CN102350191A - 一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的方法及所用装置 - Google Patents

一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的方法及所用装置 Download PDF

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Abstract

本发明公开一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的方法及所用装置。所述的装置包括光催化反应器、液相吸收反应釜，所述光催化反应器包括紫外光源即紫外灯及作为光催化剂载体的钛丝网等。其联合脱除烟气中的NOx/SO2/Hg的方法即烟气中的NOx/SO2/Hg从光催化反应器的底部进入，在紫外线照射下，烟气被钛丝网上负载的纳米二氧化钛催化剂释放出的空穴电子对氧化，烟气中的NOx/SO2/Hg被氧化成硝酸根、硫酸根、二价汞，再通入含有碱性液体的液相吸收反应釜完成NOx/SO2/Hg联合脱除。本发明为一种新型脱除烟气汞的方法。有利于环保，所用装置结构简单，制造成本低，催化剂固化步骤简单，便于推广应用。

Description

一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的方法及所用装置
技术领域
本发明主要涉及烟气净化、传热领域。用载体型TiO2光催化剂催化氧化烟气中SO2、NOX和汞，从而实现烟气脱硫脱硝除脱汞，属烟气净化技术领域。
背景技术
在我国能源结构中，燃煤发电占到绝对比例，煤燃烧过程中会释放多种污染物。针对人体健康和环境有很大危害的烟气中的污染物如SO2、NOX和重金属汞的治理非常急迫。
酸雨具有腐蚀性，是目前大气污染引起的主要环境问题之一，危害极其广泛，其污染源90%是燃煤所产生的SO2、NOx等。同时，SO2会导致呼吸道炎症、支气管炎、肺气肿、眼结膜炎症，并且易溶解于人体的血液和其他黏性液等。在氧化剂、光的作用下，能SO2生成硫酸盐气溶胶，使人致病，增加病人死亡率。在高浓度的SO2的影响下，植物产生急性危害，叶片表面产生坏死斑，或直接使植物叶片枯萎脱落。SO2对金属，特别是对钢结构的腐蚀，带来很大的经济损失。NOx排放除了引起酸雨，也会引发一系列其它环境污染问题,危及人类的健康,破坏生态环境。NOx易与人体血液中血色素结合,使血液缺氧,引起中枢神经麻痹症,同时对人体的心脏、肝脏、肾脏和造血组织等也都有损害。NOx对臭氧层起破坏作用，生成光化学烟雾，抑制植物的光合作用,植物叶片气孔吸收溶解NO2,将会造成叶脉坏死,从而影响植物的生长和发育,降低产量。
汞及其化合物进入生物体后，会破坏酶和其它蛋白的功能并影响其重新合成，其中甲基汞的毒性最大，在进入人体渡过急性期后，有几周到数月的潜伏期，然后脑和神经***的中毒症状才会显示，并且难以痊愈。另外，甲基汞还可以通过母体影响胎儿的神经***，使出生的婴儿有智力发育障碍、运动技能受损等小儿麻痹症状。煤的燃烧是人为汞排放的主要污染源。
烟气脱硫(FGD)，是目前世界上控制燃煤SO2排放应用最广和最有效的技术，烟气脱硫有干法、半干法和湿法三类。国内烟气脱硫技术的发展起步于1961年，20世纪70年代后，火电厂烟气脱硫进入发展阶段，在引进国外烟气脱硫工艺的同时，国内科研单位和高等院校都在积极研究与探索，开发效率高、投资少、适合我国国情的烟气脱硫技术,开发具有自主知识产权的脱硫装置。
烟气脱硝是当前治理NOx污染最重要的方法之一。选择性催化还原法(SCR)自20世纪80年代初开始逐渐应用于燃煤锅炉烟气脱硝，在发达国家被广泛用于各类型的火电厂锅炉烟气的净化处理，被公认为烟气脱硝的主流技术。由于使用了腐蚀性很强的NH3或氨水，对管路设备的要求高；氨易泄露，且易形成(NH4)2SO4，烟气成分复杂，某些污染物可使催化剂中毒；高分散的粉尘微粒可覆盖催化剂的表面，使其活性下降;投资与运行费用较高。SNCR脱硝技术由于没有催化剂，反应所需温度较高(900~1200℃)，当温度过高时，NH3会被氧化为NO，导致NOx排放浓度增大;当温度低于900℃时，NH3的反应不完全，会造成“氨穿透”。其缺点是:氨逃逸率高，存在二次污染，设备腐蚀较大，脱硝效率低，还原剂需要量大。与其它技术，如SCR、再燃技术等技术联用可以有效地提高该技术的脱硝效率，也是目前该技术发展的一个重要方向。
