CN103990460A - 丙烷完全氧化催化剂及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
一种丙烷完全氧化催化剂的制备方法,将1mol/L的过渡金属盐溶液逐滴滴入化学计量比的1mol/L碳酸钠溶液中,20-80℃反应1-3小时,去离子水洗涤至中性,60-100℃干燥,300-500℃焙烧3-6小时,即可得到丙烷完全氧化催化剂;所述化学计量比为Co2+,Mn2+,Cu2+,Ni2+与CO3 2-的摩尔比分别为=1:1; Fe3+,Cr3+与CO3 2-的摩尔比分别为=2:3。该发明所得过渡金属氧化物,可应用于C3H8、C3H6、CH4等各种烃类的完全催化氧化反应,具有较好的反应活性。
Description
技术领域
本发明涉及催化剂技术领域,尤其是涉及一种丙烷完全氧化催化剂及其制备方法及其应用。
背景技术
随着机动车保有量的逐年增加,机动车尾气(PM(颗粒物)、CO、NOx和HC(碳氢化合物))已成为城市空气的主要污染源之一。近年来,为了解决交通压力,建造了越来越多的地下停车场、过街甬道和隧道等半封闭空间,其中污染物积累更加严重,半封闭空间的空气污染治理与防治问题亟待解决。
目前,国内外对于半封闭空间的空气治理主要有两种方案:第一,建立大风量高空排风塔;第二,空间内部加装除尘和污染物净化装置(催化或吸附富集)。高空排风塔虽然应用最多,但只是稀释了污染物,并没有从本质上进行治理,已经不再是半封闭空间污染治理的首选方案。而除尘与催化一体化方案,彻底消除了污染物,拥有更为广阔的应用前景。
在除尘与催化一体化方案中,HC的完全催化氧化挑战最大。HC结构稳定,完全催化氧化温度一般在300oC以上,因此,开发更为高效的HC完全氧化催化剂具有非常重要的理论与实际意义。
发明内容
为了克服现有技术的不足,本发明提供一种丙烷完全氧化催化剂及其制备方法和应用。
一种丙烷完全氧化催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
将1mol/L的过渡金属盐溶液逐滴滴入化学计量比的1mol/L 碳酸钠溶液中,20-80℃反应1-3小时,去离子水洗涤至中性,60-100℃干燥,300-500℃焙烧3-6小时,即可得到丙烷完全氧化催化剂;所述化学计量比为Co2+, Mn2+, Cu2+, Ni2+与CO3 2-的摩尔比分别为=1:1;Fe3+, Cr3+与CO3 2-的摩尔比分别为=2:3。
所述的过渡金属盐为Co2+, Mn2+, Cu2+, Ni2+, Fe3+, Cr3+的硝酸盐,或氯化物。
一种丙烷完全氧化催化剂,根据上述任一所述方法制备得到。
丙烷完全氧化催化剂应用于丙烷、丙烯、甲烷各种烃类的完全催化氧化反应。
反应活性顺序为四氧化三钴(Co3O4) >钴锰复合氧化物(CoMnOx) >钴铬复合氧化物(CoCrOx) ≈氧化锰(MnOx(MnO2和少量Mn2O3)) >氧化镍(NiO) ≈钴铜复合氧化物(CoCuOx) ≈氧化铬(无定形,CrOx) >氧化铜(CuO) >氧化铁(Fe2O3)。
本发明以丙烷为模拟污染物,针对HC完全催化氧化反应温度过高的现状,通过研究不同过渡金属氧化物的HC完全氧化催化性能,找到一种高效的HC完全氧化催化剂。该催化剂适用于地下停车场和隧道等半封闭空间中低浓度HC的净化。
本发明具有经济廉价,制备简单,催化剂反应活性高等优点。最优Co3O4催化剂,在原料气空速为100000 mLg-1 cat h-1,丙烷浓度为20 ppm的条件下,220oC即可实现90%以上的转化。
具体实施方式
实施例1:
称取3.18g的Na2CO3溶解于30mL去离子水中,配制1mol/L Na2CO3溶液;称取8.00g的Cr(NO3)3·9H2O溶于20mL去离子水中,配制1mol/L铬溶液;将铬溶液逐滴滴入碱溶液中,50℃水浴中反应1h,去离子水洗涤至中性,100℃干燥,300℃焙烧3h,得CrOx。
实施例2:
称取2.12g的Na2CO3溶解于20mL去离子水中,配制1mol/L Na2CO3溶液;将7.16g 50%质量分数的Mn(NO3)2溶液稀释成20mL 1mol/L锰溶液;将锰溶液逐滴滴入碱溶液中,50℃水浴中反应1h,去离子水洗涤至中性,100℃干燥,300℃焙烧3h,得MnOx。
实施例3:
