CN104253264A - 二次电池电极以及锂离子二次电池 - Google Patents

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Abstract

本发明的二次电池电极具备集电体和设置在所述集电体之上的层。所述层具有多个活性物质体和纤维。所述纤维设置在所述多个活性物质体内相邻的活性物质体之间。所述相邻的活性物质体通过所述纤维而相互连接。

Description

二次电池电极以及锂离子二次电池
本申请基于由2013年6月26日申请的在先日本专利申请第2013-134099号产生的优先权的利益，并且为了获取该利益，在此援引包含其全部内容。
技术领域
这里所要说明的多种形态的实施方式全部涉及二次电池电极以及锂离子二次电池。
背景技术
在锂离子二次电池中，通过将活性物质、导电体以及粘合剂涂液化，并且将包含活性物质、导电体以及粘合剂的涂液涂布在集电体之上，形成了具有活性物质、导电体、粘合剂片材以及集电体的电极。
然而，在电极中，活性物质在集电体上相互接触而发生凝聚。由此，锂离子或电子变得难以在活性物质彼此相互接触的部分进出。即，就目前的锂离子二次电池而言，活性物质并没有被有效地利用，有可能还没有得到充分的电池容量。
发明内容
本发明的实施方式提供能够使容量增大的二次电池电极以及锂离子二次电池。
实施方式的二次电池电极具备集电体和设置在所述集电体之上的层。所述层具有多个活性物质体和纤维。所述纤维设置在所述多个活性物质体内相邻的活性物质体之间。所述相邻的活性物质体通过所述纤维而相互连接。
通过上述构成，能够使容量增大。
附图说明
图1是第1实施方式的锂离子二次电池的剖视示意图。
图2是第1实施方式的锂离子二次电池的剖视示意图，其是图1的放大图。
图3是第1实施方式的锂离子二次电池的电极的SEM图像。
图4是第2实施方式的锂离子二次电池的剖视示意图。
图5A和图5B是表示电极的制造方法的示意图。
具体实施方式
以下，参照附图对实施方式进行说明。在以下的说明中，对相同的部件标记相同的附图标记，并且对说明过一次的部件适当省略其说明。
图1是第1实施方式的锂离子二次电池的剖视示意图。图2是上述锂离子二次电池的剖视示意图，其是图1的放大图。图3是上述锂离子二次电池的电极的SEM图像。图3中，作为一个例子示出了负极一侧的电极的SEM图像。
第1实施方式的锂离子二次电池1具备集电体10（第1集电体）、第1层20和隔膜40。将包括集电体10和第1层20在内作为例如负电极30。
此外，锂离子二次电池1具备集电体50（第2集电体）和第2层60。将包括集电体50和第2层60在内作为例如正电极70。在负电极30与正电极70之间，设置有电解质（电解溶液）。可以将负电极30和正电极70分别称为二次电池电极。集电体10为平坦（flat）形状的金属板。集电体10的厚度例如为40μm（微米）以下。
第1层20设置在集电体10之上。第1层20的厚度例如为50μm以下。第1层20具有多个活性物质体21（第1活性物质体）和纤维22（第1纤维）。纤维22设置在多个活性物质体21之中相邻的活性物质体21之间。活性物质体21有时也称为负极活性物质体21。
活性物质体21的平均粒径例如为10μm以下。在此，实施方式中的平均粒径是用例如体积平均粒子径来定义的。相邻的活性物质体21通过纤维22而相互连接。在相邻的活性物质体21之间，存在空隙25。另外，为了通过纤维22使活性物质体21彼此的连接更强，如图2所示，相邻的活性物质体21中的任一个的表面的一部分可以被与相邻的活性物质体21中的任一个连接的纤维22的端22e所被覆。
