CN102332561B - 一种锂离子电池极片的制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及锂离子电池技术领域，具体涉及一种使用泡沫金属作为集流体的锂离子电池极片的制备方法。本发明采用浆料浇注或以粉末成型的方法解决了传统的涂布工艺在泡沫集流体表面涂布漏浆料的难题，并获得了具有高能量密度和良好电性能的锂离子电池。由于泡沫集流体具有大的孔隙率，其孔隙中可以填充浆料，从而大大减少了集流体在电池内部所占的空间，而且可以有效地减少电池的层数，使得电池的能量密度明显提高。

Description

一种锂离子电池极片的制备方法
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，具体涉及一种使用泡沫金属作为集流体的锂离子电池极片的制备方法。
背景技术
锂离子电池是一种具有较高能量密度和良好环保性能的电池，其具有能量高、可靠性高、加工性好等优点，因而被广泛应用于各类便携式电子设备中。
锂离子电池内的电芯一般包括相互叠加卷绕的正极片、隔离膜和负极片，隔离膜间隔于相邻的正、负极片之间以将两种极片绝缘，同时用于保持电解液。正、负极片包括一般分别采用铝箔和铜箔制作的正负极集流体和附着在正负极集流体上、含有正负极活性物质的正负极膜片。传统的锂离子电池电极制作一般是将活性物质浆料涂布在金属箔做成的集流体表面，再经过干燥，冷压后制作成电极极片。但是，由于铝箔和铜箔自身的特性，以其为正负极集流体制成的锂离子电池，当涂布重量很重时，电极内部的导电性能变差，导致锂离子电池在充放电时性能不理想。为了解决这个问题，专利CN1921190A公开了一种金属集流体，该集流体具有泡沫结构，可以改善涂布重量较大时的充放电问题。当采用泡沫集流体后，锂离子电池集流体因为具有空间网状的结构，使得电极的电子导电能力增强，改善了涂布重量很大时的锂离子电池性能。
泡沫集流体之所以可以改善涂布重量大时的锂离子电池的充放电特性，一方面是因为空间的导电结构，另一方面是因为较大的空隙。其孔隙率一般为80％左右，而针对于如此大的孔隙率，传统的锂离子电池不能满足泡沫集流体电极极片的制作，这主要是因为涂布工艺时浆料由于孔隙的存在不能停留在泡沫集流体内，导致无法完成极片制作这个关键步骤。
有鉴于此，确有必要提供一种操作简单的电极极片制作方法来满足泡沫金属作为集流体的锂离子电池的制作要求，从而获得具有良好的导电性能和循环性能的锂离子电池，为锂离子更为宽广范围的应用提供了保证。
发明内容
本发明的目的在于：针对现有技术的不足，而提供操作简单的使用泡沫金属作为集流体的锂离子电池极片的制备方法，从而获得具有良好的导电性能和循环性能的锂离子电池，为锂离子更为宽广范围的应用提供了保证。
为了达到上述目的，本发明采用如下技术方案：
一种锂离子电池极片的制备方法，包括以下步骤：
步骤一，将活性物质、粘结剂、导电剂和溶剂按照一定比例进行混合，得到浆料；
步骤二，根据尺寸要求将泡沫金属剪裁成需要的尺寸，得到泡沫金属集流体；
步骤三，将所述泡沫金属集流体放置在容器中，先在泡沫金属集流体上预留极耳焊接位置，然后将所述浆料浇注或以粉末成型在所述泡沫金属集流体上，使得浆料可以充满泡沫金属集流体内部和上下表面，得到湿极片；
步骤四，在一定温度下加热所述容器，干燥容器内的湿极片，制得干燥极片；
步骤五，将所述干燥极片进行冷压处理，然后焊接极耳，得到锂离子电池极片。
作为本发明锂离子电池极片的制备方法的一种改进，所述泡沫金属为泡沫铝或泡沫铜。
作为本发明锂离子电池极片的制备方法的一种改进，所述泡沫金属的孔隙率不小于60％，因为孔隙率太小会导致泡沫集流体网格线体积大，一是减少能量密度，二会导致膜片内部的集流体分布不够均匀，影响导电性。
