CN103118971A - 由氨制备氢气的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种由氨制备氢气的方法，该方法由氨生成作为助燃剂供给至氨燃烧引擎的氢气，从而减少氨分解装置中分解催化剂的填充量，维持氢气的生产率，并降低氢气的制备成本，进而能够高效、顺畅且低成本地实现氨燃烧引擎的运转。本发明具备氨分解装置及氨氧化装置；所述氨分解装置生成作为助燃剂的氢气；所述氨氧化装置，为了向氨分解反应供给所需的热量，通过氧化催化剂的作用，使部分导入的氨与氧气反应、燃烧；根据氨氧化催化剂层的入口温度，控制导入氧化装置的氨量及空气量，使氨分解装置中的氨分解率一直保持在40～60%。

Description

由氨制备氢气的方法
技术领域
本发明涉及一种由氨制备氢气的方法，其是一种由氨生成作为助燃剂供给至氨燃烧引擎的氢气的方法，所述氨燃烧引擎是以氨为燃料的引擎。
背景技术
一直以来，以氨为燃料的氨燃烧引擎被众所周知。该氨燃烧引擎因氨的可燃性差这一特性，引擎在低负荷运转时及高负荷运转时，氨的燃烧不充分，因此为了辅助氨的燃烧，需要添加助燃剂。作为助燃剂，可以使用烃类燃料或氢气。这里，氨是由氢原子和氮原子组成的化合物，通过化学分解氨，能够制备氢气，因此如果使用由分解氨制备的氢气为助燃剂，在能够仅使用氨驱动引擎方面，可认为其为最期望的***。
在分解氨制备氢气时，需要在400℃以上的温度下使氨与例如钌类氨分解催化剂接触。该氨的分解反应如下所示。
2NH3→N2+3H2……（1）
但是，由于该氨分解反应是吸热反应，因此为了得到稳定的氨分解率，需要由外部供给热。在氨燃烧引擎汽车的情况下，可利用引擎废气作为该热源。
在下述专利文献1中公开了一种氨燃烧引擎，其将氨燃烧引擎中氨燃烧后的废气供给至氨分解反应装置。在该氨燃烧引擎中，实现了利用由氨燃烧引擎排出的废气的高温，来促进氨的分解。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平5-332152号公报
发明内容
本发明要解决的技术问题
但是，在该专利文献1记载的装置中，由于氨分解催化剂的温度依赖于氨燃烧引擎的废气温度，在低负荷运转时（引擎起动时），氨燃烧引擎内氨的燃烧效率差，因此不能向氨分解催化剂供给高温废气，因此由氨生成氢气及氮气的反应的反应性差，结果导致下述问题，即，低负荷运转状态下的氨燃烧引擎无法供给成为用于促进引擎驱动的助燃剂的氢气，因此氨燃烧引擎需要较长时间以脱离低负荷状态。
另外，氨分解催化剂的催化性能受到氨及氢气的分压的影响，氨分压越高催化性能越高，相反，氢气分压越高，催化剂性能越低。也就是说，在氨分解催化剂层的入口附近，由于存在高浓度的氨，因此体现出高催化性能，但在催化剂层的出口附近，氨基本上发生分解，氢气浓度增高，因此体现出低催化性能。这样一来，由于在得到100%的分解率时，必然存在氨浓度非常低、氢气浓度非常高的区域，因此即使在该区域也需要使氨分解，催化剂填充量极大增加，具有氢气的制备成本增加的问题。
为了解决上述现有技术问题，本发明的目的是提供一种由氨制备氢气的方法，其能够降低氨分解装置中氨分解催化剂的填充量，同时能够维持氢气的生产率，并能够降低氢气的制备成本，进而能够高效、顺畅并低成本地实现氨燃烧引擎的运转。
解决技术问题的技术手段
