CN104874291B - 一种电合成偶联膜分离的装置和方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种电合成偶联膜分离的装置和方法，包括与电源的正极连接的电解池阳极室、与电源的负极连接的阴极室、膜单元及连接管路，所述膜单元为膜分离单元或膜供给单元，所述膜单元中设有一片或多片离子交换膜，所述离子交换膜为同种膜或不同种膜间隔排列；所述电解池阳极室及阴极室分别通过连接管路与膜单元连接。本发明可以在电解池阳极室及阴极室之间实现单扩散、双扩散、供给合成扩散或补给扩散，用以选择性的透过目标产物或目标产物的前体物质或降低目标产物在体系中的积累抑制效应。
Description
技术领域
本发明属于电化学合成技术领域，具体是一种改进的利用微生物电合成技术回收高附加值产物的电合成偶联膜分离的装置和方法。
背景技术
生物电化学技术（Bio-electrochemistry, BES）是将蕴含在有机废物或生物质里面的化学能通过微生物燃料电池（Microbial fuel cell, MFC）或电解池（Microbialelectrolysis cell, MEC）转化为电能或氢气/化学产品的过程。和传统的能源转化***相比，生物电化学合成运行条件相对温和，且可以利用的有机底物范围比较广，且不需要稀有金属作催化剂。最新的利用生物电合成生产产物的研究极大的拓展了BES的应用范围。然而，目前仍存在一些制约生物电化学技术应用的问题，比如电极的替代材料，产物分离装置，和催化剂的选择以及创新的反应器设计等。
电化学膜反应器是一种将膜分离技术与传统电化学合成技术有机结合的新型高效污水处理与回用技术，因其处理效率高、出水水质好、便于产物回收等优点，近几十年来得到迅猛发展，但是仍存在一些制约电化学膜反应器规模化应用的因素，比如连接在阴极室和阳极室之间的膜面积较小，限制了传质和产物回收效率，另外，膜类型单一，使得电化学膜反应器的应用具有一定的局限性。
因此，如何在处理废弃物（污水、有机固体废物或其他废弃物）的同时回收更多的高附加值产物，并且降低反应器运行的能耗，成为本领域亟待解决的重要技术问题。
发明内容
鉴于以上背景技术，本发明提供了一种具有高效选择性膜分离单元，偶联在电解池-阴极室和阳极室之间，用以选择性的透过目标产物或目标产物的前体物质或者降低目标产物在体系中的积累抑制效应。
为了实现上述目的，本发明提供如下技术方案：一种电合成偶联膜分离的装置，包括与电源的正极连接的电解池阳极室、与电源的负极连接的电解池阴极室、膜单元及连接管路，所述膜单元为膜分离单元或膜供给单元，所述膜单元中设有一片或多片离子交换膜，所述离子交换膜为同种膜或不同种膜间隔排列；所述阳极室及阴极室分别通过连接管路与膜单元连接。
进一步的，所述离子交换膜之间连接排水池、反应池或供液池，在阳极室及阴极室之间实现单扩散、双扩散、供给合成扩散或补给扩散。
进一步的，所述离子交换膜是浓度扩散渗析膜或电驱动扩散渗析膜。
进一步的，所述阴极室及阳极室上均设有进水口和出水口，所述进水口、出水口通过连接管路与膜单元连接；所述阴极室及阳极室内部设有工作电极和参比电极。
进一步的，所述阴极室及阳极室内设置pH值传感器、压力传感器和温度传感器。
进一步的，分别设置阳极室及阴极室的顶空气体组成，所述顶空气体是氮气、二氧化碳、氢气和二氧化碳的一种或多种以不同比率的混合气。
本发明的一种电合成偶联膜分离的方法，是将所述阳极室与电源正极连通后进行化学或生物化学氧化反应生成荷正电产物，将所述阴极室与电源负极连通后进行化学或生物化学还原反应；在膜分离单元中设置阳离子交换膜；所述阳极室中的阳离子透过阳离子交换膜进入阴极室进行反应，完成单扩散电合成反应。
