CN102396034A - 放射性废液的处理方法及处理装置 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种放射性废液的处理方法及处理装置，其为含有钠盐的放射性废液的处理方法及处理装置，其特征在于包括：废液还原步骤，将放射性废液中所含的硝酸钠部分地还原，使所述放射性废液成为包含氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的还原液；以及电渗析步骤，向在选择性地渗透钠离子的渗透膜的两侧设置了阳电极、阴电极的电解槽的阳极室中，供给所述还原液，进行所述还原液的电渗析，其中所述电渗析步骤中，在阴极室中，将渗透所述渗透膜的钠离子作为氢氧化钠而分离回收，将残留于所述阳极室中的放射性物质作为放射性物质浓缩溶液而分离，且将所分离的所述氢氧化钠及所述放射性物质浓缩溶液分别回收，使所述废液还原步骤中的氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的生成速度，与所述电渗析步骤中的钠离子回收速度相等。

Description

放射性废液的处理方法及处理装置
技术领域
本发明涉及一种放射性废液的处理方法及处理装置，更详细而言，涉及一种通过将从核设施、特别是再处理设施中排出的以硝酸钠为主成分的放射性废液进行电渗析，选择性地去除钠，来分离、回收放射性物质的放射性废液的处理方法及处理装置。
本发明基于并主张于2009年4月8日向日本提出申请的日本专利特愿2009-093878号的优先权，并将其内容引用于本文中。
背景技术
从核设施、特别是使用完毕的核燃料的再处理设施中，产生主要包含大量硝酸钠(NaNO3)作为无机盐的放射性废液。正在推进开发从该废液中的硝酸钠中分离出钠的分离去除技术。
例如，***合众国能源部(United States Department of Energy，DOE)对使用Na离子导电体膜(NASICON膜，钠超离子导体(Na Super IonicConductor))或有机性阳离子交换膜，从以硝酸钠为主成分的放射性废液中分离钠离子(Na+)的方法进行研究，证实Na离子导电体膜或有机性阳离子交换膜可将钠离子作为氢氧化钠(NaOH)来回收。
将放射性废液中所含的放射性核种从硝酸钠中分离的技术，是使用向废液中添加大量试剂，使其共沉淀于每个主要的核种上后，经由超滤膜等来分离固体成分的方法。该方法由于添加大量的试剂，因此不仅废液量增加，而且关于特定的核种，表示放射性核种被去除至何种程度的去污系数(decontamination factor，DF)的界限为100左右，放射性废液中的放射性核种的去除效率低。
另一方面，实现从再处理步骤中产生的以硝酸钠为主成分的放射性废液(低水平浓缩废液)的体积减小化的技术，可列举使用钠选择渗透膜的电渗析法。该技术存在可通过从放射性废液中仅分离、回收钠而使放射性废液的体积减小的可能性，使用有机膜(Nafion(注册商标)等)、无机膜(NASICON膜)等进行废液的处理试验。
作为利用使用钠选择渗透膜的电渗析法而从包含放射性物质的废液和/或不含放射性物质的废液中回收钠的技术，已公布了非专利文献1～非专利文献4等的论文，成为公知的技术。
非专利文献1～非专利文献4中公开了如下技术：利用使用NASICON膜的电渗析法，从包含硝酸钠的放射性废液(低水平放射性浓缩废液)、或由纸浆厂等产生的包含钠的废液中回收钠。
该技术中，向阳极室中供给作为对象的废液，且于阴极室中填充氢氧化钠水溶液，使用NASICON膜作为电解槽的阳极室与阴极室的隔膜，进行电渗析，由此使钠离子从阳极室向阴极室中移动。
另外，非专利文献1～非专利文献4中报告了如下要旨：从包含多种放射性核种的放射性废液中，可不包含与钠同族的铯137(Cs-137)而仅分离、回收钠。
另外，作为将放射性废液中所含的硝酸根离子(NO3 -)还原、分解而转变为无害气体的技术，公布了非专利文献5～非专利文献8等的论文，并且公开了专利文献1、专利文献2等，成为公知的技术。
非专利文献5～非专利文献8、及专利文献1、专利文献2中，虽使用催化剂及还原剂来分解硝酸钠废液中的硝酸根离子，但根据催化剂的种类，还原生成物的种类有所不同。改变催化剂的种类，在第一阶段利用Cu-Pd/AC催化剂使硝酸根离子(NO3 -)成为亚硝酸根离子(NO2 -)，在第二阶段利用Cu/β氧化铝催化剂将亚硝酸根离子还原为氮(N2)。核设施中，不宜使用***性气体，因此使用肼(N2H4)或甲醛(HCOH)等还原剂。
另外，实现放射性废液的体积减小化的技术公开了如下所述的技术。
例如公开了如下放射性废液：为了从包含高浓度钠盐的放射性废液中回收钠及酸，来实现该废液的体积减小化、以及钠及酸的再利用，而于阳电极与阴电极之间配置两片双极膜，且于该双极膜间的阳电极侧配置阴离子交换膜，于阴电极侧配置钠离子选择渗透膜，来进行电渗析，由此从包含钠盐的放射性废液中分别分离出作为氢氧化钠的钠离子、及分离出作为酸的阴离子，并予以回收(例如参照专利文献3)。
另外，公开了如下低水平放射性浓缩废液的体积减小方法：为了使从再处理设施中产生的低水平放射性浓缩废液的主成分即硝酸钠，在不产生对废气***造成负荷的NOx的情况下大幅度体积减小，并且再利用分解生成物来实现放射性处理***的密闭化，而将从使用完毕的核燃料的再处理设施中产生的低水平放射性浓缩废液，供给至具有阳离子交换膜及阴离子交换膜的电解单元中，于阴极侧生成氢氧化钠并分离，并且于阳极侧生成硝酸并分离，由此在再处理设施中再使用(例如参照专利文献4)。
另外，公开了从包含硝酸钠或氢氧化钠的碱性废液中分别回收硝酸盐及氢氧化钠的方法(例如参照专利文献5)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利特开2004-74107号公报
专利文献2：日本专利特开2003-126872号公报
专利文献3：日本专利特开2000-321395号公报
专利文献4：日本专利特开平4-283700号公报
专利文献5：日本专利特开平8-066686号公报
非专利文献
非专利文献1：S.巴拉戈帕尔等人，使用NaSICON陶瓷的有机废液中的选择性钠去除，分离与纯化技术15(1999)第231页～第237页(S.Balagopal，et al..Selective sodium removal from aqueous waste streams withNaSICON ceramics，Separation and Purifiication Technology15(1999)231-237.)
