CN103370288A - 氧化铝接合体以及氧化铝烧结体的接合方法 - Google Patents

Abstract

本发明涉及一种通过接合部使氧化铝烧结体彼此接合而成的氧化铝接合体。所述接合部由厚度为30μm以上的氧化铝构成，并且由在所述接合部的厚度方向上的孔径长度为所述接合部的厚度的40～100%的粗大独立气孔、含有孔径为5μm以下的微细气孔的未烧结区域、以及相对密度为98%以上的致密的烧结区域形成。

Description

氧化铝接合体以及氧化铝烧结体的接合方法

技术领域

本发明涉及氧化铝烧结体彼此接合而成的氧化铝接合体、以及氧化铝烧结体的接合方法，更具体而言，涉及可适用于长度伸展至数米的大型部件、且满足高纯度和高强度这样的要求的氧化铝接合体，以及用于制作这样的氧化铝接合体的氧化铝烧结体的接合方法。

背景技术

近年来，面向于提高各种制造领域中的品质和生产性，对于生产用途中所使用的工程陶瓷部件，要求大型化和高纯度化。特别是对于制作伸展至数米的大型部件，传统的一体型陶瓷成形·烧成技术是难以应对的。于是，有必要开发这样的技术：制作多个小的陶瓷烧结体（块料）并进行组合，通过仅对它们的接合之处进行局部加热来进行接合，从而制作所需部件。另外，在要求耐热性和耐腐蚀性的半导体制造装置和化工厂等中，杂质元素向制品的混入是严格限制的，对于所使用的部件要求具有高纯度。特别是，在作为回转窑的构成部件（其用于锂离子二次电池用正极材料的制造）而使用的大型陶瓷管（管部件）中，需要这样的大型制品：其具有高纯度和高的高温强度，直径最大达到30cm左右，长度最大达到5m左右。

在一般的陶瓷烧结体的接合方法中，有氧化物焊料法和高熔点金属法等，由于这些接合方法中发生杂质元素的混入和高温强度的劣化，因此对于上述用途是不优选的。另外，像固相加压粘接法那样，在加热中使被接合材料负荷高压，这在大型部件的制造中是困难的，不能满足这种大型部件制作的要求。

相对而言，作为不加压而使陶瓷烧结体彼此接合、并且所得接合体可以维持高纯度的接合方法，已知这样的技术：使用通过将与该陶瓷烧结体组成相同的陶瓷颗粒分散于纯水中而形成的浆料进行粘接，并进行烧成而接合（参照专利文献1）。

然而，在上述专利文献1所记载的接合方法中，除了接合强度不足100MPa因而接合强度不充分这样的问题之外，还存在着由于接合层的厚度为0.5μm因而极薄、从而无法适用于大型部件的接合这样的问题。其原因在于，对于为了制作大型部件而在接合中使用的陶瓷烧结体（块料）的被接合面来说，例如，在管状烧结体的情况下，由于直径大至数10cm以上，所以通常难以使端面的平坦度达到1μm以下，为了以在上述专利文献1所记载的接合方法中被认为需要的最大0.1μm左右的平坦度来完成被接合面，是要花费巨大成本因而不实用的。从成本的角度考虑，这样通过对大的陶瓷烧结体的端面进行研削加工来实现高精度是不优选的，因此期望的是即使被接合面的凹凸为数10μm也能够被容许的接合方法。

作为其它的接合方法，已知下述技术：在β氧化铝管和陶瓷管的接合中，将氧化铝浆料作为嵌入材料以约0.2mm的厚度涂布到被接合面上，将两管接在一起并干燥后，通过微波加热而得到接合材料（参照专利文献2）。

然而，上述专利文献2所记载的接合方法是局限应用于微波吸收大的β氧化铝的特殊方法。通常用作结构陶瓷的是α氧化铝，其微波吸收非常小，因此通常难以通过微波来加热。如果希望用微波加热，则需要添加能很好地吸收微波的杂质，但是在这种情况下，氧化铝接合部件就不是高纯度的了。另外，在用微波加热时，由于不使用热电偶，难以进行温度测定，从而不能正确地控制被接合材料的温度，因此存在着由于突发的发热而导致的被接合材料损伤的危险、以及无法进行具有再现性的加热之类的问题。另外，在上述专利文献2中，没有接合强度的记载，如果考虑到上述问题，能否稳定地获得接合强度还是个疑问，即使获得了接合体，其强度恐怕也是数10MPa以下，容易推测出其测定值的偏差大。

