CN103160317A - 一种生产丙烯和高辛烷值汽油的方法 - Google Patents

一种生产丙烯和高辛烷值汽油的方法 Download PDF

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Abstract

一种生产丙烯和高辛烷值汽油的方法，来自催化裂化单元的催化裂化重油进入加氢单元，在加氢反应条件下与加氢催化剂接触进行反应，通过控制加氢单元的加氢苛刻度，使得催化裂化重油经加氢处理后，所含多环芳烃的10重量％～80重量％加氢饱和为环烷烃。所得的加氢生成油进入催化裂化单元进行裂化反应，生产丙烯和高辛烷值汽油。本发明可以大大改善催化裂化重油的裂解性能，从而提高了催化裂化单元转化率和轻质油收率，实现石油资源的高效利用。

Description

一种生产丙烯和高辛烷值汽油的方法
技术领域
本发明涉及一种烃油的加工方法，更具体地说，是一种通过加氢单元和催化裂化单元联合，加工催化裂化重油来生产丙烯和高辛烷值汽油的方法。
背景技术
近年来国际油价持续攀升，而我国经济发展对高价值的石油产品需求不断增加，目前市场对石油产品不断轻质化、优质化和清洁化的要求与原油供应持续重质化和劣质化的矛盾加剧。因此促进有限的重油资源深度和高效的转化，增加轻质油品是我国炼油行业面临的重要挑战。与此同时，随着聚丙烯等衍生物需求的迅速增长，市场对丙烯的需求也在逐年俱增。
催化裂化技术是将劣质重油转化为轻质油最有效的技术之一，同时也是生产丙烯的主要手段。在美国，几乎丙烯市场需求量的50％都来源于催化裂化装置。现有的催化裂化装置为了增加催化裂化的转化率和轻质油收率，通常将催化装置所产的重油(重循环油)在催化裂化装置中自身循环，但由于催化裂化重油的氢含量低，多环芳烃含量高，其裂化效果并不理想。催化裂化重油的很大一部分转化为焦炭，增加了催化裂化装置再生器负荷，降低了催化裂化装置的处理量以及汽柴油产品收率。
CN101531923A提出了一种由劣质原料油生产丙烯和轻质燃料的方法。劣质原料油经加氢处理，得到的加氢渣油经催化裂化得到丙烯、汽油、催化裂化重油及其它产品，其中催化裂化重油进入加氢处理装置；加氢后的催化裂化重油循环至催化裂化装置进一步反应得到目的产物丙烯和汽油。
发明内容
本发明的目的是在现有技术的基础上，提供一种加氢处理和催化裂化结合的方法，由催化裂化重油生产丙烯和高辛烷值汽油。
本发明提供的方法为：
来自催化裂化单元的催化裂化重油进入加氢单元，在加氢反应条件下与加氢催化剂接触进行反应，所得的加氢生成油进入催化裂化单元进一步进行裂化反应，得到目的产物丙烯和汽油，通过控制加氢单元的加氢苛刻度，使得催化裂化重油经加氢处理后，所含多环芳烃的10重量％～80重量％加氢饱和为环烷烃。催化裂化重油与氢气混合与加氢催化剂接触进行反应。
所述的催化裂化重油是指催化裂化进料在催化裂化单元中转化为气体、轻质油品(汽油和柴油)和焦炭之外未转化的部分，所述的催化裂化重油的馏程为260℃～550℃。催化裂化重油芳烃含量高，且主要是多环芳烃，其中多环芳烃含量大于30重量％，优选大于35重量％。
该方法中催化裂化重油经加氢处理后，其中部分多环芳烃加氢饱和生成环烷烃，环烷烃经进一步的催化裂化可生产丙烯和高辛烷值汽油。因此加氢生成油中环烷烃的含量越高，越有利于生产更多的丙烯。此外，催化裂化重油经加氢处理后还可以降低硫、氮含量。硫含量的降低可以降低催化裂化汽油的硫含量，减少再生器SOx的排放。由于氮化合物会使酸性催化裂化催化剂的活性中心中毒，活性降低，转化率下降，因此氮含量的降低可以提高催化裂化重油的转化率和产物收率。
本发明以催化裂化重油和加氢生成油中氢含量的变化作为表征加氢苛刻度的参数。本发明人通过研究发现，催化裂化重油加氢生成油中单环芳烃的含量与加氢苛刻度相关联。以催化裂化重油加氢前后氢含量的变化(ΔH)作为表征加氢苛刻度的一个参数。如附图所示，在较低的加氢苛刻度下，随加氢苛刻度的提高，加氢生成油中环烷烃的含量增加，这是由于多环芳烃加氢饱和生成了环烷烃。当加氢苛刻度增加到一程度时，加氢生成油中的环烷烃含量不再增加，这主要是由于有部分环烷烃加氢裂化生成了链烷烃。如果再进一步提高加氢苛刻度，消耗的氢气将主要用于加氢裂化反应，而不是多环芳烃的加氢饱和反应。氢气是加氢处理过程主要的成本之一。因此在催化裂化重油的加氢处理过程中要控制加氢苛刻度在一个合理的区间内(图中阴影部分)，这样才可以在消耗尽量少氢气的条件下得到环烷烃含量最高的加氢生成油。加氢苛刻度的控制可以通过调整工艺条件来实现。工艺条件主要包括，氢分压、反应温度、体积空速和氢油比。
