CN104528652B - 直立式Na131I干馏生产装置 - Google Patents

Abstract

本发明提供了一种直立式Na¹³¹I干馏生产装置，所述的生产装置包括干馏装置、吸收塔、净化器、真空泵、控制器。所述的干馏装置与吸收塔固定连接，干馏装置还与吸收塔、净化器、真空泵通过管路依次连接，干馏装置、真空泵分别与控制器电连接。本发明的生产装置能够用反应堆辐照的TeO₂原料生产医用级Na¹³¹I产品，可将开盖的靶筒（如锆合金靶筒）直接放入石英坩埚内蒸馏，较大提高了单产能和原料的利用率，降低了放射性固体废物量及污染风险。本发明的生产装置结构紧凑，适用于有效操作空间较小的屏蔽工作箱内的Na¹³¹I干馏生产，操作的稳定性和安全性好。

Description

直立式Na131I干馏生产装置

技术领域

本发明属于放射性同位素制备技术领域，具体涉及一种直立式Na¹³¹I干馏生产装置。

背景技术

放射性碘-131的主要生产方式为采用蒸馏的方法从反应堆辐照后的TeO₂和从²³⁵U的裂片混合物中提取。由放射性碘-131制成的放射性药品广泛应用于现代核医学临床诊断与治疗，目前医疗机构使用的碘化钠（Na¹³¹I）药品和碘-131标记的药品的放射性原料主要来自于反应堆辐照活化的TeO₂。从活化的TeO₂中生产放射性碘-131的方式主要有湿法蒸馏和干法蒸馏两种。采用湿法蒸馏生产碘-131的流程大致为：用浓的NaOH溶液溶解活化的二氧化碲，再加入适量浓硫酸中和成酸性，再加入适量双氧水（H₂O₂），控制温度常压蒸馏，馏出物用稀的NaOH溶液吸收。干馏法生产Na¹³¹I的流程大致是：将活化的TeO₂倒进石英玻璃容器（石英舟）内，在放入蒸馏炉的石英管内高温（约750℃）蒸馏，放射性碘-131从熔融状态的TeO₂中蒸发出来，被载气带出蒸馏炉，后被吸收瓶内的稀NaOH溶液吸收。由于干馏生产工艺不存在湿法蒸馏生产工艺需用大体积的浓NaOH溶解靶料和用大量的高浓度硫酸中和溶解液，避免了溶解、中和过程的大量放热需要较长时间冷却，和在溶解液加入H₂O₂易出现溶液爆沸而导致溶解液喷入吸收瓶的现象，不易出现¹³¹Te等核素沾污产品的现象，干馏生产工艺的工作效率、产品回收率和产品的浓度均明显优于湿法蒸馏工艺，目前湿法蒸馏生产Na¹³¹I的工艺已被淘汰。由于从²³⁵U的裂片混合物中提取碘-131的工艺比较复杂，而且产量低、成本高、强放射性废物量大，该生产方式的经济效益远低于干馏生产方式。

文献表明，我国从20世纪90年代中期开始了干馏生产碘-131工艺研究，并投入实际应用，获得的碘化钠（Na¹³¹I）产品提供国内医疗机构使用。除本发明提供单位-中国工程物理研究院核物理与化学研究所，曾经分别采用干馏生产工艺和湿法蒸馏工艺生产放射性碘-131外，国内的中国原子能科学研究院和中国核动力研究院均曾从事过碘-131干馏生产，建立了生产装置。目前，公开报道的干馏生产Na¹³¹I的装置均是横卧式装置，需要将TeO₂靶料从辐照靶筒中倒出，装在石英舟内，水平送入加热炉的石英管中蒸馏。这种横卧式装置需要占据屏蔽工作箱内较多的有效操作空间（注：有效操作空间是指利用工作箱上安装的剑式机械手能够安全与方便操作的区域，一般小于机械手水平方向操作左右偏移30度、垂直方向操作上下偏移15度和纵深约0.5米的空间尺度）；由于受到机械手夹持和转移大体积的和较重的物品的安全操作限制，现有生产装置使用的石英舟的体积较小（TeO₂装量一般小于100克），而且加热炉内的石英管（直径约50mm）每次只容许放入一支石英舟；当需要连续生产时，必须停机冷却，需要较长时间将蒸馏炉炉腔内的温度降至200℃以下才能将石英舟取出（否则高温石英舟内的TeO₂靶料将会继续逸出少量的放射性碘-131，可能对工作箱、设备和环境造成污染），更换新的石英舟重新填装原料后才能投入下一次生产。现有Na¹³¹I的生产装置存在单产量小（一般小于5居里/次）、工作效率较低、活化的TeO₂原料从辐照靶筒中倒入石英舟的过程中易洒落而污染工作场所、倾倒后靶筒内粘附的原料不能回收处理、石英舟重复利用率低（一般为一次性使用）、产生固体废物量大，而且辐照靶筒切割打开之前必须用机械手掉摔靶筒多次，以防止在辐照过程中因靶料散热不均匀导致部分靶料板结而造成靶料不能顺利倒入石英舟等问题，而且除了增加操作次数外，现有横卧式生产装置难以通过改进工艺和装置结构显著提高单产能。目前，尚未有国内的科研机构和生产企业使用这种直立式装置生产放射性碘-131的实例报道。