针对燃煤过程汞污染的现状，文献提出多种控制方法，包括吸附剂喷射法、固定床过滤法、湿式烟气脱硫联合除汞法，前两种都需要有高效廉价的吸附剂，可以通称为吸附剂吸附法，第三种则需要氧化剂将烟气中的单质汞氧化为二价汞。目前研究较多的为前两种。由于直接采用活性炭吸附的方法成本过高，燃煤电站很难承受，所以很多研究人员开始开发新型、高效、价格低廉的吸附剂。
目前燃煤烟气污染物脱除技术大多是针对燃煤烟气中SO2、NOx和Hg的单种污染物进行控制，不仅占地面积大，而且投资和运行费用高。
将光催化氧化应用于烟气污染物控制中，现有的技术装置仅有针对同时脱硫脱硝。目前光催化氧化同时脱硫脱硝的装置中，用于催化剂的载体为二氧化硅或玻璃纤维，常用于低于80℃的情况下进行污染物脱除。本专利提出的是使用金属作为催化剂的载体，并且金属的布置方式也是根据在有限的空间内使光催化剂得到更高光功率密度和更均匀光辐射强度而设计的，反应器温度可以达到280℃，适用于模拟电厂空气预热器的出口到静电除尘器出口的温度区间。
1、江苏省南京市的景文珩等人发明的一种气体脱硫和脱硝的方法，专利号2008101223287
2、河北省保定市的赵毅等人发明的一种烟气光催化氧化同时脱硫脱硝的方法及装置，专利号200610012526
3、浙江省杭州市的吴忠标等人一种烟气联合脱硫脱硝的方法，专利号200710067082
4、浙江省杭州市的吴忠标等人光催化氧化结合湿法吸收的湿法烟气脱硝工艺，专利号200610051737
上述的现有技术的专利技术主要集中于同时脱硫脱硝技术，没有涉及同时脱硫脱硝脱汞技术，目前燃煤电厂排放的汞日益得到关注，汞治理非常急迫。同时以上专利中应用的光催化剂载体分别是玻璃纤维布和与二氧化硅颗粒。
本发明中的创新点之一是运用金属钛基作为光催化剂的载体，相对于专利2中把二氧化硅颗粒作为光催化剂载体来说，二氧化硅载体是堆积在光催化反应器的底部，每个负载在二氧化硅颗粒表面的光催化剂可能受到不同量的光辐射，相对于专利3、4中选用玻璃纤维布作为载体，钛基载体可以在布置方式上更为灵活，并且比玻璃纤维布更耐高温。专利1是利用光催化活动层和分离活性层得无机膜，与无机薄膜相比，负载型的制备更为简单，在脱除过程中常压下就可以进行。
发明内容
本发明目的之一为了解决现有技术存在的技术问题而提供一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的方法。本方法具有反应条件温和、无二次污染、运行成本低、在气相中去除污染物比在液相更加有效的特点，具有良好的应用前景。
本发明的目的之二在于提供上述的一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的方法所用的装置。
本发明的技术方案
一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的装置包括光催化反应器、液相吸收反应釜；
所述的光催化反应器，包括设在光催化反应器顶部的上端盖，保温层，光催化剂载体钛丝网，光源***即紫外灯，设在光催化反应器底部的下端盖，光催化反应器筒体；
所述的上端盖上设有光催化反应器出口，下端盖上设有光催化反应器进口；
所述的光催化反应器出口即烟气的排出口通入到液相吸收反应釜中；
所述的光源***即紫外灯自上而下贯穿安装在光催化反应器中间，光催化剂载体钛丝网围绕紫外灯在光催化反应器中自下而上螺旋上升直到光催化反应器顶部的上端盖处，钛丝网的螺旋上升的螺距为10mm，钛丝网的螺旋半径与光催化反应器的半径比即钛丝网的螺旋半径：光催化反应器的半径为6：7。
作为光催化剂载体的钛丝网螺旋上升是为了有利于在有限的空间内负载其上的光催化剂得到更高光功率密度和更均匀光辐射强度，
所述的光催化反应器筒体的径高比为1:2～3，厚度为5mm;所述的光催化反应器筒体为不锈钢材质；
所述的保温层包裹在光催化反应器筒体的外面，厚度为50mm，材料为超细玻璃棉；
所述的紫外灯的功率为36W，光辐射强度达6mW/cm2。
利用上述的一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的装置进行光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的方法，步骤如下：
烟气中的NOx、SO2、Hg从光催化反应器的底部下端盖的光催化反应器进口进入光催化反应器，在负载于钛丝网上的催化剂纳米二氧化钛及紫外光的照射下反应，烟气中的NOx、SO2、Hg被纳米二氧化钛释放出的空穴电子对氧化成易溶于水的硝酸根、硫酸根、二价汞，进入含有碱性液体的液相吸收反应釜，将硝酸根、硫酸根、二价汞吸收，最终把烟气中的NOx、SO2、Hg联合脱除。
