CN104269452A - 硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
一种硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池及其制备方法，其中硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池结构，包括：一导电玻璃；一n型电子传输层，其制作在导电玻璃上；一钙钛矿光敏层，其制作在n型电子传输层上；一p型空穴传输层，其制作在钙钛矿光敏层上；一金属对电极，其制作在p型空穴传输层上。本发明，具有用成本低廉，易于合成的p型硅基薄膜材料作为空穴传输层，取代价格昂贵的spiro-OMeTAD有机材料，提高硅太阳电池的长波响应和电池效率的优点。
Description
技术领域
本发明涉及太阳电池技术领域，特别是指一种硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池及其制备方法。
背景技术
当前薄膜电池主要以碲化镉(CdTe)和铜铟镓硒太阳(CIGS)电池为主要代表，目前世界报道的小面积电池转换效率已分别达到19.6％和19.8％。但以上薄膜电池制备材料中涉及昂贵的稀有元素碲、铟、镓以及对人体和环境有巨大污染的镉元素，故这些薄膜电池在未来太瓦级装机总量水平上的发展会受到极大限制。
近期，作为染料敏化电池“升级版”的新型钙钛矿结构薄膜太阳电池吸引了光伏电池界的极大兴趣。在短短的四年时间内，基于钙钛矿结构的有机-无机混合甲胺铅碘材料制备的太阳电池效率突飞猛进。该电池制备材料均为地壳储量丰富的元素，制备方法简单，全制程低温，因而具有非常广阔的产业化前景。这种钙钛矿结构铅卤化物光敏材料，具有典型的半导体材料特性和合适的禁带宽度，对小于800nm波长太阳光的吸收效率可以达到95％以上，而且载流子具有很高的迁移率和扩散长度，特别适合于光伏应用。
然而现有的效率超过15％的高效钙钛矿电池无一例外的都采用了螺二芴(spiro-OMeTAD)这一有机化合物作为p型空穴传输层(HTM)，其价格为黄金的十倍以上(4000RMB/g)，极大的限制了钙钛矿电池的产业化应用进程，寻求更加合适的易于合成的廉价p型空穴传输层成为推动器件发展的重要驱动力。作为p型空穴传输层的材料必须在与钙钛矿层的交界面处形成典型的空穴选择、电子排斥的异质结接触，即要求其具有合适的带隙宽度、电子亲和势与带边位置，并具有良好的光电导率和迁移率。为满足上述要求，可以在p型硅基薄膜材料中掺杂适当的氮元素或碳元素或氧元素，从而显著改变p型硅基薄膜材料的能带结构。本发明提出利用p型硅基薄膜材料带隙可调，掺杂类型可变，对太阳光有一定的吸收等优异特性，实现对spiro-OMeTAD有机材料的替代，进而大大推进非晶硅产业与钙钛矿电池的有机结合。
发明内容
本发明的目的在于，提供一种硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池结构及其制备方法，具有用成本低廉，易于合成的p型硅基薄膜材料作为空穴传输层，取代价格昂贵的spiro-OMeTAD有机材料，提高硅太阳电池的长波响应和电池效率的优点。
为达到上述目的，本发明提出一种硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池结构，包括：
一导电玻璃；
一n型电子传输层，其制作在导电玻璃上；
一钙钛矿光敏层，其制作在n型电子传输层上；
一p型空穴传输层，其制作在钙钛矿光敏层上；
一金属对电极，其制作在p型空穴传输层上。
本发明还提供一种硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池结构，包括：
一导电玻璃；
一p型空穴传输层，其制作在导电玻璃上；
一钙钛矿光敏层，其制作在p型电子传输层上；
一n型电子传输层，其制作在钙钛矿光敏层上；
一金属对电极，其制作在n型空穴传输层上。
本发明又提供一种硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤1：取一导电玻璃；