发明内容

为了克服现有技术中的Na¹³¹I生产装置单产能小、放射性废物多、活化的TeO₂原料的利用率不够高、易造成工作场所放射性污染和工作效率较低的不足，本发明提供一种直立式Na¹³¹I干馏生产装置。

本发明能够实现从反应堆辐照活化的天然TeO₂中高效率生产出符合医用要求的放射性Na¹³¹I溶液，适用于有效操作空间较小的屏蔽工作箱，并且达到显著提高单产能和工作效率、控制放射性污染风险和放射性固体废物量最小的目的，本发明的生产装置能够从反应堆辐照的天然二氧化碲（TeO₂）原料中获得满足医用要求的高核纯度的放射性Na¹³¹I溶液产品。

本发明的直立式Na¹³¹I干馏生产装置，其特点是，所述的生产装置包括干馏装置、吸收塔、净化器、真空泵、控制器，其连接关系是，所述的干馏装置与吸收塔固定设置，干馏装置还与吸收塔、净化器、真空泵通过管路依次连接，干馏装置、真空泵分别与控制器电连接。

所述的干馏装置包括加热器Ⅰ、加热器Ⅱ、水冷套、底板、升降台、轨道小车，其中，加热器Ⅰ、加热器Ⅱ、水冷套为圆环形，其连接关系是，所述加热器Ⅱ的上方设置有加热器Ⅰ，在加热器Ⅱ的下方设置有水冷套，加热器Ⅱ与加热器Ⅰ、水冷套分别固定连接，在水冷套的下方从上至下依次设置有固定连接的底板升降台、轨道小车。所述加热器Ⅰ、加热器Ⅱ上分别设置有热电偶Ⅰ、热电偶Ⅱ，在加热器Ⅰ、加热器Ⅱ内固定设置有石英罩，在石英罩上连接有石英管。所述底板的上面设置有上下依次叠放的石英坩埚、支架、隔热块，底板上还设置有进气管Ⅰ，在进气管Ⅰ上设置有进气阀、过滤器。在水冷套与底板之间设置有密封圈。所述的石英管与吸收塔连接。所述的加热器Ⅰ、热电偶Ⅰ、加热器Ⅱ、热电偶Ⅱ、升降台、轨道小车分别与控制器电连接。

所述的吸收塔包括进气管Ⅱ、阀门Ⅰ、产品瓶、加料瓶、阀门Ⅱ、尾气管、碱液罐，所述的碱液罐上分别设置有进气管Ⅱ、阀门Ⅰ、阀门Ⅱ、尾气管。所述的阀门Ⅰ与产品瓶连接，阀门Ⅱ与加料瓶连接。所述进气管Ⅱ与石英管连接，尾气管与净化器连接。

