CN104124290B - 一种含Te-Ti-Cu预置层的碲化镉太阳电池 - Google Patents

一种含Te-Ti-Cu预置层的碲化镉太阳电池 Download PDF

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Abstract

一种含Te‑Ti‑Cu预置层的碲化镉太阳电池，采用一种周期结构的Te‑Ti‑Cu预置层，置于碲化镉太阳电池的吸收层背表面，作为碲化镉太阳电池的背接触层和背电极材料。从材料构型和材料本身性质上抑制铜扩散，消除铜扩散带来的负面影响，实现欧姆接触，避免化学腐蚀和单独沉积其他金属作电极，减少器件制作工序，提高太阳电池的光电转换效率和改善器件的长效稳定性。

Description

一种含Te-Ti-Cu预置层的碲化镉太阳电池
技术领域
本发明属于半导体材料与器件领域。
背景技术
碲化镉是一种重要的光电转换材料，作为p型半导体，它与宽能隙的n型硫化镉可构成CdS/CdTe异质结太阳电池，其理论光电转换效率高达30%。目前，实验室小面积太阳电池的光电转换效率已经突破20%，商业化组件的转换效率超过11%。通常，碲化镉太阳电池的基本结构为：玻璃/透明导电膜/硫化镉/碲化镉/金属电极，其中透明导电膜（TCO）为前电极，硫化镉为窗口层，碲化镉为吸收层。在碲化镉太阳电池的制备过程中，实现吸收层与金属电极之间的低电阻接触是获得稳定、高效电池的关键技术之一。由于碲化镉功函数高，与大多数的金属都难以形成低电阻接触。因此，在实验室研究和工业化生产中，常采用化学腐蚀获得p+的富碲层，随后沉积掺杂的背接触层，最后单独制作镍或金电极。这样，通过沟道输运机制实现吸收层和电极之间的欧姆接触。其中，背接触层往往采用铜或含铜材料，如铜、ZnTe:Cu、HgTe:Cu、CuxTe等，但背接触层中的铜容易扩散，如果仅仅扩散到碲化镉形成受主掺杂，则有利于提高电池性能；如果铜浓度过高或扩散速度快，到主结或前电极，则影响电池的长效稳定性。
发明内容
本发明的目的是为了从材料构型（多层结构）和材料本身性质上抑制铜扩散，消除铜扩散带来的负面影响，减少化学腐蚀和单独金属化的工序环节，进一步改进碲化镉太阳电池的结构，提高填充因子和开路电压，从而获得较高的光电转化效率和稳定性。
为了实现本发明的目的，本发明的技术方案是采用一种Te-Ti-Cu多层预置层，置于碲化镉太阳电池的吸收层背表面，作为碲化镉太阳电池的背接触层和背电极材料，因此，太阳电池的结构变为：玻璃/透明导电膜/硫化镉/碲化镉/Te-Ti-Cu预置层。
在上述方案中，Te-Ti-Cu预置层为周期结构，由碲-钛-铜周期***叠组合在一起，最后一个周期后再沉积一钛层作为电极，并起保护层作用，即堆垛顺序为碲/钛/铜/碲/钛/铜/…/碲/钛/铜/钛，或者钛/碲/铜/钛/碲/铜…/钛/碲/铜/钛，优选地，堆垛顺序为碲/钛/铜/碲/钛/铜/…/碲/钛/铜/钛。
在上述方案中，Te-Ti-Cu预置层的周期数为1~50，Te-Ti-Cu预置层的厚度大于30nm，小于1000 nm，其中 50~300 nm最佳，大于300 nm也有较好效果，碲亚层和钛亚层厚度之比为2~5，铜与碲亚层厚度之比为0~0.06，预置层最后一周期后的钛层为200~1000 nm。
在上述方案中，Te-Ti-Cu预置层经过后处理后，由掺铜的碲化钛主相和碲析出相组成。
在上述方案中，后处理指的是惰性气体气氛，退火温度150℃~500℃，退火时间为10~60分钟。
采用上述方案制备的碲化镉太阳电池，首先，预置层通过后处理具有碲化钛的主相，其能隙约0.8 eV（Phys Rev Lett, 2011, 107:176405)，有较大的功函数（﹥5.2 eV）（J.Phys. C: Solid State Phys, 1987, 20:4201），可起到很好的过渡作用，实现碲化镉与金属电极间的欧姆接触。同时，碲化钛具有防扩散起阻挡层作用（Mat Res Soc Pro, 2005,886:258; DOI: http://dx.doi.org/10.1557/PROC-0886-F03-14），有效抑制金属铜的扩散。预置层中的铜起p型掺杂的作用，铜层很薄，放在预置层堆垛顺序的第三层，从预置层的构型上可阻挡铜扩散到主结，最后一周期后单独的钛层则作为金属电极。在预置层的沉积过程中，可能会有少量的铜与后一预置层中碲发生反应，生成不稳定的CuTe或Cu2Te（ThinSolid Films, 2007，511：7886），但在后处理工序时，稍高温度下易分解从而释放出铜。