步骤2：清洗、吹干；
步骤3：在导电玻璃上依次沉积n型电子传输层、钙钛矿光敏层、p型空穴传输层和金属对电极，完成制备。
本发明再提供一种硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤1：取一导电玻璃；
步骤2：清洗、吹干；
步骤3：在导电玻璃上依次沉积p型空穴传输层、钙钛矿光敏层、n型电子传输层和金属对电极，完成制备。
本发明具有以下有益效果：
1.利用本发明，可以保证长波光激发的载流子在最近的硅基薄膜/钙钛矿异质结处分开，并且给器件增加了额外的异质结电势，显著提高器件的短路电流和开路电压。
2.相比于其他p型空穴选择层材料，非晶硅带隙可调，尤其是价廉易制的特点，可以大大降低钙钛矿太阳电池的生产成本，加速钙钛矿电池的推广。
3.利用本发明，可以实现电池全制程真空沉积工艺，避免了溶液法制备p型空穴传输层技术，与现有的非晶硅电池生产技术完全兼容，因而利于规模化生产。
附图说明
为进一步说明本发明的技术内容，以下结合实施例及附图详细说明如后，其中：
图1为钙钛矿/硅基薄膜叠层能带结构示意图；
图2为本发明的第一实施例的结构示意图；
图3为本发明的第二实施例的结构示意图；
图4为本发明第一实施例的制备流程图；
图5为本发明第二实施例的制备流程图。
具体实施方式
请参阅图1所示，本发明提供硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池的工作原理，简述如下：
针对NIP结构的钙钛矿太阳电池，钙钛矿材料的导带底为-3.93eV(相对于真空能级)，价带顶为-5.43eV，而p型非晶薄膜通过碳、氮、氧等合金掺杂，可将导带边和价带边调节至高于钙钛矿I层相应的带边，形成的分立能带结构如图1(a)所示，无光照热平衡时能带结构如图1(b)所示，此时费米能级达到统一。连接后形成的异质结构适合空穴从钙钛矿I层向P型层输送、但电子被导带阻挡，即具有明显的空穴载流子收集能力。PIN结构中钙钛矿I层在两边异质结自建场贯通下能带发生倾斜，将加速光生电子流向N区，光生空穴流向P区，产生显著的光生载流子场助收集效应。
请参阅图2所示，本发明提供一种硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池结构，包括：
一导电玻璃1，所述导电玻璃1的材料可以为FTO玻璃、ITO玻璃、AZO玻璃或IZO玻璃，玻璃的方块电阻为5-30Ω/□；
一n型电子传输层2，其制作在导电玻璃1上，所述n型电子传输层2为n型氧化锌薄膜、n型氧化钛薄膜或者n型硅基薄膜，膜厚为5nm-50nm；
一钙钛矿光敏层3，其制作在n型电子传输层2上，所述钙钛矿光敏层3为CH3NH3PbI3或CH3NH3PbI3-xClx，厚度为50nm-2000nm；
一p型空穴传输层4，其制作在钙钛矿光敏层3上，所述p型空穴传输层4为p型硅基薄膜，包括硅基合金薄膜，如微晶硅碳合金、微晶硅氮合金、微晶硅氧合金、非晶硅碳合金、非晶硅氮合金或非微晶硅氧合金中的一种或其组合。沉积方法为等离子体增强化学气相沉积，厚度在10nm-100nm，含碳的原子分数在10％-30％，含氮的原子分数在10％-30％，含氧的原子分数在10％-30％；
一金属对电极5，其制作在p型空穴传输层4上，所述金属对电极5为金、银、铜或铝中的一种或其组合。
请参阅图3所示，本发明另外提供一种硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池结构，包括：
一导电玻璃1，所述导电玻璃1的材料可以为FTO玻璃、ITO玻璃、AZO玻璃或IZO玻璃，玻璃的方块电阻为5-30Ω/□；
一p型空穴传输层4，其制作在导电玻璃1上，所述p型空穴传输层4为p型硅基薄膜，包括硅基合金薄膜，如微晶硅碳合金、微晶硅氮合金、微晶硅氧合金、非晶硅碳合金、非晶硅氮合金或非微晶硅氧合金中的一种或其组合。沉积方法为等离子体增强化学气相沉积，厚度在10nm-100nm，含碳的原子分数在10％-30％，含氮的原子分数在10％-30％，含氧的原子分数在10％-30％；
