CN104496511A - 一种陶瓷坯件在线反应连接方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种陶瓷坯件在线反应连接方法，包括以下步骤：1)准备至少两个分别由含碳材料制成的陶瓷坯件；2)制备粘结剂；3)将至少两个陶瓷坯件通过至少一个连接面连接成一个复合体，在陶瓷坯件的连接面之间涂覆粘结剂，然后进行固化；4)将固化后的复合体熔渗反应形成陶瓷部件。本发明的陶瓷坯件连接法降低了加工难度，简化了工序，一次反应烧结即可同时实现坯体的连接和致密化，可节约成本，而且连接处与母材的结构性能一致，最终材料的精度和均匀性好。

Description

一种陶瓷坯件在线反应连接方法

技术领域

本发明涉及陶瓷材料领域，特别涉及一种陶瓷坯件在线反应连接方法。

背景技术

陶瓷材料耐高温、耐腐蚀、耐磨损以及具有不同的功能特性而广泛应用于机械、化工、电子、航空航天等领域，目前越来越受到重视。由于陶瓷材料的脆性、硬度高和冲击韧度低,因而其加工性能差,制造大尺寸复杂形状的零部件较为困难,通常需要通过陶瓷之间的连接技术或与金属材料组成复合结构来制取复杂形状的零部件。

目前用于陶瓷材料连接的主要方法有钎焊、扩散焊和反应连接等。钎焊前需要将连接面进行研磨甚至是抛光平滑处理，焊接时需加一定的压力，促使连接面进行冶金反应和焊料向陶瓷中渗透，熔化的活性钎料润湿连接陶瓷部件从而形成接头。钎焊连接陶瓷的主要不足是钎焊接头的强度低于母材，接头中因异种材料的热膨胀系数不匹配而产生应力等。扩散焊陶瓷材料时焊接面，中间层表面都需要抛光处理，焊接时需要较高的压力，使得陶瓷连接面与中间层紧密接触，接触面间的原子相互扩散从而形成牢固的接头。扩散焊连接技术存在连接压力高，构件易变形，对复杂构件不能均匀施压等缺点。钎焊和扩散焊都需要对母材进行复杂的加工过程，并且连接层都是金属合金，性能不能与母材相匹配，材料的均一性差。

反应连接法是从SiC反应成形中发展起来的，目前主要用于连接SiC陶瓷及纤维增强的复合材料。反应成形连接方法的独特之处在于通过接合界面成分和结构的设计，使其力学、热学等性能十分接近于被连接母材的性能，而且反应连接工艺的温度相对较低，工艺简单不需要高温卡具来装卡部件。一种研究得比较成功的反应连接技术是ARCJoinT(Affordable,Robust Ceramic Joining Technology)工艺，它是由美国NASA的Lewis研究中心研制成功的新型陶瓷连接技术。用该工艺已成功连接烧结SiC、反应烧结SiC，具有迄今最高的高温连接强度。该工艺过程为：首先把碳质混合物放置到待连接区域，这些碳质混合物用夹具固定住，在100～120℃温度下凝固10～20min，以便把连接件固化在一起，把硅或硅合金以片状、膏状或浆状的形式放到接点区域周围，然后根据浸渗剂的类型，在1250～1425℃温度之间对其进行加热并保温10～15min，融熔硅或硅-难熔金属合金与碳反应，形成具有可控硅含量的碳化硅，而且根据合金成份可以决定其他的相成份。接点的厚度通过调节含碳混合物的性能和提供的夹持压力进行调整。

该反应连接工艺是对RB-SiC陶瓷的连接，需要对碳化硅陶瓷的连接面进行抛光处理，因此连接面的加工难度大。渗硅过程中可能导致最终材料中出现不均匀性以及不期望出现的收缩，并且渗硅过程重复，这无疑会增加材料制造成本。

