CN103058189A - 一种吸收/吸附耦合捕集二氧化碳的方法 - Google Patents
一种吸收/吸附耦合捕集二氧化碳的方法 Download PDFInfo
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Abstract
一种吸收/吸附耦合捕集二氧化碳的方法,属于CO2捕集技术领域。采用离子液体与金属有机骨架材料吸收/吸附耦合的方法捕集二氧化碳,所用的离子液体为咪唑类离子液体,金属有机骨架材料为沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs),在-45℃至60℃范围内沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)悬浮在离子液体中。沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)在离子液体中的质量分数为不高于20%,操作温度范围:-45℃至60℃,操作压力范围:0.2MPa与10MPa之间。本发明吸收效率好,绿色无污染。
Description
技术领域
本发明涉及一种吸收/吸附耦合捕集二氧化碳(CO2)气体的方法,特别涉及-45℃至60℃温度区间内咪唑类离子液体与沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)组成的吸收/吸附相耦合的方法捕集CO2气体,属于CO2捕集技术领域。
背景技术
随着世界人口的激增和工业的快速发展,大量排放的二氧化碳已经对地球环境造成了重大的危害。为了降低其给社会和经济带来的负面影响,研究高效捕集CO2的方法迫在眉睫。
目前,CO2的捕集技术主要包括吸附分离法和吸收分离法。吸附分离法使用的是固态吸附剂,吸收分离法使用的是各种溶剂。离子液体吸收法是吸收分离法的一种。离子液体(Ionic Liquids,ILs)是由特定阴、阳离子构成的在室温或近于室温下呈液态的有机盐,是一种新型的绿色溶剂。离子液体吸收法优点在于CO2的资源化利用替代了传统的抛弃法;离子液体具有很强的稳定性、难挥发性、功能化设计性、可循环再生等优良特性;过程中不使用水,避免了二次污染,同时能够有效防止设备腐蚀。沸石咪唑酯骨架材料(Zeolitic ImidazolateFrameworks,ZIFs)吸附法是一种有效的CO2吸附分离法。ZIFs材料吸附法的优势在于ZIFs材料具有大的比表面积、无机沸石的高稳定性及金属有机配合物的多孔性和有机功能;这种材料最大可以吸收自身体积82.6倍的CO2;对CO2具有高选择性。ZIFs是一类极具发展前途的新型的多孔材料。
目前,已有离子液体作为吸收剂捕集CO2的相关专利报道:CN102151468(2010)、CN101468308(2007)、CN102600716(2012)等,还没有关于ZIFs材料作为吸附剂吸附CO2的专利报道。离子液体与ZIFs材料构成新的吸附/吸收耦合体系捕集CO2的研究尚属空白。
发明内容
本发明的目的在于提出一种高效率、高选择性的CO2气体的捕集方法,即采用咪唑类离子液体与沸石咪唑酯骨架材料构成的吸收/吸附耦合方法捕集CO2气体。
本发明的技术方案如下:
一种吸收/吸附耦合捕集二氧化碳的方法,其特征在于,采用离子液体与金属有机骨架材料构成吸附/吸收耦合体系捕集CO2,采用的离子液体为咪唑类离子液体、金属有机骨架材料为沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs),将离子液体在60℃进行真空干燥处理12小时,置于吸收器内,在-45℃至60℃范围内ZIFs均匀悬浮于离子液体中,抽真空,设定吸收温度-45℃至60℃,通入CO2气体,搅拌进行吸收。