所述加氢单元的反应条件为：氢分压5.0MPa～19.0MPa，优选6.0MPa～18.0MPa，反应温度330℃～410℃，优选340℃～400℃，氢油体积比100Nm3/m3～1800Nm3/m3，优选200Nm3/m3～1200Nm3/m3，体积空速0.2h-1～1.8h-1，优选0.3h-1～1.5h-1。
所述的加氢催化剂包括按照进料流向，依次装填的加氢保护剂、加氢脱沥青质剂和加氢精制剂，以加氢单元整体催化剂体积为基准，所述加氢保护剂、加氢脱沥青质剂和加氢精制剂的装填体积百分数分别为2％～30％，5％～50％和5％～93％。
所述加氢保护剂为拉西环状，含有一种氧化铝载体和负载在该氧化铝载体上的钼和/或钨，以及镍和/或钴，以加氢保护剂的总重量为基准，并以氧化物计，钼和/或钨的含量为1～10重量％，镍和/或钴的含量为0.5～3重量％。所述的氧化铝为γ-氧化铝，所述加氢保护剂的孔容不小于0.50ml/g，优选不小于0.60ml/g。该加氢保护剂具有低的积炭量、低的孔容下降率、好的活性稳定性和高的强度。本发明在反应器的上部装填空隙率较大的加氢保护剂，可以进一步脱除原料中夹带的细小的催化裂化催化剂粉末，同时能有效脱除原料中易生焦的结垢物，达到保护加氢主催化剂的目的，保证加氢处理装置长期运行。
所述的加氢脱沥青质剂为蝶型，含有一种载体和负载在该载体上的钼和/或钨，以及镍和/或钴，以加氢脱沥青质剂的总重量为基准，并以氧化物计，钼和/或钨的含量为0.5～18重量％，镍和/或钴的含量为0.3～10重量％，载体为氧化铝和任选的氧化硅，所述加氢脱沥青质剂孔容不小于0.60ml/g，优选不小于0.70ml/g。常规蜡油加氢精制装置设计进料的沥青质含量一般应小于500μg/g，而催化裂化重油中的沥青质含量在3000μg/g左右，远高于常规蜡油加氢装置设计进料的要求。而且，沥青质是催化裂化重油中最重的组分，是催化裂化重油中主要的生焦前驱物，分子尺寸往往达到十几个纳米以上，容易造成催化剂结焦失活，影响催化剂活性稳定性和缩短催化剂的使用寿命。因此在加氢保护剂后面要装填大孔容的加氢脱沥青质剂，使原料中的沥青质可以得到部分脱除，以达到保护后部加氢精制剂的目的。
所述的加氢精制剂为蝶型，含有一种载体和负载在该载体上的钼和/或钨，以及镍和/或钴，以加氢精制剂的总重量为基准，并以氧化物计，钼和/或钨的含量为10～40重量％，镍和/或钴的含量为0.3～7重量％，载体为氧化铝和任选的氧化硅，加氢精制剂孔容不小于0.25ml/g，优选不小于0.30ml/g。在加氢脱沥青质催化剂后面装填加氢精制催化剂，该催化剂具有高的多环芳烃饱和活性，同时具有高的脱硫和脱氮活性。
本发明中催化裂化单元可以是一套或一套以上催化裂化装置，每套装置至少应包括一个反应器、一个再生器和一个分馏塔。催化裂化单元所使用的催化裂化催化剂为REY、REHY、ZSM-5分子筛催化剂或混合物，工艺条件为：反应温度470℃～570℃、反应时间0.5秒～5秒、催化剂与原料油的重量比(以下简称剂油比)3～10，再生温度650℃～800℃。
本发明的优点为：
(1)、本发明可以大大改善催化裂化重油的裂解性能，从而提高了催化裂化单元转化率和轻质油收率，实现石油资源的高效利用。
(2)、本发明通过调整催化裂化重油加氢工艺条件控制加氢苛刻度在合理的区间，可以得到富含环烷烃的加氢生成油，并通过后续的催化裂化工艺得到更多的丙烯和高辛烷值的汽油产品。
附图说明
附图是加氢单元的加氢苛刻度与加氢生成油中环烷烃含量的关系图。
具体实施方式
下面的实施例将对本发明予以进一步的说明，但并不因此限制本发明。
实施例中采用的催化裂化重油性质见表1。催化裂化重油加氢试验所采用的加氢保护剂、加氢脱沥青质剂和加氢精制剂的装填比例为5∶15∶80，其中加氢保护剂的商品牌号分别为RG-10B，由中国石化催化剂分公司长岭催化剂厂生产。加氢脱沥青质剂和加氢精制剂由实验室制备，物化性质见表2。催化裂化单元所使用的催化裂化催化剂由中石化催化剂分公司齐鲁催化剂厂生产，商品牌号为MLC-500。
实施例1
催化裂化重油与氢气混合后依次与加氢保护剂、加氢脱沥青质剂和加氢精制剂接触进行反应。催化裂化重油加氢工艺条件及生成油性质见表3。催化裂化单元的工艺条件、产品分布及所得汽油性质见表4。由表3和表4可见，催化裂化重油经加氢处理后，生成油ΔH(氢含量增加)为1.50％，环烷烃含量为45.0重量％，加氢生成油再经催化裂化得到的丙烯收率为6.25％，汽油收率为57.90％，汽油的辛烷值(RON)为93.6。