非专利文献2：D.E.库拉特等人，使用陶瓷膜盐裂解处理的从高盐核废料中的苛性钠再循环，分离与纯化技术11(1997)第185页～第198页(D.E.Kurath，et al.，Caustic recycle from high-salt nuclear wastes usinga ceramic-membrane salt-splitting process，Separation andPurification Technology 11(1997)185-198.)
非专利文献3：D.T.霍布斯，利用电化学分离处理从低级碱性核废料中回收苛性钠的放射性验证，WSRC-TR-97-00363(1998)(D.T.Hobbs，Radioactive Demonstration of Caustic Recovery from Low-Level AlkalineNuclear Waste by an Electrochemical Separation Process，WSRC-TR-97-00363(1998).)
非专利文献4：塞拉曼技术公司，用于利用陶瓷固体电解质来回收再利用硫酸钠的能源高效工艺，美国能源部联系No.DE-FC02-95CE41158(1999).(Ceramatec，Inc.，Energy Efficient Process for Recycling SodiumSulfate Utilizing Ceramic Solid Electrolyte，DOE contact No.DE-FC02-95CE41158(1999).)
非专利文献5：Y.坂本等人，用于将硝酸盐还原成亚硝酸盐的作为新型催化剂的Cu-Pd双金属团/AC，化学快报第33卷第7期(2004)(Y.Sakamoto，et  al.，Cu-Pd  Bimetallic Cluster/AC as a Novel Catalyst for theReduction of Nitrate to Nitrite，Chemistry  letters，vol.33，No.7(2004).)
非专利文献6：Y.坂本等人，用于移除水中的硝酸盐的利用Cu-Pd团/活性碳与Pd/β-沸石的两阶段催化工艺，化学快报第34卷第11期(2005)第1510页～第1511页(Y.Sakamoto，et al.，A Two-sage Catalytic Processwith Cu-Pd Cluster/Active Carbon and Pd/β-Zeolite for Removal ofNitrate in Water，Chemistry letters，vol.34，No.11(2005)1510-1511.)
非专利文献7：Y.坂本等人，通过活性碳上担载的Cu-Pd双金属团的水中硝酸盐向亚硝酸盐的选择性氢化，J.Mol.Cat.A，250(2006)(Y.Sakamoto，et al.，Selective hydrogenation of nitrate to Nitrite inwater over Cu-Pd bimetallic clusters supported on active carbon，J.Mol.Cat.A，250(2006).)
非专利文献8：王毅等人，用于水中硝酸盐的氢化的作为高活性及选择性催化剂的钯-铜/疏水性活性碳，化学快报第36卷第8期(2007)(Yi，Wang，et.al.，Palladium-Copper/Hydrophobic Active Carbon as a Highly Activeand Selective Catalyst for Hydrogenation of Nitrate in Water，Chemistry letters，vol.36，No.8(2007).)
