CN102741681B - 用于光谱术的装置和相关方法 - Google Patents

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Abstract

一种包括纳米线波导和纳米颗粒的装置，所述纳米线波导被配置为沿其纵轴将辐射从第一端发送到第二端，所述纳米颗粒至少位于所述波导的所述第二端以接收所发送的辐射以用于光谱术。

Description

用于光谱术的装置和相关方法
技术领域
本公开涉及纳米级光电子传感器、相关方法以及装置的领域，更具体而言，涉及光源与纳米线波导和纳米颗粒的集成。本文中描述的一种或多种技术可以适于或不适于电池溶液中的杂质的检测或使用便携电子装置的健康监视。
背景技术
表面等离子体共振(surface plasmon resonance，SPR)光谱术(spectroscopy)为可以监视生物接合(biological binding)过程的热力学和动力学，更一般地，局部介电环境的实时改变的非标记(label-free)感测技术。表面等离子体共振光谱术具有作为用于快速检测食源性(food-borne)或环境病原体以及用于健康监视的移动分析***的潜力。然而，当前的商业化SPR***需要未与传感器集成的外部光源。外部光源的必要性抑制了传感器的小型化和移动性，并且需要精确的照明对准。
已经开发了平面的基于芯片的局域化表面等离子体共振(LSPR)生物传感器，其中金纳米颗粒的单层被固定在玻璃表面上，随后用生物配体官能化。当官能化的玻璃盖片被浸入包含目标分析物的溶液中时通过测量作为局域折射率改变的结果的与金纳米颗粒相关的表面等离子体吸收的改变来感测生物分子接合事件。该方法采用外部光源和光检测器。该生物传感器的细节可在下列出版物中找到：Analytical Chemistry,74,No.3,504(2002)；Optics Letters,25,No.6,372(2000)；以及美国专利No.7,129,096。
已经有其中纳米线和基底的组合包括发光二极管结构的纳米线电致发光器件的各种报道。用于制造这样的器件的可能材料的范围是广阔的，并可以包括II-VI和III-V半导体。证据表明纳米线自身用作在器件内产生的光的波导。在迄今所报道的器件中，已经观察到了对半导体内的来自带-带跃迁和其他载流子跃迁的电致发光谱的贡献。迄今，所有这些器件已经采用了到纳米线材料的导电顶接触，这可以降低自器件的光输出效率并进而阻止纳米线尖端的官能化。
美国专利申请US 2007/0140638A1描述了应用具有小于光波长的直径的纳米线和纳米带作为光波导以用于形成光路和器件。该文献的重点在于作为波导的纳米线(具体地，ZnO和SnO2纳米线)的一般应用，邻近的纳米线之间的光耦合以及基于与多个微流体通道集成的单纳米线波导的光学传感器。
US 7,319,046 B2描述了用于检测用发色团(chromophore group)或纳米颗粒标示的生物分子的集成光电子硅生物传感器。该生物传感器包括pn结发光二极管(LED)光源和pn结LED光检测器，并使用氮化硅光波导耦合LED光源与pn结LED光检测器之间的光。该波导与微流体通道集成并与其中发生光耦合调制的生物介质面接(interface)。
没有现有技术文献描述包括集成的光源、波导和纳米颗粒的纳米级LSPR传感器。
本说明书中的现有公开文献或任何背景的列表或讨论不必被视为承认该文献或背景是现有技术状态的一部分或是公知常识。本公开的一个或多个方面/实施例可以解决或不解决背景问题中的一个或多个。
发明内容
根据第一方面，提供一种包括纳米线波导和纳米颗粒的装置，所述纳米线波导被配置为沿其纵轴将辐射从第一端发送到第二端；所述纳米颗粒至少位于所述波导的所述第二端以接收所发送的辐射以用于光谱术。
所述纳米线波导的所述第一端可以为基底端，所述纳米线波导的所述第二端可以为尖端(tip end)。所述纳米线波导的所述第二端可以被认为是所述波导的自由端或所述波导的感测端。
所述装置可以被配置为使得所述纳米颗粒被定位为紧密邻近要分析的分析物以允许通过光谱术确定所述分析物的身份(identity)、量和/或一个或多个特性。
术语“分析物”可以被认为表示被分析的原子、分子、材料或流体，因此可与术语“样品”或“样本”可交换地使用。
紧密邻近(close proximity)提供纳米颗粒与分析物的相互作用以能够进行光谱术。表述“紧密邻近”可以暗指分析物在纳米颗粒的表面上或在纳米颗粒的表面附近。当分析物在纳米颗粒的表面“附近”时，纳米颗粒和分析物之间的距离可以为纳米颗粒尺寸或更小的量级。例如，纳米颗粒和分析物之间的距离可以小于或等于纳米颗粒的直径。表述“紧密邻近”可以表示分析物在纳米颗粒的局域化表面激元共振(LSPR)的消逝场内。