其次，由于预置层通过后处理具有碲的析出相，碲可以增加短波响应提升器件的短路电流，并且可显著提高碲化镉与金属电极间的接触性能（Sol Energy, 2009, 83:134; J PhysChem Solids, 2010, 71:404）。但常见的方法则是通过化学腐蚀工艺获得富碲层，这样容易产生化学残留，在器件中特别是在工作状态下会继续反应，对器件逐层侵蚀，极大地影响器件的长效稳定性。另外，化学腐蚀后的废液排放也给碲化镉电池的产业化提出了更高的要求。而采用上述方案，则在碲化镉退火后无需采用湿法工艺获得富碲层。总之，采用上述方案，从材料的构型和材料本身性质上可有效抑制铜的扩散，实现欧姆接触，避免化学腐蚀和单独沉积其他金属作电极，减少器件制作工序，提高太阳电池的光电转换效率和改善器件的长效稳定性。
附图说明
图1为具有Te-Ti-Cu预置层的碲化镉太阳电池结构图；
图2为2周期的Te-Ti-Cu预置层堆垛顺序图；
图3为20周期Te-Ti-Cu预置层在后处理后的XRD图谱。
图1-3中的符号： G为玻璃，F为透明导电膜，W为CdS，A为CdTe，B为Te-Ti-Cu预置层，T1为碲，T2为钛，T3为铜。
具体实施方式
以下结合附图和实施例对本发明作进一步说明，但本发明的内容不仅限于实施例中涉及的内容。
本发明的结构（如图1所示）为：玻璃（G）/透明导电膜(F)/硫化镉(W)/碲化镉 (A)/Te-Ti-Cu预置层（B），它以碲化镉太阳电池的基本结构为基础，增加了Te-Ti-Cu预置层（B）而减少了独立的金属化工艺。作为背接触和背电极材料，Te-Ti-Cu预置层（B）由掺铜的碲化钛主相和碲析出相组成。图2为2周期Te-Ti-Cu预置层（B）堆垛顺序图，以碲/钛/铜/碲/钛/铜/…/碲/钛/铜/钛堆垛顺序为例，即先沉积Te，再沉积Ti，最后沉积Cu，为了实现金属化，预置层最后一周期后再沉积Ti层作为电极，Ti可以产生较低的接触电阻，有效提高电池的性能（Mat Res Soc Pro, 2004, 796:79），并且保护预置层（B）不被氧化。图3为Te-Ti-Cu预置层（B）经过后处理的XRD图谱，在衍射角2θ≈13.30附近为碲化钛（TiTe2）的（001）衍射峰，2θ≈27.30为TiTe2（002）衍射峰，2θ≈40.80为TiTe2（003）衍射峰，2θ≈56.40为TiTe2（004）衍射峰，同时，可观察到碲的析出相Te（001）。需要说明的是，在图3中没有观察到铜或铜相关化合物的衍射峰出现，这是因为沉积的铜层很薄，铜以杂质形式扩散。X射线荧光谱仪（XRF）测试表明，铜的原子百分含量~7 at%。该预置层中碲含量的多少与图2中碲亚层和钛亚层的厚度有关，也与后处理的退火温度与退火时间有关。由于铜的含量在预置层中很少，不容易形成化合物CuxTe。由图2堆垛顺序结合图3的XRD结果可见，在衬底和Te-Ti-Cu预置层（B）可以实现碲相（T）析出，有效扩展短波响应，降低接触电阻，并避免器件中因化学腐蚀带来的反应性和侵蚀性，以及由此导致的器件不稳定。而碲化钛的功函数很高，能隙很窄，载流子浓度很高。因此，本发明中，Te-Ti-Cu预置层（B）的作用如下：一是生成碲化钛作为主要的过渡层材料，起到欧姆接触的作用，同时，作为阻挡层，抑制铜的扩散，提高电池的光电转换效率和稳定性；二是取代化学腐蚀产生碲，通过预置层形成碲增加短波响应，降低接触电阻，并消除器件中化学腐蚀带来的不良影响，提高电池的稳定性；三是用钛取代常见的镍或金电极，降低电池的接触电阻，提升太阳电池的性能。
本发明实施例中采用的样品为CdTe太阳电池结构中（图1）不包含Te-Ti-Cu预置层（B）的部分：玻璃（G）/透明导电膜(F)/硫化镉(W)/碲化镉 (A)（即电池的基本结构：Glass/TCO/CdS/CdTe）。上述样品经过氯化镉退火处理，随后沉积Te-Ti-Cu预置层（B）即可制备CdTe太阳电池。
Te-Ti-Cu预置层（B）的厚度大于30 nm，小于1000 nm，其中 50~300 nm最佳，大于300 nm也有较好效果，碲亚层和钛亚层厚度之比为2~5，铜与碲亚层厚度之比为0~0.06，预置层（B）最后一周期后作为电极而沉积的钛层200~1000 nm。Te-Ti-Cu预置层（B）的后处理条件为惰性气体保护，退火温度150℃~500℃，退火时间10~60分钟。由于本发明是对CdTe电池基本结构作了改进，因此，在下述实施例中，我们对Te-Ti-Cu预置层（B）的制备、后处理过程作详述，其它过程不再详述。