为了实现上述目的，权利要求1的发明为一种由氨制备氢气的方法，其是一种由氨生成作为助燃剂供给至氨燃烧引擎的氢气的方法，所述氨燃烧引擎是以氨为燃料的引擎，其特征在于，具备氨分解装置及氨氧化装置；所述氨分解装置，通过氨分解催化剂的作用来分解氨，生成作为助燃剂的氢气和氮气；所述氨氧化装置，为了向氨分解装置供给分解反应所需的热量，通过氨氧化催化剂的作用，使部分导入的氨与氧气反应、燃烧，产生热量；通过与由氨燃烧引擎排出的燃烧废气进行热交换，将导入氨氧化装置的氨及空气预热至200℃以上；在氨氧化装置中，通过氨氧化催化剂的作用，使部分导入的氨与氧气反应、燃烧，由此将部分升温至400℃以上温度且含有未燃烧的氨的燃烧废气导入至上述氨分解装置；在氨分解装置中，通过氨分解催化剂的作用分解未燃烧的氨，生成作为助燃剂的氢气和氮气时，根据所述氨氧化催化剂层的入口温度，控制导入氨氧化装置的氨量及空气量，使氨分解装置中的氨分解率一直保持在40～60%。
发明效果
权利要求1的发明涉及一种由氨制备氢气的方法，其是一种由氨生成作为助燃剂供给至氨燃烧引擎的氢气的方法，所述氨燃烧引擎以氨为燃料，其特征在于，具备氨分解装置及氨氧化装置；所述氨分解装置，通过氨分解催化剂的作用来分解氨，生成作为助燃剂的氢气和氮气；所述氨氧化装置，为了向氨分解装置供给分解反应所需的热量，通过氨氧化催化剂的作用，使部分导入的氨与氧气反应、燃烧，产生热量；通过与由氨燃烧引擎排出的燃烧废气进行热交换，将导入氨氧化装置的氨及空气预热至200℃以上；在氨氧化装置中，通过氨氧化催化剂的作用，使部分导入的氨与氧气反应、燃烧，由此将部分升温至400℃以上温度且含有未燃烧的氨的燃烧废气导入至上述氨分解装置；在氨分解装置中，通过氨分解催化剂的作用来分解未燃烧的氨，生成作为助燃剂的氢气和氮气时，根据所述氨氧化催化剂层的入口温度，控制导入氨氧化装置的氨量及空气量，使氨分解装置中的氨分解率一直在保持40～60%，因此，根据权利要求1的发明，能够达到如下效果，即，能够降低氨分解装置中氨分解催化剂的填充量，同时能够维持氢气的生产率，并能够降低氢气的制备成本，进而能够高效、顺畅并低成本地实现氨燃烧引擎的运转。
附图说明
图1为实施本发明的由氨制备氢气的方法的装置的流程图。
图2为表示氨分解装置中的催化剂填充量与氨分解率之间关系的曲线图。
图3为表示氨分解装置中的氨供给量与氨分解率之间关系的曲线图。
具体实施方式
下面，对本发明的实施方式进行说明，但本发明并不限定于此。
本发明的由氨制备氢气的方法，是一种由氨生成作为助燃剂供给至氨燃烧引擎的氢气的方法，所述氨燃烧引擎以氨为燃料。
在本发明的由氨制备氢气的方法中，具备氨分解装置及氨氧化装置；所述氨分解装置，通过氨分解催化剂的作用来分解氨，生成作为助燃剂的氢气和氮气；所述氨氧化装置，为了向氨分解装置供给分解反应所需的热量，通过氨氧化催化剂的作用，使部分导入的氨与氧气反应、燃烧，产生热量。
即，在氨分解装置中，在分解氨制备氢气时，在使用例如钌类氨分解催化剂的情况下，需要使氨在400℃以上的温度下与这些催化剂层接触。该氨的分解反应如下所示。
2NH3→N2+3H2···（1）
由于该氨的分解反应是吸热反应，因此为了得到稳定的氨分解率，需要从外部供给热。
因此，在本发明中，利用使氨与氧气（空气）反应并燃烧而产生的热量，作为向氨分解催化剂进行热供给的热源。氨的氧化反应如下所示。
NH3+3/4O2→1/2N2+3/2H2O···（2）
这样一来，在本发明中，在氨氧化装置中，通过氨氧化催化剂的作用，使部分导入的氨与氧气反应、燃烧，通过由此产生的热，将部分含有未燃烧的氨的燃烧废气升温至400℃以上的温度，优选升温至400～650℃，然后导入至氨分解装置。
此外，在本发明中，通过与由氨燃烧引擎排出的燃烧废气之间的热交换，将导入氨氧化装置的氨及空气预热至200℃以上，优选预热至200℃以上、400℃以下。
这里，由氨燃烧引擎排出的燃烧废气的温度，在良好运转状态下的最高温度为700℃，但最低温度为250℃。因此，通过与由氨燃烧引擎排出的燃烧废气之间的热交换，可将导入至氨氧化装置的氨及空气预热至200～650℃。