发明内容
发明所要解决的课题
如上所述，于对以硝酸钠为主成分的放射性废液(低水平放射性浓缩废液)利用电渗析法来分离、回收钠的情况，在阴极室中生成不含放射性核种的氢氧化钠，可使低水平放射性浓缩废液某种程度地减小体积。
然而，阳极室中由于生成包含放射性核种的硝酸，因此就体积减小化的观点而言，必须进一步处理硝酸。另外，由于隔着厚度为数mm的非常薄的钠离子选择渗透膜，且存在强碱及强酸的溶液，因此存在渗透膜破损时的化学危险性非常高的问题。
另外，于利用使用NASICON膜的电渗析法，从低水平放射性浓缩废液中分离、回收钠离子的情况，随着时间的经过，会看到钠离子的分离效率的下降、及槽电压的上升。这些现象在利用电渗析法来实施低水平放射性浓缩废液的体积减小的方面，造成成本的增加或对器材的负荷上升，因此不利。
另外，虽然利用该电渗析法，可从低水平放射性浓缩废液中分离、回收不含放射性核种的氢氧化钠，但由于硝酸的生成，而存在氢氧化钠的回收并不有效率地进行的问题。
另外，于使用阳离子交换膜作为电解槽的隔膜的情况，不仅钠离子转移，而且放射性核种也转移。另外，为了从通过分离、回收钠而生成的包含放射性核种的酸中回收酸，而使用双极膜或阴离子交换膜，但无法与阳离子交换膜的情况同样地回收不含放射性核种的酸。进而，由于双极膜或阴离子交换膜为有机膜，因此与如NASICON膜之类的无机膜不同，耐放射线性能并不充分。
另外，该使用电渗析法的方法中，为了在分离钠离子后分解硝酸根离子、或在分解硝酸根离子后分离钠离子，分解处理成为两个阶段，因此与多槽型电渗析法相比较，存在机器的数量及废液处理***内的废液保有量增多的问题。
另外，专利文献3～专利文献5中公开的技术可列举多槽型电渗析法。多槽型电渗析法中，硝酸根离子的分离时使用离子交换膜。然而，离子交换膜存在无法充分分离硝酸根离子的问题。
本发明是鉴于所述情况而形成的，目的在于提供一种自不伴有放射性核种且以硝酸钠为主成分的放射性废液中有效率且连续地分离、回收钠离子，并且将硝酸根离子还原成无害的氮气的放射性废液的处理方法及处理装置。
解决课题的手段
本发明的放射性废液的处理方法是含有钠盐的放射性废液的处理方法，该处理方法的特征在于包括：废液还原步骤，将放射性废液中所含的硝酸钠部分地还原，使所述放射性废液成为包含氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的还原液；以及电渗析步骤，向在选择性地渗透钠离子的渗透膜的两侧设置了阳电极、阴电极的电解槽的阳极室中，供给所述还原液，进行所述还原液的电渗析，其中所述电渗析步骤中，在阴极室中，将渗透所述渗透膜的钠离子作为氢氧化钠而分离回收，将残留于所述阳极室的放射性物质作为放射性物质浓缩溶液而分离，且将所分离的所述氢氧化钠及所述放射性物质浓缩溶液分别回收，使所述废液还原步骤中的氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的生成速度，与所述电渗析步骤中的钠离子回收速度相等。
所述废液还原步骤中，优选为进行通过使用肼和/或甲酸作为还原剂的化学反应来进行的处理方法。
所述通过使用肼和/或甲酸作为还原剂的化学反应来进行的处理方法优选为在催化剂存在下进行处理的方法。
所述废液还原步骤中，优选为根据所述还原剂供给至所述放射性废液中的供给速度来控制氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的生成速度。
优选为使所述废液还原步骤中生成的所述还原液的pH值为10以上。
所述废液还原步骤中，优选为基于对所述电渗析步骤中回收于所述阳极室中的放射性物质浓缩溶液的pH值、将所述放射性废液还原的还原装置内的pH值及所述阳极室入口的pH值中的至少一个进行计测所得的计测值，来控制所述还原剂供给至所述放射性废液中的供给速度。
优选为将所述电渗析步骤中回收于所述阳极室中的放射性物质浓缩溶液供给至所述废液还原步骤。
所述电渗析步骤中，优选为根据在所述阳电极与所述阴电极之间流通的电流值来控制钠离子回收速度。
本发明的放射性废液的处理装置是含有钠盐的放射性废液的处理装置，该处理装置的特征在于包括：还原装置，将放射性废液中所含的硝酸钠部分地还原，使所述放射性废液成为包含氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的还原液；电渗析装置，包括选择性地渗透所述还原液中所含的钠离子的渗透膜、隔着所述渗透膜而设置的阳极室及阴极室、及分别设置于所述渗透膜的两侧的阳电极及阴电极；以及pH值计测装置，对回收于所述阳极室中且从所述阳极室供给至所述还原装置的放射性物质浓缩溶液的pH值、所述还原装置内的pH值及所述阳极室入口的pH值中的至少一个进行计测。
发明的效果