分析物可以为发射物种(emissive species)。由所述纳米线波导发送的所述辐射可以被配置为激发所述发射物种以诱导另外的辐射的发射。所述另外的辐射的发射允许确定所述发射物种的身份。
所述装置可以被配置为接合到分析物以允许确定所述分析物的身份、量和/或一个或多个特性。所述纳米颗粒可以被配置为被官能化以便能够接合到所述分析物。可以通过将官能化分子吸附到所述纳米颗粒的表面上而官能化所述纳米颗粒。所述装置可以包括电接触，所述电接触被配置为诱导在所述纳米颗粒的表面处的官能化分子的电解吸(electrodesorption)。
所述装置可以包括能够发射辐射的辐射源。所述纳米线波导的所述第一端可以被附接到所述辐射源以将由所述辐射源产生的辐射导引到所述纳米线波导的所述第二端。所述装置可以被配置为使得所述纳米线波导的端部被附接到所述辐射源上以将由所述辐射源产生的辐射导引到所述纳米线波导的自由端。辐射源可以为能够发射辐射的基底。所述基底可以包括发光二极管。所述基底和纳米线波导可以一起形成发光二极管的pn结。
所述装置可以包括电接触，所述电接触被配置为允许电荷载流子在所述基底和所述纳米线波导之间流动。所述电接触可以被配置为与所述纳米颗粒物理隔离。所述装置可以包括第一和第二电接触。所述第一电接触可以被配置为与所述基底物理接触，且所述第二电接触可以被配置为与所述纳米线波导物理接触。所述第一和第二电接触可以被配置为彼此物理隔离。有利地，所述第二电接触可以被配置为通过电绝缘材料而与所述基底、纳米颗粒和/或分析物物理隔离。并且，所述第一电接触、所述第二电接触以及所述绝缘材料可以被配置为对于由所述基底产生的所述辐射透明。所述第一电接触、所述第二电接触以及所述绝缘材料的折射率可以被配置为使得在所述纳米线波导内发生所述辐射的全内反射。
所述装置可以包括纳米线波导的阵列。某些或全部所述纳米线波导可以具有附接到其自由端的纳米颗粒。所述装置可以包括多个纳米线波导和多个相应的纳米颗粒。某些或全部所述纳米线波导可以具有在50和300nm的范围内或在100和300nm的范围内的直径。
所述纳米颗粒可以被配置为能够支撑表面等离子体，且所发送的辐射可以被配置为能够在所述纳米颗粒的表面处激发局域化表面等离子体共振。
所述装置可以被配置为用作光谱术中的发送器。所述装置可以被配置为用作下列中的一个或多个中的发送器：表面等离子体共振光谱术、拉曼(Raman)光谱术、表面增强拉曼光谱术、红外光谱术以及荧光光谱术。然而，所述装置可以为被配置用于光谱术中的发送器中的模块。
根据又一方面，提供一种包括辐射检测器和本文中描述的任一装置的传感器。所述传感器可以被配置为用于下列中的一个或多个中：表面等离子体共振光谱术、拉曼光谱术、表面增强拉曼光谱术、红外光谱术以及荧光光谱术。
所述装置可以包括多于一个的纳米线波导阵列。有利地，各自的阵列可以被配置为在基底上彼此分隔开，使得所述传感器能够进行多路(multiplexed)感测测量。所述传感器可以被集成在微流体***内。所述辐射检测器可以包括电荷耦合器件照相机和光谱仪。所述传感器可以被配置为通过所述辐射检测器检测在照射(illuminate)所述分析物之后的由所述基底发射的辐射的波长和强度。
根据又一方面，提供一种用于光谱术的方法，所述方法包括：提供辐射发射基底；在所述辐射发射基底的表面上提供纳米颗粒；使用其中所述纳米颗粒用作催化剂的蒸气-液体-固体机制(vapour-liquid-solidmechanism)在所述辐射发射基底的所述表面上生长纳米线波导，以产生包括所述纳米线波导和所述纳米颗粒的装置，所述纳米线波导被配置为沿其纵轴将辐射从第一端发送到第二端，所述第一端被附接到所述辐射发射基底，所述纳米颗粒至少位于所述波导的所述第二端以接收所发送的辐射以用于光谱术。
在所述辐射发射基底的表面上提供纳米颗粒可以包括在所述辐射发射基底的所述表面上沉积包括要从其获得所述纳米颗粒的材料的层并随后对所述辐射发射基底进行退火以提供分立的纳米颗粒。
另一方面，在所述辐射发射基底的表面上提供纳米颗粒可以包括在所述辐射发射基底的所述表面上沉积包括要从其获得纳米颗粒的阵列的材料的层并对所述辐射发射基底进行退火以提供纳米颗粒的阵列。所述层可以被构图为控制所述阵列在所述辐射发射基底的所述表面上的位置。可以选择所述层的厚度以控制所述纳米颗粒的尺寸。
可以设置电接触以允许电荷载流子在所述辐射发射基底和所述纳米线波导之间流动。可以在生长所述纳米线波导之后设置第一和第二电接触。所述第一电接触可以被定位为与所述辐射发射基底物理接触，且所述第二电接触可以被定位为与所述纳米线波导物理接触，以便所述第一和第二电接触彼此物理隔离。可以通过使用电绝缘材料来使所述第二电接触与所述辐射发射基底和所述分析物物理隔离。
根据又一方面，提供一种装置，其包括纳米级的用于导引辐射的装置和用于衰减辐射的装置，所述纳米级的用于导引辐射的装置被配置为沿其纵轴将辐射从第一端发送到第二端，所述用于衰减辐射的装置至少位于所述纳米级的用于导引辐射的装置的所述第二端以接收所发送的辐射以用于光谱术。