但是，由于氨燃烧引擎存在氨的可燃性差的特性，因此引擎在低负荷运转时及高负荷运转时，氨的燃烧不充分，例如在引擎的运转初期，由氨燃烧引擎排出的燃烧废气的温度达不到400℃。因此，在本发明中，通过与由氨燃烧引擎排出的燃烧废气之间的热交换，将导入至氨氧化装置的氨及空气预热至200℃以上，优选预热至200℃以上、400℃以下；在氨氧化装置中，通过氨氧化催化剂的作用，使部分导入的氨与氧气反应、燃烧，由此将部分升温至400℃以上温度且含有未燃烧的氨的燃烧废气导入至上述氨分解装置。
进而，在氨分解装置中，通过氨分解催化剂的作用，分解未燃烧的氨，生成作为助燃剂的氢气和氮气。
这里，在本发明中，根据所述氨氧化催化剂层的入口温度，控制导入氨氧化装置的氨量及空气量，从而使氨分解装置中的氨分解率一直保持在40～60%。
此外，在上述本发明的方法中，作为氨氧化装置，只要能够发生上述式（2）的反应，任何装置均可，作为氨氧化催化剂，适宜使用负载铂的催化剂。
因此在这种情况下，通过调整导入氨氧化装置中的氨及空气的流量，可控制氨氧化装置中所产生的热量。
此外，负载铂的催化剂，可以具有任意的形状，可以使用具有整块（モノリス；Monolith）形状的催化剂。
另外，在本发明中，氨分解装置也可以具有任意的结构，可例举如具有板型热交换器的结构。在氨分解装置具有这种板型热交换器结构的情况下，优选将氨分解催化剂填充在该氨分解装置的供给氨的一侧，或在氨分解装置的供给氨的一侧的材料表面上涂布催化剂。
作为氨分解装置的氨分解催化剂，可例举例如负载钌、铑、镍和/或铁的催化剂。
根据上述本发明的方法，能够降低氨分解装置中氨分解催化剂的填充量，同时能够维持氢气的生产率，并能够降低氢气的制备成本，进而能够高效、顺畅并低成本地实现氨燃烧引擎的运转。
实施例
接着，通过实施例确认本发明的由氨制备氢气的方法的具体发明效果，因此以下对该点进行说明，但本发明并不限定于这些实施例中。
实施例1
使用图1的装置，实施试验来确认本发明的具体发明效果，所述图1的装置是示意性地表示实施本发明由氨制备氢气的方法的装置。
首先，在本发明的由氨制备氢气的方法中，通过与由氨燃烧引擎排出的燃烧废气之间的热交换，将导入氨氧化装置的氨及空气进行预热，但在本实施例中，通过未图示的加热装置分别将氨及空气升温至200℃，并导入氨氧化装置。
作为氨氧化装置的氨氧化催化剂，使用蜂窝状的铂类催化剂（在蜂窝状堇青石基材上涂布负载铂的Al2O3催化剂：铂的负载量为2g/L）。该负载铂的催化剂具有块状形状，设置该催化剂的填充量为2mL。
另外，使导入氨氧化装置中的氨的供给量为1.86（Nm3/h），使导入氨氧化装置中的空气的供给量为0.69（Nm3/h）。
在该氨氧化装置中，通过氨氧化催化剂的作用，使部分导入的氨与氧气（空气）反应、燃烧。该氨的氧化反应为放热反应，通过该放热反应，由氨氧化装置排出的、含有未燃烧的氨的部分燃烧废气达到约400℃。接着，将部分这种升温至约400℃温度且含有未燃烧的氨的燃烧废气，导入氨分解装置。
作为氨分解装置中的氨分解催化剂，使用颗粒状（平均直径为1mm）的钌类催化剂（担体：活性炭，在促进剂中使用Ba化合物：Ru的负载量为5wt%）。
并且，在该氨分解装置中，通过氨分解催化剂的作用来分解未燃烧的氨，生成氨燃烧引擎中作为助燃剂的氢气及氮气。
此时，测量氨分解装置中因氨分解催化剂分解的氨的分解率为40%。
实施例2和3
实施与上述实施例1相同条件，使导入氨氧化装置中的氨及空气的温度分别为200℃，使氨氧化催化剂的填充量为2mL，但分别改变氨的供给量、空气的供给量以及分解催化剂的填充量来实施，最终使得氨分解装置中的氨分解率在实施例2中为50%，在实施例3中为60%。将得到的结果汇总至下述表1中。此外，表1中的催化剂填充量是指氨氧化催化剂的填充量与氨分解催化剂的填充量之和，并使氨氧化催化剂的填充量固定为2mL。
比较例1