依据本发明的放射性废液的处理方法，由于是含有钠盐的放射性废液的处理方法，该处理方法包括：废液还原步骤，将放射性废液中所含的硝酸钠部分地还原，使所述放射性废液成为包含氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的还原液；以及电渗析步骤，向在选择性地渗透钠离子的渗透膜的两侧设置了阳电极、阴电极的电解槽的阳极室中，供给所述还原液，进行所述还原液的电渗析；并且所述电渗析步骤中，在所述阴极室中，将渗透所述渗透膜的钠离子作为氢氧化钠而分离回收，将残留于所述阳极室中的放射性物质作为放射性物质浓缩溶液而分离，且将所分离的所述氢氧化钠及所述放射性物质浓缩溶液分别回收，使所述废液还原步骤中的氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的生成速度，与所述电渗析步骤中的钠离子回收速度相等；所以可在电渗析步骤中使pH值保持在碱侧，因此可一直高效率地维持钠离子(Na+)的分离效率，可进行放射性废液的连续处理。另外，可从放射性废液中，将基本上不含放射性核种的钠离子选择性地作为氢氧化钠而分离、回收，并且可从放射性废液中仅分离放射性核种并浓缩，因此可提高放射性废液的体积减小率。另外，由于同时进行废液还原步骤与电渗析步骤，且在废液还原步骤与电渗析步骤之间使还原液(包含放射性物质浓缩溶液)循环，所以仅在废液还原步骤或者电渗析步骤的至少一步骤中进行溶液温度调整即可，因此能量效率提高。另外，由于可将硝酸根离子还原成惰性氮气，因而可消除环境负荷。进而，由于不设置中间层而以一个***来进行两种作用(钠离子的分离与硝酸根离子的分解)，所以***内的放射性废液的保有量少也没问题，因此放射性废液的处理中的安全性增加。
依据本发明的放射性废液的处理装置，由于是含有钠盐的放射性废液的处理装置，该处理装置包括：还原装置，将放射性废液中所含的硝酸钠部分地还原，使所述放射性废液成为包含氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的还原液；电渗析装置，包括选择性地渗透所述还原液中所含的钠离子的渗透膜、隔着所述渗透膜而设置的阳极室及阴极室、及分别设置于所述渗透膜的两侧的阳电极及阴电极；以及pH值计测装置，对回收于所述阳极室中且从所述阳极室供给至所述还原装置中的放射性物质浓缩溶液的pH值、还原装置内的pH值及所述阳极室入口的pH值中的至少一个进行计测；所以可在电渗析装置中使pH值保持在碱侧，可一直高效率地维持钠离子(Na+)的分离效率，因此可进行放射性废液的连续处理。另外，由于可从放射性废液中，将基本上不含放射性核种的钠离子选择性地作为氢氧化钠而分离、回收，并且可从放射性废液中仅分离放射性核种并浓缩，因此可提高放射性废液的体积减小率。另外，由于同时进行废液还原步骤与电渗析步骤，且于废液还原步骤与电渗析步骤之间使还原液(包含放射性物质浓缩溶液)循环，所以仅在废液还原步骤或者电渗析步骤的至少一步骤中进行溶液温度调整即可，因此能量效率提高。另外，由于并不设置中间层而以一个***来进行两种作用(钠离子的分离及硝酸根离子的分解)，所以***内的放射性废液的保有量少也没问题，因此放射性废液的处理中的安全性增加。
附图说明
图1是表示本发明的放射性废液的处理装置的一实施形态的概略构成图。
图2是表示本发明的试验例中测定阳极室中的还原液的pH值的结果的图表。
图3是表示本发明的试验例中钠离子的回收量、及氢氧化物离子的生成量的图表。
符号的说明
10…放射性废液处理装置、11…还原装置、12…电渗析装置、13…渗透膜、14…阳极室、15…阴极室、16…电解槽、17…放射性废液储留槽、18…蒸发装置、19…冷凝水接受槽、20…浓缩液接受槽、21…pH值计测装置、22…循环槽、23…阴极液接受槽、24…催化剂。
具体实施方式
对本发明的放射性废液的处理方法及处理装置的实施形态进行说明。
此外，本形态是为了使发明的主旨更好理解而进行具体说明，只要无特别指定，则并不限定本发明。
图1是表示本发明的放射性废液的处理装置的一实施形态的概略构成图。
该实施形态的放射性废液的处理装置(以下称为“放射性废液处理装置”)10大致包括：还原装置11、电渗析装置12、放射性废液储留槽17、蒸发装置18、冷凝水接受槽19、浓缩液接受槽20、pH值计测装置21、循环槽22、及阴极液接受槽23。
另外，电渗析装置12包括：渗透膜13、包含隔着该渗透膜13而设置的阳极室14及阴极室15的电解槽16、以及设置于阳极室14内的阳电极(图示省略)及设置于阴极室15内的阴电极(图示省略)。即，阳电极与阴电极分别设置于渗透膜13的两侧。
还原装置11是用来将从放射性废液储留槽17供给的放射性废液中所含的硝酸钠(NaNO3)部分地还原(盐转换)，而成为包含氢氧化钠(NaOH)、碳酸氢钠(NaHCO3)及碳酸钠(Na2CO3)中的至少一种的还原液的装置。此处，所谓“部分地还原(盐转换)”，是指并非将放射性废液中所含的硝酸钠全部还原(盐转换)而成为氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种，而是以还原液的pH值成为适合于电渗析装置12中的电渗析的范围内的方式将放射性废液中所含的硝酸钠适量还原。
该还原装置11可列举利用通过使用还原剂的化学反应来进行的处理方法的装置。利用通过使用还原剂的化学反应来进行的处理方法的装置优选为使用在催化剂存在下进行处理的方法的装置。