根据又一方面，提供一种计算机程序，所述计算机程序包括计算机代码，所述计算机代码用于基于由装置发送的辐射而通过纳米颗粒检测辐射的衰减，所述装置包括纳米线波导和纳米颗粒，所述纳米线波导被配置为沿其纵轴将辐射从第一端发送到第二端，所述纳米颗粒至少位于所述波导的所述第二端以接收所发送的辐射以用于光谱术。
根据又一方面，提供一种计算机程序，所述计算机程序包括计算机代码，所述计算机代码用于控制使用其中纳米颗粒用作催化剂的蒸气-液体-固体机制而在辐射发射基底的表面上的纳米线波导的生长，以产生包括纳米线波导和纳米颗粒的装置，所述纳米线波导被配置为沿其纵轴将辐射从第一端发送到第二端，所述第一端被附接到所述辐射发射基底，所述纳米颗粒至少位于所述波导的所述第二端以接收所发送的辐射以用于光谱术。
根据又一方面，提供了装置的使用(use)，所述使用包括：提供装置，所述装置包括纳米线波导和纳米颗粒，所述纳米线波导被配置为沿其纵轴将辐射从第一端发送到第二端，所述纳米颗粒至少位于所述波导的所述第二端以接收所发送的辐射以用于光谱术；以及指示将所述装置用于光谱术中。
本公开包括孤立的或各种组合的一个或多个对应的方面、实施例或特征，无论是否在该组合中或孤立中特别指出(包括所要求保护的)。用于执行一个或多个所讨论的功能的对应装置同样在本公开的范围内。
上述发明内容旨在仅仅是示例性的和非限制性的。
附图说明
下面将参考附图仅通过实例给出描述，其中：
图1示意性示例表面等离子体激元；
图2示意性示例局域化表面等离子体；
图3示意性示例用于测量纳米颗粒阵列的消光谱的典型LSPR实验装备；
图4示意性示例典型LSPR消光谱；
图5示意性示例在辐射发射基底上的纳米线波导；
图6示意性示例在辐射发射基底上的纳米线波导的阵列；
图7示意性示例用于制造纳米线波导的蒸气-液体-固体机制；
图8示意性示例电接触的多层结构；以及
图9示意性示例包括本文描述中的装置的设备；
图10示意性示例操作时的图9的器件；
图11示意性示例用于制造纳米线波导的方法；
图12示意性示例提供第一程序的计算机可读介质；以及
图13示意性示例提供第二程序的计算机可读介质。
具体实施方式
表面等离子体通过电磁辐射的激发称为表面等离子体共振(SPR)。该现象形成了用于测量金属表面上的材料的吸附的许多标准工具的基础并作为各种生物传感器应用的支持。
表面等离子体(SP)101为沿与金属/电介质界面102平行的方向传播的表面电磁波(图1)。另一方面，局域化表面等离子体(LSP)为局限于金属纳米颗粒和金属纳米结构的变化密度振荡。图2示例了在金属球201的表面上的响应于入射电磁波202的电场203的等离子体振荡。示出了传导电子电荷云204的位移。
通过电磁辐射对LSP的激发导致强的光散射、强SP吸收带的出现以及局部电磁场的增强。当在纳米颗粒上的入射光的波长与纳米颗粒等离子体振荡的本征模共振时产生局域化表面等离子体共振(LSPR)。LSPR的产生与入射光的方向无关。这显著优于SPR***，在SPR***中需要特殊技术来实现用于SPR激发的波矢匹配条件。LSPR光谱术还具有大于SPR光谱术的空间分辨率(在金属-电介质表面的横向和法向方向上都是如此)。从Mie散射理论，当下式成立时满足在球体颗粒上的入射平面波的消光横截面的共振条件：
   (式1)
其中εmetal和εdiel分别为金属和电介质材料的介电常数，χ为依赖于纳米颗粒的几何形状的因子。对于球体，χ的值为2，但对于具有高纵横比的颗粒几何形状，χ的值可达20。基于该式，具有负实部和小正虚部介电常数的材料能够支持SP(例如，银和金)。然而，仅在金属的实介电常数的量值大于电介质材料的实介电常数的量值时满足激发条件。
金属球体的消光谱(吸收加散射)被给出为：
E ( λ ) = 24 π 2 Na 3 ϵ out 3 / 2 λ ln ( 10 ) [ ϵ i ( λ ) ( ϵ r ( λ ) + χ ϵ out ) 2 ]    (式2)
其中εin和εout分别为金属纳米颗粒和外部环境的介电常数，εr和εi分别为依赖于波长的金属介电函数的实部和虚部分量。Na为Avagadro常数，λ为入射辐射的波长。与纳米颗粒相关的光的消光依赖于εout(或折射率n，因为这二者通过ε＝n2相关)的任何变化。
式1和2表明消光谱(同样适用于散射谱)依赖于局部介电环境(分别地，式1和2中的εdiel和εout)。因此，局部环境(围绕纳米颗粒的介电介质)的任何变化，例如，纳米颗粒表面上的所吸附的物种(species)的存在(或简单地在周围介电介质中的物种的溶解/存在)，将导致LSPR消光波长最大值(共振波长)λmax的移动以及强度的改变。这可用于检测所吸附的物种的类型和浓度。