本发明的一种电合成偶联膜分离的方法，是将所述阳极室与电源正极连通后进行化学或生物化学氧化反应生成荷正电产物，将所述阴极室与电源负极连通后进行化学或生物化学还原反应生成荷负电产物；在膜分离单元中依次交替设置阴离子交换膜、阳离子交换膜、阴离子交换膜、阳离子交换膜；所述阳极室中的带正电产物透过阳离子交换膜进入中间膜室，所述阴极室中的荷负电产物透过阴离子交换膜进入中间膜室，在中间膜室来自于阴阳极室的产物进行反应生成高附加值产物，同时降低阴阳极室的产物抑制效应。
本发明的一种电合成偶联膜分离的装置，是将所述阳极室与电源正极连通后进行化学或生物化学氧化反应生成荷正电产物，将所述阴极室与电源负极连通后加入外源阴离子或进行化学、生物化学还原反应生成荷负电产物；在膜供给单元中依次交替设置阴离子交换膜、阳离子交换膜、阴离子交换膜、阳离子交换膜；所述阳极室中的阳离子透过阳离子交换膜进入反应池，所述阴极室中的阴离子透过阴离子交换膜进入反应池，所述反应池中通入外源物质，与经离子交换膜透过的阳离子和阴离子混合，进行反应，完成供给合成扩散生物电合成。
本发明的一种电合成偶联膜分离的方法，是在所述供液池中加入外源补给物质，在膜供给单元中设置离子交换膜；供液池中的补给物质透过离子交换膜进入阳极反应池和阴极反应池；将所述阳极室与电源正极连通后进行化学或生物反应消耗外源补给物质，所述阴极室与电源负极连通后进行化学或生物反应消耗补给物质，完成补给扩散电合成
从上述技术方案可以看出，本发明提供的电化学膜反应器装置，可以用于从有机或无机废弃物中回收高附加值产品或者回收高附加值产品的前体物质，涉及生物电化学合成和废物资源化领域，具体提供了一种改进的生物电合成偶联膜分离的方法及装置。所述方法包括电解池阳极室和阴极室以及偶联在阴极室和阳极室之间的膜分离单元；膜分离单元独立于阴、阳极电解池之外，可以实现分离膜的叠加和放大，并可以在膜组件之间设置排水池、反应池或供液池等外源池，扩大了电合成偶联膜分离装置的应用范围。本发明将传统连接在电解池阴、阳极室间的分离膜进行模块化放置，可以扩大膜面积，提高溶质透过量和透过速度，降低工作电阻，增加***灵活性，降低占地面积，便于规模化应用，且操作简单；在高附加值产物回收及合成，废物资源化领域应用前景广阔。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面对实施例或现有技术描述中所需要的附图作简单介绍，非常明显地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1实施例1的单扩散型结构示意图；
图2实施例2的双扩散型结构示意图；
图3实施例2中氢离子/氯离子扩散进入排水池浓度随时间关系图；
图4实施例3的供给合成扩散结构示意图；
图5实施例4的补给扩散结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图和实例对本发明作进一步说明：
本发明的电合成偶联膜分离的装置，包括与电源的正极连接的阳极电解池1、与电源的负极连接的阴极电解池2、膜单元3及连接管路4，所述膜单元为膜分离单元或膜供给单元，所述电解池阳极室及阴极室分别通过连接管路与膜单元连接。
所述阴极电解池上分别设有阴极室进水口和阴极室出水口；内部设有工作电极7以及参比电极8，所述工作电极可以为碳刷电极或其他类型的电极；接种微生物时，产电微生物附着在电极表面；根据需要可在电解池阴极室内设置检测器5，如pH检测器、压力传感器或温度传感器，根据需要还可设置搅拌装置6。
所述阳极电解池上分别设有阳极室进水口和阳极室出水口；内部设有工作电极7以及参比电极8，所述工作电极可以为碳刷电极或其他类型的电极，所述电极串联外电阻；接种微生物时，产电微生物附着在电极表面；根据需要可在电解池阴极室内设置检测器5，如pH检测器、压力传感器和温度传感器，根据需要还可设置搅拌装置6。