发明内容

本发明实施例的目的是针对上述现有技术的缺陷，提供一种连接处与母材的结构性能一致，材料的精度和均匀性好的陶瓷坯件在线反应连接方法。

为了实现上述目的本发明采取的技术方案是：

一种陶瓷坯件在线反应连接方法，包括以下步骤：

1)准备至少两个分别由含碳材料制成的陶瓷坯件；

2)制备粘结剂：

a、将聚丙烯酰胺加入水中，搅拌使之充分溶解，再加入胶粘剂，配置聚丙烯酰胺溶液；

b、将Si粉、C粉及碳化硅微粉依次加入聚丙烯酰胺溶液中，配置成料浆；

c、然后对料浆进行球磨，得到粘结剂；

3)将至少两个陶瓷坯件通过至少一个连接面连接成一个复合体，在陶瓷坯件的连接面之间涂覆粘结剂，然后进行固化，固化后干燥，得到复合坯体；

4)将固化后的复合坯体熔渗反应形成陶瓷部件。

所述熔渗反应包括在陶瓷坯件及陶瓷坯件之间的连接面上放置硅或硅合金，然后将放置硅或硅合金的复合坯体在1350℃-1700℃的温度下渗硅处理，使得陶瓷坯件及粘结剂中的碳与硅原位反应生成β-碳化硅结合的整体陶瓷部件。

所述渗硅处理的时间为1-3小时。

所述粘结剂包括以下重量百分含量的组分：

水25-35％，聚丙烯酰胺5-7％，胶粘剂1-2％，碳化硅微粉30-45％，硅粉10-20％，碳粉5-8％；

优选地，所述粘结剂包括以下重量百分含量的组分：

水31.34％，聚丙烯酰胺6.07％，胶粘剂1.48％，碳化硅微粉38.43％，硅粉15.95％，碳粉6.76％。

所述碳化硅微粉包括第一粒度的碳化硅微粉和第二粒度的碳化硅微粉，所述第一粒度的碳化硅微粉的粒度为1－10μM，所述第二粒度的碳化硅微粉的粒度为20－40μM，所述第一粒度的碳化硅微粉与所述第二粒度的碳化硅微粉的质量比为1-2：1。

所述固化在室温下进行，所述干燥包括将粘接后的陶瓷坯件放置在烘箱中，所述干燥的温度为110-130℃，干燥的时间为3－5小时。

进一步，还包括：

在陶瓷坯件的连接面之间涂覆粘结剂后对连接面进行加压，或使用工装对连接的陶瓷坯体在连接面之间形成连接缝的情况下进行对准，然后使用粘结剂填充连接缝，最后对连接的陶瓷坯件进行固化。

所述步骤1)包括：利用已有的碳化硅陶瓷凝胶注成型技术，制备所需的含碳陶瓷坯件；

对陶瓷坯件进行加工，利用数控加工中心，采用金刚石刀具对单个碳化硅陶瓷坯件进行加工；

最后利用粘结剂，把上述加工好的陶瓷坯件连接成具有中空结构的复合坯体。

所述球磨的时间为15-25小时。

本发明实施例提供的技术方案带来的有益效果是：

本发明的陶瓷坯件连接法降低了加工难度，简化了工序，通过一次熔渗反应烧结即可同时实现坯体的连接和致密化，可节约成本，而且连接处与母材的结构性能一致，最终材料的精度和均匀性好。

附图说明

图1是本发明实施例提供的陶瓷坯件的连接结构示意图；

图2是本发明实施例提供的中空结构的陶瓷坯件的结构示意图。

具体实施方式

为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合附图对本发明实施方式作进一步地详细描述。

参见图1，两个陶瓷坯件1之间通过连接面2连接，陶瓷坯件1及连接面2上设有硅或硅合金3，复合坯体在1350℃至1700℃的温度下渗硅处理，使得坯件1及粘结剂2中的碳与硅原位反应生成β-碳化硅结合的复合、结构一致的整体陶瓷部件。

实施例1

一种陶瓷坯件在线反应连接方法，包括以下步骤：

1)准备两个分别由含碳材料制成的陶瓷坯件；

2)制备粘结剂：

a、按照以下配比准备原料：

水31.34％，聚丙烯酰胺6.07％，聚乙烯吡咯烷酮1.48％，碳化硅微粉38.43％，硅粉15.95％，碳粉6.76％。其中，粒度为5μM的碳化硅微粉与粒度为30μM碳化硅微粉的质量比为1.5：1；这样的配比可以实现良好的堆积。

b、将聚丙烯酰胺加入水中，搅拌使之充分溶解，再加入聚乙烯吡咯烷酮，配置聚丙烯酰胺溶液；

c、将Si粉、C粉及碳化硅微粉依次加入聚丙烯酰胺溶液中，配置成料浆；

d、然后对料浆进行球磨20小时，得到粘结剂；

3)将两个陶瓷坯件通过一个连接面连接成一个复合体，在陶瓷坯件的连接面之间涂覆粘结剂，然后进行室温固化，也可以在涂覆粘结剂后对连接面进行加压，以便提高连接面的稳定性，也可以使用工装对连接的坯体在连接面之间形成连接缝的情况下进行对准，然后使用粘结剂填充连接缝，最后对其进行固化，这样可以精确控制连接缝的尺寸，固化后放置在烘箱中120℃干燥4小时，得到复合坯体；