为了影响纳米颗粒的LSPR，分析物需要被设置在LSPR的消逝场(即，与LSPR相关的电磁场)内。该局部场的空间范围随波长、纳米颗粒的复介电常数、纳米颗粒尺寸和形状、以及在纳米颗粒的表面上的任何涂层的厚度和介电常数而变化。当然，这些参数并非相互独立，因为共振波长依赖于纳米颗粒和涂层的尺寸、形状和组成。典型地，对于在波谱的可见区域内共振的金属纳米颗粒，分析物和纳米颗粒之间的距离在可以检测分析物之前必须具有纳米颗粒尺寸的量级。因此，分析物应被保持在近似纳米颗粒的直径内或在近似纳米颗粒的直径内经过(pass)。因为消逝场以指数方式降低，因此分析物越接近纳米颗粒，使用LSPR光谱术的分析物检测的机会越好。
图3示出了测量纳米颗粒LSPR谱-透射紫外-可见光谱的最直接的途径。这里，可以通过记录通过样品的光的波长依赖性来测量纳米颗粒的消光谱。在该图中，来自光源301的光306沿光纤305被导引并通过透镜311而被聚焦到样本上。样本包括被接合到分析物分子309的在透明基底307上支撑的纳米颗粒308的层。虽然未示出，样本被浸入诸如空气、水或另一溶剂的介电介质中。LSPR波长(以及可能的强度)依赖于具体的介电介质而变化。为了促进接合，用受体分子310对纳米颗粒进行官能化。当LSPR被激发时，引起激发的波长的光被吸收和/或散射。使用UV-可见光谱仪302的探头312在样本后面检测照射束。入射在探头上的光然后被导引到光谱仪内部的电荷耦合器件(CCD)照相机(未示出)。数据随后被发送(例如，通过电缆304)到用于处理的计算机303，并显示消光谱以用于分析。
图4给出了典型LSPR的实例，其揭示了每个波长的光的吸收和/或散射。传输几何(transmission geometry)产生了作为消光曲线中的最大值的LSPR波长。由标号401和402分别表示分析物被接合到纳米颗粒之前和之后的峰，对应的LSPR波长为λmax1和λmax2。在该情况下，在纳米颗粒的表面处接合导致峰值波长的移动Δλ以及强度的增加。
如在背景部分中所述，对外部光源的需要妨碍了传感器的小型化和可移动性，并要求照射的精确对准。现在将描述可以克服或可以不克服这些问题中的一个或多个的LSPR激发装置。还将描述用于制造这样的装置的可能的方法。
如图5中所示，该装置包括集成的光源和用于聚焦所产生的光504并将所产生的光504导引到纳米颗粒502的纳米线波导501，纳米颗粒502被附接到用于LSPR激发和感测的纳米线波导的自由端。可以通过在基底503的表面处形成pn结来实现光源和纳米线波导的集成，该纳米线波导构成结的一侧，该基底构成结的另一侧。附加地或替代地，光源可以被设置为沿纳米线波导的表面。例如，可形成核-壳纳米线结构，其中，核构成结的一侧，壳构成结的另一侧。此外，可以使用更复杂的掺杂分布，例如，p-i-n结(其在p和n区域之间并入有本征半导体区域)替代标准pn结。
一种可能(但绝不是仅有的可能实施方式)为在GaN涂覆的蓝宝石基底上外延生长ZnO纳米线。例如，如果GaN薄膜掺杂有Mg，则其变为p掺杂的。归因于在晶体内的氧空位和锌填隙子，ZnO纳米线为本征n型。由于ZnO和GaN具有非常小的晶格失配，ZnO纳米线可以沿其垂直于GaN膜的择优(0001)生长方向生长。结果，无需进一步修改以形成pn结。然而，ZnO/GaN未必是用于所有光谱应用的材料的最优组合。对于LSPR谱，例如，在金纳米颗粒上的表面等离子体共振通常发生在大于500nm(典型地550-700nm)的波长处。精确的共振波长将随环境改变，因此LED结构的发射谱应该足够宽以允许在纳米颗粒被暴露到各种不同的介电介质和分析物物种时激发表面等离子体共振。
另一可能为在掺杂的硅基底上生长III-V半导体纳米线。在Si基底上外延垂直生长III-V半导体纳米线，而不考虑由III-V材料和Si之间的小的界面面积而导致的固有晶格失配。诸如InxGa1-xP、GaxAs1-xP以及AlxGa1-xAs的三元III-V材料可以被设计以控制化学计量x，以及随后的电子带隙。带隙可以被控制以允许范围从红外到绿色的波长处的光发射。对III-V材料的带隙的控制允许优化发射谱以允许在纳米线尖端处的最优光子-等离子体耦合。所选择的材料还应允许高效的光产生。在该方面，通常优选直接带隙半导体，但这并不是绝对必需的。
可在使用金纳米颗粒作为催化剂在真空沉积***中经由蒸气-液体-固体机制(VLS)生长单晶纳米线的阵列(图6)。通过将气体直接吸附到固体表面上而进行的晶体生长通常非常慢。VLS方法通过引入催化液体合金相而绕过该问题，该催化液体合金相可迅速吸附蒸气到饱和水平且随后可从该催化液体合金相从液体-固体界面处的成核籽晶(seed)处发生晶体生长。以该方式生长的纳米线的物理特性以可控的方式依赖于液体合金的尺寸和物理特性。参考图7，金薄层(或颗粒705)典型地通过溅射沉积或热蒸发而被沉积到生长基底703(诸如Si)的表面上。然后对基底进行退火以产生自组装液体金小滴706。可以使用光刻来可控地操纵小滴的直径和位置。替代地，可以将金胶体颗粒沉积到生长基底上。之后，气态前体(precursor)704被引入到沉积***中。在基底的表面上的Au小滴用于降低正常蒸气-固体生长的激活能，并从蒸气态吸收反应物707，直到达到过饱和状态。在过饱和时，Au合金小滴中的溶剂化反应物物种(solvatedreactant species)以柱状结构708的形式沉淀在液体-固体界面处。随着沉淀继续，柱的高度增加，导致半导体纳米线701的形成。用于催化该过程的Au小滴(纳米颗粒702)保留在纳米线的自由端。该合成方法(如图11的流程图所示)是有利的，因为其可以在单个步骤中产生集成的光源、纳米线波导以及纳米颗粒感测尖端而无需进一步的光刻处理。