另外，在上述专利文献2所记载的接合方法中记载了：为了均匀加热，在被接合材料担载重物的状态下在微波烧结装置内以每分钟10转进行旋转，然而使大型陶瓷烧结体在微波烧结装置内以相同条件旋转在技术上是困难的。由于这些问题点，将该方法作为需要高纯度的大型氧化铝烧结体的接合方法是不现实的。

因此，现状是没有能够维持高纯度的致密性氧化铝烧结体的高强度接合方法，因此作为回转窑用大型陶瓷管，仅市售有下面的大型管这样的商品：所述大型管是将由大型成形体一体烧成的多孔陶瓷所构成的管、或者由致密性烧结体构成的管对接，收纳于具有特殊构造的框架内，并从两端施加压缩应力，由此进行机械连接而得到的。然而，在前者的情况下，空隙率最大高达25%左右，弯曲强度最大也只有8MPa左右，因此存在着无法耐受高应力这样的问题。另外，在后者的情况下，存在接合部有段差、装置复杂且巨大之类的问题。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开2010-18448号公报

专利文献2：日本特开平8-59358号公报

发明内容

为了解决上述技术问题而进行了本发明，本发明的目的在于提供一种由于具有高接合强度和优异的耐腐蚀性、能够以接合部不含杂质的方式构成、同时对于被接合材料的被接合面的平坦度具有高的容许度因而能够很好地适用于大型部件的氧化铝接合体；由这种氧化铝接合体构成且适宜用作锂离子二次电池用正极材料的制造中所使用的回转窑构成部件等的管部件；以及能够通过在低负荷下进行热处理来制作这种氧化铝接合体的氧化铝烧结体的接合方法。

为了实现上述目的，根据本发明，提供了下列氧化铝接合体、管部件以及氧化铝烧结体的接合方法。

[1]一种氧化铝接合体，其是通过接合部使氧化铝烧结体彼此接合而成的氧化铝接合体，所述接合部由厚度为30μm以上的氧化铝构成，并且由在所述接合部的厚度方向上的孔径长度为所述接合部的厚度的40～100%的粗大独立气孔、含有孔径为5μm以下的微细气孔的未烧结区域、以及相对密度为98%以上的致密的烧结区域形成。

[2]根据[1]所述的氧化铝接合体，使用以含有所述接合部的方式从所述氧化铝接合体切下的试验片，以JIS R1601为基准测定的在室温下的弯曲强度为200MPa以上，以JIS R1604为基准测定的在1200℃大气中的弯曲强度为100MPa以上。

[3]一种管部件，其是由[1]或[2]所述的氧化铝接合体构成的管部件，具有通过所述接合部将相对密度为95%以上的致密性氧化铝烧结体彼此接合而得到的接合结构。

[4]根据[3]所述的管部件，其被用作在锂离子二次电池用正极材料的制造中所使用的回转窑的构成部件。

[5]一种氧化铝烧结体的接合方法，其是使氧化铝烧结体彼此接合的氧化铝烧结体的接合方法，其中，以添加有分散剂的纯水作为分散介质，制备在该分散介质中仅添加有纯度为99.8%以上的氧化铝颗粒作为固体成分而得到的氧化铝浆料，将该氧化铝浆料涂布到所述氧化铝烧结体的被接合面上之后，将被接合面彼此对接，将介于被接合面之间的由所述氧化铝浆料构成的接合部的厚度调整为30μm以上，直接进行干燥，制成临时接合体，以所述被接合面的面压为0.015MPa以上的方式对该临时接合体施加负荷，在此状态下，在1300℃以上1700℃以下的温度下、于大气中进行热处理，由此烧结所述接合部，从而使所述氧化铝烧结体彼此接合。