4)将固化后的复合坯体熔渗反应，即在陶瓷坯件及陶瓷坯件之间的连接面上放置硅或硅合金，硅或硅合金的放置量根据陶瓷坯件中的碳含量来决定，在1650℃的温度下渗硅处理2小时，使得陶瓷坯件及粘结剂中的碳与硅原位反应生成β-碳化硅结合的复合、结构一致的整体陶瓷部件。

实施例2

与实施例1基本相同，所不同的是：

步骤2)制备粘结剂中：

a、按照以下配比准备原料：

水25％，聚丙烯酰胺5％，聚乙烯醇1％，碳化硅微粉45％，硅粉16％，碳粉8％。其中，粒度为10μM的碳化硅微粉与粒度为40μM碳化硅微粉的质量比为2：1；球磨的时间为15小时；

步骤3)中放置烘箱中110℃干燥5小时；

步骤4)中在1350℃的温度下渗硅处理3小时。

实施例3

与实施例1基本相同，所不同的是：

步骤2)制备粘结剂中：

a、按照以下配比准备原料：

水35％，聚丙烯酰胺7％，聚乙烯吡咯烷酮2％，碳化硅微粉30％，硅粉20％，碳粉6％。

其中，粒度为1μM的碳化硅微粉与粒度为20μM碳化硅微粉的质量比为1：1；球磨的时间为20小时。

步骤3)中放置烘箱中130℃干燥3小时；

步骤4)中在1700℃的温度下渗硅处理1小时。

实施例4

与实施例1基本相同，所不同的是：

步骤2)制备粘结剂中：

a、按照以下配比准备原料：

水34.4％，聚丙烯酰胺6％，聚乙烯吡咯烷酮1.5％，碳化硅微粉43％，硅粉10％，碳粉5％。使用一种粒径为30μM的碳化硅微粉，球磨15小时；

步骤3)中放置烘箱中115℃干燥3.5小时；

步骤4)中在1400℃的温度下渗硅处理1.5小时。

本发明有效解决了陶瓷连接区域与母材的性能不均一性，降低了被连接件的加工难度，减少了重复熔渗工艺对部件带来的不均匀性和不可预期的问题。可以将多个零部件组合成一个复杂部件以简单的方式生产尺寸较大且具有中空等复杂形状的部件，简化了制备工艺，降低了成本。

采用传统碳化硅陶瓷制备工艺，以及已有的陶瓷连接工艺，很难制备出具有中空结构而且性能均一的陶瓷部件，采用本发明可以实现该部件的可靠制备。

一种中空结构碳化硅陶瓷部件的制备方法：

1)利用已有的碳化硅陶瓷凝胶注成型技术，制备所需的含碳陶瓷坯件，

2)陶瓷坯件加工，利用数控加工中心，采用金刚石刀具对单个碳化硅陶瓷坯件进行加工；

3)利用本发明的粘结剂，即陶瓷粘结剂，把上述加工好的陶瓷坯件连接成具有中空结构的复合部件，然后进行室温固化，固化后放置烘箱中，115℃干燥4小时，得到复合坯体；

4)复合坯体上放置硅，然后将放置硅的复合坯体在1550℃的温度下实施硅处理2小时，硅在高温下熔融渗入复合坯件中，得到碳化硅陶瓷制品如图2所示，陶瓷坯件的坯体4中间有形成的中空结构的通孔5，

根据本发明的中空结构碳化硅陶瓷部件的制备方法，可以制备任意中空结构的碳化硅陶瓷部件，并不限于本发明提供的图2所示的中空结构，其尺寸也可根据需要进行调整，可以获得大尺寸的中空制件。本发明的粘结剂与母材结构性能一致，具有高度均一性。本发明的工艺简单，节约成本；本发明采用陶瓷坯件连接，连接面加工简单，并且采用一次熔渗反应烧结，最终部件性能均一，没有局部收缩，没有应力存在。较已有技术整体工艺简单，节约成本。