然而，应注意，可使用多种制造技术来制造本文中描述的装置。此外，当纳米颗粒位于纳米线波导的第二端时，纳米颗粒还可以与纳米线的外部(径向)表面物理接触。这可能是由特定的制造过程导致的或可归因于纳米颗粒的形状(例如，非球形)。在一些情况下，可以在纳米线波导的第二端处形成/设置多个(可能地，接合的)纳米颗粒。
此外，可以在纳米线的径向表面上设置/沉积另外的纳米颗粒。该配置使消逝场能够被用于光谱术。当正弦波以大于临界角的角度被(内)反射离开界面以便发生内反射时形成消逝波。消逝波的强度随与消逝波所形成于的界面的距离而指数衰减。任何传播波在碰触到经典禁区时被转换为消逝波。使用在纳米线波导的径向表面上具有另外的纳米颗粒的本装置，从而，透射的辐射会向下传播纳米线的长度，并且所产生的消逝波(其在纳米线表面外部径向延伸并进入到邻近的介质中)可被用于照射纳米颗粒。
纳米线601的尺寸可被控制到一定程度，使得直径在20-300nm的范围内且长度典型地在1-10μm的范围内。纳米线的尺寸对于该器件的类型是重要的。当尺寸小于所导引的光的波长时，经典“光线”理论不再适用。通过下式给出在半径为r、折射率为n的圆柱波导的核内的波长为λ的光的分数模式功率：
η = 1 - [ 2.405 exp ( - 1 V ) ] 2 V - 3    (式3)
其中波导体积V＝kr(n2-1)1/2且波数k＝2π/λ。对于小于100nm的直径，光学限制(optical confinement)因衍射效应而降低。对于具有大于3(对于III-IV材料是典型的)的折射率的材料，当直径大于200nm时，超过90％的波长等于500nm的光被限制在纳米线波导内。相比而言，当直径减小到100nm时，小于25％的光被限制。对于本文中描述的装置，高度的光学限制是优选的，这使得有必要在特定实施例中使用具有大于100nm的直径的纳米线。图5中的标号505示例了与在纳米线内导引的光相关的电磁功率分布。
通过在生长之前对催化剂材料的适当构图，可以在基底603上生长多个纳米线阵列。可以控制每个阵列在基底表面上的位置。通过使纳米线阵列彼此充分地间隔，可以将单个基底用于多个感测/检测实验。如以前，作为VLS过程的结果，每个生长后的(as-grown)纳米线在尖端处被金纳米颗粒602盖帽。
为了从pn结产生光，需要将电接触添加到该结构。当相对于n型材料正偏置p型材料时电流流动，使得电子在器件的结处与空穴复合。当电子从导带移动到价带时，状态之间的能量差被作为光子发射。光子能量以材料的带隙为特征。陷阱态和缺陷态导致较低能量的其他电子-空穴跃迁并由此产生具有较大波长的光子。
电接触可以被分别制造到纳米线801和基底803以将电荷载流子导引跨过半导体结。如图8所示，欧姆接触804可被直接沉积到基底上。然而，纳米线接触稍微更复杂些。将电接触附接到纳米线阵列的一种常用的方法为在阵列顶上沉积(通常通过蒸发或溅射沉积)导电材料。对于密堆阵列，这产生了跨纳米线的尖端的连续但多孔的膜。对于欠密堆阵列(less denselypacked array)，不同的方法为在蚀刻掉绝缘材料表面以暴露尖端之前用绝缘材料填充纳米线之间的空间。之后，在绝缘体的顶上沉积导电材料层。
然而，在本情况下，这些方法均不适用，这是因为器件的起作用(functioning)要求在纳米线的自由端处的纳米颗粒802不被改性(modify)。这确保了在金属-电介质界面处产生的LSPR完全依赖于局部介电环境的改变。
用于制造纳米线接触的一种途径为利用多层结构。首先，沉积(例如，通过旋铸(spin-casting)或蒸发)绝缘电介质层805(例如，聚(甲基丙烯酸甲酯)、聚苯乙烯或聚对二甲苯)以防止导电层(参见下文)与基底之间的直接物理接触。如果未沉积该电介质层，则电荷载流子将遵循最小电阻路径并将纳米线结完全旁路。其次，沉积(再次通过旋铸或蒸发)沉积导电层806(例如，聚(3,4-亚乙基二氧噻吩)、聚(苯乙烯磺酸酯))以提供电接触。第三，沉积绝缘钝化层807以防止导电层和局部介电环境之间的直接物理接触。该层排除了导电层影响LSPR的任何机会。只要钝化层与纳米颗粒相距足够远，例如大于100nm，钝化层的存在应该不会影响纳米颗粒的LSPR。