称取3.18g的Na2CO3溶解于30mL去离子水中,配制1mol/L Na2CO3溶液;称取8.08g的Fe(NO3)3·9H2O溶于20mL去离子水中,配制1mol/L铁溶液;将铁溶液逐滴滴入碱溶液中,50℃水浴中反应1h,去离子水洗涤至中性,100℃干燥,300℃焙烧3h,得Fe2O3。
实施例4:
称取2.12g的Na2CO3溶解于20mL去离子水中,配制1mol/L Na2CO3溶液;称取5.82g的Co(NO3)2·6H2O溶于20mL去离子水中,配制1mol/L钴溶液;将钴溶液逐滴滴入碱溶液中,50℃水浴中反应1h,去离子水洗涤至中性,100℃干燥,300℃焙烧3h,得Co3O4。
实施例5:
称取2.12g的Na2CO3溶解于20mL去离子水中,配制1mol/L Na2CO3溶液;称取5.82g的Ni(NO3)2·6H2O溶于20mL去离子水中,配制1mol/L镍溶液;将镍溶液逐滴滴入碱溶液中,50℃水浴中反应1h,去离子水洗涤至中性,100℃干燥,300℃焙烧3h,得NiO。
实施例6:
称取2.12g的Na2CO3溶解于20mL去离子水中,配制1mol/L Na2CO3溶液;称取4.83g的Cu(NO3)2·3H2O溶于20mL去离子水中,配制1mol/L铜溶液;将铜溶液逐滴滴入碱溶液中,50℃水浴中反应1h,去离子水洗涤至中性,100℃干燥,300℃焙烧3h,得CuO。
实施例7:
称取4.24g的Na2CO3溶解于40mL去离子水中,配制1mol/L Na2CO3溶液;称取5.82g的Co(NO3)2·6H2O和8.00g的Cr(NO3)3·9H2O溶于40mL去离子水中,配制阳离子浓度为1mol/L的钴铬混合溶液;将钴铬混合溶液逐滴滴入碱溶液中,50℃水浴中反应1h,去离子水洗涤至中性,100℃干燥,300℃焙烧3h,得CoCrOx。
实施例8:
称取4.24g的Na2CO3溶解于40mL去离子水中,配制1mol/L Na2CO3溶液;称取5.82g的Co(NO3)2·6H2O和7.16g 50%质量分数的Mn(NO3)2溶液,配制阳离子浓度为1mol/L的钴锰混合溶液40mL;将钴锰混合溶液逐滴滴入碱溶液中,50℃水浴中反应1h,去离子水洗涤至中性,100℃干燥,300℃焙烧3h,得CoMnOx。
实施例9:
称取4.24g的Na2CO3溶解于40mL去离子水中,配制1mol/L Na2CO3溶液;称取5.82g的Co(NO3)2·6H2O和4.83g的Cu(NO3)2·3H2O溶于40mL去离子水中,配制阳离子浓度为1mol/L的钴铜混合溶液;将钴铜混合溶液逐滴滴入碱溶液中,50℃水浴中反应1h,去离子水洗涤至中性,100℃干燥,300℃焙烧3h,得CoCuOx。
对比例1:
TiO2(P25),购买于德固赛(Degussa)公司。
应用例1:
催化剂催化性能评价是在内径8mm,长250mm的石英管反应器中进行。原料气空速为100000 mLg-1 cat h-1,丙烷浓度20ppm,平衡气为空气。催化性能测试结果见表1。
表1 过渡金属氧化物的丙烷完全催化氧化反应活性。
表1说明过渡金属氧化物催化剂中,Co3O4的丙烷完全催化氧化反应活性最高;反应活性顺序为Co3O4 > CoMnOx > CoCrOx ≈ MnOx > NiO ≈ CoCuOx ≈ CrOx > CuO > Fe2O3。
Claims (4)
1.一种丙烷完全氧化催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
将1mol/L的过渡金属盐溶液逐滴滴入化学计量比的1mol/L 碳酸钠溶液中,20-80℃反应1-3小时,去离子水洗涤至中性,60-100℃干燥,300-500℃焙烧3-6小时,即可得到丙烷完全氧化催化剂;所述化学计量比为Co2+, Mn2+, Cu2+, Ni2+与CO3 2-的摩尔比分别为=1:1;Fe3+, Cr3+与CO3 2-的摩尔比分别为=2:3。
2.根据权利要求1所述丙烷完全氧化催化剂的制备方法,其特征在于,所述的过渡金属盐为Co2+, Mn2+, Cu2+, Ni2+, Fe3+, Cr3+的硝酸盐,或氯化物。
3. 一种丙烷完全氧化催化剂,其特征在于,根据上述任一权利要求所述方法制备得到。
4.根据权利要求3所述丙烷完全氧化催化剂应用于丙烷、丙烯、甲烷各种烃类的完全催化氧化反应。
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