一钙钛矿光敏层3，其制作在p型电子传输层4上，所述钙钛矿光敏层3为CH3NH3PbI3或CH3NH3PbI3-xClx，厚度为50nm-2000nm；
一n型电子传输层2，其制作在钙钛矿光敏层3上，所述n型电子传输层2为n型氧化锌薄膜、n型氧化钛薄膜或者n型硅基薄膜，膜厚为5nm-50nm；
一金属对电极5，其制作在n型电子传输层2上，所述金属对电极5为金、银、铜或铝中的一种或其组合。
请参阅图4，结合参阅图2，一种硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池制备方法，包括如下步骤：
步骤1：取一导电玻璃1。所述导电玻璃1的材料可以为FTO玻璃、ITO玻璃、AZO玻璃或IZO玻璃，玻璃的方块电阻为5-30Ω/□，起到后续镀膜层的支撑和导电作用。
步骤2：清洗、吹干。通过超声波有机溶剂清洗后，用氮气吹干。在导电层上进行局域腐蚀或遮蔽，避免后续镀膜时上下电极形成短路。
步骤3：在导电玻璃1上依次沉积n型电子传输层2、钙钛矿光敏层3、p型空穴传输层4和金属对电极5，完成制备。所述n型电子传输层2为氧化锌或氧化钛薄膜，膜厚为5nm-50nm，沉积方法为磁控溅射法，也可以为n型硅基薄膜，包括氢稀释或未氢稀释的n型微晶硅或n型非晶硅，膜厚为5-50nm，沉积方法为化学气相沉积法。沉积n型电子传输层2之前可以用酸溶液对玻璃导电层进行腐蚀以界定有源区图形，并可以用氧或氮等离子体对表面进行清洁。所述钙钛矿光敏层3为CH3NH3PbI3或CH3NH3PbI3-xClx，沉积方法为有机-无机双源共蒸发方法或旋涂法，厚度为50nm-2000nm，沉积后经过退火步骤，形成稳定的钙钛矿光敏层，退火方式包括热板退火、烘箱退火、炉管退火或烧结炉退火，退火温度为70-200℃，时间为10min-100min。所述p型空穴传输层4为p型硅基合金薄膜，包括微晶硅碳合金、微晶硅氮合金、微晶硅氧合金、非晶硅碳合金、非晶硅氮合金或非微晶硅氧合金中的一种或其组合。沉积方法为化学气相沉积，包括等离子体化学气相沉积、热丝化学气相沉积、光诱导化学气相沉积，厚度在10nm-100nm，含碳的原子分数在10％-30％，含氮的原子分数在10％-30％，含氧的原子分数在10％-30％。所述金属对电极5为金、银、铜或铝中的一种或其组合，沉积方法包括电子束蒸发或电阻热蒸发。
请参阅图5，结合参阅图3，另外一种硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池制备方法，包括如下步骤：
步骤1：取一导电玻璃1。所述导电玻璃1的材料可以为FTO玻璃、ITO玻璃、AZO玻璃或IZO玻璃，玻璃的方块电阻为5-30Ω/□，起到后续镀膜层的支撑和导电作用。
步骤2：清洗、吹干。通过超声波有机溶剂清洗后，用氮气吹干。在导电层上进行局域腐蚀或遮蔽，避免后续镀膜时上下电极形成短路。
步骤3：在导电玻璃1上依次沉积p型空穴传输层4、钙钛矿光敏层3、n型电子传输层2和金属对电极5，完成制备。所述p型空穴传输层4为p型硅基合金薄膜，包括微晶硅碳合金、微晶硅氮合金、微晶硅氧合金、非晶硅碳合金、非晶硅氮合金或非微晶硅氧合金中的一种或其组合。沉积方法为化学气相沉积，包括等离子体化学气相沉积、热丝化学气相沉积、光诱导化学气相沉积，厚度在10nm-100nm，含碳的原子分数在10％-30％，含氮的原子分数在10％-30％，含氧的原子分数在10％-30％。所述钙钛矿光敏层3为CH3NH3PbI3或CH3NH3PbI3-xClx，沉积方法为有机-无机双源共蒸发方法或旋涂法，厚度为50nm-2000nm，沉积后经过退火步骤，形成稳定的钙钛矿光敏层，退火方式包括热板退火、烘箱退火、炉管退火或烧结炉退火，退火温度为70-200℃，时间为10min-100min。所述n型电子传输层2为氧化锌或氧化钛薄膜，膜厚为5nm-50nm，沉积方法为磁控溅射法，也可以为n型硅基薄膜，包括氢稀释或未氢稀释的n型微晶硅或n型非晶硅，膜厚为5-50nm，沉积方法为化学气相沉积法。沉积n型电子传输层2之前可以用酸溶液对玻璃导电层进行腐蚀以界定有源区图形，并可以用氧或氮等离子体对表面进行清洁。所述金属对电极5为金、银、铜或铝中的一种或其组合，沉积方法包括电子束蒸发或电阻热蒸发。