所述阳极电解池用于分解无机物、有机物或有机物含量较高的废弃物，如氢气、葡萄糖、纤维素、餐厨垃圾，剩余污泥和发酵废水等；有机物在阳极室中被降解为醇类、有机酸和溶剂类产物。阳极室中可以接种混合菌群微生物，分离纯化的功能菌群，功能性酶或无机催化剂。
所述阴极电解池用于降解氧化性较高的无机物、有机物或中间产物，如氧气、发酵废水、餐厨垃圾，葡萄糖和乙酸等；有机物或中间产物在阴极室中被降解为醇类和溶剂类等还原性较高的产物。阴极室中可以接种混合菌群微生物，分离纯化的功能菌群或纯菌，以及功能性酶或无机催化剂。
所述电解池阳极室及阴极室中压力范围可以是-1-1000 bar，温度可以是0-100℃，pH值可以是0-14.0。所述电解池阴极室和阳极室可以是序批式运行，也可以是半连续或连续进样。
所述膜单元中设有一片或多片离子交换膜，所述离子交换膜可以为同种膜或是不同种膜间隔排列，可以在膜之间连接排水池、反应池或供液池，在阳极电解池及阴极电解池之间实现单扩散、双扩散、供给合成扩散或补给扩散，用以选择性的透过目标产物或目标产物的前体物质或降低目标产物在体系中的积累抑制效应。
所述阳极电解池及阴极电解池的上端分别设置顶空气体，所述顶空气体可以是氮气、二氧化碳、氢气和二氧化碳的各比例组合或任何可以影响代谢途径的顶空组成。
所述离子交换膜可以是浓度扩散渗析膜或电驱动扩散渗析膜。根据需要可以为膜单元提供外加电源。
实施例1
一种单扩散生物电合成装置，包括与电源正极连接的电解池阳极室1、与电源负极连接的电解池阴极室2、膜分离单元3及连接管4。所述膜分离单元包括从正极到负极依次排列的多组离子交换膜5，相邻两组离子交换膜之间形成膜室。所述阳极连接管与电解池阳极室的出水口连接，在阳极膜室之间穿过之后，再与电解池阳极室的进水口连接，形成闭合循环。同样的，所述阴极连接管与电解池阴极室的出水口连接，在阴极膜室之间穿过之后，再与电解池阴极室的进水口连接，形成闭合循环。
一种单扩散生物电合成方法，在所述电解池阳极室中加入餐厨垃圾，与电源正极连通后进行生物反应生成H+离子；在所述电解池阴极室中通入空气，与电源负极连通后进行生物反应生成OH-离子；在膜分离单元中依次设置离子交换膜；所述离子交换膜仅允许H+离子通过。所述电解池阳极室中的浓液由阳极连接管流出，进入离子交换膜之间，浓液中的H+离子透过离子交换膜进入阴极连接管中，进入电解池阴极室，与OH-离子反应；分离H+离子后的液体再由阳极连接管流进阳极反应器，因此本发明的电合成偶联膜分离的装置具有单扩散生物电合成的功能。
实施例2
一种双扩散生物电合成装置，包括与电源正极连接的电解池阳极室、与电源负极连接的电解池阴极室、膜分离单元、排水池及连接管。所述膜分离单元包括从正极到负极依次交替排列的多组阴离子交换膜，阳离子交换膜，阴离子交换膜，阳离子交换膜。所述阳极连接管与电解池阳极室的出水口连接，在第一片阴离子交换膜与第一片阳离子交换膜之间穿过之后，再与电解池阳极室的进水口连接，形成闭合循环。同样的，所述阴极连接管与电解池阴极室的出水口连接，在第二片阳离子交换膜与第二片阴离子交换膜之间穿过之后，再与电解池阴极室的进水口连接，形成闭合循环。所述排水池与位于第一片阳离子交换膜及第二片阴离子交换膜之间的中间膜室连接。