为防止所沉积的(用于形成电介质层、导电层和钝化层的)材料使在纳米线尖端处的纳米颗粒改性，在沉积每个层之后可能需要蚀刻。对于ZnO纳米线，等离子体蚀刻(例如，氧等离子体蚀刻)比湿法化学蚀刻或反应离子蚀刻技术优选，这是因为典型地ZnO不能禁受严苛的蚀刻条件。另一方面，III-V材料倾向于比ZnO更抗蚀刻，因此可以适用于湿法化学蚀刻和反应离子蚀刻。这应该被执行以从纳米颗粒去除沉积的材料而不会不利地影响多层结构。给定纳米线/基底的几何形状和旋铸方法，在纳米颗粒上沉积的材料的厚度将小于在基底上沉积的材料的厚度。此外，在纳米颗粒处的等离子体蚀刻速率因其暴露的本质而被增强。这两个因素允许去除在纳米颗粒上沉积的材料而不会不利地影响多层结构。另一方法为在基底之上沉积抗蚀刻的掩模并且仅将纳米线暴露到蚀刻剂。
此外，电介质层、导电层以及钝化层应对于在pn结处产生的光是透明的以使得该照射沿纳米线的长度传播，并且这些层的折射率应尽可能低以促进在纳米线内的全内反射。这些要求确保使入射在纳米颗粒上的光的强度最大化。
对于包括对生物分子物种的感测的应用，通过用受体(receptor)分子使纳米颗粒官能化而并入传感器的特异性(specificity)。受体分子附接到分析物上的特定官能团，由此允许分析物接合到纳米颗粒。例如，受体分子可以为包括但不限于多链抗体、单链抗体、适配体(aptamer)、分子印迹聚合物(molecularly imprinted polymer)等等的多种不同类型的亲和剂中的任何亲和剂。为了重复利用传感器以使得可反复进行感测测量或者可以吸附不同的分析物，需要从纳米颗粒表面去除任何先前接合的受体和分析物分子。这里，可利用到纳米线的电连接来诱导受体分子的电解吸。可以通过将静电势施加到纳米线以破坏金属-受体键来实现电解吸。在解吸之后，具有或不具有附接的分析物的受体可以扩散远离表面并从***去除。诱导解吸所需的施加的电势必须大于在pn结处产生光所需的电势，否则受体和分析物将在纳米颗粒被照射前解吸。对于n-烷基硫醇(alkanethiolate)的典型解吸电势为相对于参考电极的-1.0V，这对于本***是易于实现的。
图9示意性示例了包括本文中描述的装置902的传感器器件901。该器件还包括可以通过数据总线907彼此电连接的辐射检测器903、处理器904、显示装置905以及存储介质906。关于图10最佳地描述每个器件部件的功能，图10示出了在感测实验期间使用的器件。
在对纳米颗粒官能化之后，分析物1010被引入到***中并通过受体分子1009而被吸附到纳米颗粒尖端的表面上。然后跨pn结施加静电势1007以产生光1008，通过全内反射沿纳米线波导的长度导引光1008。在与纳米颗粒相互作用之后，通过辐射检测器1003检测光1011并将信号传递到处理器1004。辐射检测器可以包括用于将光学亮度转换为电学幅度信号的CCD相机。处理器接收幅度信号并处理该信号以在显示装置1005上显示。处理器还可以进行计算以对分析物物种进行识别和量化。处理器可以通过使所接收的数据与在数据库中预先存储的数据比较以确定匹配来对分析物物种进行识别和量化。另一方面，处理器可以简单地将处理的数据传送到显示装置用于人工分析。存储介质1006用于存储谱数据并还可以用于存储数据库。存储介质可以为诸如易失性随机存取存储器的临时存储介质，或者可以为诸如硬盘驱动器、闪速存储器或非易失性随机存取存储器的永久存储介质。
器件901的使用要求向和从测量点(即，纳米颗粒)交换分析物。对于在诸如水的普通介电溶剂中悬浮的分析物，可以使用微流体***(未示出)控制该交换。
微流体为涉及具有亚毫升量级(微升、纳升或可能地甚至皮升)的体积的流体的特性、精确控制和操纵的设计、制造和制定(formulate)器件和处理的科学。这样的器件自身具有范围从毫米到微米的尺寸。在该尺度下的流体的特性与宏流体特性的区别在于诸如表面张力、能量耗散和流体阻力的因素开始支配***。微流体***包括专门适用于控制这样的小体积流体的多个部件(例如，泵、阀、密封件和通道等等)。微流体***具有各种广泛的潜在应用。特别地，微流体生物芯片利用微流体***在单个芯片上集成诸如检测的化验操作以及样品预处理和样品制备操作。
存在将微流体***并入本装置901的各种方法。一种方法为在较大的硅晶片上原位留下纳米线场(field)，然后由诸如PDMS的聚合物铸造掩模以将流导引到在纳米线周围的测量腔并提供从测量点去除废物的构件。
第二种方法为将包换纳米线的电子装置嵌入在微流体***中。与掩模方法相比，这增加了可以使用的材料的范围。然而，必须强调的是，最佳方法为用于纳米线的感测作用的最优设计与操纵介电流体/分析物所需的流体控制之间的折衷。