作为本发明锂离子电池极片的制备方法的一种改进，所述容器的高度大于或等于所述湿极片的厚度，否则浆料溢出，不能达到极片所需的厚度规格。
作为本发明锂离子电池极片的制备方法的一种改进，步骤四所述温度不小于35℃。干燥温度根据干燥条件和溶剂类型而定，极片物质熔点越高，干燥温度可以越高，如低压、低温干燥；丙酮类溶剂只需稍高于常温即可干燥。
作为本发明锂离子电池极片的制备方法的一种改进，所述容器的耐热温度为至少大于40℃，容器温度要高于浆料干燥温度，保证容器不变形或者融化。
作为本发明锂离子电池极片的制备方法的一种改进，所述锂离子电池极片为正极极片时，所述活性物质为钴酸锂、镍酸锂、锰酸锂或钴镍锰酸锂；所述锂离子电池极片为负极极片时，所述活性物质为天然石墨、人造石墨、硬碳或软碳。
作为本发明锂离子电池极片的制备方法的一种改进，所述导电剂为导电炭黑、超导炭黑或普通炭黑。
作为本发明锂离子电池极片的制备方法的一种改进，所述粘结剂为聚偏氟乙烯、丁苯橡胶或羧甲基纤维素钠。
作为本发明锂离子电池极片的制备方法的一种改进，所述溶剂为N-甲基吡咯烷酮或水。
相对于现有技术，本发明采用浆料浇注的方法解决了传统的涂布工艺在泡沫集流体表面涂布漏浆料的难题，并获得了具有高能量密度和良好电性能的锂离子电池。由于泡沫集流体具有大的孔隙率，其孔隙中可以填充浆料，从而大大减少了集流体在电池内部所占的空间，而且可以有效地减少电池的层数，使得电池的能量密度明显提高。
本发明粉末成型是将阴阳极活性物质材料，导电粉末，胶，添加剂混合，放入搅拌机中搅拌均匀，完成后再放入破碎机中破碎制成粉料，通过注塑机将粉料注塑到含有集流体的膜腔中，制成极片。本发明直接粉末成型，没有使用有机溶剂，大大降低了制作电池的成本，而且减少对环境的污染。采用注塑机可也精密控制注塑量，提高了极片重量的一致性和均匀性。
此外，传统的极片是通过在集流体表面涂布浆料的方法来获得，当涂布重量达到一定值后，若再增加涂布重量，由于浆料具有流动性，浆料会产生一定的流动，使得烘干后的极片重量分布不均匀。而本发明采用浆料浇注或以粉末成型法制作极片，可以通过控制容器壁的高度一致性来控制浆料的厚度的均一性，使得极片各处的重量能均匀分布，这样可以明显改善电池容量的一致性，进而改善电池的一致性。
当采用传统的铝箔或者铜箔作为集流体进行涂布时，同样也可以采用本发明提供的浆料浇注或以粉末成型的方法来制作厚膜片。所以本发明同样也解决了传统锂离子电池在制作厚膜片时重量分布不均匀的问题。
图例说明
图1为本发明锂离子电池在25℃时以1C充电1C放电时的循环曲线。
图2为本发明锂离子电池在25℃时以1C倍率曲线。
具体实施方式
对比例(传统工艺制作)
正极极片制备：将LiCoO2(钴酸锂)、Super-P(超导碳黑)、PVDF(聚偏氟乙烯)按照质量比例为95.0∶2.5∶2.5加入NMP(N-甲基吡咯烷酮)混合且搅拌均匀得到具有一定流动性的浆料，涂覆在16um厚的金属铝箔的两面，烘干成具有一定柔软度的正极极片。然后经过冷压、分条，再将用0.4mm厚的铝片制成的正极极耳焊接接在铝箔上制得正极极片。
负极极片制备：将石墨、Super-P(导电碳黑)、CMC(水基粘结剂，羧甲基纤维素)、SBR(StyreneButadieneRubber，一种橡胶)按照质量比例为95.5∶1.5∶∶1.5∶1.5加入去离子水混合且搅拌均匀得到具有一定流动性的浆料，再将上述浆料涂覆在12um厚的金属铜箔的两面，烘干成具有一定柔度的负极极片。然后经过冷压、分条(即对经负极极片进行剪裁、切割成所需要大小的尺寸)，再将用0.4mm厚的铜片制成的负极极耳焊接接在铜箔上后，制得负极极片。