纤维22为连接多个活性物质体21各个之间的粘结部件，并且具有导电性。纤维22包含绝缘材料22i和导电体22c。导电体22c例如为导电性粒子。例如，在纤维22中，导电体22c分散在绝缘材料22i之中。纤维22的线宽为1μm以下。通过将这样的具有导电性的纤维22设置在多个活性物质体21各个之间，锂离子（Li+）或电子能够没有遗漏地遍及活性物质体21。
另外，在锂离子二次电池1中，正电极70隔着隔膜40与负电极30相对置。集电体50为平坦形状的金属板。集电体50的厚度例如为40μm（微米）以下。
第2层60设置在集电体50之上。第2层60的厚度例如为200μm以下。第2层60具有多个活性物质体61（第2活性物质体）和纤维62（第2纤维）。纤维62设置在多个活性物质体61之中相邻的活性物质体61之间。在相邻的活性物质体61之间，存在空隙65。活性物质体61也有时称为正极活性物质体61。
活性物质体61的平均粒径例如为10μm以下。相邻的活性物质体61通过纤维62而相互连接。另外，与图2所示的结构相同地，相邻的活性物质体61中的任一个的表面的一部分被与相邻的活性物质体61中的任一个连接的纤维62的端所被覆。
纤维62是连接多个活性物质体61各个之间的粘结部件，并且具有导电性。纤维62包含绝缘材料和导电体。导电体例如为导电性粒子。例如，在纤维62中，导电体分散在绝缘材料之中。纤维62的线宽为1μm以下。通过将这样的具有导电性的纤维62设置在多个活性物质体61各个之间，锂离子（Li+）或电子能够没有遗漏地遍及活性物质体61。
另外，锂离子二次电池1在负电极30与正电极70之间设置有隔膜40。通过设置隔膜40，防止负电极30与正电极70发生电短路。在隔膜40上，设置有多个使锂离子（Li+）通过的孔40h。通过该孔40h，锂离子（Li+）能够从负极一侧移动到正极一侧，或者从正极一侧移动到负极一侧。
第1层20和第2层60通过电纺丝法（ES法）而形成（后述）。
集电体10、50的材料为铝（Al）、铝合金、铜（Cu）。作为铝合金，含有选自镁（Mg）、锰（Mn）、铬（Cr）、锌（Zn）、硅（Si）、铁（Fe）以及镍（Ni）中的至少一种以上的金属成分。
作为活性物质体（负极活性物质）21的材料，例如可以列举出：金属氧化物、金属硫化物、金属氮化物、合金等。
作为金属氧化物，例如可以列举出：WO3等钨氧化物、SnB0.4P0.6O3.1等非晶锡氧化物、SnSiO3等锡硅氧化物、SiO等氧化硅、Li4+xTi5O12等尖晶石结构的钛酸锂等。
金属氧化物例如为钛酸锂那样的锂钛氧化物（锂钛复合氧化物）。金属硫化物例如为TiS2等硫化锂、MoS2等硫化钼、FeS、FeS2、LixFeS2等硫化铁。金属氮化物例如为LixCoyN（0<x<4，0<y<0.5）等锂钴氮化物等。从循环性能的观点考虑，优选钛酸锂。这是因为，钛酸锂的锂嵌入电位约为1.5V，是相对于铝箔集电体或铝合金箔集电体在电化学上稳定的材料。此外，还可以使用碳化锂（LiC6）等。
活性物质体（正极活性物质）61的材料可以列举出：氧化物、硫化物、聚合物等。
作为氧化物，例如可以列举出：二氧化锰（MnO2）、氧化铁、氧化铜、氧化镍、LixMn2O4或LixMnO2等锂锰复合氧化物、LixNiO2等锂镍复合氧化物、LixCoO2等锂钴复合氧化物、LiNi1-yCoyO2等锂镍钴复合氧化物、LiMnyCo1-yO2等锂锰钴复合氧化物、LixMn2-yNiyO4等尖晶石型锂锰镍复合氧化物、LixFePO4、LixFe1-yMnyPO4、LixCoPO4等具有橄榄石结构的锂磷酸化物、例如Fe2(SO4)3等硫酸铁、例如V2O5等钒氧化物等。另外，x、y分别为0～1的范围。