一种双扩散生物电合成方法，在所述电解池阳极室中加入市政污泥，与电源正极连通后进行生物反应生成H+离子；在所述电解池阴极室中加入含氯废弃物，与电源负极连通后进行生物反应生成Cl-离子；在膜分离单元中依次设置阴离子交换膜，阳离子交换膜，阴离子交换膜，阳离子交换膜；所述阳离子交换膜仅允许H+离子通过，所述阴离子交换膜仅允许Cl-离子通过。所述电解池阳极室中的浓液由出水口流出，进入第一片阴离子交换膜及第一片阳离子交换膜之间，浓液中的H+离子透过阳离子交换膜进入排水池，分离H+离子后的液体再由进水口流进阳极反应器。同样的，所述电解池阴极室中的浓液由出水口流出，进入第二片阳离子交换膜及第二片阴离子交换膜之间，浓液中的Cl-离子透过阴离子交换膜进入中间膜室，分离Cl-离子后的液体再由进水口流进阴极反应器；在中间膜室H+离子与Cl-离子结合生成盐酸，因此本发明的电合成偶联膜分离的装置具有双扩散电合成的功能。
在本实施例中，H+和Cl-平均通量维持在10 mol/m2.h，由于使用本发明设计的装置，排水池中氢离子和氯离子的浓度在一个小时内从0上升到0.15 mol/L（如图3所示）。传统电合成反应器由于膜面积和设计限制，无法达到该迁移速度与浓度。
实施例3
一种供给合成扩散生物电合成装置，包括与电源正极连接的电解池阳极室、与电源负极连接的电解池阴极室、膜供给单元、反应池及连接管。所述膜供给单元包括从正极到负极依次交替排列的多组阴离子交换膜，阳离子交换膜，阴离子交换膜，阳离子交换膜。所述阳极连接管与电解池阳极室的出水口连接，在第一片阴离子交换膜与第一片阳离子交换膜之间穿过之后，再与阳极电解池的进水口连接，形成闭合循环。同样的，所述阴极连接管与电解池阴极室的出水口连接，在第二片阳离子交换膜与第二片阴离子交换膜之间穿过之后，再与电解池阴极室的进水口连接，形成闭合循环。所述反应池位于第一片阳离子交换膜及第二片阴离子交换膜之间。
一种供给扩散生物电合成方法，在所述电解池阳极室中加入剩余污泥，与电源正极连通后进行生物化学反应生成NH4 +离子；在所述电解池阴极室中加入含磷酸盐废弃物，与电源负极连通后进行生物化学反应生成PO4 3-离子；在膜供给单元中依次设置阴离子交换膜，阳离子交换膜，阴离子交换膜，阳离子交换膜；所述阳离子交换膜仅允许NH4 +离子通过，所述阴离子交换膜仅允许PO4 3-离子通过。所述电解池阳极室中的浓液由出水口流出，进入第一片阴离子交换膜及第一片阳离子交换膜之间，浓液中的NH4 +离子透过阳离子交换膜进入反应池，分离NH4 +离子后的液体再由进水口流进阳极反应器。同样的，所述电解池阴极室中的浓液由出水口流出，进入第二片阳离子交换膜及第二片阴离子交换膜之间，浓液中的PO4 3-离子透过阴离子交换膜进入反应池，分离PO4 3-离子后的清液再由进水口流进阴极反应器。在反应池中加入外源Mg2+，与经离子交换膜透过的NH4 +离子和PO4 3-离子+混合，进行反应，生成磷酸氨镁，因此本发明的电合成偶联膜分离的装置具有供给合成扩散生物电合成的功能。
实施例4
一种.补给扩散生物电合成装置，包括与电源正极连接的电解池阳极室、与电源负极连接的电解池阴极室、膜供给单元、供液池及连接管。所述膜供给单元包括从正极到负极依次排列的多组阳离子交换膜，相邻两组离子交换膜之间形成膜室。所述阳极连接管与电解池阳极室的出水口连接，在阳极膜室之间穿过之后，再与电解池阳极室的进水口连接，形成闭合循环。同样的，所述阴极连接管与电解池阴极室的出水口连接，在阴极膜室之间穿过之后，再与电解池阴极室的进水口连接，形成闭合循环。所述供液池位于阴极膜室和阳极膜室之间，与外界储液槽连接。
一种补给扩散生物电合成方法，在所述供液池中加入亚铁离子（Fe2+）溶液，在膜供给单元中依次设置阳离子交换膜；所述阳离子交换膜仅允许Fe2+离子通过；在所述电解池阳极室中加入剩余污泥，在所述电解池阴极室中加入垃圾渗滤液；供液池中的Fe2+离子透过阳离子交换膜进入阳极膜室，进而经阳极连接管循环进入阳极反应池；供液池中的Fe2+离子透过阳离子交换膜进入阴极膜室，进而经阴极连接管循环进入阴极反应池。所述电解池阳极室与电源正极连通后进行生物反应消耗Fe2+离子；所述电解池阴极室与电源负极连通后进行生物反应消耗Fe2+离子，因此本发明的电合成偶联膜分离的装置具有补给扩散生物电合成的功能。