[6]根据[5]所述的氧化铝烧结体的接合方法，所述氧化铝浆料中的氧化铝颗粒的含量大于65质量%且小于77.5质量%。

关于本发明的氧化铝接合体，如后述的本发明的氧化铝烧结体的接合方法所述，由于能够在不进行用微波加热的情况下通过在大气中进行烧结来形成接合部，因此没有必要在接合部中添加可良好吸收微波的杂质，不仅是作为被接合材料的氧化铝烧结体，而且将它们接合起来的接合部，都可以仅由高纯度的氧化铝构成。于是，本发明的氧化铝接合体不存在由接合部内残留的杂质所导致的耐腐蚀性或强度的劣化，发挥出高接合强度和优异的耐腐蚀性，同时没有被杂质污染的危险。因此，本发明的氧化铝接合体能够广泛适用于各种大型结构部件，特别是能够适合用作半导体制造装置和化工厂部件等（它们都要求由没有混入杂质元素的危险的高纯度材料构成）的生产用途中所使用的大型部件。另外，由于本发明的氧化铝接合体的接合部的厚度为30μm以上，因此即使被接合材料端面（被接合面）的平坦度为数10μm，也能吸收该凹凸，由此能够降低对于被接合面的精加工的要求。即，不需要对大型被接合材料进行高精度的加工，因此即使是大型的接合体，也可以以低成本进行制作。另外，如上所述，具有宽裕厚度的接合部吸收接合面的凹凸，由此使被接合面的全面接合成为可能，发挥了高的接合强度。而且，如上所述，接合部仅由高纯度的氧化铝形成，能够使其不含有玻璃等杂质，因此，即使在1200℃的高温环境中也能维持高的接合强度，从而也可以适用于需要耐热性的用途。

本发明的管部件是将本发明的氧化铝接合体应用于其代表性用途之一的管部件而得到的。由于该管部件发挥出如上所述的本发明的氧化铝接合体的效果，因此能够适当用作特别是需要高纯度、高强度的大型构成部件（例如，在锂离子二次电池用正极材料的制造中所使用的回转窑的构成部件）。

根据本发明的氧化铝烧结体的接合方法，能够制作具有如上所述的优异效果的本发明氧化铝接合体。另外，关于本发明的氧化铝烧结体的接合方法，由于能够通过在大气中、在低负荷下对作为被接合材料的氧化铝烧结体进行热处理而进行接合，因此即使是在制作大型接合体的情况下，也能够不使用大型热压炉等而由普通的空气炉进行接合。

附图简要说明

图1为示出本发明的氧化铝接合体的一个例子和作为其前体的临时接合体的概略构成的示意图。

图2为本发明的氧化铝接合体的接合部截面的SEM照片。

图3为比较例2的氧化铝接合体的接合部的光学显微镜照片。

具体实施方式

下面基于具体实施方案对本发明进行说明，但是本发明并不被解释为局限于这些实施方案，在不脱离本发明范围的情况下，基于本领域技术人员的知识，能够进行各种变更、修改和改进。

本发明的氧化铝接合体是氧化铝烧结体通过接合部彼此接合而成的，其主要特征在于，所述接合部由厚度为30μm以上的氧化铝构成，并且由在所述接合部的厚度方向上的孔径长度为所述接合部的厚度的40～100%的粗大独立气孔、含有孔径为5μm以下的微细气孔的未烧结区域、以及相对密度为98%以上的致密的烧结区域形成。

图1为示出本发明的陶瓷接合体的一个例子和作为其前体的临时接合体的概略构成的示意图。具有如上所述特征的本发明的陶瓷接合体能够由本发明的氧化铝烧结体的接合方法来制作。

在本发明的氧化铝烧结体的接合方法中，首先，以添加有微量分散剂的纯水作为分散介质，在该分散介质中仅添加纯度为99.8%以上的氧化铝颗粒作为固体成分，混合搅拌以制备氧化铝浆料。此处，若添加烧结助剂等作为固体成分，则在接合部内会残留杂质，从而引起耐腐蚀性的恶化、高温强度的劣化、杂质元素导致的污染等，是不优选的。作为分散剂，例如，可以使用聚羧酸铵盐等。需要说明的是，在纯水中不添加分散剂的情况下，难以在具有流动性的状态下以高浓度更大量地添加氧化铝颗粒，从而难以获得具有高接合强度的接合部。

优选使氧化铝浆料中的氧化铝颗粒的含量为大于65质量%且小于77.5质量%。若氧化铝浆料中的氧化铝含量为65质量%以下，则由于氧化铝浆料干燥时的水分蒸发而在接合部形成大的空洞，有时会引起强度降低。另一方面，氧化铝浆料中的氧化铝含量为80质量%以上时，氧化铝浆料的流动性变差，无法在整个被接合面上均匀地涂布浆料，有时会产生接合不均匀。另外，虽然在77.5质量%时能够均匀地涂布浆料，但是如图3的光学显微镜照片所示，在接合部和被接合面之间生成了裂纹30，有时会引起强度降低，因此不优选。该裂纹30的形成机制尚不明了，据认为原因之一在于：涂布后浆料表面干燥而形成膜，这妨碍了被接合面与浆料的密接性。