图12和13示意性示例了计算机/处理器可读的介质1201、1301，每个介质都提供了根据一个实施例的计算机程序。图12的计算机程序可以包括用于感测分析物的存在的代码。图13的计算机程序可以包括用于产生允许检测分析物的装置的代码。在这些实例中，计算机/处理器可读的介质为诸如数字多功能盘(DVD)或压缩盘(CD)的盘。在其他实施例中，计算机可读的介质可以为已经以执行本发明的功能的方式被编程的任何介质。计算机可读介质可以为可移除的存储器，例如，存储棒或存储卡(SD、迷你SD或微SD)。
图12的计算机程序可以包括用以基于由装置发送的辐射而由纳米颗粒检测辐射的衰减的代码，该装置包括具有第一和第二端的纳米线波导，第二端包括纳米颗粒，该纳米线波导被配置为将辐射从第一端发送到第二端以照射纳米颗粒，该装置被配置为当纳米颗粒紧密邻近分析物时，其导致辐射的衰减。
图13的计算机程序可以包括这样的代码，该代码用以控制使用其中纳米颗粒用作催化剂的蒸气-液体-固体机制在辐射发射基底的表面上的纳米线波导的生长，从而产生包括具有第一端和第二端的纳米线波导的装置，第一端被附接到辐射发射基底，第二端包括纳米颗粒，该纳米线波导被配置为将辐射从第一端发送到第二端以照射纳米颗粒，该装置被配置为使纳米颗粒能够紧密邻近分析物以允许检测所述分析物。
假定表面等离子体共振光谱术对于在纳米颗粒表面附近的介电环境的变化敏感，本装置并非仅仅限于被接合到纳米颗粒表面的分析物分子的检测。例如，该装置可以被用于检测在周围介电介质中溶解的物种的存在(假定该物种的溶解导致介电常数的改变)。此外，由于pH与介电常数相关，该装置还可被用作pH传感器。
虽然上面的描述基于LSPR传感器，但该装置可利用其它光学转换现象。例如，通过将发射物种设置为紧密邻近纳米颗粒，由纳米线导引的辐射可用于泵浦(光激发)该发射物种。于是作为该激发的结果的辐射的波长(频率)的移动可被检测并用于确定发射物种的身份和量。可以用于本装置的发射物种的特定实例包括荧光物种、拉曼活性物种或红外物种。此外，还可以使用荧光共振能量转移(FRET)对的一半。在拉曼活性物种的情况下，需要具有足以辨别拉曼移动的分辨率的光谱仪。
该装置还可被用于其它光谱技术，包括拉曼、红外以及荧光光谱术。
拉曼光谱术依赖于可见光、红外或近紫外范围的光的非弹性散射。散射涉及在分子键周围分布的电子的瞬时扭转(momentary distortion)(即，分子变为临时极化)。光与***中的分子振动、光子或其他激发相互作用，导致光子的能量向上或向下移动。能量的移动给出了与振动模式有关的信息，这可以用于识别被分析的物种(即，分析物)。当用于拉曼光谱术时，纳米颗粒有助于分析物分子的特定接合(即，通过提供化学有利的接合场所)，并且还可以用于在纳米线的端部局域化分析物分子。
在另一实施例中，纳米颗粒可以用于增强拉曼信号(表面增强的拉曼光谱术，SERS)。在该实例中，沿纳米线的长度发送的辐射被用于在纳米颗粒表面处激发表面等离子体，导致局部电场的增强。该场增强放大了用于激发分析物分子的拉曼模式的入射辐射的强度，由此增大拉曼信号的强度。
红外光谱术产生与拉曼光谱术相似但互补的信息，并利用以下事实：分子吸收作为其结构特性的特定频率。然而，不像拉曼光谱术，红外光谱术要求振动模式引起分子的偶极矩的改变。当该改变发生时，与振动模式相同频率的辐射将与分子相互作用，并促使分子进入激发态。
荧光光谱术涉及使用电磁辐射激发分析物分子内的电子，随后使分子发射较低能量的光。通常，被检查的物种(分析物分子)具有所关注的基态电子态和较高能量的激发电子态。在这些电子态的每一个内为各种振动态。分子首先通过吸收光子而从其电子基态被激发到激发电子态中的各种振动态中的一个。然后与其它分子碰撞导致激发的分子失去振动能量，直到其达到激发电子态的最低振动态。然后，分子下降到基态电子态的各种振动级中的一个，在该过程中发射光子。通过分析在荧光光谱术中发射的光的不同频率(以及强度)，可以确定不同振动级的结构。
当在红外或荧光光谱术中使用本装置时，在纳米线波导的端部处的纳米颗粒可以允许分析物分子的特定接合和局域化。
申请人由此公开了在本文中描述的孤立的每个个体特征以及两个或更多个这样的特征的任何组合，公开的程度使得根据本领域的技术人员的公知常识能够基于作为整体的本说明书而执行这样的特征或组合，而不论这样的特征或特征的组合是否解决了本文中公开的任何问题，并且对权利要求的范围没有限制。申请人指出所公开的方面/实施例可以包括任何这样的个体特征或特征的组合。鉴于以上描述，对于本领域的技术人员显然的是，可以在本公开的范围内做出各种修改。
虽然已经示出并描述和指出了可应用于其不同实施例的基本新颖特征，但应该理解，本领域的技术人员可以对所描述的装置和方法的形式和细节做出各种忽略和替代以及改变而不背离本发明的精神。例如，显然，以基本相同的方式进行基本上相同的功能以实现相同结果的这些部件和/或方法步骤的所有组合旨在在本发明的范围内。此外，应该认识到，与任何公开的形式或实施例结合地示出和/或描述的结构和/或部件和/或方法步骤可以作为设计选择的一般事项而并入任何其他公开或描述或建议的形式或实施例。此外，在权利要求中，装置加功能表述旨在覆盖本文中描述的执行所述功能的结构而不仅仅是结构等价物，而且还覆盖等价结构。由此，虽然因为钉子采用圆柱表面将木质部件固定到一起而螺钉采用螺旋表面而使得钉子和螺钉可能不是结构等价物，但在紧固木质部件的情况下，钉子和螺钉可以是等价结构。