对比例1
催化裂化重油与氢气混合后与和实施例1相同的催化剂接触进行反应。催化裂化重油加氢工艺条件及生成油性质见表3。催化裂化单元的工艺条件、产品分布及汽油性质见表4。由表3和表4可见，催化裂化重油经加氢处理后，生成油ΔH(氢含量增加)为1.27％，环烷烃含量为39.2重量％，加氢生成油再经催化裂化得到的丙烯收率为4.32％，汽油收率为53.20％，汽油辛烷值(RON)为91.1。
对比例2
催化裂化重油与氢气混合后与和实施例1相同的催化剂接触进行反应。催化裂化重油加氢工艺条件及生成油性质见表3。催化裂化单元的工艺条件、产品分布及汽油性质见表4。由表3和表4可见，催化裂化重油经加氢处理后，生成油ΔH(氢含量增加)为1.72％，环烷烃含量为43.1重量％，加氢生成油再经催化裂化得到的丙烯收率为4.25％，汽油收率为58.50％，汽油的辛烷值(RON)为91.8。
由以上的实施例和对比例说明，通过调整工艺条件控制加氢苛刻度在合理的区间内，可以在尽量低的氢耗条件下，得到环烷烃含量更高的加氢生成油，再经催化裂化单元，可以得到更多的丙烯和汽油产品，并且汽油产品的辛烷值高。
表1
  密度(20℃)，g/cm3   0.951
  硫，重％   0.68
  氮，重％   0.14
  氢，重％   10.85
  质谱质量组成，重％
  链烷烃   13.5
  环烷烃   27.8
  单环芳烃   15.8
  多环芳烃   37.5
  总芳烃   53.3
  胶质   5.4
  总重量   100
表2
  催化剂   加氢脱沥青质剂   加氢精制剂
  化学组成，重量％
  氧化镍   1.1   2.8
  氧化钼   6.2
  氧化钨   26.2
  物理性质：
  比表面积，m2/g   120   170
  孔容，ml/g   0.71   0.33
  压碎强度，N/mm   11   18
  形状   蝶型   蝶型
表3
  实施例1   对比例1   对比例2
  催化裂化重油加氢单元
  氢分压，MPa   13.0   12.0   16.0
  温度，℃   380   360   375
  体积空速，h-1   0.60   1.20   0.50
  氢油体积比   700   400   1000
  加氢后催化裂化重油性质
  密度(20℃)，g/cm3   0.9119   0.9219   0.9078
  硫，μg/g   167   512   110
  氮，μg/g   109   235   83
  氢，重％   12.35   12.12   12.57
  ΔH，重％   1.50   1.27   1.72
  质谱质量组成，重％
  链烷烃   13.5   13.5   19.5
  环烷烃   45.0   39.2   43.1
  单环芳烃   21.7   25.1   21.6
  多环芳烃   19.8   22.2   15.8
  总芳烃   41.5   47.3   37.4
  胶质   0   0   0
  总重量   100   100   100
表4
  实施例1   对比例1   对比例2
  催化裂化单元
  反应温度，℃   510   510   510
  剂油质量比   5   5   5
  重时空速，h-1   10   10   10
  催化裂化产品分布，重％
  于气   1.75   1.78   1.72
  液化气   14.11   12.18   17.35
  其中：丙烯   6.25   4.32   4.25
  汽油   57.90   53.20   58.50
  柴油   15.1   19.21   13.12
  重油   6.80   7.02   6.11
  焦炭   4.34   6.61   3.2
  合计   100   100   100
  总液体收率，重％   87.11   84.59   88.97
  催化裂化汽油性质
  密度(20℃)，g/cm3   0.730   0.730   0.730
  RON   93.6   91.1   91.8