把制作好的正极极片，负极极片和隔离膜通过叠片或卷绕制成裸电芯，隔离膜可采用聚丙烯(PP)-聚乙烯(PE)-聚丙烯PP三层复合薄膜，然后将电池芯装入电池包装壳中，热封装后，向电池内注入电解液，以六氟磷酸锂(LiPF6)为电解质锂盐，盐浓度为1.0摩尔/升，以20％的碳酸乙烯酯，30％的碳酸甲乙酯和50％的碳酸二甲酯为溶剂，再经化成，陈化等工艺制得成品电芯。
表1对比例的电池容量测试结果
测试序号 充/放电倍率 容量数据
1 0.5C/0.5C 2048mAh
2 0.5C/0.5C 2051mAh
3 0.5C/0.5C 2047mAh
4 0.5C/0.5C 2050mAh
5 0.5C/0.5C 2054mAh
6 0.5C/0.5C 2052mAh
实施例1
正极极片制备：根据需要剪裁相应尺寸的泡沫铝作为正极集流体。将正极集流体放置于容器中，该容器有底，有四壁，且四壁的高度大于正极体的厚度，该容器可以被加热。将LiCoO2(钴酸锂)、Super-P(超导碳黑)、PVDF(聚偏氟乙烯)按照质量比例为95.0∶2.5∶2.5加入NMP混合且搅拌均匀得到具有一定流动性的浆料。搅拌好的浆料浇注在上述的泡沫铝集流体表面，使得浆料均匀分布在泡沫集流体内部和表面，得到正极湿极片。然后在60℃下干燥该正极湿极片，得到干燥正极极片，对干燥正极极片进行冷压，然后将0.4mm厚的铝片制成的正极极耳焊接在泡沫铝上制得正极极片。
负极极片制备：根据需要剪裁相应尺寸的泡沫铜作为负极集流体。将负极集流体放置于一容器中，该容器有底，有四壁，且四壁的高度大于负极集流体的厚度，该容器可以被加热。将人造石墨、Super-P(导电碳黑)、CMC(水基粘结剂，羧甲基纤维素)、SBR(StyreneButadieneRubber，一种橡胶)按照质量比例为95.5∶1.5∶∶1.5∶1.5加入去离子水混合且搅拌均匀得到具有一定流动性的浆料，搅拌好的浆料浇注在上述的泡沫铜集流体表面，使得浆料均匀分布在泡沫集流体内部和表面，得到负极湿极片，然后在100℃干燥下干燥该负极湿极片，得到干燥负极极片，对干燥正极极片进行冷压，再用0.4mm厚的镍片制成的负极极耳焊接接在泡沫铜上制得负极极片。
把制作好的正极极片，负极极片和隔离膜通过叠片或卷绕制成裸电芯，隔离膜可采用聚丙烯(PP)-聚乙烯(PE)-聚丙烯PP三层复合薄膜，然后将电池芯装入电池包装壳中，热封装后，向电池内注入电解液，以六氟磷酸锂(LiPF6)为电解质锂盐，盐浓度为1.0摩尔/升，以20％的碳酸乙烯酯，30％的碳酸甲乙酯和50％的碳酸二甲酯为溶剂，再经化成，陈化等工艺制得成品电芯。
表2实施例1的电池容量测试结果
测试序号 充/放电倍率 容量数据
1 0.5C/0.5C 2058mAh
2 0.5C/0.5C 2057mAh
3 0.5C/0.5C 2059mAh
4 0.5C/0.5C 2065mAh
5 0.5C/0.5C 2064mAh
6 0.5C/0.5C 2062mAh
请结合表1、表2，参见图1至图2，从图1可以看出，本发明的锂离子电池的放电容量明显高于传统的锂离子电池。在25℃时，1C充电，1C放电，经过500个循环后，容量保持率还在90％，相比传统的锂离子电池，500循环后的容量保持率高出10％。从图2可以看出，本发明的锂离子电池和传统的锂离子分别在25℃时，以1C放电，可以看出，本发明的锂离子电池的放电电压平台明显高于传统的锂离子电池，本发明的锂离子电池放电平均电压为3.75V，传统的锂离子电池放电平均电压为3.65V。
本发明锂离子电池，无论放电容量、循环寿命还是放电倍率测试都明显优于传统的锂离子电池，特别是使得涂布重量重的传统的锂离子电池性能有明显改善。
实施例2