利用通过使用还原剂的化学反应来进行的处理方法的装置例如可列举向包含硝酸钠的放射性废液中投予肼(N2H4)和/或甲酸(HCOOH)作为还原剂，来进行硝酸钠的还原反应(盐转换反应)的装置。
还原装置11所使用的催化剂24可列举：铜(Cu)催化剂、钯(Pd)-铜(Cu)催化剂、镍(Ni)-铜(Cu)催化剂等。
电渗析装置12的渗透膜13是使用选择性地渗透钠离子且包含陶瓷等的膜，例如可列举Na离子导电体膜(NASICON膜，Na Super Ionic Conductor)、包含β-氧化铝等的钠离子选择渗透膜等。
电渗析装置12的阳电极是使用尺寸稳定电极(Dimensional ly StableElectrode，DSE)、镀有铂的钛电极等。
电渗析装置12的阴电极是使用镀有铂的钛电极等。
电渗析装置12的阳极室14是经由通路而连接于pH值计测装置21。
该pH值计测装置21是用于对电渗析装置12中通过放射性废液的电渗析而分离、回收于阳极室14中，且从阳极室14供给至还原装置11中的放射性物质浓缩溶液的pH值进行计测。
另外，pH值计测装置21除了所述装置以外，可以是对还原装置11内的pH值或者阳极室14的入口的pH值进行测定的装置，也可以是对电渗析步骤中回收于阳极室14中的放射性物质浓缩溶液的pH值、还原装置11内的pH值及阳极室14的入口的pH值中两处以上的pH值进行测定的装置。
接着，对该放射性废液处理装置10的作用进行说明，并且对该实施形态的放射性废液的处理方法进行说明。
首先，于还原装置11中，将暂时储留于放射性废液储留槽17中的从使用完毕的核燃料的再处理设施等核设施中产生的放射性废液进行还原(盐转换)处理(废液还原步骤)。
详细而言，放射性废液是以硝酸钠为主成分且包含放射性核种的溶液，因此该废液还原步骤中的还原(盐转换)处理是将放射性废液中所含的硝酸钠部分地还原，使放射性废液成为包含氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的还原液的处理。
还原(盐转换)处理是通过使用还原剂的化学反应来进行的处理方法。进而，通过使用还原剂的化学反应来进行的处理方法优选为在催化剂存在下进行处理的方法。
使用还原剂的化学反应优选使用通过向包含硝酸钠的放射性废液中投予肼(N2H4)和/或甲酸(HCOOH)来进行的还原反应。
进而，通过使用还原剂的化学反应来进行的处理方法，即在催化剂存在下进行处理的方法，例如可列举于钯-铜催化剂共存的条件下向包含硝酸钠的废液中投予还原剂，使硝酸根离子还原成氮的反应。
废液还原步骤中，优选为根据还原剂供给至放射性废液中的供给速度(每单位时间的还原剂的供给量)，来控制氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的生成速度(每单位时间的氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的生成量)，即放射性废液中所含的硝酸钠的还原速度(每单位时间的硝酸根离子的还原量)。
废液还原步骤中，还原剂供给至放射性废液中的供给速度并无特别限定，是根据放射性废液中所含的硝酸钠的量，以该步骤中所生成的还原液的pH值成为适合于电渗析装置12中的电渗析的范围内的方式来适当调整。
例如，于放射性废液中所含的硝酸钠的量(体积摩尔浓度)为1摩尔/升(mol/L)以上、12mol/L以下且保持大致固定的情况，优选为将还原剂供给至放射性废液中的供给速度设定于作为目标的电渗析步骤中的钠离子回收速度的0.5倍～4倍的范围内，更优选为1倍～3倍的范围。
这样一来，废液还原步骤中所生成的还原液的pH值成为适合于电渗析装置12中的电渗析的范围内。
此外，钠离子回收速度是根据成为处理对象的放射性废液的体积(规模)来设定，因此还原剂供给至放射性废液中的供给速度是根据该钠离子回收速度来适当调整。
另外，废液还原步骤中，优选为基于对电渗析步骤中回收于阳极室14中的放射性物质浓缩溶液的pH值、还原装置11内的pH值及阳极室14的入口的pH值中的至少一个进行计测所得的计测值，来控制还原剂供给至放射性废液中的供给速度。
这样一来，以废液还原步骤中所生成的还原液的pH值成为适合于电渗析装置12中的电渗析的范围内的方式来适当调整。
另外，优选为将废液还原步骤中生成的还原液的pH值设为10以上，更优选为11以上。
若废液还原步骤中生成的还原液，即供给至电渗析装置12的电渗析步骤中的还原液的pH值在所述范围内，则在电渗析步骤中，可一直高效率地维持钠离子(Na+)的分离，因此可连续地进行放射性废液的处理。若还原液的pH值小于10，则施加于阳极室14的阳电极、与阴极室15的阴电极之间的电压上升，因此渗透膜13的电阻变大，因而存在钠离子难以渗透渗透膜13，钠离子(Na+)的分离效率下降，无法连续地进行放射性废液的处理的顾虑。另外，若如上所述施加于阳极室14的阳电极、与阴极室15的阴电极之间的电压上升，则电力消耗增加，因此作为放射性废液处理的制程的价值下降。
