CN103442509A

CN103442509A - 一种往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器

Info

Publication number: CN103442509A
Application number: CN2013103764686A
Authority: CN
Inventors: 张芝涛; 俞哲; 徐书婧; 李日红; 杨海东; 杜还
Original assignee: Dalian Maritime University
Current assignee: Dalian Maritime University
Priority date: 2013-08-24
Filing date: 2013-08-24
Publication date: 2013-12-11

Abstract

一种往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器，其平板接地电极与覆盖在平板高压电极表面的α-Al₂O₃电介质层之间构成多个非平衡等离子体电离腔，平板接地电极上设置有冷却液腔，平板接地电极上在冷却液腔之间还设置有反应气体冷却腔，大气压非平衡等离子体反应器工作时，原料气体均匀进入反应器后，交替经过多个非平衡等离子体电离腔和多个反应气体冷却腔，再最后经反应气体出口输出，多个非平衡等离子体电离腔既可以采用同一激励电源供电，也可以每个电离腔采用独立的激励电源。本发明使等离子体化学反应进行的更加充分，提升了等离子体化学反应的效果，使每个电离腔的放电性能都得到优化，也可更方便地调控等离子体化学反应进程。

Description

一种往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器

技术领域

本发明属于气体放电与应用技术领域，涉及一种气体放电低温等离子体反应器，尤其是一种往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器。

背景技术

大气压非平衡等离子体被广泛应用于高效活性氧自由基制备、臭氧合成、材料表面处理、等离子体显示、紫外光源、高功率CO₂激光器等领域，实现了传统方法难以达到的处理效果，具有重要的应用价值。与传统的低气压非平衡等离子体发生技术相比，大气压非平衡等离子体具有较高的能量利用效率，并且不需要庞大复杂的真空***和严格密封的真空腔体，因此特别适合在工业连续性生产上应用。目前，电晕放电、微波放电和介质阻挡放电是获得大气压非平衡等离子体的主要方式，其中最具代表性的是大气压介质阻挡放电，其优点是结构简单、容易获得大空间非平衡等离子体。

大气压介质阻挡放电是目前工业中最常用的一种获得大气压非平衡等离子体的方式，特别是在工业臭氧合成领域已有一百余年的历史。在大气压介质阻挡放电体系中，利用电介质层的镇流效应可以在同一放电空间同一激励电压周期内产生数量庞大、结构尺度相近、特性相同的微放电，多数情况下这种微放电表现为微流注的放电模式，这种放电模式是最主要、最常见、也是最容易实现的放电模式。微放电寿命只有十几到几十纳秒，放电通道半径只有0.1～0.2mm，因此这种用肉眼看似均匀的放电模式实际上极不均匀，在放电时间和放电空间上的占空比都很小，结果造成部分等离子体化学反应并不能充分进行。因此，需要通过增加反应气体在电离腔中的存留时间来促使等离子体化学反应的充分进行。

延长等离子体反应器电离腔长度是增加反应气体在电离腔中存留时间的有效方法之一，但受高纯度大面积Al₂O₃电介质层制作和平板式窄间隙大气压非平衡等离子体反应器加工技术的限制，目前直接延长等离子体反应器电离腔长度还存在困难，且会造成大气压非平衡等离子体反应器体积过大，成本提高，可靠性降低。如果将较长的大气压非平衡等离子体反应器的长电离腔分解为2至5个较短的电离腔，并将这些电离腔平行叠加放置，同时通过在大气压非平衡等离子体反应器中设置导流结构，使反应气体依次通过各个分离腔体，以此延长反应气体在电离腔中的存留时间，提升等离子体化学反应的效能。另外，在每个较短的电离腔之间又加入了气体冷却结构，使反应气体在进入下一个电离腔体前温度降低，解决了等离子体化学反应目标产物因温度升高而分解的问题，提升了等离子体化学反应的效果。同时，不同的电离腔既可以采用同一激励电源供电，也可以采用独立激励的供电模式，采用独立激励的供电模式时，可以使每个电离腔的放电性能都得到优化，也可更方便地调控等离子体化学反应进程，实现不同的应用需求。