正极极片制备：根据需要剪裁相应尺寸的泡沫铝作为正极集流体。将正极集流体放置于容器中，该容器有底，有四壁，且四壁的高度大于正极体的厚度，该容器可以被加热。将LiMnO2(锰酸锂)、导电碳黑、羧甲基纤维素钠(CMC)按照质量比例为95.0∶2.5∶2.5加入NMP(N-甲基吡咯烷酮)混合且搅拌均匀得到具有一定流动性的浆料。搅拌好的浆料浇注在上述的泡沫铝集流体表面，使得浆料均匀分布在泡沫集流体内部和表面，得到正极湿极片。然后在100℃下干燥该正极湿极片，得到干燥正极极片，对干燥正极极片进行冷压，然后将0.4mm厚的铝片制成的正极极耳焊接在泡沫铝上制得正极极片。
负极极片制备：根据需要剪裁相应尺寸的泡沫铜作为负极集流体。将负极集流体放置于一容器中，该容器有底，有四壁，且四壁的高度大于负极集流体的厚度，该容器可以被加热。将天然石墨、普通碳黑、CMC(水基粘结剂，羧甲基纤维素)、SBR(StyreneButadieneRubber，一种橡胶)按照质量比例为95.5∶1.5∶∶1.5∶1.5加入丙酮混合且搅拌均匀得到具有一定流动性的浆料，搅拌好的浆料浇注在上述的泡沫铜集流体表面，使得浆料均匀分布在泡沫集流体内部和表面，得到负极湿极片，然后在35℃干燥下干燥该负极湿极片，得到干燥负极极片，对干燥正极极片进行冷压，再用0.4mm厚的镍片制成的负极极耳焊接接在泡沫铜上制得负极极片。
把制作好的正极极片，负极极片和隔离膜通过叠片或卷绕制成裸电芯，隔离膜可采用聚丙烯(PP)-聚乙烯(PE)-聚丙烯PP三层复合薄膜，然后将电池芯装入电池包装壳中，热封装后，向电池内注入电解液，以六氟磷酸锂(LiPF6)为电解质锂盐，盐浓度为1.0摩尔/升，以20％的碳酸乙烯酯，30％的碳酸甲乙酯和50％的碳酸二甲酯为溶剂，再经化成，陈化等工艺制得成品电芯。
实施例3
正极极片制备：根据需要剪裁相应尺寸的泡沫铝作为正极集流体。将正极集流体放置于容器中，该容器有底，有四壁，且四壁的高度大于正极体的厚度，该容器可以被加热。将LiNiO2(镍酸锂)、镍钴锰酸锂、导电碳黑、丁苯橡胶(SBR)按照质量比例为90.0∶5.0∶2.5∶2.5加入NMP(N-甲基吡咯烷酮)混合且搅拌均匀得到具有一定流动性的浆料。搅拌好的浆料浇注在上述的泡沫铝集流体表面，使得浆料均匀分布在泡沫集流体内部和表面，得到正极湿极片。然后在80℃下干燥该正极湿极片，得到干燥正极极片，对干燥正极极片进行冷压，然后将0.4mm厚的铝片制成的正极极耳焊接在泡沫铝上制得正极极片。
负极极片制备：根据需要剪裁相应尺寸的泡沫铜作为负极集流体。将负极集流体放置于一容器中，该容器有底，有四壁，且四壁的高度大于负极集流体的厚度，该容器可以被加热。将硬碳、软碳、导电碳黑、CMC(水基粘结剂，羧甲基纤维素)、SBR(StyreneButadieneRubber，一种橡胶)按照质量比例为90∶5.5∶1.5∶∶1.5∶1.5加入去离子水混合且搅拌均匀得到具有一定流动性的浆料，搅拌好的浆料浇注在上述的泡沫铜集流体表面，使得浆料均匀分布在泡沫集流体内部和表面，得到负极湿极片，然后在60℃干燥下干燥该负极湿极片，得到干燥负极极片，对干燥正极极片进行冷压，再用0.4mm厚的镍片制成的负极极耳焊接接在泡沫铜上制得负极极片。
把制作好的正极极片，负极极片和隔离膜通过叠片或卷绕制成裸电芯，隔离膜可采用聚丙烯(PP)-聚乙烯(PE)-聚丙烯PP三层复合薄膜，然后将电池芯装入电池包装壳中，热封装后，向电池内注入电解液，以六氟磷酸锂(LiPF6)为电解质锂盐，盐浓度为1.0摩尔/升，以20％的碳酸乙烯酯，30％的碳酸甲乙酯和50％的碳酸二甲酯为溶剂，再经化成，陈化等工艺制得成品电芯。
实施例4
正极极片制备：根据需要剪裁相应尺寸的泡沫铝作为正极集流体。将正极集流体放置于膜腔中。将LiNiO2(镍酸锂)、镍钴锰酸锂、导电碳黑、丁苯橡胶(SBR)、丙三醇按照质量比例为90.0∶4.0∶2.0∶2.0∶2.0加入搅拌机中搅拌。搅拌好的粉料放入破碎机中进行破碎，通过注塑机将粉料注塑到含有泡沫铝集流体表面的粉末成型法，得到正极极片。对正极极片进行冷压，然后将0.4mm厚的铝片制成的正极极耳焊接在泡沫铝上制得正极极片。