作为聚合物，可以列举出：聚苯胺、聚吡咯等导电性聚合物材料、二硫化物系聚合物材料等。此外，还可以使用硫（S）、氟化碳（CF）等。
作为导电体的材料，可以列举出：乙炔黑、炭黑、焦炭、碳素纤维、石墨等。
作为纤维22、62的材料，选择具有绝缘性且具有柔软性的材料。纤维22、62的材料例如包含聚酰胺酰亚胺（PAI）、聚四氟乙烯（PTFE）以及聚偏氟乙烯（PVdF）中的至少任一个。
作为隔膜40的材料，可以列举出：合成树脂制无纺布、聚乙烯多孔质薄膜、聚丙烯多孔质薄膜等。
作为电解溶液，使用非水电解质。作为非水电解质，可以列举出：通过将电解质溶解在有机溶剂中而制备的液状非水电解质、将液状电解质与高分子材料复合化而成的凝胶状非水电解质或者将锂盐电解质与高分子材料复合化而成的固体非水电解质。另外，还可以将含有锂离子的常温熔融盐（离子性融体）作为非水电解质来使用。
作为电解质，例如可以列举出：LiBF4、LiPF6、LiAsF6、LiClO4、LiCF3SO3、LiN(CF3SO2)2、LiN(C2F5SO2)2、Li(CF3SO2)3C、LiB[(OCO)2]2等。所使用的电解质的种类可以为一种或者两种以上。
作为有机溶剂，例如可以列举出：碳酸亚丙酯（PC）、碳酸亚乙酯（EC）等环状碳酸酯、碳酸二乙酯（DEC）、碳酸二甲酯（DMC）或者碳酸甲乙酯（MEC）等链状碳酸酯、二甲氧基乙烷（DME）、二乙氧基乙烷（DEE）等链状醚、四氢呋喃（THF）、二氧戊环（DOX）等环状醚、γ-丁内酯（GBL）、乙腈（AN）、环丁砜（SL）等。这些有机溶剂可以单独使用，或者以两种以上的混合物的形态来使用。
作为高分子材料，例如可以列举出：聚偏氟乙烯（PVdF）、聚丙烯腈（PAN）、聚氧化乙烯（PEO）等。
图1中例示了一组的负电极30、正电极70和隔膜40，但实施方式并不限于这个例子。例如，也可以使负电极30、正电极70和隔膜40的组为多组来进行叠层，还可以将负电极30与正电极70交替配列并且在负电极30与正电极70之间设置隔膜40。
对锂离子二次电池1的工作进行说明。
如图1所示，当锂离子二次电池1充电时，向正电极70施加负电位（或接地电位），并且向负电极30施加正电位。充电时，锂离子（Li+）从正电极70一侧的活性物质体61脱嵌，并且向负电极30一侧移动。此时，从锂脱嵌的电子（e-）经过电流径路80而流至负电极30一侧。然后，锂离子（Li+）与负电极30一侧的活性物质体21结合。
而当锂离子二次电池1放电时，锂离子（Li+）从负电极30一侧的活性物质体21脱嵌，并且向正电极70一侧移动。此时，从锂脱嵌的电子（e-）经过电流径路80而流至正电极70一侧。然后，锂离子（Li+）与正电极70一侧的活性物质体61结合。
在锂离子二次电池1中，第1层20具有包含活性物质体21和纤维22的网状结构。例如，在负电极30一侧，多个活性物质体21分别通过纤维22而三维地连接。即，对于锂离子二次电池1而言，多个活性物质体21分别隔着纤维22而分开，多个活性物质体21各自的露出面大幅增大。另外，纤维22作为粘结剂起作用，并且具有导电性。
这样，每一个活性物质体2的露出在电解质中的露出面增加，由此锂离子（Li+）能够在活性物质体21中进出的面积增大。另外，在多条纤维22各条之间，存在缝隙。通过该缝隙，充放电时，锂离子（Li+）能够有效地从多条纤维22各条之间的缝隙经过。
由此，对于锂离子二次电池1而言，其电池容量大幅增加。在此，电池容量是指从开始使用电池到使用结束为止所放出的电量。另外，锂离子二次电池的功率也大幅增加。