一般情况下,沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)在离子液体中的质量分数小于等于20%,沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)在离子液体中的含量越高越好,进一步优选5-20%。
上述通入CO2气体搅拌进行吸收,直至压力保持3小时稳定不变,则可视为吸收已达到饱和,记录平衡压力,CO2气体的平衡压力范围为0.2MPa与10MPa。
其中离子液体优选如下:1-辛基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐([OMIM][Tf2N])和1-辛基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([OMIM][PF6])。沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)优选ZIF-8,但不限于这几种离子液体和沸石咪唑酯骨架材料。
采用质量差量法计算CO2在体系中的溶解质量分数,具体操作如下:准确称量一定质量的离子液体以及一定质量分数的ZIFs材料加入吸收器内;用100-400毫升的取样器将一定量的CO2气体加入吸收器内,记录进气前后取样器质量,得到通入吸收器内CO2的质量(m1);根据平衡温度下的CO2气体的摩尔体积Vm、CO2气体在离子液体中的偏摩尔体积Vg,m、离子液体及ZIFs的密度,计算出吸收器内未溶解的CO2质量(m2),由此得到CO2的溶解度质量分数:
本发明吸收效率好,绿色无污染。
具体实施方式
本发明用以下实施例说明,但本发明并不限于下述实施例,在不脱离前后所述宗旨的范围下,变化实施都包含在本发明的技术范围内(例如,其他咪唑类离子液体如[HMIM][BF4]、[BMIM][PF6]等、其他ZIFs材料如ZIF-11、ZIF-68等也包含在内)。
实施例1
取50ml左右的离子液体[OMIM][Tf2N]在60℃下进行真空干燥处理12小时,待冷却后加入超低温高压吸收器中,称量并记录前后两次圆底烧瓶质量,称取离子液体质量5%的ZIF-8加入吸收器中,吸收器置于恒温乙醇制冷槽内,设置温度为30℃。抽真空后,用取样器向吸收器中通入二氧化碳气体,称量并记录进气前后取样器质量,开启吸收器的搅拌桨,转速为200r/min,直至压力保持约3小时稳定不变,记录达到平衡后的压力为2.793MPa。采用质量差量法计算气体在该体系中的溶解度。最终得到温度30℃、压力2.793MPa下CO2气体在[OMIM][Tf2N]和ZIF-8(5wt%)体系中溶解度质量分数为0.0966,高于相同温度压力条件下CO2气体在[OMIM][Tf2N]的溶解度。
实施例2
取50ml左右的离子液体[OMIM][Tf2N]在60℃下进行真空干燥处理12小时,待冷却后加入超低温高压吸收器中,称量并记录前后两次圆底烧瓶质量,称取离子液体质量5%的ZIF-8加入吸收器中,吸收器置于恒温乙醇制冷槽内,设置温度为0℃。抽真空后,用取样器向吸收器中通入二氧化碳气体,称量并记录进气前后取样器质量,开启吸收器的搅拌桨,转速为200r/min,直至压力保持约3小时稳定不变,记录达到平衡后的压力为2.102MPa。采用质量差量法计算气体在该体系中的溶解度。最终得到温度0℃、压力2.102MPa下CO2气体在[OMIM][Tf2N]&ZIF-8(5wt%)体系中溶解度质量分数为0.1689,高于相同温度压力条件下CO2气体在[OMIM][Tf2N]的溶解度。
实施例3
取50ml左右的离子液体[OMIM][Tf2N]在60℃下进行真空干燥处理12小时,待冷却后加入超低温高压吸收器中,称量并记录前后两次圆底烧瓶质量,称取离子液体质量5%的ZIF-8加入吸收器中,吸收器置于恒温乙醇制冷槽内,设置温度为-30℃。抽真空后,用取样器向吸收器中通入一定的二氧化碳气体,称量并记录进气前后取样器质量,开启吸收器的搅拌桨,转速为200r/min,直至压力保持约3小时稳定不变,记录达到平衡后的压力为1.261MPa。采用质量差量法计算气体在该体系中的溶解度。最终得到温度-30℃、压力1.261MPa下CO2气体在[OMIM][Tf2N]&ZIF-8(5wt%)体系中溶解度质量分数为0.2607,高于相同温度压力条件下CO2气体在[OMIM][Tf2N]的溶解度。