接着，实施硝酸钠的还原(盐转换)处理，将以高浓度包含氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的还原液送入电渗析装置12的阳极室14中。
此处，所谓以高浓度包含氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的还原液，具体而言是：含有氢氧化钠1mol/L以上，优选为含有氢氧化钠1mol/L以上、35mol/L以下的溶液；或者含有碳酸氢钠1mol/L以上，优选为含有碳酸氢钠1mol/L以上、3mol/L以下的溶液；或者含有碳酸钠0.5mol/L以上，优选为含有碳酸钠0.5mol/L以上、4mol/L以下的溶液。
另一方面，向电渗析装置12的阴极室15中预先供给低浓度的氢氧化钠水溶液。预先供给至阴极室15的氢氧化钠水溶液的浓度是设为可效率良好地进行电渗析的浓度范围，具体而言优选为0.0001mol/L以上、5mol/L以下。
接着，于电渗析装置12中对包含氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的还原液进行电渗析。
进行电渗析时的电渗析装置12的电解槽16(阳极室14及阴极室15)的温度是根据还原液中所含的钠盐的种类或浓度来适当设定，优选为设为室温(20℃)以上、100℃以下。
通过该还原液的电渗析，以氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种为来源的离子(钠离子(Na+)、氢氧化物离子(OH-))中，仅钠离子(Na+)选择性地渗透渗透膜13，从阳极室14向阴极室15的氢氧化钠水溶液中移动。
另一方面，于阳极室14中，还原液中所含的氢氧化钠在电渗析中，随着钠离子的分离、回收的进行，氢氧化物离子(OH-)作为水而回收。此时，阳极室14中，进行下述式(1)所示的与氢氧化物离子相关的化学反应。
4OH-→2H2O+O2↑+4e-(1)
另外，还原液中所含的碳酸氢钠或者碳酸钠在电渗析中，随着钠离子的分离、回收的进行，阳极室14内的放射性废液的pH值暂时下降，因此碳酸氢根离子(HCO3 -)或者碳酸根离子(CO3 -)分别作为二氧化碳而从阳极室14中排出，结果作为水而回收。此时，阳极室14中，进行下述式(2)所示的与碳酸氢根离子相关的化学反应。
2HCO3 -+2OH-→2H2O+2CO2↑+O2↑+4e-(2)
另外，阳极室14中，进行下述式(3)、式(4)所示的与碳酸根离子相关的化学反应。
CO3 -+H2O→HCO3 -+OH-    (3)
2HCO3 -+2OH-→2H2O+2CO2↑+O2↑+4e-    (4)
另外，电渗析步骤中，优选为根据在阳极室14的阳电极、与阴极室15的阴电极之间流通的电流值来控制氢氧化钠的回收速度。
这样一来，电渗析步骤中，可一直高效率地维持钠离子(Na+)的分离。
例如，所施加的电流密度优选为25平方厘米/毫安(mA/cm2)以上、200mA/cm2以下，更优选为50mA/cm2以上、100mA/cm2以下。
另外，阳极室14中，电渗析中随着钠离子的分离、回收的进行，阳极室14内的还原液的pH值下降，因此pH值不再是规定范围(10以上)的还原液作为放射性物质浓缩溶液而分离、回收，并通过通路而返回至还原装置11中。伴随于此，如上所述，pH值经调整为10以上的还原液是从还原装置11供给至阳极室14，阳极室14内的还原液的pH值保持在10以上。
此外，放射性物质浓缩溶液中残留不渗透渗透膜13的放射性物质，因此该放射性物质与放射性物质浓缩溶液一起返回至还原装置11中。
另外，对于从阳极室14返回至还原装置11中的放射性物质浓缩溶液，以如上所述的方式利用pH值计测装置21来计测pH值。并且，以基于该pH值的计测值，返回至还原装置11内的放射性物质浓缩溶液、与还原装置11内的还原液的混合液的pH值成为10以上的方式，添加还原剂来进行还原反应。
本发明的放射性废液的处理方法中，使所述废液还原步骤中的氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的生成速度，与所述电渗析步骤中的氢氧化钠的回收速度相等。即，废液还原步骤中，通过使还原液中的钠离子的生成速度，与电渗析步骤中钠离子渗透渗透膜13并从阳极室14向阴极室15中移动的速度(移动速度)相等，可于电渗析步骤中，一直高效率地维持钠离子(Na+)的分离。
接着，通过渗透渗透膜13并从阳极室14向阴极室15移动的钠离子，阴极室15中的氢氧化钠水溶液的浓度逐渐变高，该浓度达到规定浓度时，将氢氧化钠水溶液送入循环槽22中。
接着，于循环槽22中回收一部分的氢氧化钠水溶液，送入阴极液接受槽23中，另行再利用。
另一方面，残留于循环槽22中的氢氧化钠水溶液经稀释至规定浓度，再次送入阴极室15中，来用于电渗析装置12中的放射性废液的电渗析。
另外，于将在还原装置11与电渗析装置12之间循环的还原液(包含放射性物质浓缩溶液)浓缩的情况，抽出从还原装置11向电渗析装置12中供给的还原液的一部分，送入蒸发装置18中。
接着，于蒸发装置18中，将从阳极室14送来的溶液蒸馏，从该溶液中分离、回收放射性核种。