接下来，将制备好的氧化铝浆料涂布到氧化铝烧结体1a和1b这两者的被接合面、或其中一者的被接合面上，将氧化铝烧结体1a和1b的被接合面彼此对接，并将介于该被接合面之间的由所述氧化铝浆料构成的接合部（烧结前的接合部）2的厚度调节为30μm以上，直接进行干燥，制成临时接合体1A。当该接合部的厚度不足30μm时，存在无法吸收被接合面的凹凸从而氧化铝烧结体1a和1b没有彼此接合的危险。需要说明的是，虽然对于接合部的厚度的上限没有特别的限定，但是若接合部的厚度过厚，根据情况，存在着接合部中形成的粗大独立气孔的尺寸变得过大而使接合强度变得不充分的可能性，因此接合部的厚度优选为100μm以下。

接着，在大气中对制成的临时接合体1A进行热处理。通过该热处理来烧结临时接合体1A的接合部2，得到通过烧结后的接合部3使氧化铝烧结体1a与1b接合在一起的本发明的氧化铝接合体1B。此热处理在以下状态下进行：以被接合面的面压为0.015MPa以上、优选为0.015～0.030MPa的方式施加负荷。热处理时的被接合面的面压不足0.015MPa的情况下，接合部与被接合面之间产生了伸展至数100μm的裂纹，接合强度劣化。被接合面的面压能够通过以下方式调节：例如，如图1所示以使氧化铝烧结体1a和1b为上下方向的方式来设置临时接合体1A，将预定质量的重物置于临时接合体1A的上部。作为重物，例如可以适宜地使用氧化铝烧结体。需要说明的是，在氧化铝烧结体1a仅由于其自身重量而在被接合面上产生0.015MPa以上的面压的情况下，没有必要负荷重物之类的来自于外部的荷重。例如，将长度为约1m的氧化铝烧结体的正方体或者圆筒纵向堆叠以接合时，由氧化铝烧结体的自身重量产生的被接合面的面压为0.04MPa左右，在这种大型烧结体的接合中，可以在不负荷来自于外部的荷重的情况下获得具有充分强度的接合体。需要说明的是，在这种程度的低荷重下的热处理可以使用普通的空气炉来进行。

所述热处理在1300℃以上1700℃以下的温度下进行。热处理温度不足1300℃时，接合部的氧化铝粉体的烧结没有充分进行，在接合部中无法得到充分的接合强度。另一方面，若超过1700℃，则存在着烧结体的颗粒生长而使母材的机械性质发生劣化的危险。

若以上述那样设定被接合面的面压和热处理温度来进行热处理，则对于临时接合体1A的由氧化铝粉体构成的接合部2来说，在其一部分区域中伴随着氧化铝粉体的烧结而发生体积的收缩，从而进行了致密化，然而由于作为被接合体的氧化铝烧结体1a和1b没有收缩，因此其它区域没有进行致密化，从而形成未烧结区域，残留很多微细气孔。此外，通过如上所述的经过致密化的区域的收缩，在其它区域中，接合部在水平方向上被拉伸，从而在接合部内形成粗大的独立气孔。于是作为该热处理的结果，接合体1A的由氧化铝粉体构成的接合部2成为由在接合部厚度方向上的孔径长度为接合部厚度的40～100%的粗大独立气孔20c、含有孔径为5μm以下的微细气孔的未烧结区域20a、以及相对密度为98%以上的致密的烧结区域20b形成的接合部3，将该接合部3与作为被接合材料的氧化铝烧结体1a和1b结合，从而得到本发明的氧化铝接合体1B。

图2为本发明的氧化铝接合体的接合部截面的SEM照片。由该照片能够确认：接合部3是由（1）孔径为5μm以下的微细气孔密集的未烧结区域20a、（2）相对密度为98%以上的致密的烧结区域20b、以及（3）在接合部3的厚度方向上的孔径长度为接合部3的厚度的40～100%的粗大独立气孔20c形成的。另外，在未烧结区域20a和烧结区域20b中，接合部3与上下的氧化铝烧结体（被接合材料）密接，在接合界面中没有观察到裂纹等，由此知道接合部3承担着氧化铝烧结体的结合。