Claims (23)

1.一种装置，其包括纳米线波导和纳米颗粒，
所述纳米线波导被配置为沿其纵轴将辐射从第一端发送到第二端，
所述纳米颗粒至少位于所述波导的所述第二端以接收所发送的辐射以用于光谱术，其中：
所述装置还包括能够发射辐射的辐射源，所述纳米线波导的所述第一端被附接到所述辐射源以将由所述辐射源产生的辐射导引到所述纳米线波导的所述第二端，
所述辐射源为能够发射辐射的基底，并且
所述基底和所述纳米线波导一起形成发光二极管的pn结。
2.根据权利要求1的装置，其中，所述纳米线波导的所述第一端为基底端，所述纳米线波导的所述第二端为尖端。
3.根据权利要求1的装置，其中，所述装置被配置为使得所述纳米颗粒被定位为紧密邻近要分析的分析物以允许通过光谱术确定所述分析物的身份、量和/或一个或多个特性。
4.根据权利要求3的装置，其中，所述分析物为发射物种，且其中，由所述纳米线波导发送的所述辐射被配置为激发所述发射物种以诱导另外的辐射的发射，所述另外的辐射的发射允许确定所述发射物种的身份。
5.根据权利要求3的装置，其中，所述纳米颗粒被配置为接合到所述分析物以允许确定所述分析物的身份、量和/或一个或多个特性。
6.根据权利要求5的装置，其中，所述纳米颗粒被配置为被官能化以便所述纳米颗粒能够接合到所述分析物。
7.根据权利要求6的装置，其中，通过将官能化分子吸附到所述纳米颗粒的表面上而官能化所述纳米颗粒。
8.根据权利要求7的装置，其中，所述装置包括电接触，所述电接触被配置为诱导在所述纳米颗粒的表面处的所述官能化分子的电解吸。
9.根据权利要求1的装置，其中，所述装置包括电接触，所述电接触被配置为使得电荷载流子在所述基底和所述纳米线波导之间流动。
10.根据权利要求9的装置，其中，所述电接触被配置为与所述纳米颗粒物理隔离。
11.根据权利要求1的装置，其中，所述装置包括第一和第二电接触，所述第一电接触被配置为与所述基底物理接触，且所述第二电接触被配置为与所述纳米线波导物理接触，且其中，所述第一和第二电接触被配置为彼此物理隔离。
12.根据权利要求11的装置，其中，所述第二电接触被配置为通过电绝缘材料而与所述基底和纳米颗粒物理隔离。
13.根据权利要求12的装置，其中，所述第一电接触、所述第二电接触以及所述绝缘材料被配置为对于由所述基底产生的所述辐射透明。
14.根据权利要求12的装置，其中，所述第一电接触、所述第二电接触以及所述绝缘材料的折射率被配置为使得在所述纳米线波导内发生所述辐射的全内反射。
15.根据权利要求1的装置，其中，所述纳米颗粒被配置为能够支撑表面等离子体，且所发送的辐射被配置为能够在所述纳米颗粒的表面处激发局域化表面等离子体共振。
16.根据权利要求1的装置，其中，所述装置包括多个纳米线波导和多个相应的纳米颗粒。
17.根据权利要求1的装置，其中，所述装置被配置为用作光谱术中的发送器。
18.根据权利要求1的装置，其中，所述装置为这样的模块，该模块被配置为用于光谱术中的发送器中。
19.一种传感器，其包括辐射检测器和根据权利要求1的装置。
20.根据权利要求19的传感器，其中，所述传感器被配置为用于下列中的一个或多个中：表面等离子体共振光谱术、拉曼光谱术、表面增强拉曼光谱术、红外光谱术以及荧光光谱术。
21.一种用于产生用于光谱术的装置的方法，所述方法包括：
提供辐射发射基底；
在所述辐射发射基底的表面上提供纳米颗粒；以及
使用其中所述纳米颗粒用作催化剂的蒸气-液体-固体机制在所述辐射发射基底的所述表面上生长纳米线波导，以产生包括所述纳米线波导和所述纳米颗粒的装置，所述纳米线波导被配置为沿其纵轴将辐射从第一端发送到第二端，所述第一端被附接到所述辐射发射基底，所述纳米颗粒至少位于所述波导的所述第二端以接收所发送的辐射以用于光谱术，其中所述辐射发射基底和所述纳米线波导一起形成发光二极管的pn结。
22.一种装置，其包括能够发射辐射的辐射源、纳米级的用于导引辐射的装置和用于衰减辐射的装置，所述纳米级的用于导引辐射的装置被配置为沿其纵轴将辐射从第一端发送到第二端，所述用于衰减辐射的装置至少位于所述纳米级的用于导引辐射的装置的所述第二端以接收所发送的辐射以用于光谱术，其中所述辐射源为能够发射辐射的基底，并且其中所述基底和所述纳米级的用于导引辐射的装置一起形成发光二极管的pn结。
23.一种装置的使用，所述使用包括：
提供根据权利要求1的装置；以及
指示将所述装置用于光谱术中。
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