实施例4
取50ml左右的离子液体[OMIM][Tf2N]在60℃下进行真空干燥处理12小时,待冷却后加入超低温高压吸收器中,称量并记录前后两次圆底烧瓶质量,计算并称取离子液体质量10%的ZIF-8加入吸收器中,吸收器置于恒温乙醇制冷槽内,设置温度为25℃。抽真空后,用取样器向吸收器中通入一定的二氧化碳气体,称量并记录进气前后取样器质量,开启吸收器的搅拌桨,转速为200r/min,直至压力保持约3小时稳定不变,记录达到平衡后的压力为2.737MPa。采用质量差量法计算气体在该体系中的溶解度。最终得到温度25℃、压力2.737MPa下CO2气体在[OMIM][Tf2N]&ZIF-8(10wt%)体系中溶解度质量分数为0.1224,高于相同温度压力条件下CO2气体在[OMIM][Tf2N]的溶解度。
实施例5
取50ml左右的离子液体[OMIM][Tf2N]在60℃下进行真空干燥处理12小时,待冷却后加入超低温高压磁搅拌釜中,称量并记录前后两次圆底烧瓶质量,计算并称取离子液体质量10%的ZIF-8加入吸收器中,吸收器置于恒温乙醇制冷槽内,设置温度为0℃。抽真空后,用取样器向吸收器中通入一定的二氧化碳气体,称量并记录进气前后取样器质量,开启吸收器的搅拌桨,转速为200r/min,反应至压力保持约3小时稳定不变,记录达到平衡后的压力为1.751MPa。采用质量差量法计算气体在该体系中的溶解度。最终得到温度0℃、压力1.751MPa下CO2气体在[OMIM][Tf2N]&ZIF-8(10wt%)体系中溶解度质量分数为0.1441,高于相同温度压力条件下CO2气体在[OMIM][Tf2N]的溶解度。
实施例6
取50ml左右的离子液体[OMIM][PF6]在60℃下进行真空干燥处理12小时,待冷却后加入超低温高压磁搅拌釜中,称量并记录前后两次圆底烧瓶质量,计算并称取离子液体质量15%的ZIF-8加入吸收器中,吸收器置于恒温乙醇制冷槽内,设置温度为15℃。抽真空后,用取样器向吸收器中通入一定的二氧化碳气体,称量并记录进气前后取样器质量,开启吸收器的搅拌桨,转速为200r/min,反应至压力保持约3小时稳定不变,记录达到平衡后的压力为1.159MPa。采用质量差量法计算气体在该体系中的溶解度。最终得到温度15℃、压力1.159MPa下CO2气体在[OMIM][PF6]&ZIF-8(15wt%)体系中溶解度质量分数为0.0733,高于相同温度压力条件下CO2气体在[OMIM][PF6]的溶解度。
实施例7
取50ml左右的离子液体[OMIM][PF6]在60℃下进行真空干燥处理12小时,待冷却后加入超低温高压磁搅拌釜中,称量并记录前后两次圆底烧瓶质量,计算并称取离子液体质量15%的ZIF-8加入吸收器中,吸收器置于恒温乙醇制冷槽内,设置温度为0℃。抽真空后,用取样器向吸收器中通入一定的二氧化碳气体,称量并记录进气前后取样器质量,开启吸收器的搅拌桨,转速为200r/min,反应至压力保持约3小时稳定不变,记录达到平衡后的压力为0.864MPa。采用质量差量法计算气体在该体系中的溶解度。最终得到温度0℃、压力0.864MPa下CO2气体在[OMIM][PF6]&ZIF-8(15wt%)体系中溶解度质量分数为0.0792,高于相同温度压力条件下CO2气体在[OMIM][PF6]的溶解度。
实施例8