发明内容

本发明克服了现有用于等离子体化学反应的大气压非平衡等离子体反应器的不足，提供了一种往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器。本发明在常规大气压介质阻挡放电非平衡等离子体反应器基础上，通过改变电离腔和冷却腔的组成结构，改善绝缘介质材料性能等方法构成多级电离腔与多级气体冷却腔的往复式大气压非平衡等离子体发生器，使反应气体的等离子体化学反应进行的更充分，提升等离子体化学反应目标产物的生成效能。

本发明的技术方案是：

一种往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器，包括平板高压电极、α-Al₂O₃电介质层、平板接地电极、原料气体入口、反应气体出口、密封端组件、冷却液腔、至少二级非平衡等离子体电离腔和至少一级反应气体冷却腔。一级非平衡等离子体电离腔和二级非平衡等离子体电离腔平行设置，在两电离腔之间增设一级反应气体冷却腔，平行放置的两电离腔和冷却腔两端安装有密封端组件，用于引导反应气体由一级非平衡等离子体电离腔经由一级反应气体冷却腔进入二级非平衡等离子体电离腔，实现反应气体在大气压非平衡等离子体反应器中的往复式流动。

位于两α-Al₂O₃电介质层中间的平板高压电极的两面分别覆盖与α-Al₂O₃电介质层的接触面，其中α-Al₂O₃电介质层纯度为96%～99%，相对介电常数为9～10，厚度为0.25～1.00mm，α-Al₂O₃电介质层与平板高压电极的接触面镀涂0.05mm厚的金属Ag或Au的镀层，该镀层边缘距α-Al₂O₃电介质层边缘留有8～10mm的绝缘距离，金属Ag或Au镀层与平板高压电极连接良好；平板接地电极与覆盖在平板高压电极表面的α-Al₂O₃电介质层之间构成一级非平衡等离子体电离腔和二级非平衡等离子体电离腔，电离腔放电间隙距离控制在0.25～1.00mm，误差不超过±1%；平板接地电极内部设置有冷却液腔，冷却液工作温度范围为-10～5℃；平板接地电极上在冷却液腔之间还设置有一级反应气体冷却腔，用于对反应气体实施冷却，反应气体冷却腔间隙为0.25～1.00mm，在同一等离子体反应器内反应气体冷却腔间隙距离要等于或大于电离腔放电间隙距离；往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器工作时，原料气体由原料气体入口均匀进入一级非平衡等离子体电离腔，在一级非平衡等离子体电离腔内经等离子体化学反应后进入一级反应气体冷却腔，经过冷却后进入二级非平衡等离子体电离腔，在二级非平衡等离子体电离腔内再次经等离子体化学反应后，经反应气体出口输出目标产物；一级非平衡等离子体电离腔和二级非平衡等离子体电离腔既可以采用同一激励电源供电，也可以每个电离腔采用独立的激励电源，激励电源的输出电压范围为2～10kV，频率范围为4～10kHz；往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器工作气压控制在90～110kPa；平板接地电极和壳体采用的主要材料为铝或不锈钢。

为了提高目标产物的浓度，往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器也可以设计成3-5个电离腔、2-4个冷却腔的结构型式。对于设置三级电离腔和二级反应气体冷却腔的往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器，包括平板高压电极、α-Al₂O₃电介质层、平板接地电极、原料气体入口、反应气体出口、密封端组件、冷却液腔、一级非平衡等离子体电离腔、二级非平衡等离子体电离腔、三级非平衡等离子体电离腔、一级反应气体冷却腔、二级反应气体冷却腔。其特征是：平板高压电极两面分别覆盖α-Al₂O₃电介质层，其中α-Al₂O₃电介质层纯度为96%～99%，相对介电常数为9～10，厚度为0.25～1.00mm，α-Al₂O₃电介质层与平板高压电极接触的一面镀涂0.05mm厚的金属Ag或Au，镀层边缘距α-Al₂O₃电介质层边缘留有8～10mm的绝缘距离，金属Ag或Au镀层与平板高压电极连接良好；平板接地电极与覆盖在平板高压电极表面的α-Al₂O₃电介质层之间构成一级非平衡等离子体电离腔、二级非平衡等离子体电离腔和三级非平衡等离子体电离腔，电离腔放电间隙距离为0.25～1.00mm，误差不超过±1%；平板接地电极上设置有冷却液腔，冷却液温度范围为-10～5℃；平板接地电极上在冷却液腔之间还设置有一级反应气体冷却腔和二级反应气体冷却腔，用于对反应气体实施冷却，反应气体冷却腔间隙为0.25～1.00mm，在同一等离子体反应器内反应气体冷却腔间隙距离要等于或大于电离腔放电间隙距离；往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器工作时，原料气体由原料气体入口均匀进入一级非平衡等离子体电离腔，在一级非平衡等离子体电离腔内经等离子体化学反应后进入一级反应气体冷却腔，经过冷却后进入二级非平衡等离子体电离腔，在二级非平衡等离子体电离腔内再次经等离子体化学反应后进入二级反应气体冷却腔，经冷却后进入三级非平衡等离子体电离腔，在三级非平衡等离子体电离腔内反应后，经反应气体出口输出高浓度的目标产物；一级非平衡等离子体电离腔、二级非平衡等离子体电离腔和三级非平衡等离子体电离腔既可以采用同一激励电源供电，也可以每个电离腔采用独立的激励电源，激励电源的输出电压范围为2～10kV，频率范围为4～10kHz；往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器工作气压控制在90～110kPa；平板接地电极和壳体采用的主要材料为铝或不锈钢。