以上所述的具体实施例，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步的详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施例而已，并不限制本发明。凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池结构，包括：
一导电玻璃；
一n型电子传输层，其制作在导电玻璃上；
一钙钛矿光敏层，其制作在n型电子传输层上；
一p型空穴传输层，其制作在钙钛矿光敏层上；
一金属对电极，其制作在p型空穴传输层上。
2.一种硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池结构，包括：
一导电玻璃；
一p型空穴传输层，其制作在导电玻璃上；
一钙钛矿光敏层，其制作在p型电子传输层上；
一n型电子传输层，其制作在钙钛矿光敏层上；
一金属对电极，其制作在n型空穴传输层上。
3.根据权利要求1或2所述的硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池结构，其中所述n型电子传输层的材料为n型氧化锌薄膜、n型氧化钛薄膜或者n型硅基薄膜，膜厚为5nm-50nm。
4.根据权利要求1或2所述的硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池结构，其中所述钙钛矿光敏层的材料为CH3NH3PbI3或CH3NH3PbI3-xClx，厚度为50nm-2000nm。
5.根据权利要求1或2所述的硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池结构，其中所述p型空穴传输层的材料为p型硅基薄膜，该p型硅基薄膜包括硅基合金薄膜，该p型硅基薄膜的材料为微晶硅碳合金、微晶硅氮合金、微晶硅氧合金、非晶硅碳合金、非晶硅氮合金或非微晶硅氧合金中的一种或其组合；该p型硅基薄膜的厚度为10nm-100nm。
6.一种硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤1：取一导电玻璃；
步骤2：清洗、吹干；
步骤3：在导电玻璃上依次沉积n型电子传输层、钙钛矿光敏层、p型空穴传输层和金属对电极，完成制备。
7.一种硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤1：取一导电玻璃；
步骤2：清洗、吹干；
步骤3：在导电玻璃上依次沉积p型空穴传输层、钙钛矿光敏层、n型电子传输层和金属对电极，完成制备。
8.根据权利要求6或7所述的硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池的制备方法，其中所述n型电子传输层的材料为氧化锌或氧化钛薄膜，厚度为5nm-50nm，沉积方法为磁控溅射法，或n型电子传输层的材料为n型硅基薄膜，膜厚为5-50nm，沉积方法为化学气相沉积法。
9.根据权利要求6或7所述的硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池的制备方法，其中所述钙钛矿光敏层的材料为CH3NH3PbI3或CH3NH3PbI3-xClx，厚度为50nm-2000nm，沉积方法为有机-无机双源共蒸发方法或旋涂法。
10.根据权利要求6或7所述的硅基薄膜材料的钙钛矿太阳电池的制备方法，其中所述p型空穴传输层的材料为p型硅基合金薄膜，包括微晶硅碳合金、微晶硅氮合金、微晶硅氧合金、非晶硅碳合金、非晶硅氮合金或非微晶硅氧合金中的一种或及其组合，沉积方法为化学气相沉积，沉积厚度为10nm-100nm，含碳的原子分数在10％-30％，含氮的原子分数在10％-30％，含氧的原子分数在10％-30％。
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