都可以显著改善钙钛矿太阳能电池的稳定性能，如下表三。
表三基于电池结构“ITO透明底电极/空穴传输层/CH3NH3PbIxBr3-x钙钛矿活性层/电子传输层/二氧化钛纳米晶薄膜层/Al顶电极”制备的一系列钙钛矿太阳能电池光电转换效率及稳定性数据。

Claims (8)

1.一种稳定的平面异质结结构的钙钛矿太阳能电池，其特征如下，在底层透明阳极电极和顶层阴极电极之间夹有钙钛矿平面异质结，所述钙钛矿平面异质结有三层，从下到上依次为空穴传输层、钙钛矿活性层和电子传输层；并且电子传输层和阴极电极层中间有一层二氧化钛(TiO2)纳米晶薄膜层。
2.如权利要求1所述的平面异质结钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述的底层电极包括氟掺杂的氧化锡(FTO)、铟掺杂的氧化锡(ITO)、石墨烯、碳纳米管层或银纳米线。
3.如权利要求1所述的平面异质结钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述的空穴传输层包括PEDOT：PSS，P3HT，PCDTBT，PTB7，MoOx，grapheneoxide，NiOx，WO3，V2O5，Spiro-MeOTAD，空穴传输层薄膜层厚度在30纳米到100纳米之间。
4.如权利要求1所述的平面异质结钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述的钙钛矿活性层为CH3NH3PbI3，CH3NH3PbIxBr3-x，CH3NH3PbIxCl3-x，根据溶液配制方式不同，x的取值在1到3之间，钙钛矿活性层薄膜层厚度在200纳米到600纳米之间。
5.如权利要求1所述的平面异质结钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述的电子传输层包括PC60BM，PC70BM，ICBA，C60以及其它富勒烯衍生物，薄膜层厚度在30纳米到120纳米之间。
6.如权利要求1所述的平面异质结钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述的二氧化钛纳米晶是一种交联体系，具有良好的热稳定性，形成的纳米晶薄膜层厚度为5纳米到50纳米之间，可以有效阻挡氧和水气的穿过。
7.如权利要求1所述的平面异质结钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述的二氧化钛纳米晶薄膜层通过溶液法沉积制备，低温(低于150度)退火处理。
8.如权利要求1所述的平面异质结钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述的顶层电极包括铝、银、金、ITO、石墨烯、碳纳米管。
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