往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器对用于等离子体化学反应目的的原料气体成份和组成不限定，但要求生成的等离子体化学产物中不能有固态和液态的产物出现。以氧或空气作为原料气体时，该往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器可作为高浓度活性氧自由基发生器使用。

本发明的效果和益处是由于采用多级电离腔、多级冷却腔的交替往复式的非平衡等离子体反应器结构，一方面通过多级电离延长了反应气体在电离腔中的存留时间，使得等离子体化学反应进行的更加充分；同时，在各级非平衡等离子体电离腔之间加入反应气体冷却腔使得反应气体在进入下一个电离腔体前温度降低，解决了等离子体化学反应目标产物因温度升高而分解的问题，提升了等离子体化学反应的效果；另外，不同的电离腔既可以采用同一激励电源供电，也可以每个电离腔采用独立的激励电源，采用独立激励的供电模式时，可以使每个电离腔的放电性能都得到优化，也可更方便地调控等离子体化学反应进程，增加了大气压非平衡等离子体反应器的使用灵活性和调控性，从而满足不同的工业应用的需求。

附图说明

图1是拥有两级电离腔和一级冷却腔结构的往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器结构示意图。

图2是拥有三级电离腔和两级冷却腔结构的往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器结构示意图。

图3是只拥有一级的电离腔的反应器、拥有两级的电离腔和一级的冷却腔结构的反应器与拥有三级的电离腔和两级的冷却腔结构的反应器作为氧等离子体反应器的应用效果比较。

图中：1平板高压电极；2α-Al₂O₃电介质层；3平板接地电极；4激励电源；5原料气体入口；6反应气体出口；7密封端组件；8冷却液腔；9一级非平衡等离子体电离腔；10二级非平衡等离子体电离腔；11三级非平衡等离子体电离腔；12一级反应气体冷却腔；13二级反应气体冷却腔。