取50ml左右的离子液体[OMIM][PF6]在60℃下进行真空干燥处理12小时,待冷却后加入超低温高压吸收器中,称量并记录前后两次圆底烧瓶质量,计算并称取离子液体质量15%的ZIF-8加入吸收器中,吸收器置于恒温乙醇制冷槽内,设置温度为-30℃。抽真空后,用取样器向吸收器中通入一定的二氧化碳气体,称量并记录进气前后取样器质量,开启吸收器的搅拌桨,转速为200r/min,反应至压力保持约3小时稳定不变,记录达到平衡后的压力为0.568MPa。采用质量差量法计算气体在该体系中的溶解度。最终得到温度-30℃、压力0.568MPa下CO2气体在[OMIM][PF6]&ZIF-8(15wt%)体系中溶解度质量分数为0.1175,高于相同温度压力条件下CO2气体在[OMIM][PF6]的溶解度。
实施例9
取50ml左右的离子液体[OMIM][PF6]在60℃下进行真空干燥处理12小时,待冷却后加入超低温高压吸收器中,称量并记录前后两次圆底烧瓶质量,计算并称取离子液体质量20%的ZIF-8加入吸收器中,吸收器置于恒温乙醇制冷槽内,设置温度为-30℃。抽真空后,用取样器向吸收器中通入一定的二氧化碳气体,称量并记录进气前后取样器质量,开启吸收器的搅拌桨,转速为200r/min,反应至压力保持约3小时稳定不变,记录达到平衡后的压力为0.619MPa。采用质量差量法计算气体在该体系中的溶解度。最终得到温度-30℃、压力0.619MPa下CO2气体在[OMIM][PF6]&ZIF-8(20wt%)体系中溶解度质量分数为0.1329,高于相同温度压力条件下CO2气体在[OMIM[PF6]的溶解度。
实施例10
取50ml左右的离子液体[OMIM][Tf2N]在60℃下进行真空干燥处理12小时,待冷却后加入超低温高压吸收器中,称量并记录前后两次圆底烧瓶质量,计算并称取离子液体质量5%的ZIF-8加入吸收器中,吸收器置于恒温乙醇制冷槽内,设置温度为-45℃。抽真空后,用取样器向吸收器中通入一定的二氧化碳气体,称量并记录进气前后取样器质量,开启吸收器的搅拌桨,转速为200r/min,反应至压力保持约3小时稳定不变,记录达到平衡后的压力为0.715MPa。采用质量差量法计算气体在该体系中的溶解度。最终得到温度-45℃、压力0.715MPa下CO2气体在[OMIM][Tf2N]&ZIF-8(5wt%)体系中溶解度质量分数为0.3216,高于相同温度压力条件下CO2气体在[OMIM][Tf2N]的溶解度。
实施例11
取50ml左右的离子液体[OMIM][Tf2N]在60℃下进行真空干燥处理12小时,待冷却后加入超低温高压吸收器中,称量并记录前后两次圆底烧瓶质量,计算并称取离子液体质量20%的ZIF-8加入吸收器中,吸收器置于恒温乙醇制冷槽内,设置温度为60℃。抽真空后,用取样器向吸收器中通入一定的二氧化碳气体,称量并记录进气前后取样器质量,开启吸收器的搅拌桨,转速为200r/min,反应至压力保持约3小时稳定不变,记录达到平衡后的压力为10MPa。采用质量差量法计算气体在该体系中的溶解度。最终得到温度60℃、压力10MPa下CO2气体在[OMIM][Tf2N]&ZIF-8(20wt%)体系中溶解度质量分数为0.5829,高于同样温度压力条件下CO2气体在[OMIM][Tf2N]的溶解度。
Claims (3)
1.一种吸收/吸附耦合捕集二氧化碳的方法,其特征在于,采用离子液体与金属有机骨架材料构成吸附/吸收耦合体系捕集CO2,采用的离子液体为咪唑类离子液体、金属有机骨架材料为沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs),将离子液体在60℃进行真空干燥处理12小时,置于吸收器内,在-45℃至60℃范围内ZIFs均匀悬浮于离子液体中,抽真空,设定吸收温度-45℃至60℃,通入CO2气体,搅拌进行吸收。
2.按照权利要求1的方法,其特征在于,沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)在离子液体中的质量分数为5-20%。
3.按照权利要求1的方法,其特征在于,操作温度范围:-45℃至60℃,操作平衡压力范围:0.2MPa至10MPa。
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