并且，该分离、回收的放射性核种被送入浓缩液接受槽20中，再次送入还原装置11中。
另外，通过该蒸馏步骤而生成的水储留于冷凝水接受槽19中，另行再利用。
依据本实施形态的放射性废液处理装置10及使用其的放射性废液的处理方法，于还原装置11的废液还原步骤中，将放射性废液中所含的硝酸钠部分地还原，使所述放射性废液成为包含氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的还原液，并且于电渗析装置12的电渗析步骤中，在阴极室15中将渗透渗透膜13的钠离子作为氢氧化钠而分离，将残留于阳极室14中的放射性物质作为放射性物质浓缩溶液而分离，且将所分离的所述氢氧化钠及所述放射性物质浓缩溶液分别回收，使废液还原步骤中的氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的生成速度，与电渗析步骤中的钠离子回收速度相等，因此还原液中的钠离子浓度保持大致固定，可于电渗析装置12中使pH值保持在碱侧(pH值为10以上)。因此，于电渗析步骤中，可一直高效率地维持钠离子(Na+)的分离效率，因而可进行放射性废液的连续处理。另外，可从放射性废液中将基本上不含放射性核种的钠离子选择性地作为氢氧化钠而分离、回收，并且可从放射性废液中仅分离放射性核种并浓缩，因此可提高放射性废液的体积减小率。具体而言，可将放射性废液的体积减小至该处理前的原液的1/1000～1/10左右以下。通过体积减小化，可减少废弃体的种类及总数。另外，所分离的钠的操作变得容易。另外，与先前使用电渗析法的放射性废液的处理方法相比，体积减小率更高，且设置于电解槽中的渗透膜的寿命也变长，因此可大幅度地削减处理费用及最终处置用地。另外，由于同时进行还原装置11的废液还原步骤与电渗析装置12的电渗析步骤，且在还原装置11与电渗析装置12之间使还原液(包含放射性物质浓缩溶液)循环，因此仅在还原装置11的废液还原步骤或者电渗析装置12的电渗析步骤的至少一步骤中进行溶液温度调整即可，因此能量效率提高。另外，由于可将硝酸根离子还原成惰性的氮气，因此可消除环境负荷。进而，由于并不设置中间层而以一个***来进行两种作用(钠离子的分离与硝酸根离子的分解)，所以***内的放射性废液的保有量少也没问题，因此放射性废液的处理中的安全性增加。
另外，由于将放射性废液中所含的硝酸钠进行盐转换处理而生成钠盐，来进行包含该钠盐的放射性废液的电渗析，因此不产生包含放射性核种的酸(硝酸)等，而简化经浓缩的放射性废液的处理。进而，通过将硝酸钠进行盐转换处理而生成钠盐，可消除由硝酸根离子引起的环境负荷。
以下，利用试验例来对本发明进行更具体的说明，但本发明并不限定于以下的试验例。
进行如下所述的连续处理：使用与图1所示的放射性废液处理装置相同的装置，利用催化剂法对包含硝酸钠作为主成分的溶液(以下称为“反应溶液”)进行还原处理，进行由该反应溶液中所含的硝酸钠所引起的硝酸根离子(NO3 -)分解，将硝酸钠(NaNO3)转变为氢氧化钠(NaOH)，同时将利用渗析法而生成的氢氧化钠回收。
反复进行如下操作来使还原液(包含反应溶液)循环：向填充了Pd-Cu催化剂的还原装置的催化剂槽中，以供给速度7克/小時(g/h)(0.15摩尔/小時(mol/h))供给肼(N2H4··H2O)，一边将所述反应溶液中所含的硝酸根离子部分地还原而制成还原液，一边使用泵来抽出该还原液，并供给至电渗析装置的阳极室中，并且从阳极室中返回至还原装置的催化剂槽中。
此处，将反应溶液中所含的硝酸钠的量(体积摩尔浓度)设为2mol/L，且将氢氧化钠的量(体积摩尔浓度)设为0.01mol/L。
另外，将阳极室内的还原液的温度控制在65℃。
另外，将阳极室内的还原液中所含的硝酸钠的量(体积摩尔浓度)设为2mol/L，且将氢氧化钠的量(体积摩尔浓度)设为0.01mol/L。
此处，将阴极室内的还原液中所含的氢氧化钠的量(体积摩尔浓度)设为0.2mol/L。另外，将阴极室内的还原液的温度控制在65℃。
于利用电渗析装置的电渗析中，将在阳极室的阳电极与阴极室的阴电极之间流通的电流值设为3安培(A)，且将电流密度设为70mA/cm2。
另外，将还原液对渗透膜的供给压力设为0.01兆帕(MPa)。
对于从电渗析开始每1小时从阳极室及阴极室中采集的试料，测定pH值及钠离子、铵离子(NH4 +)、硝酸根离子(NO3 -)、亚硝酸根离子(NO2-)的浓度。
验证以上的试验结果。
图2是表示测定阳极室中的还原液的pH值的结果的图表。
根据图2所示的图表的结果，从试验开始5小时后看到pH值的少许减少，但认为这是由于肼的供给量随时间减少。因此确认：之后通过增加肼的供给量，并将该供给量控制为固定，不仅可使还原液的pH值保持固定，而且可进行硝酸根离子的分解及钠离子的回收。
另外，图3是表示钠离子的回收量、及氢氧化物离子的生成量的图表。
氢氧化物离子的生成量是基于下述反应式(5)，根据通过测定所得的硝酸根离子的减少量来求出。
4NaNO3+5N2H4→7N2+4NaOH+8H2O    (5)