上述的光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的方法的反应机理如下：
作为催化剂的纳米二氧化钛粉体负载于钛丝网上受到紫外线照射后，在光照下产生电子空穴对，电子具有比较强的还原能力，可以使烟气中的重金属离子还原，具体见方程（1）-（7）。同时，光照TiO2产生的空穴氧化性很强，本发明中纳米二氧化钛释放出的空穴将烟气中的SO2、NOX和汞氧化为硫酸根，硝酸根和二价汞，具体见方程（8）-（11），结合碱性液体吸收，可以达到同时脱硫脱硝脱汞的目的。
(1)-(7)式是电子还原重金属离子Cr(VI)和Hg(II)的方程式。
Figure 424784DEST_PATH_IMAGE001
                                     (1)
Figure 2011101964104100002DEST_PATH_IMAGE002
                                           (2)
Figure 41579DEST_PATH_IMAGE003
                                            (3)
Figure 2011101964104100002DEST_PATH_IMAGE004
                                             (4)
Figure 220887DEST_PATH_IMAGE005
                                             (5)
Figure 2011101964104100002DEST_PATH_IMAGE006
                                              (6)
Figure 2011101964104100002DEST_PATH_IMAGE007
                                              (7) 
                                 (8)  
Figure DEST_PATH_IMAGE009
                                              (9)
Figure 2011101964104100002DEST_PATH_IMAGE010
                                              (10)
Figure DEST_PATH_IMAGE011
                                             (11)
Figure 2011101964104100002DEST_PATH_IMAGE012
                           (12)                                       
其中光催化剂的负载方式可以采用浸渍提拉法（参见文献：Zhongbiao Wu,  Zhongyi Sheng, Haiqiang, Wang, Yue Liu, Relationship between Pd oxidation states on TiO2 and the photocatalytic oxidation behaviors of nitric oxide, Chemosphere, 2009,77 (2): 264-268），将催化剂溶于溶液中成溶胶态，均匀涂在钛网上，在高温下进行煅烧后再成型。光催化剂负载的具体操作，即先将钛丝网浸渍于5%-10%质量浓度的纳米二氧化钛乙醇溶液中，然后在500℃马弗炉中煅烧3小时后取出，重复三次浸渍煅烧过程，成型后用置于光催化反应器中。
本发明的有益技术效果
本发明中纳米二氧化钛释放出的空穴将烟气中的SO2、NOx和Hg氧化为硫酸根，硝酸根和二价汞，结合碱性液体吸收，可以达到同时脱硫脱硝脱汞的目的。并且吸收得到的硫酸硝酸可以资源化利用。
本发明可以同时完成脱硫脱硝脱汞，适用于不同烟气组分含量的二氧化硫、氮氧化物和汞的脱除，光催化反应器结合液相吸收，在光催化反应器中完成Hg0氧化，转变为易溶于水的二价汞。光催化反应器出口气体通入液相吸收反应釜，反应釜中装有碱性溶液（如NaOH溶液、氨水溶液等）。