具体实施方式

以下结合技术方案和附图详细叙述本发明的具体实施方式。

本发明所述的往复式多电极大气压非平衡等离子体反应器的第一种结构示意图如附图1所示，此为拥有两级非平衡等离子体电离腔和一级气体冷却腔的往复式多电极大气压非平衡等离子体反应器的结构示意图，包括平板高压电极1、α-Al₂O₃电介质层2、平板接地电极3、激励电源4、原料气体入口5、反应气体出口6、密封端组件7、冷却液腔8、一级非平衡等离子体电离腔9、二级非平衡等离子体电离腔10、一级反应气体冷却腔12。在结构上，一级非平衡等离子体电离腔9和二级非平衡等离子体电离腔10平行设置，在两电离腔之间增设一级反应气体冷却腔12，平行放置的两电离腔和冷却腔两端安装有密封端组件7，用于引导反应气体由一级非平衡等离子体电离腔9经由一级反应气体冷却腔12进入二级非平衡等离子体电离腔10，实现反应气体在大气压非平衡等离子体反应器中的往复式流动。该等离子体反应器中的平板高压电极1两面分别覆盖α-Al₂O₃电介质层2，其中α-Al₂O₃电介质层2纯度为96%～99%，相对介电常数为9～10，厚度为0.25～1.00mm，α-Al₂O₃电介质层2与平板高压电极1接触的一面镀涂0.05mm厚的金属Ag或Au，镀层边缘距α-Al₂O₃电介质层边缘留有8～10mm的绝缘距离，金属Ag或Au镀层与平板高压电极连接良好；平板接地电极3与覆盖在平板高压电极1表面的α-Al₂O₃电介质层2之间构成一级非平衡等离子体电离腔9与二级非平衡等离子体电离腔10，电离腔间隙优化距离为0.25～1.00mm，误差不超过±1%；平板接地电极3上设置有冷却液腔8，冷却液工作温度范围为-10～5℃；平板接地电极3上在冷却液腔8之间还设置有一级反应气体冷却腔12，用于对反应气体实施冷却，反应气体冷却腔间隙为0.25～1.00mm；此结构往复式多电极大气压非平衡等离子体反应器工作时，原料气体由原料气体入口5均匀进入一级非平衡等离子体电离腔9，在电离腔内进行非平衡等离子体化学反应后，在密封端组件7处导流进入一级反应气体冷却腔12，经冷却降温后由密封端组件7导流进入二级非平衡等离子体电离腔10再次经等离子体化学反应后，经反应气体出口6输出目标产物。所述的往复式多电极大气压非平衡等离子体反应器的工作参数为激励电压范围2～10kV，激励频率4～10kHz，工作气压90～110kPa；平板接地电极3采用316L不锈钢。

本发明所述的往复式多电极大气压非平衡等离子体反应器的第二种结构示意图如附图2所示，此为拥有三级非平衡等离子体电离腔和两级气体冷却腔的往复式多电极大气压非平衡等离子体反应器的结构示意图，包括平板高压电极1、α-Al₂O₃电介质层2、平板接地电极3、激励电源4、原料气体入口5、反应气体出口6、密封端组件7、冷却液腔8、一级非平衡等离子体电离腔9、二级非平衡等离子体电离腔10、三级非平衡等离子体电离腔11、一级反应气体冷却腔12、二级反应气体冷却腔13。在结构上，一级非平衡等离子体电离腔9、二级非平衡等离子体电离腔10和三级非平衡等离子体电离腔11平行设置，在三电离腔之间增设一级反应气体冷却腔12与二级反应气体冷却腔13，平行放置的三电离腔和两冷却腔两端安装有密封端组件7，用于引导反应气体由一级非平衡等离子体电离腔9经由一级反应气体冷却腔12进入二级非平衡等离子体电离腔10，再经由二级反应气体冷却腔13进入三级非平衡等离子体电离腔11，实现反应气体在大气压非平衡等离子体反应器中的往复式流动。该等离子体反应器中的平板高压电极1两面分别覆盖α-Al₂O₃电介质层2，其中α-Al₂O₃电介质层2纯度为96%～99%，相对介电常数为9～10，厚度为0.25～1.00mm，α-Al₂O₃电介质层2与平板高压电极1接触的一面镀涂0.05mm厚的金属Ag或Au，镀层边缘距α-Al₂O₃电介质层边缘留有8～10mm的绝缘距离，金属Ag或Au镀层与平板高压电极连接良好；平板接地电极3与覆盖在平板高压电极1表面的α-Al₂O₃电介质层2之间构成一级非平衡等离子体电离腔9、二级非平衡等离子体电离腔10与三级非平衡等离子体电离腔11，电离腔间隙优化距离为0.25～1.00mm，误差不超过±1%；平板接地电极3上设置有冷却液腔8，冷却液工作温度范围为-10～5℃；平板接地电极3上在冷却液腔8之间还设置有一级反应气体冷却腔12与二级反应气体冷却腔13，用于对反应气体实施冷却，反应气体冷却腔间隙为0.25～1.00mm；此结构往复式多电极大气压非平衡等离子体反应器工作时，原料气体由原料气体入口5均匀进入一级非平衡等离子体电离腔9，在电离腔内进行非平衡等离子体化学反应后，在密封端组件7处导流进入一级反应气体冷却腔12，经冷却降温后由密封端组件7导流进入二级非平衡等离子体电离腔10，再次经等离子体化学反应后由密封端组件7导流进入二级反应气体冷却腔13，最后再由密封端组件7导流进入三级非平衡等离子体电离腔11进行第三次等离子体化学反应，最后由反应气体出口6输出目标产物；所述的往复式多电极大气压非平衡等离子体反应器的工作参数为激励电压范围2～10kV，激励频率4～10kHz，工作气压90～110kPa，平板接地电极3采用316L不锈钢。