所述的轨道小车正下方的工作台面上设置有两条平行的轨道。

本发明的直立式Na¹³¹I干馏生产装置利用了¹³⁰Te(n,γ)¹³¹Te(β^-)¹³¹I的核物理反应，和碘及其化合物与碲及其化合物的升华温度的较大差异，通过控制加热温度干馏的方法，实现了从反应堆辐照后的二氧化碲中大批量生产放射性碘-131产品（其主要化学态为Na¹³¹I），其简要工作原理是：用切割机将装有活化TeO₂原料的靶筒（材质一般为高纯铝和锆）打开，利用机械手将打开靶筒内的原料倒进石英坩埚，或甚至将装有原料的靶筒(如锆合金等耐高温且中子活化率低的材料制成的靶筒)和粘附有原料的盖子一起放入石英坩埚内，然后控制轨道小车将原料运至加热炉正下方指定位置，升降机构将原料升至加热炉内预定位置后，在一定负压条件下加热蒸馏（蒸馏温度约750℃），升华温度较低的放射性碘-131从活化TeO₂的晶格中释出，随载气定向流经吸收塔并被塔内的稀碱液（一般为0.1-0.5mol/L的NaOH溶液）捕集。取出吸收塔内吸收了大量碘-131的稀碱液，经过滤和酸碱度、碘-131浓度调节和/或灭菌等处理，即获得Na¹³¹I溶液产品。生产流程（包含小车运行、升降台运行、控温加热、真空泵运行等）采用PLC编程控制。

本发明利用大直径（直径可达300mm以上）石英罩的直立式Na¹³¹I干馏生产装置，甚至可将数个切开的靶筒（如锆合金材质靶筒,熔点约为1850℃）连同切下的沾有放射性原料的盖子一起放在石英坩埚内蒸馏，避免了横卧式装置生产时需要掉摔靶筒、靶筒中TeO₂原料转移、靶筒内粘附的原料不能充分利用、操作过程中TeO₂原料易洒落而污染工作场所、放射性固体废物产量相对较大和固体废物放射性活度较高等问题，显著提高了Na¹³¹I生产的单产能和工作效率，而且将蒸馏炉固定在厚壁工作箱内机械手的有效操作高度之外，通过移动轨道小车和采用一升降台，可将石英坩埚置于机械手最有效的操作位置，可以非常方便和安全的实现石英坩埚装料。而且，现实中迫切需要能够大批量（如单次产量超过50-100居里）生产Na¹³¹I的干馏生产装置。

本发明不需要在辐照靶筒切割打开之前对靶筒进行多次掉摔处理，不必须将TeO₂原料从辐照靶筒中倒出，而是可以连同靶筒（如锆合材质靶筒）甚至粘附原料的靶筒盖一起直接放入石英坩埚内蒸馏，原料的利用率更高，完全避免了将活化的TeO₂靶料从辐照靶筒中倒入石英舟时易洒落而污染工作场所的风险，也降低了靶筒粘附的原料在废物转移和暂存期间可能污染环境的风险；横卧式装置的石英舟为一次性消耗物件，而本发明的石英坩埚可多次重复使用，固体废物量明显减少；直立式装置可将加热炉固定在工作箱的机械手有效操作空间之外（即安装在工作箱顶部高于机械手垂直操作高度的位置），并可将加热炉的底座下降到低于机械手水平操作位以下位置，较大的节省了有效操作空间，并更方便于石英坩埚装料，或将开盖的装有活化TeO₂原料的靶筒放入石英坩埚和将蒸馏后废靶筒从石英坩埚内取出；直立式装置的石英坩埚和与之配合的石英罩的尺寸可以做得更大，可以根据需要一次容纳数个靶筒（原料），单产能可远高于横卧式装置。

本发明的直立式Na¹³¹I干馏生产装置可以实现从反应堆辐照的天然二氧化碲中提取出合格的放射性碘-131，克服了现有横卧式生产装置单产能小、产品浓度较低、放射性固体废物多、活化的TeO₂靶料的利用率不够高、易造成放射性污染和工作效率较低等不足，提高了生产效率和产能，减轻了生产人员的劳动强度。生产装置的结构紧凑，安全性好。