为了比较，分别改变氨的供给量、空气的供给量及分解催化剂的填充量来实施，使氨分解装置中的氨的分解率为100%。将所得到的结果一同表示在下述表1中。
图2为表示氨分解装置中的催化剂填充量与氨分解率之间关系的曲线图。
图3为表示氨分解装置中的氨供给量与氨分解率之间关系的曲线图。
参照图2，当氨的分解率超过60%时，催化剂填充量急剧增加。另一方面，参照图3，当氨的分解率为40%以下时，需要使氨的供给量为分解率100%时的两倍，从氢气的生产率方面考虑，并不优选。
这样，催化剂填充量与氢气的生产率之间具有所谓的权衡关系，如果氨分解装置中的氨分解率在40～60%的范围内，氨分解催化剂的填充量很少即可，同时氢气的生产率优异，故优选。
实施例4～6及比较例2
实施与上述实施例1～3及比较例1相同的条件，但使导入氨氧化装置中的氨及空气的温度分别为350℃。并且，实施这些实施例4～6及比较例2的其他条件，使其与上述实施例1～3及比较例1完全相同，分别改变氨的供给量、空气的供给量及分解催化剂的填充量来实施，使得实施例4的氨分解装置中的氨的分解率为40%，在实施例5中为50%，在实施例6中为60%，以及在比较例2中为100%。将所得到的结果一同表示在下述表1中。
实施例7～9及比较例3
实施与上述实施例1～3及比较例1相同的条件，但使导入氨氧化装置中的氨及空气的温度分别为500℃。并且，实施这些实施例7～9及比较例3的其他条件，使其与上述实施例1～3及比较例1完全相同，分别改变氨的供给量、空气的供给量及分解催化剂的填充量来实施，使得氨分解装置中的氨的分解率在实施例7中为40%，在实施例8中为50%，在实施例9中为60%，以及在比较例3中为100%。将所得到的结果一同表示在下述表1中。
实施例10～12及比较例4
实施与上述实施例1～3及比较例1相同的条件，但使导入氨氧化装置的氨及空气的温度分别为650℃。并且，实施这些实施例10～12及比较例4的其他条件，使其与上述实施例1～3及比较例1完全相同，分别改变氨的供给量、空气的供给量及分解催化剂的填充量来实施，使得氨分解装置中的氨的分解率在实施例10中为40%，在实施例11中为50%，在实施例12中为60%，以及在比较例4中为100%。将所得到的结果一同表示在下述表1中。
（表1）
Figure BDA00002941724300091
由上述表1的结果可知，根据氨氧化催化剂层的入口温度，控制导入氨氧化装置中的氨量及空气量，使氨分解装置中氨的分解率一直保持在40～60%，由此，能够降低氨分解装置中的氨分解催化剂的填充量，同时能够维持氢气的生产率，并能够降低氢气的制备成本，进而能够高效、顺畅并低成本地实现氨引擎的运转。

Claims (1)

1.一种由氨制备氢气的方法，其是由氨生成作为助燃剂供给至氨燃烧引擎的氢气的方法，所述氨燃烧引擎是以氨为燃料的引擎，其特征在于，
具备氨分解装置及氨氧化装置；所述氨分解装置，通过氨分解催化剂的作用来分解氨，生成作为助燃剂的氢气和氮气；所述氨氧化装置，为了向氨分解装置供给分解反应所需的热量，通过氨氧化催化剂的作用，使部分导入的氨与氧气反应、燃烧，产生热量；
通过与由氨燃烧引擎排出的燃烧废气之间的热交换，将导入氨氧化装置的氨及空气预热至200℃以上；
在氨氧化装置中，通过氨氧化催化剂的作用，使部分导入的氨与氧气反应、燃烧，由此将部分升温至400℃以上温度且含有未燃烧的氨的燃烧废气导入至所述氨分解装置；
在氨分解装置中，通过氨分解催化剂的作用来分解未燃烧的氨，生成作为助燃剂的氢气和氮气；
此时，根据所述氨氧化催化剂层的入口温度，控制导入氨氧化装置的氨量及空气量，使在氨分解装置中的氨分解率一直保持在40～60%。
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