本发明为一种新型烟气同时脱硫脱硝脱汞的方法，有利于环保，所用装置结构简单，制造成本低，便于推广应用。
附图说明
图1、实施例1的光催化联合脱除燃煤烟气中SO2、NOX和汞的实验装置示意图
图2、光催化反应器结构示意图。
具体实施方式
下面通过实施例,并结合附图对本发明进一步阐述，但并不限制本发明。
NO、SO2和Hg的脱除效率的计算方法：
催化剂对NO，SO2和Hg具有催化作用，将其氧化为硫酸根，硝酸根和二价汞，硫酸根，硝酸根经液相吸收后转化为硝酸、硫酸或是相应的盐类，可以资源回收利用。二价汞易溶于水，可以直接被溶液吸收脱除。为表达NO、SO2和Hg被光催化氧化后经由吸收液吸收而达到的脱除效果，设定光催化反应器入口NO、SO2和Hg浓度为C1、C2、C3，液相吸收后出口NO、SO2和Hg的浓度为C4、C5、C6，则光催化氧化结合液相吸收脱除NO、SO2和Hg的脱除效率分别为：
Figure DEST_PATH_IMAGE013
                                               (13)
Figure 2011101964104100002DEST_PATH_IMAGE014
                                               (14)
Figure DEST_PATH_IMAGE015
                                               (15)
实施例1
一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的实验装置，如图1所示，包括NO钢瓶1、SO2钢瓶2、O2钢瓶3、N2钢瓶4、质量流量计5、混气罐6、二通阀7、 汞发生装置8、水蒸气发生装置9、三通阀10、光催化反应器11、汞分析仪12、计算机13、pH值测定仪14、液相吸收反应器15、水浴加热装置16、烟气分析仪17及尾气处理装置18。
NO钢瓶1、SO2钢瓶2、O2钢瓶3出口分别通过与其相连的质量流量计51、质量流量计52、质量流量计53后进入混合罐6；
N2钢瓶4出口分三路，一路是经质量流量计54后直接进入混合罐6；
一路经由汞发生装置8携带出汞蒸汽后再进入混气罐6；
一路经由水蒸气发生装置9携带出水蒸气后再进入混气罐6，分别通过管道与混合罐6相连；
混合罐6的出口通过三通阀10，一路与光催化反应器11的底部的的下端盖上的光催化反应器进口相连，一路与其烟气分析仪17相连；
所述的光催化反应器11所述的光催化反应器，其结构示意图如图2所示，包括光催化反应器出口111，光催化反应器11顶部的上端盖112，保温层113，光催化剂载体钛丝网114，光源***即紫外灯115，光催化反应器11底部的下端盖116，光催化反应器进口117，光催化反应器筒体118；
所述的光源***即紫外灯的功率为36W，光辐射强度达6mW/cm2。
所述的光源***即紫外灯115自上而下贯穿安装在光催化反应器中间，光催化剂载体钛丝网114围绕紫外灯115在光催化反应器中自下端盖116处螺旋上升直到光催化反应器的上端盖112处，钛丝网的螺旋上升的螺距为10mm，钛丝网的螺旋半径为300mm。
所述的光催化反应器筒体118的直径为700mm，高度为300mm，厚度为5mm，材质为不锈钢；所述的保温层113包裹在光催化反应器筒体的外面，材质为超细玻璃棉，厚度为50mm；
所述的光催化反应器11底部的下端盖116上设有光催化反应器进口117即烟气的进口，顶部的上端盖112上设有光催化反应器出口111即烟气的排出口，分三路，一路通入液相吸收反应器15；
一路进入汞分析仪12进行分析测定后由计算机13输出测定结果；
一路进入烟气分析仪17，另一路通入尾气处理装置7。
所述的液相吸收反应器15通过水浴加热装置16来控温；
所述的液相吸收反应器15的排气口直接进尾气处理装置7，液相吸收反应器15上还连有pH测定仪14。
利用上述的一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的实验装置进行烟气中SO2/NOx/Hg联合脱除的方法如下：
模拟烟气中NO、SO2、O2、N2气体分别经过质量流量计51、52、53及54，并与在汞蒸汽发生装置8中产生的Hg蒸汽和水蒸气发生装置9生成的水蒸气在混气罐6中混合后产生的NO、SO2和Hg的混合模拟烟气，由下部进入光催化反应器11中。
不同的质量流量计可以控制不同组分的气体，对于水蒸气和Hg蒸汽组分的变化通过控制通过水蒸气发生装置或汞蒸汽发生装置8的气量进行调节。