需要说明的是，通过在接合部3中存在几个粗大独立气孔20c，使得被接合面的一部分具有没有结合的未接合区域，但是这些粗大独立气孔20c不相互连接，而是孤立存在的，因此不至于形成大的裂纹，由粗大独立气孔20c的存在而导致的接合强度的劣化也不严重。另外，在热处理时，通过容许接合部向水平方向（与接合部的厚度方向垂直的方向）收缩，没有必要向垂直方向（接合部的厚度方向）大量收缩，因此在烧结区域20b和未烧结区域20a中，还抑制了在水平方向上横切接合部3内部的尖锐裂纹的生成，不会大大损害接合强度。

结果，本发明的氧化铝接合体表现出高的强度。具体而言，使用以含有接合部的方式从本发明的氧化铝接合体切下的试验片，作为以JIS R1601为基准测定的室温下的弯曲强度，能够表现出200MPa以上的强度。另外，作为以JIS R1604为基准测定的在1200℃大气中的弯曲强度，能够表现出100MPa以上的强度。

本发明的管部件是由本发明的氧化铝接合体构成的管部件，具有通过所述接合部将相对密度为95%以上的致密性氧化铝烧结体彼此接合而成的接合结构。该管部件是将本发明的氧化铝接合体应用于其代表性用途之一的管部件而得到的。关于该管部件，作为氧化铝烧结体（即，被接合材料），使用了相对密度为95%以上这样的致密性物质，另外，由于该管部件发挥出如上所述的本发明的氧化铝接合体的效果，因此能够适当用作特别是需要高纯度、高强度的大型构成部件（例如，在锂离子二次电池用正极材料的制造中所使用的回转窑的构成部件）。

实施例

下面基于实施例对本发明进行更详细的说明，但是本发明不局限于这些实施例。

（氧化铝浆料中的氧化铝含量的研究）

将氧化铝纯度为99.5%以上、相对密度为99.0%以上的市售氧化铝烧结体加工成20mm×16mm×5mm，准备几张用#200号的砂轮磨削20mm×16mm面而得到的试验片。以17:1的质量比向纯水中添加作为分散剂的以聚丙烯酸铵盐为主要成分的中京油脂公司制作的セルナD305（商品名），充分搅拌，制备分散介质。相对于该分散介质，添加纯度为99.8%以上、平均粒径为600nm的氧化铝颗粒，使其含量如表1所示分别为65.0质量%、69.5质量%、74.5质量%、77.5质量%、80.0质量%，并搅拌，得到在分散介质中分散混合有氧化铝颗粒的浆料。另外，使用真空泵对这些浆料进行约2分钟的真空脱气，以除去浆料中的气泡。由此制得氧化铝颗粒的含量不同的5种氧化铝浆料。

接下来，以2张所述试验片为一组，在其中一张试验片的20mm×16mm整个面上涂布所述氧化铝浆料，然后将其与另一张试验片的20mm×16mm面以十字方式进行叠加。此时，将2张试验片的间隙调整为大约90μm，向其中间填充氧化铝浆料，干燥一晚后，得到临时接合体。需要说明的是，氧化铝浆料中的氧化铝含量为80质量%的氧化铝浆料流动性不充分，不能充分地涂布至试验片，因此不能制作临时接合体。

将这些临时接合体转移到空气炉中，以使被接合面的面压为0.03MPa的方式在临时接合体的上部负载氧化铝烧结体重物，在1650℃下烧成2小时，制得氧化铝接合体。由这样获得的氧化铝接合体制得3mm×2mm×10mm的棒状试验片，通过下部跨距为8mm的3点弯曲试验来分别测定3～4根的弯曲强度，算出平均值。将此结果示于表1，同时基于此结果对氧化铝浆料中的氧化铝含量的效果进行了研究。

表1

（研究结果）

在使氧化铝浆料中的氧化铝含量为65.0质量%的比较例1中，氧化铝浆料干燥时水分的蒸发量大，接合部内形成了大的空洞，接合强度明显劣化。另一方面，在使氧化铝浆料中的氧化铝含量为80.0质量%的比较例3中，如上所述，浆料的流动性不足，无法控制接合部厚度，从而不能制得临时接合体。与此相对的是，在使氧化铝浆料中的氧化铝含量分别为69.5质量%和74.5质量%的实施例1和2中，能够制造弯曲强度约200MPa左右的氧化铝接合体。然而，在使氧化铝浆料中的氧化铝含量为77.5质量%的比较例2中，虽然能够制作临时接合体，并能通过烧结制作接合体，然而如图3所示，在接合界面产生裂纹30，仅获得了120MPa左右的弯曲强度。从这些结果可知，氧化铝浆料中的氧化铝含量大于65.0质量%且小于77.5质量%是适宜的。