本发明待生产的部件是由多个含碳复合材料制成的坯件组合成一个复合体，坯件相互粘合在一起，并对复合体进行熔渗反应过程。通过将多个零部件组合成一个部件可以以简单的方式生产尺寸较大且具有中空等形状复杂的部件。

本发明提供一种以陶瓷坯体反应连接工艺生产相对较大且具有中空等较复杂形状陶瓷部件的生产方法，尤其是以RB-SiC为基础的陶瓷部件生产方法，通过该方法可以获得和已经公开的方法相比在结构性能方面具有更高均一性，且具有较小的密度变化、以及较高尺寸精度的陶瓷部件。

以上所述仅为本发明的较佳实施例，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种陶瓷坯件在线反应连接方法，其特征在于，包括以下步骤：

1)准备至少两个分别由含碳材料制成的陶瓷坯件；

2)制备粘结剂：

a、将聚丙烯酰胺加入水中，搅拌使之充分溶解，再加入胶粘剂，配置聚丙烯酰胺溶液；

b、将Si粉、C粉及碳化硅微粉依次加入聚丙烯酰胺溶液中，配置成料浆；

c、然后对料浆进行球磨，得到粘结剂；

3)将至少两个陶瓷坯件通过至少一个连接面连接成一个复合体，在陶瓷坯件的连接面之间涂覆粘结剂，然后进行固化，固化后干燥，得到复合坯体；

4)将固化后的复合坯体熔渗反应形成陶瓷部件。

2.根据权利要求1所述的陶瓷坯件在线反应连接方法，其特征在于，所述熔渗反应包括在陶瓷坯件及陶瓷坯件之间的连接面上放置硅或硅合金，然后将放置硅或硅合金的复合坯体在1350℃-1700℃的温度下渗硅处理，使得陶瓷坯件及粘结剂中的碳与硅原位反应生成β-碳化硅结合的整体陶瓷部件。

3.根据权利要求2所述的陶瓷坯件在线反应连接方法，其特征在于，所述渗硅处理的时间为1-3小时。

4.根据权利要求1所述的陶瓷坯件在线反应连接方法，其特征在于，所述粘结剂包括以下重量百分含量的组分：

水25-35％，聚丙烯酰胺5-7％，胶粘剂1-2％，碳化硅微粉30-45％，硅粉10-20％，碳粉5-8％。

5.根据权利要求1所述的陶瓷坯件在线反应连接方法，其特征在于，所述粘结剂包括以下重量百分含量的组分：

水31.34％，聚丙烯酰胺6.07％，胶粘剂1.48％，碳化硅微粉38.43％，硅粉15.95％，碳粉6.76％。

6.根据权利要求1所述的用于碳化硅陶瓷在线反应连接的粘结剂的组合物，其特征在于，所述碳化硅微粉包括第一粒度的碳化硅微粉和第二粒度的碳化硅微粉，所述第一粒度的碳化硅微粉的粒度为1－10μM，所述第二粒度的碳化硅微粉的粒度为20－40μM，所述第一粒度的碳化硅微粉与所述第二粒度的碳化硅微粉的质量比为1-2：1。

7.根据权利要求1-6任一项所述的陶瓷坯件在线反应连接方法，其特征在于，所述固化 在室温下进行，所述干燥包括将粘接后的陶瓷坯件放置在烘箱中，所述干燥的温度为110-130℃，干燥的时间为3－5小时。

8.根据权利要求7所述的陶瓷坯件在线反应连接方法，其特征在于，还包括：

在陶瓷坯件的连接面之间涂覆粘结剂后对连接面进行加压，或使用工装对连接的陶瓷坯体在连接面之间形成连接缝的情况下进行对准，然后使用粘结剂填充连接缝，最后对连接的陶瓷坯件进行固化。

9.根据权利要求8所述的陶瓷坯件在线反应连接方法，其特征在于，所述步骤1)包括：利用已有的碳化硅陶瓷凝胶注成型技术，制备所需的含碳陶瓷坯件；

对陶瓷坯件进行加工，利用数控加工中心，采用金刚石刀具对单个碳化硅陶瓷坯件进行加工；

最后利用粘结剂，把上述加工好的陶瓷坯件连接成具有中空结构的复合坯体。

10.根据权利要求9所述的陶瓷坯件在线反应连接方法，其特征在于，所述球磨的时间为15-25小时。