Claims (11)

1.一种生产丙烯和高辛烷值汽油的方法，其特征在于，来自催化裂化单元的催化裂化重油进入加氢单元，在加氢反应条件下与加氢催化剂接触进行反应，所得的加氢生成油进入催化裂化单元进一步进行裂化反应，得到目的产物丙烯和汽油，通过控制加氢单元的加氢苛刻度，使得催化裂化重油经加氢处理后，所含多环芳烃的10重量％～80重量％加氢饱和为环烷烃。
2.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的催化裂化重油是指催化裂化进料在催化裂化单元中转化为气体、汽油、柴油和焦炭之外未转化的部分，所述的催化裂化重油的馏程为260℃～550℃。
3.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，催化裂化重油中多环芳烃含量大于30重量％。
4.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，催化裂化重油中多环芳烃含量大于35重量％。
5.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，以催化裂化重油和加氢生成油中氢含量的变化作为表征加氢苛刻度的参数。
6.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，所述加氢单元的反应条件为：氢分压5.0MPa～19.0MPa，反应温度330℃～410℃，氢油体积比100Nm3/m3～1800Nm3/m3，体积空速0.2h-1～1.8h-1。
7.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，所述加氢单元的反应条件为：氢分压6.0MPa～18.0MPa，反应温度340℃～400℃，氢油体积比200Nm3/m3～1200Nm3/m3，体积空速0.3h-1～1.5h-1。
8.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的加氢催化剂包括按照进料流向，依次装填的加氢保护剂、加氢脱沥青质剂和加氢精制剂，以加氢单元整体催化剂体积为基准，所述加氢保护剂、加氢脱沥青质剂和加氢精制剂的装填体积百分数分别为2％～30％，5％～50％和5％～93％。
9.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，所述加氢保护剂为拉西环状，含有一种氧化铝载体和负载在该氧化铝载体上的钼和/或钨，以及镍和/或钴，以加氢保护剂的总重量为基准，并以氧化物计，钼和/或钨的含量为1～10重量％，镍和/或钴的含量为0.5～3重量％。所述的氧化铝为γ-氧化铝，所述加氢保护剂的孔容不小于0.50ml/g。
10.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的加氢脱沥青质剂为蝶型，含有一种载体和负载在该载体上的钼和/或钨，以及镍和/或钴，以加氢脱沥青质剂的总重量为基准，并以氧化物计，钼和/或钨的含量为0.5～18重量％，镍和/或钴的含量为0.3～10重量％，载体为氧化铝和任选的氧化硅，所述加氢脱沥青质剂孔容不小于0.60ml/g。
11.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的加氢精制剂为蝶型，含有一种载体和负载在该载体上的钼和/或钨，以及镍和/或钴，以加氢精制剂的总重量为基准，并以氧化物计，钼和/或钨的含量为10～40重量％，镍和/或钴的含量为0.3～7重量％，载体为氧化铝和任选的氧化硅，加氢精制剂孔容不小于0.25ml/g。
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