附图3是只拥有一级的电离腔的反应器、拥有两级的电离腔和一级的冷却腔结构的反应器与拥有三级的电离腔和两级的冷却腔结构的反应器作为氧等离子体反应器的效果比较。比较中，原料气体为氧气，流量为3L/min时，相比于拥有一级电离腔的反应器，拥有两级的电离腔和一级的冷却腔结构的反应器生产O₃浓度增长了42.2%，拥有三级的电离腔和两级的冷却腔结构的反应器生产O₃浓度增长了55.4%；流量为9L/min时，相比于拥有一级电离腔的反应器，拥有两级的电离腔和一级的冷却腔结构的反应器生产O₃浓度增长了69.4%，拥有三级的电离腔和两级的冷却腔结构的反应器生产O₃浓度增长了115.7%。

本发明采用多级电离腔、多级冷却腔的大气压非平衡等离子体反应器设计结构，经过多次非平衡等离子体化学反应和气体冷却的交替往复式运行，使等离子体化学反应进行的更加充分，并且使原料气体温度不至于过高而影响等离子体化学反应的效果，解决了等离子体化学反应目标产物因温度升高而分解的问题，有效的提高了大气压非平衡等离子体反应器的化学反应性能；另外，不同电离腔既可以采用同一激励电源供电，也可以每个电离腔采用独立的激励电源，采用独立的激励电源可以更方便的调节等离子体化学反应进程，增加了大气压非平衡等离子体反应器的使用灵活性和调控性，从而满足不同的工业应用的需求。

Claims

1.一种往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器，包括平板高压电极（1）、α-Al₂O₃电介质层（2）、平板接地电极（3）、原料气体入口（5）、反应气体出口（6）、密封端组件（7）、冷却液腔（8）、至少二级非平衡等离子体电离腔、至少一级反应气体冷却腔（12），其特征在于：

原料气体入口（5）连接一级非平衡等离子体电离腔（9），一级非平衡等离子体电离腔和二级非平衡等离子体电离腔平行设置，在两电离腔之间增设一级反应气体冷却液腔（12），平行放置的两电离腔和冷却液腔（8）两端安装有密封端组件（7），用于引导反应气体由一级非平衡等离子体电离腔经由一级反应气体冷却腔进入二级非平衡等离子体电离腔（10）；

平板高压电极（1）两面分别覆盖α-Al₂O₃电介质层（2），α-Al₂O₃电介质层（2）与平板高压电极（1）接触的一面镀涂0.05mm厚的金属Ag或Au，镀层边缘距α-Al₂O₃电介质层（2）边缘留有8～10mm的绝缘距离，金属Ag或Au镀层与平板高压电极（1）导电连接；平板接地电极（3）与覆盖在平板高压电极（1）表面的α-Al₂O₃电介质层（2）之间构成一级非平衡等离子体电离腔（9）和二级非平衡等离子体电离腔（10）；平板接地电极（3）上设置有冷却液腔（8）；平板接地电极（3）上在冷却液腔（8）之间还设置有一级反应气体冷却腔（12），一级反应气体冷却腔（12）间隙为0.25～1.00mm，在同一等离子体反应器内反应气体冷却腔间隙距离等于或大于电离腔放电间隙距离；

用于一级非平衡等离子体电离腔（9）和二级非平衡等离子体电离腔（10）的激励电源，其输出电压范围为2～10kV，频率范围为4～10kHz；往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器工作气压控制在90～110kPa。

2.根据权利要求1所述的一种往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器，其特征在于：所述的α-Al2O3电介质层（2）纯度为96%～99%，相对介电常数为9～10，厚度为0.25～1.00mm。

3.根据权利要求1或2所述的一种往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器，其特征在于：所述的电离腔放电间隙距离为0.25～1.00mm。

4.一种往复式多电离腔大气压非平衡等离子体反应器，其特征在于：平板接地电极（3）和壳体采用的材料为铝或不锈钢。