负极极片制备：根据需要剪裁相应尺寸的泡沫铜作为负极集流体。将负极集流体放置于注塑机中。将硬碳、软碳、导电碳黑、CMC(水基粘结剂，羧甲基纤维素)、SBR(StyreneButadieneRubber，一种橡胶)、丙三醇按照质量比例为90∶4.0∶1.5∶∶1.5∶1.5∶1.5加入搅拌机中搅拌。搅拌好的粉料放入破碎机中进行破碎，通过注塑机将粉料注塑到含有泡沫铜集流体表面，得到负极极片，对负极极片进行冷压，再用0.4mm厚的镍片制成的负极极耳焊接接在泡沫铜上制得负极极片。
把制作好的正极极片，负极极片和隔离膜通过叠片或卷绕制成裸电芯，隔离膜可采用聚丙烯(PP)-聚乙烯(PE)-聚丙烯PP三层复合薄膜，然后将电池芯装入电池包装壳中，热封装后，向电池内注入电解液，以六氟磷酸锂(LiPF6)为电解质锂盐，盐浓度为1.0摩尔/升，以20％的碳酸乙烯酯，30％的碳酸甲乙酯和50％的碳酸二甲酯为溶剂，再经化成，陈化等工艺制得成品电芯。
需要说明的是，根据上述说明书的揭示和阐述，本发明所属领域的技术人员还可以对上述实施方式进行变更和修改。因此，本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式，对本发明的一些等同修改和变更也应当在本发明的权利要求的保护范围内。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (9)

1.一种锂离子电池极片的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一，将活性物质、粘结剂、导电剂和添加剂按照比例进行混合，放入搅拌机中搅拌均匀，完成后再放入破碎机中破碎制成粉料；
步骤二，根据尺寸要求将泡沫金属剪裁成需要的尺寸，得到泡沫金属集流体；
步骤三，将所述泡沫金属集流体放置在容器中，先在泡沫金属集流体上预留极耳焊接位置，然后将所述粉料以粉末成型的方式成型在所述泡沫金属集流体上，得到湿极片；
步骤四，加热所述容器，干燥容器内的湿极片，制得干燥极片；
步骤五，将所述干燥极片进行冷压处理，然后焊接极耳，得到锂离子电池极片。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池极片的制备方法，其特征在于：所述泡沫金属为泡沫铝或泡沫铜。
3.根据权利要求2所述的锂离子电池极片的制备方法，其特征在于：所述泡沫金属的孔隙率大于等于60％。
4.根据权利要求1所述的锂离子电池极片的制备方法，其特征在于：所述容器的高度大于或等于所述湿极片的厚度。
5.根据权利要求1所述的锂离子电池极片的制备方法，其特征在于：步骤四所述加热的温度为大于等于35℃。
6.根据权利要求1所述的锂离子电池极片的制备方法，其特征在于：所述容器的耐热温度为大于等于40℃。
7.根据权利要求1所述的锂离子电池极片的制备方法，其特征在于：所述锂离子电池极片为正极极片时，所述活性物质为钴酸锂、镍酸锂、锰酸锂和钻镍锰酸锂中的至少一种；所述锂离子电池极片为负极极片时，所述活性物质为天然石墨、人造石墨、硬碳和软碳中的至少一种。
8.根据权利要求1所述的锂离子电池极片的制备方法，其特征在于：所述导电剂为导电炭黑、超导炭黑和普通炭黑的至少一种。
9.根据权利要求1所述的锂离子电池极片的制备方法，其特征在于：所述粘结剂为聚偏氟乙烯、丁苯橡胶和羧甲基纤维素钠的至少一种。
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