此外，活性物质体21、61的露出面积变得越小，则锂离子（Li+）无法到达的活性物质体的位置增多。在这样的位置，有可能会产生不能作为活性物质起作用的缺陷。在第1实施方式中，使活性物质体21、61的露出面积增加，由此来避免产生这样的缺陷。
另外，对于正电极70一侧而言，第2层60与第1层20具有相同的结构，因此其也可以得到与负电极30一侧相同的效果。
图4是第2实施方式的锂离子二次电池的剖视示意图。
就第2实施方式的锂离子二次电池2而言，对第1层20和第2层60实施了例如高压压制处理。第2实施方式的第1层20和第2层60与第1实施方式的第1层20和第2层60相比，空隙25、65的容积减少。
例如，将第1层20以及第2层60暂时浸泡在电解溶液中，然后实施高压压制处理，由此使空隙25、65的容积减少。高压压制后，在相邻的活性物质体21之间以及相邻的活性物质体61之间，残存电解质。
另外，在第2实施方式中，没有使导电体分散于纤维22、62。在第2实施方式中，使导电体担载于活性物质体21以及活性物质体61中的任一个。即，第1层20具有导电体23。或者，第2层60具有导电体63。
在第2实施方式中，使空隙25、65的容积减少，从而第1层20以及第2层60的活性物质体的密度增加。由此，锂离子（Li+）能够在活性物质体21中进出的面积进一步增大。其结果是，对于锂离子二次电池2而言，其电池容量以及输出功率进一步增加。
图5A以及图5B是表示电极的制造方法的示意图。图5A以及图5B中例示了负极一侧。图5B是集电体10附近的放大图。
第1层20通过ES法而形成在集电体10之上。例如，如图5A所示，在喷嘴90之中填充活性物质体21以及纤维22（或成为纤维22的原料）。使活性物质体21以及纤维22（或其原料）在喷嘴90内分散在溶剂中。
接着，在喷嘴90与集电体10之间施加高电压（例如数千V）。通过喷嘴90与集电体10之间的强电场，从喷嘴90喷射活性物质体21以及纤维22（或其原料），并且带有正电位的活性物质体21以及纤维22朝着带有负电位的集电体10被加速。在活性物质体21和纤维22飞行期间，溶剂从活性物质体21以及纤维22蒸发。
其后，被强电场加速而得到了高能量的活性物质体21以及纤维22附着在集电体10上。由此，在集电体10之上形成第1层20。在形成了所期望的厚度的第1层20后，使集电体10向着箭头方向滑动，从而遍布集电体10的宽范围地形成第1层20。另外，第2层60也通过相同的方法形成。
此外，在第2实施方式中，其后将第1层20以及第2层60浸泡在电解溶液中，进而接着对第1层20以及第2层60进行高压压制处理。
以上，参照具体例子对实施方式进行了说明。然而，实施方式并不限于这些具体例子。即，本领域技术人员在这些具体例子上适当施加设计改变的方案只要也具备实施方式的特点，就也包括在实施方式的范围中。上述各具体例子所具备的各要素以及其配置、材料、条件、形状、尺寸等并不限于所例示的那些，可以适当改变。
另外，“部位A设置在部位B之上”时的“之上”是以下述意思来使用的：部位A与部位B接触并且部位A设置在部位B之上时、和部位A不与部位B接触并且部位A设置在部位B的上方时。此外，当使部位A与部位B的叠层順序颠倒时，变为“部位A设置在部位B之下”，在这种情况下也有时会使用“部位A设置在部位B之上”这一表述。这是因为，即便使部位A与部位B的叠层順序颠倒，颠倒前后其叠层结构也是不变的。
另外，上述各实施方式所具备的各要素只要技术上是可能的就能够复合，将它们组合而成的方案只要包含实施方式的特点，就也包含在实施方式的范围中。此外，在实施方式的思想范畴内，对于本领域技术人员来说，可以想到各种改变例以及修改例，这些改变例以及修改例也被认为属于实施方式的范围。