（接合部厚度的研究）

将氧化铝浆料中的氧化铝含量固定为74.5质量%，与上述相同的方式来制作氧化铝接合体，不同之处在于，使临时接合体的接合部厚度分别为60μm、40μm、36μm，算出3点弯曲强度的平均值。其结果与上述实施例2（接合部厚度为90μm）的结果一同示于表2中，同时基于此结果对接合部厚度的效果进行了研究。

表2

（研究结果）

在接合部的厚度在30～90μm范围的实施例2～5中的任意一个氧化铝接合体中，都能够获得200MPa以上的充分的弯曲强度。需要说明的是，考虑到若接合部的厚度不足30μm，就不能充分地应对氧化铝烧结体的被接合面的凹凸，因此此处没有制作接合部厚度不足30μm的氧化铝接合体。

（烧结时的被接合面的面压的研究）

将氧化铝浆料中的氧化铝含量固定为74.5质量%，制作了接合部厚度为90μm的临时接合体。与上述相同的方式来制作氧化铝接合体，不同之处在于，以使被接合面的面压分别为0.015MPa、0.008MPa、0MPa（仅自身重量）的方式在这些临时接合体上负载氧化铝烧结体重物，算出3点弯曲强度的平均值。其结果与上述实施例2（被接合面的面压为0.03MPa）的结果一同示于表3中，同时基于此结果对烧结时的被接合面的面压的效果进行了研究。

表3

（研究结果）

在使烧结时的被接合面的面压为0.015MPa以上的实施例2和6中，能够获得200MPa以上的充分的弯曲强度。另一方面，在使烧结时的被接合面的面压为0.008MPa以下的比较例4和5中，弯曲强度没有达到200MPa。由此可知，烧结时使被接合面负荷0.015MPa以上的面压是必要的。需要说明的是，在高度为1m以上的氧化铝烧结体的接合中，推测由自身重量而获得的被接合面的面压为0.04MPa左右，因此可知，在这种大型烧结体的接合中，在不负荷来自于外部的荷重的情况下也能得到具有充分强度的氧化铝接合体。

（更大的氧化铝烧结体的接合）

以上述研究结果为基础，参考实施例2，将更大的氧化铝烧结体（块料）用作被接合材料来制作氧化铝接合体，在室温和1200℃大气中进行了4点弯曲试验。具体而言，首先，将氧化铝纯度为99.5%以上、相对密度为99.0%以上的市售氧化铝烧结体加工成40mm×13mm×20mm，准备几张用#200号的砂轮磨削40mm×13mm面而得到的试验片。以17:1的质量比向纯水中添加作为分散剂的以聚丙烯酸铵盐为主要成分的中京油脂公司制作的セルナD305（商品名），充分搅拌，制得分散介质。相对于该分散介质，添加纯度为99.8%以上、平均粒径为600nm的氧化铝颗粒，使其含量为74.5质量%，并搅拌，从而得到在分散介质中分散混合有氧化铝颗粒的浆料。另外，使用真空泵对这些浆料进行约2分钟的真空脱气，以除去浆料中的气泡。由此制备了氧化铝颗粒的含量为74.5质量%的氧化铝浆料。

接下来，以2张所述试验片为一组，在其中一张试验片的40mm×13mm整个面上涂布所述氧化铝浆料，然后将其与另一张试验片的40mm×13mm面叠加。此时，将2张试验片的间隙调整为大约90μm，向其中间填充氧化铝浆料，干燥一晚后，得到40mm×13mm×40mm的临时接合体。

将该临时接合体转移到空气炉中，以使被接合面的面压为0.03MPa的方式在临时接合体的上部负载氧化铝烧结体重物，在1650℃下烧成2小时，制得氧化铝接合体。由这样获得的氧化铝接合体制得以JIS R1601为基准的3mm×4mm×40mm的棒状试验片，进行下部跨距为30mm、上部跨距为10mm的4点弯曲试验。用于测定的棒状试验片的数目在室温弯曲试验中为5根，在1200℃大气中的高温弯曲试验中为4根，分别算出平均值。由此，将使用了JIS R1601的标准试验片的在室温下和1200℃大气中的4点弯曲强度的计算结果示于表4中。