附图说明

图1是本发明的直立式Na¹³¹I干馏生产装置的结构框图；

图2是本发明中的干馏装置的结构示意图；

图3是本发明中的吸收塔的结构示意图；

图中：1.干馏装置2.吸收塔3.净化器4.真空泵5.控制器6.加热器Ⅰ7.热电偶Ⅰ8.加热器Ⅱ9.热电偶Ⅱ10.水冷套11.底板12.升降台13.轨道小车14.石英管15.石英罩16.石英坩埚17.支架18.隔热块19.密封圈20.进气管Ⅰ21.进气阀22.过滤器23.进气管Ⅱ24.阀门Ⅰ25.产品瓶26.加料瓶27.阀门Ⅱ28.尾气管29.碱液罐。

具体实施方式

下面结合附图和实施例对本发明进一步说明。

实施例1

图1是本发明的直立式Na¹³¹I干馏生产装置的结构框图，图2是本发明中的干馏装置的结构示意图，图3是本发明中的吸收塔的结构示意图。在图1～图3中，本发明的直立式Na¹³¹I干馏生产装置，包括干馏装置1、吸收塔2、净化器3、真空泵4、控制器5，其连接关系是，所述的干馏装置1与吸收塔2固定设置，干馏装置1还与吸收塔2、净化器3、真空泵4通过管路依次连接，干馏装置1、真空泵4分别与控制器5电连接。如图1所示。

所述的干馏装置1包括加热器Ⅰ6、加热器Ⅱ8、水冷套10、底板11、升降台12、轨道小车13，其中，加热器Ⅰ6、加热器Ⅱ8、水冷套10为圆环形，其连接关系是，所述加热器Ⅱ8的上方设置有加热器Ⅰ6，在加热器Ⅱ8的下方设置有水冷套10，加热器Ⅱ8与加热器Ⅰ6、水冷套10分别固定连接，在水冷套10的下方从上至下依次设置有固定连接的底板11与升降台12、轨道小车13。所述加热器Ⅰ6、加热器Ⅱ8上分别设置有热电偶Ⅰ7、热电偶Ⅱ9，在加热器Ⅰ6、加热器Ⅱ8内固定设置有石英罩15，在石英罩15上连接有石英管14。所述底板11的上面设置有上下依次叠放的石英坩埚16、支架17、隔热块18，底板11上还设置有进气管Ⅰ20，在进气管Ⅰ20上设置有进气阀21、过滤器22。在水冷套10与底板11之间设置有密封圈19。所述的石英管14与吸收塔2连接。所述的加热器Ⅰ6、热电偶Ⅰ7、加热器Ⅱ8、热电偶Ⅱ9、升降台12、轨道小车13分别与控制器5电连接。如图2所示。

所述的吸收塔2包括进气管Ⅱ23、阀门Ⅰ24、产品瓶25、加料瓶26、阀门Ⅱ27、尾气管28、碱液罐29，所述的碱液罐29上分别设置有进气管Ⅱ23、阀门Ⅰ24、阀门Ⅱ27、尾气管28。所述的阀门Ⅰ24与产品瓶25连接，阀门Ⅱ27与加料瓶26连接。所述进气管Ⅱ23与石英管14连接，尾气管28与净化器3连接。如图3所示。

所述的轨道小车13正下方的工作台面上设置有两条平行的轨道。

本发明的工作流程如下，借助控制器5或机械手，将轨道小车13连同置于车上的石英坩埚16、支架17、隔热块18、底板11、升降台12等物件移动至指定位置（可以根据工作箱内的实际情况布置小车轨道方向），人工操作机械手将活化的TeO₂原料倒入石英坩埚16内（或将原料与靶筒一并放入），然后轨道小车13运行至加热器Ⅱ8正下方固定位置，升降台12限位上升运行，将底板11与水冷套10靠紧，利用底板11上的密封圈19将加热器Ⅱ8的内腔密封。