对本发明的几个实施方式进行了说明，但这些实施方式是作为例子所列举的，并不意味着对发明的范围进行限定。这些新型的实施方式也可以用其它的各种方式来实施，在不超出发明主旨的范围内，可以进行各种省略、置换、改变。这些实施方式以及其变形包含在发明的范围和主旨中，并且包含在根据权利要求书所记载的发明和其均等的范围内。

Claims (20)

1.一种二次电池电极，具备：集电体和设置在所述集电体之上的层，其中，所述层具有多个活性物质体和纤维，所述纤维设置在所述多个活性物质体中相邻的活性物质体之间，并且将所述相邻的活性物质体相互连接。
2.根据权利要求1所述的二次电池电极，其中，所述相邻的活性物质体中的任一个的表面的至少一部分被与所述相邻的活性物质体中的任一个连接的所述纤维的端所被覆。
3.根据权利要求1所述的二次电池电极，其中，所述纤维包含绝缘材料和导电体。
4.根据权利要求2所述的二次电池电极，其中，所述纤维包含绝缘材料和导电体。
5.根据权利要求1所述的二次电池电极，其中，所述层还具有导电体。
6.根据权利要求2所述的二次电池电极，其中，所述层还具有导电体。
7.根据权利要求1所述的二次电池电极，其中，所述纤维的线宽为1微米以下。
8.根据权利要求2所述的二次电池电极，其中，所述纤维的线宽为1微米以下。
9.根据权利要求3所述的二次电池电极，其中，所述纤维的线宽为1微米以下。
10.根据权利要求5所述的二次电池电极，其中，所述纤维的线宽为1微米以下。
11.一种锂离子二次电池，具备：第1集电体、设置在所述第1集电体之上的第1层、第2集电体和设置在所述第2集电体之上的第2层，其中，所述第1层具有多个第1活性物质体和第1纤维，所述第1纤维设置在所述多个第1活性物质体中相邻的第1活性物质体之间，并且将所述相邻的第1活性物质体相互连接，
所述第2层具有多个第2活性物质体和第2纤维，所述第2纤维设置在所述多个第2活性物质体中相邻的第2活性物质体之间，并且将所述相邻的第2活性物质体相互连接。
12.根据权利要求11所述的锂离子二次电池，其中，所述相邻的第1活性物质体中的任一个的表面的至少一部分被与所述相邻的第1活性物质体中的任一个连接的所述第1纤维的第1端所被覆，
所述相邻的第2活性物质体中的任一个的表面的至少一部分被与所述相邻的第2活性物质体中的任一个连接的所述第2纤维的第2端所被覆。
13.根据权利要求11所述的锂离子二次电池，其中，所述第1纤维和所述第2纤维中的至少任一个包含绝缘材料和导电体。
14.根据权利要求12所述的锂离子二次电池，其中，所述第1纤维和所述第2纤维中的至少任一个包含绝缘材料和导电体。
15.根据权利要求11所述的锂离子二次电池，其中，所述第1层和所述第2层中的至少任一个还具有导电体。
16.根据权利要求12所述的锂离子二次电池，其中，所述第1层和所述第2层中的至少任一个还具有导电体。
17.根据权利要求11所述的锂离子二次电池，其中，所述第1纤维和所述第2纤维各自的线宽为1微米以下。
18.根据权利要求12所述的锂离子二次电池，其中，所述第1纤维和所述第2纤维各自的线宽为1微米以下。
19.根据权利要求13所述的锂离子二次电池，其中，所述第1纤维和所述第2纤维各自的线宽为1微米以下。
20.根据权利要求15所述的锂离子二次电池，其中，所述第1纤维和所述第2纤维各自的线宽为1微米以下。
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