表4

如表4所示，以上述方式制作的实施例7在室温下的平均弯曲强度成为与表1中所示的实施例2的平均弯曲强度相同程度的高值。由此可知，即使试验片的尺寸增大也能够再现性良好地表现出高强度。根据论述了试验片的尺寸与强度的关系的陶瓷强度理论，通常已知的是，随着试验片尺寸的增大，其强度降低。这是因为与小的试验片相比，影响强度的大的裂纹状缺陷的存在概率在大的试验片中变高。然而，据认为，在本实施例中，可能影响强度的粗大缺欠主要存在于接合部内，并且据认为，在实施例2和7中，由于接合部的厚度相同，因此可能存在粗大缺欠的部位的体积不会有大的差别，结果，与试验片的尺寸无关，可以获得几乎同等的高强度。需要说明的是，在实施例7中，在1200℃大气中的平均弯曲强度也达到了157MPa的高值。这被认为是因为接合部由纯粹的氧化铝烧结体构成，不含有玻璃相等使高温强度劣化的物质。

工业实用性

如以上具体所述，本发明涉及氧化铝接合体、以及氧化铝烧结体的接合方法，通过本发明，能够提供一种以含有接合部的方式切下的试验片在室温下的弯曲强度为200MPa以上、在1200℃大气中的弯曲强度为100MPa以上的由高纯度氧化铝构成的接合体。通过使用本发明的接合方法，可以在不需要被接合面具有高平坦度的情况下将大型氧化铝烧结体彼此接合，另外，由于接合部的构成物质仅为高纯度氧化铝，因此将该接合体用于各种制造装置的构成部件时，能够防止杂质元素的污染，同时能够防止高温下的强度劣化。由于这样的特征，本发明可用来提供用于要求耐腐蚀性和耐热性的大型制造装置部件中的高强度且高纯度的氧化铝接合体、以及用于制造这种氧化铝接合体的氧化铝烧结体接合方法。

符号说明

1A：临时接合体

1B：氧化铝接合体

1a、1b：氧化铝烧结体

2：接合部（烧结前）

3：接合部（烧结后）

20a：未烧结区域

20b：烧结区域

20c：粗大独立气孔

30：裂纹

Claims (6)

1.一种氧化铝接合体，其是通过接合部使氧化铝烧结体彼此接合而成的氧化铝接合体，所述接合部由厚度为30μm以上的氧化铝构成，并且由在所述接合部的厚度方向上的孔径长度为所述接合部的厚度的40～100%的粗大独立气孔、含有孔径为5μm以下的微细气孔的未烧结区域、以及相对密度为98%以上的致密的烧结区域形成。

2.根据权利要求1所述的氧化铝接合体，使用以含有所述接合部的方式从所述氧化铝接合体切下的试验片，以JIS R1601为基准测定的在室温下的弯曲强度为200MPa以上，以JIS R1604为基准测定的在1200℃大气中的弯曲强度为100MPa以上。

3.一种管部件，其是由权利要求1或2所述的氧化铝接合体构成的管部件，具有通过所述接合部将相对密度为95%以上的致密性氧化铝烧结体彼此接合而得到的接合结构。

4.根据权利要求3所述的管部件，其被用作在锂离子二次电池用正极材料的制造中使用的回转窑的构成部件。

5.一种氧化铝烧结体的接合方法，其是使氧化铝烧结体彼此接合的氧化铝烧结体的接合方法，其中，以添加有分散剂的纯水作为分散介质，制备在该分散介质中仅添加有纯度为99.8%以上的氧化铝颗粒作为固体成分而得到的氧化铝浆料，将该氧化铝浆料涂布到所述氧化铝烧结体的被接合面上之后，将被接合面彼此对接，将介于被接合面之间的由所述氧化铝浆料构成的接合部的厚度调整为30μm以上，直接进行干燥，制成临时接合体，以所述被接合面的面压为0.015MPa以上的方式对该临时接合体施加负荷，在此状态下，在1300℃以上1700℃以下的温度下、于大气中进行热处理，由此烧结所述接合部，从而使所述氧化铝烧结体彼此接合。

6.根据权利要求5所述的氧化铝烧结体的接合方法，所述氧化铝浆料中的氧化铝颗粒的含量大于65质量%且小于77.5质量%。

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