根据图3所示的图表中的钠离子物质量的变化的倾斜度，获得钠离子的回收速度0.076mol/h。另一方面，根据图3所示的图表中的氢氧化物离子物质量的变化的倾斜度，获得氢氧化物离子的生成速度0.074mol/h。
这样一来，确认钠离子的回收速度与氢氧化物离子的生成速度大致相等。因此实验证明，之所以可在还原液的pH值大致固定的状态下对反应溶液进行处理，是由于电渗析的氢氧化钠的回收速度、与催化剂法的氢氧化钠的生成速度大致相等。
其结果为确认，通过控制氢氧化钠的回收速度、或氢氧化钠的生成速度，即，控制肼的供给速度、或在阳电极与阴电极之间流通的电流值，可一边控制pH值，一边对反应溶液进行处理。
另外可知，与根据在阳电极与阴电极之间流通的电流值所获得的回收速度0.082mol/h相比较，该试验中的电流效率为93％。
这些试验的结果为确认，通过使催化剂法的氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的生成速度，与电渗析的钠离子的回收速度相等，可一边使还原液的pH值保持固定，一边连续地对反应溶液进行处理。
由此，通过预先设定催化剂法的氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的生成速度及电渗析的钠离子的回收速度，可任意地设定处理中的还原液的pH值。另外，处理中的还原液的pH值的调整可通过控制肼的供给速度(即，氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的生成速度)、或在阳电极与阴电极之间流通的电流值(即，钠离子的回收速度)来进行。
产业上的可利用性
依据本发明，可提供一种自不伴有放射性核种且以硝酸钠为主成分的放射性废液中有效率且连续地分离、回收钠离子，并且可将硝酸根离子还原成无害的氮气的放射性废液的处理方法及处理装置，在产业上有用。

Claims (9)

1.一种放射性废液的处理方法，其为含有钠盐的放射性废液的处理方法，其特征在于包括：
废液还原步骤，将放射性废液中所含的硝酸钠部分地还原，使所述放射性废液成为包含氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的还原液；以及
电渗析步骤，向在选择性地渗透钠离子的渗透膜的两侧设置了阳电极、阴电极的电解槽的阳极室中，供给所述还原液，进行所述还原液的电渗析，其中
所述电渗析步骤中，在阴极室中，将渗透所述渗透膜的所述钠离子作为氢氧化钠而分离回收，将残留于所述阳极室的放射性物质作为放射性物质浓缩溶液而分离，且将所分离的所述氢氧化钠及所述放射性物质浓缩溶液分别回收，
使所述废液还原步骤中的氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的生成速度，与所述电渗析步骤中的钠离子回收速度相等。
2.根据权利要求1所述的放射性废液的处理方法，其特征在于：所述废液还原步骤中，进行通过使用肼和/或甲酸作为还原剂的化学反应来进行的处理方法。
3.根据权利要求2所述的放射性废液的处理方法，其特征在于：所述通过使用肼和/或甲酸作为还原剂的化学反应来进行的处理方法是在催化剂存在下进行处理的方法。
4.根据权利要求2或3所述的放射性废液的处理方法，其特征在于：所述废液还原步骤中，根据所述还原剂供给至所述放射性废液中的供给速度来控制氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的生成速度。
5.根据权利要求1所述的放射性废液的处理方法，其特征在于：使所述废液还原步骤中生成的所述还原液的pH值为10以上。
6.根据权利要求5所述的放射性废液的处理方法，其特征在于：所述废液还原步骤中，基于对所述电渗析步骤中回收于所述阳极室中的所述放射性物质浓缩溶液的pH值、将所述放射性废液还原的还原装置内的pH值及所述阳极室入口的pH值中的至少一个进行计测所得的计测值，来控制所述还原剂供给至所述放射性废液中的供给速度。
7.根据权利要求1所述的放射性废液的处理方法，其特征在于：将所述电渗析步骤中回收于所述阳极室中的所述放射性物质浓缩溶液供给至所述废液还原步骤。
8.根据权利要求1所述的放射性废液的处理方法，其特征在于：所述电渗析步骤中，根据在所述阳电极与所述阴电极之间流通的电流值来控制所述钠离子回收速度。
9.一种放射性废液的处理装置，其为含有钠盐的放射性废液的处理装置，其特征在于包括：
还原装置，将放射性废液中所含的硝酸钠部分地还原，使所述放射性废液成为包含氢氧化钠、碳酸氢钠及碳酸钠中的至少一种的还原液；
电渗析装置，包括选择性地渗透所述还原液中所含的钠离子的渗透膜、隔着所述渗透膜而设置的阳极室及阴极室、以及分别设置于所述渗透膜的两侧的阳电极及阴电极；以及
pH值计测装置，对回收于所述阳极室中且从所述阳极室供给至所述还原装置的放射性物质浓缩溶液的pH值、所述还原装置内的pH值及所述阳极室入口的pH值中的至少一个进行计测。
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