进入光催化反应器11中的混合模拟烟气经UV 灯照射后，二氧化钛释放出电子与空穴对氧化烟气中NO、SO2和Hg易溶于水的硝酸根、硫酸根、二价汞等形式。光催化后的气体在液相吸收反应器15中与碱性溶液发生化学反应，进一步吸收成为硫酸、硝酸或盐类，可以资源化利用。通过碱性溶液吸收处理后的气体进入烟气分析仪，测定反应前后气中NO、SO2和Hg浓度变化，计算脱除效率，。其结果见表1：
表1 光催化氧化结合液相吸收的脱除率
模拟烟气 进口浓度（mg/ Nm3） 出口浓度（mg/ Nm3） 脱除率(%)
NO 300 116.1 61.3
SO2 1000 115.3 88.5
Hg 0.032 0 100.0
从表1中可以看出光催化氧化结合液相吸收对模拟烟气中SO2/NOx/Hg脱除效率很高，从而表明了用本发明的一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的装置可以联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的方法是可行的。
以上所述内容仅为本发明构思下的基本说明，而依据本发明的技术方案所做的任何等效变换，均应属于本发明的保护范围。

Claims (7)

1.一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的装置，包括光催化反应器、液相吸收反应釜；
所述的光催化反应器，包括设在光催化反应器顶部的上端盖，光源***即紫外灯，设在光催化反应器底部的下端盖，光催化反应器筒体，其特征在于所述的光催化反应器还包括作为光催化剂载体的钛丝网；
所述的上端盖上设有光催化反应器出口，下端盖上设有光催化反应器进口；
所述的光催化反应器出口即烟气的排出口通入到液相吸收反应釜中；
所述的光源***即紫外灯自上而下贯穿安装在光催化反应器中间，光催化剂载体的钛丝网围绕紫外灯在光催化反应器中自下而上螺旋上升直到光催化反应器顶部的上端盖处，钛丝网的螺旋上升的螺距为10mm，钛丝网的螺旋半径与光催化反应器的半径比即钛丝网的螺旋半径：光催化反应器的半径为6：7。
2.如权利要求1所述的一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的装置，其特
征在于所述的光催化反应器筒体为不锈钢材质，筒体的径高比为1:2～3，厚度为5mm。
3.如权利要求2所述的一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的装置，其特征在于所述的光催化反应器筒体的径高比为3:7。
4.如权利要求3所述的一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的装置，其特征在于所述的光催化反应器筒体的外面包裹保温层，厚度为50mm，材料为超细玻璃棉。
5.如权利要求1 、2、3或4所述的一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的
 装置，其特征在于所述的紫外灯灯管的功率为36W，光辐射强度为6mW/cm2。
6.利用如权利要求5所述的一种光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的装置进
行光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的方法，其特征在于如下：
烟气中的NOx、SO2、Hg从光催化反应器的底部进入光催化反应器，在紫外线照射及负载在螺旋状的钛丝网表面的光催化剂纳米二氧化钛的共同作用下，烟气中的NOx、SO2、Hg被纳米二氧化钛释放出的空穴电子对氧化成易溶于水的硝酸根、硫酸根、二价汞，进入含有碱性液体的液相吸收反应釜，将硝酸根、硫酸根、二价汞吸收，最终将烟气中的NOx、SO2、Hg联合脱除。
7.如权利要求6所述的一种利用光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的装置进行
光催化联合脱除烟气中SO2/NOx/Hg的方法，其特征在于所述的负载在钛丝网
上的催化剂纳米二氧化钛的负载方法如下：
即先将螺旋状钛丝网浸渍于5%-10%质量浓度的纳米二氧化钛乙醇溶液中，然后在500℃马弗炉中煅烧3小时后取出，重复上述的浸渍煅烧过程三次即可。
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