实施例一：
蒸发法：（1）制备Te-Ti-Cu预置层
把样品放入真空室，抽真空，样品温度为室温，采用电子束蒸发法，顺序沉积碲（T1）、钛（T2）和铜（T3），其中原料碲的纯度为99.99%及以上，钛的纯度为99.99%及以上，铜的纯度为99.99%及以上。沉积碲（T1）的厚度1~10 nm，碲（T1）和钛（T2）厚度比为3.1，铜（T3）与碲（T1）厚度之比为0.05，这样获得一个周期的Te-Ti-Cu预置层（B），连续沉积20周期，获得总厚度为250 nm Te-Ti-Cu预置层（B），最后一周期的Te-Ti-Cu预置层（B）结束后，再沉积钛厚度约500nm作为背电极；
（2）后处理Te-Ti-Cu预置层
把沉积了Te-Ti-Cu预置层（B）的样品取出，放入氮气气体保护的真空退火炉，进行后处理，温度为3500C，时间10~60分钟，然后自然冷却到室温，即获得具有掺铜浓度~6 at%的碲化钛和碲的薄膜作为过渡层的样品。
实施例二：
溅射法：（1）制备Te-Ti-Cu预置层
将碲靶（纯度99.99%及以上）、钛靶（纯度99.99%及以上）和铜靶（纯度99.99%及以上）分别固定在溅射装置对应的三个靶位置上，将样品固定在基片位置上，调整好靶与基片的距离6~9 cm；把样品放入真空室，抽真空，样品温度为室温，采用溅射法，顺序沉积碲（T1）、钛（T2）和铜（T3），其中本底真空~10-4 Pa，工作气体为氩气，工作气压0.1~3.5 Pa，碲靶溅射功率30~100 W，钼靶溅射功率30~300 W，铜靶溅射功率30~100 W，沉积碲（T1）的厚度1~10 nm，碲（T1）和钛（T2）厚度比为3.1，铜（T3）与碲（T1）厚度之比为0.05，这样获得一个周期的Te-Ti-Cu预置层（B），连续沉积20周期，获得总厚度为250 nm Te-Ti-Cu预置层（B），最后一周期的Te-Ti-Cu预置层（B）结束后，再沉积钛（T2）厚度约500 nm作为背电极；
（2）后处理Te-Ti-Cu预置层
沉积完毕后，保压在氩气气氛下原位后处理，温度为3500C，时间10~60分钟；或者把沉积了Te-Ti-Cu预置层（B）的样品取出，放入氮气气体保护的真空退火炉，进行非原位后处理，温度为3500C，时间10~60分钟，然后自然冷却到室温，即获得具有掺铜浓度~6 at%的碲化钛和碲的薄膜作为过渡层的样品。
实施例三：
脉冲激光沉积法：KrF准分子激光器作激发源，重复频率1Hz，靶与衬底S间距离4cm，激光脉冲能量密度1~3J/cm2，生长室本底气压10-4 Pa，激光照射Te靶 (99.999%)生长Te（T1）薄膜，随后激光照射Ti靶 (99.999%) 生长Ti（T2）薄膜，再烧蚀铜靶(99.999%)沉积Cu（T3）薄膜，其中碲（T1）的厚度1~10 nm，碲（T1）和钛（T2）厚度比为3，铜（T3）与碲（T1）厚度之比为0.05，这样就完成一个周期的Te-Ti-Cu预置层（B）的制备。重复上述步骤20次以上，可获得总厚度为200 nm以上的 Te-Ti-Cu预置层（B），最后一周期的Te-Ti-Cu预置层（B）结束后，再沉积钛（T2）厚度约500 nm作为背电极；Te-Ti-Cu预置层的后处理同实施例二(2)。

Claims (2)

1.一种含Te-Ti-Cu预置层的碲化镉太阳电池, 其结构为：玻璃/透明导电膜/硫化镉/碲化镉/Te-Ti-Cu预置层，其特征是：所述Te-Ti-Cu预置层为周期结构，堆垛顺序为碲/钛/铜/碲/钛/铜/…/碲/钛/铜，或者钛/碲/铜/钛/碲/铜…/钛/碲/铜，堆垛顺序最后一个周期后为钛；所述Te-Ti-Cu预置层在惰性气体气氛下，150℃~500℃，退火10~60分钟后处理形成碲和掺铜的碲化钛两种物质作为碲化镉太阳电池的背接触层；所述堆垛顺序最后一个周期后的钛层作为背电极材料。
2.如权利要求1所述的含Te-Ti-Cu预置层的碲化镉太阳电池，其特征是：周期结构的Te-Ti-Cu预置层的周期数为1~50，Te-Ti-Cu预置层的厚度大于30 nm，小于1000 nm，碲亚层和钛亚层厚度之比为2~5，铜与碲亚层厚度之比为0~0.06，堆垛顺序最后一个周期后的钛层为200~1000 nm。
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