控制器5按照设置的升温程序指令启动加热器Ⅰ6和加热器Ⅱ8，并通过热电偶Ⅰ7、热电偶Ⅱ9分别测量加热器Ⅰ6、加热器Ⅱ8内部石英管14和石英罩15表面温度，对石英坩埚16内的原料和载气的加热温度实施准确控制。加热器Ⅱ8和加热器Ⅰ6按照控制程序加热，并分别在约750℃和约300℃保持约90min，使放射性碘-131从TeO₂原料中全部蒸馏出来，并使载气中的微量Te沉积在石英管14内壁上；在真空泵4的作用下，载气（可用空气）通过进气管20依次流经进气阀21、过滤器22、石英罩15、石英管14、吸收塔2、净化器3，被真空泵4泵入，然后排放在干燥箱内或被专用储气瓶收集。在此过程中，从TeO₂原料中蒸馏出来放射性碘-131被载气载入吸收塔2，被其中的碱液（一般为0.1-0.5mol/L的稀NaOH溶液）吸收，而未被吸收的少量碘-131随载气进入净化器3，在被其中的活性炭等材料吸附。

蒸馏完成后，控制器5停止加热器Ⅱ8和加热器Ⅰ6加热，并在热电偶Ⅱ9测得的加热器Ⅱ8腔温度低于200℃后，控制升降台12限位下降运行，轨道小车13运行至初始位置，然后利用机械手将废弃的石英坩埚16或靶筒等蒸馏残余固体废物取出，并通过其它工具转移出生产场所。用于放射性碘-131收集的碱液从加料瓶26经阀门Ⅱ27进入吸收塔2，而吸收大量放射性碘-131后的碱液经阀门Ⅰ24排放到产品瓶25内，然后被转移至指定的工作箱内，经过过滤、调节酸碱度和放射性碘-131浓度和/或灭菌等处理，制成医用Na¹³¹I溶液产品。

Claims (3)

1.直立式Na¹³¹I干馏生产装置，其特征是：所述的生产装置包括干馏装置（1）、吸收塔（2）、净化器（3）、真空泵（4）、控制器（5），其连接关系是，所述的干馏装置（1）与吸收塔（2）固定设置，干馏装置（1）还与吸收塔（2）、净化器（3）、真空泵（4）通过管路依次连接，干馏装置（1）、真空泵（4）分别与控制器（5）电连接；

所述的干馏装置（1）包括加热器Ⅰ（6）、加热器Ⅱ（8）、水冷套（10）、底板（11）、升降台（12）、轨道小车（13），其中，加热器Ⅰ（6）、加热器Ⅱ（8）、水冷套（10）为圆环形；其连接关系是，所述加热器Ⅱ（8）的上方设置有加热器Ⅰ（6），在加热器Ⅱ（8）的下方设置有水冷套（10），加热器Ⅱ（8）与加热器Ⅰ（6）、水冷套（10）分别固定连接；在水冷套（10）的下方从上至下依次设置有固定连接的底板（11）、升降台（12）、轨道小车（13）；所述加热器Ⅰ（6）、加热器Ⅱ（8）上分别设置有热电偶Ⅰ（7）、热电偶Ⅱ（9），在加热器Ⅰ（6）、加热器Ⅱ（8）内固定设置有石英罩（15），在石英罩（15）上连接有石英管（14）；所述底板（11）的上面设置有上下依次叠放的石英坩埚（16）、支架（17）、隔热块（18），底板（11）上还设置有进气管Ⅰ（20），在进气管Ⅰ（20）上设置有进气阀（21）、过滤器（22）；在水冷套（10）与底板（11）之间设置有密封圈（19）；所述的石英管（14）与吸收塔（2）连接；所述的加热器Ⅰ（6）、热电偶Ⅰ（7）、加热器Ⅱ（8）、热电偶Ⅱ（9）、升降台（12）、轨道小车（13）分别与控制器(5)电连接。

2.根据权利要求1所述的生产装置，其特征是：所述的吸收塔（2）包括进气管Ⅱ（23）、阀门Ⅰ（24）、产品瓶（25）、加料瓶（26）、阀门Ⅱ（27）、尾气管（28）、碱液罐（29），所述的碱液罐（29）上分别设置有进气管Ⅱ（23）、阀门Ⅰ（24）、阀门Ⅱ（27）、尾气管（28）；所述的阀门Ⅰ（24）与产品瓶（25）连接，阀门Ⅱ（27）与加料瓶（26）连接；所述进气管Ⅱ（23）与石英管（14）连接，尾气管（28）与净化器（3）连接。

3.根据权利要求1所述的生产装置，其特征是：所述的轨道小车（13）正下方的工作台面上设置有两条平行的轨道。