上面以举例方式对本发明进行了详细描述，并不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
Claims (9)
1.一种电合成偶联膜分离的装置，其特征在于，包括与电源的正极连接的电解池阳极室、与电源的负极连接的电解池阴极室、膜单元及连接管路，所述膜单元为膜分离单元或膜供给单元，所述膜单元中设有一片或多片离子交换膜，所述离子交换膜为同种膜或不同种膜间隔排列；所述阳极室及阴极室分别通过连接管路与膜单元连接；所述阴极室及阳极室上均设有进水口和出水口，所述进水口、出水口通过连接管路与膜单元连接；所述阴极室及阳极室内部设有工作电极和参比电极。
2.根据权利要求1所述的一种电合成偶联膜分离的装置，其特征在于，所述离子交换膜之间连接排水池、反应池或供液池，在阳极室及阴极室之间实现单扩散、双扩散、供给合成扩散或补给扩散。
3.根据权利要求1或2所述的一种电合成偶联膜分离的装置，其特征在于，所述离子交换膜是浓度扩散渗析膜或电驱动扩散渗析膜。
4.根据权利要求1所述的一种电合成偶联膜分离的装置，其特征在于，所述阴极室及阳极室内设置pH值传感器、压力传感器和温度传感器。
5.根据权利要求1所述的一种电合成偶联膜分离的装置，其特征在于，分别设置阳极室及阴极室的顶空气体组成，所述顶空气体是氮气、二氧化碳、氢气的一种或多种以不同比率的混合气。
6.一种电合成偶联膜分离的方法，其特征在于，利用权利要求2所述的电合成偶联膜分离的装置，将所述阳极室与电源正极连通后进行化学或生物化学氧化反应生成荷正电产物，将所述阴极室与电源负极连通后进行化学或生物化学还原反应；在膜分离单元中设置阳离子交换膜；所述阳极室中的阳离子透过阳离子交换膜进入阴极室进行反应，完成单扩散电合成反应。
7.一种电合成偶联膜分离的方法，其特征在于，利用权利要求2所述的电合成偶联膜分离的装置，将所述阳极室与电源正极连通后进行化学或生物化学氧化反应生成荷正电产物，将所述阴极室与电源负极连通后进行化学或生物化学还原反应生成荷负电产物；在膜分离单元中依次交替设置阴离子交换膜、阳离子交换膜、阴离子交换膜、阳离子交换膜；所述阳极室中的荷正电产物透过阳离子交换膜进入中间膜室，所述阴极室中的荷负电产物透过阴离子交换膜进入中间膜室，在中间膜室来自于阴阳极室的产物进行反应生成高附加值产物，同时降低阴阳极室的产物抑制效应。
8.一种电合成偶联膜分离的方法，其特征在于，利用权利要求2所述的电合成偶联膜分离的装置，将所述阳极室与电源正极连通后进行化学或生物化学氧化反应生成荷正电产物，将所述阴极室与电源负极连通后加入外源阴离子或进行化学、生物化学还原反应生成荷负电产物；在膜供给单元中依次交替设置阴离子交换膜、阳离子交换膜、阴离子交换膜、阳离子交换膜；所述阳极室中的阳离子透过阳离子交换膜进入反应池，所述阴极室中的阴离子透过阴离子交换膜进入反应池，所述反应池中通入外源物质，与经离子交换膜透过的阳离子和阴离子混合，进行反应，完成供给合成扩散生物电合成。
9.一种电合成偶联膜分离的方法，其特征在于，利用权利要求2所述的电合成偶联膜分离的装置，在所述供液池中加入外源补给物质，在膜供给单元中设置离子交换膜；供液池中的补给物质透过离子交换膜进入阳极反应池和阴极反应池；将所述阳极室与电源正极连通后进行化学或生物反应消耗外源补给物质，所述阴极室与电源负极连通后进行化学或生物反应消耗外源补给物质，完成补给扩散电合成。
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