CN102138248A - 非水电解质二次电池的充电方法以及充电装置 - Google Patents

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Abstract

一种非水电解质二次电池的充电方法，该非水电解质二次电池具备：正极，作为活性物质包括含锂复合氧化物；负极，作为活性物质包括能够对锂离子进行吸藏以及放出的材料；以及非水电解质，在该充电方法中，检测二次电池的开路电压。如果检测值小于规定电压x，则以较小的电流值B进行充电。如果检测值为规定电压x以上且小于规定电压z，则以比较大的电流值A进行充电。如果检测值为规定电压z以上且小于规定电压y，则以比较小的电流值C进行充电。如果检测值为规定电压y以上，则以定电压进行充电、或者停止充电。其中，x＜z＜y。

Description

非水电解质二次电池的充电方法以及充电装置
技术领域
本发明涉及非水电解质二次电池的充电方法以及充电装置，该非水电解质二次电池具备：正极，作为活性物质包括含锂复合氧化物；负极，作为活性物质包括能够对锂离子进行吸藏以及放出的材料；以及非水电解质。
背景技术
作为锂离子二次电池等含有非水系电介质的二次电池(非水电解质二次电池)的充电方法，一般进行定电流、定电压充电。在定电流、定电压充电中，以定电流进行充电直到电池电压达到规定电压。当电池电压达到规定电压时，以将电池电压维持在该规定电压的方式使充电电流减少。当充电电流降低到规定值时，停止充电。
关于定电流、定电压充电，在专利文献1中提出了以下的技术。
在定电流、定电压充电中，在将电池的充电结束电压设定得较高的情况下，促进正极上的电解液的分解以及正极活性物质的结晶破坏，循环特性降低。为了避免该情况，在充电开始时以较大电流进行充电。当电池电压达到充电结束电压时，立即使充电电流降低。由此，电池电压降低。当电池电压再次达到充电结束电压时，再使充电电流降低，如此进行重复。这样，在充电开始时以较大电流进行充电，之后使充电电流阶段性地降低。
并且，在专利文献2中提出了以下的技术。
在充电开始时，为了快速充满电，而以所允许的最大电流值进行充电。当电池电压达到充电结束电压时，使充电休止。在经过规定时间之后，以比休止前的电流小的电流再次开始充电。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平7-296853号公报
专利文献2：日本特开2007-311107号公报
发明所要解决的问题
在专利文献1以及2中，为了提高循环特性或者实现充电时间的缩短，在定电流充电时，开始以较大电流值进行充电，之后使充电电流减小。但是，通过如此地控制充电电流能够提高二次电池的循环特性，该专利文献1的这所谓主张缺乏理论依据。
本发明人等，对于二次电池的充电度(SOC：State of Charge)与内部电阻的关系，通过GITT法(Galvanostatic Intermittent Titration Technique：恒电流间歇滴定法)进行了详细的解析。结果发现，当适用上述现有技术时，有时充电极化对应于充电度而较大地变动，由此反而有时使二次电池的循环特性降低。
发明内容
因此，本发明的目的在于，提供非水电解质二次电池的充电方法以及充电装置，基于充电度与内部电阻的关系的新的见解，提高与非水电解质二次电池的寿命相关的特性。
用于解决问题的手段
本发明的一个方面为一种非水电解质二次电池的充电方法，该非水电解质二次电池具备：正极，作为活性物质包括含锂复合氧化物；负极，作为活性物质包括能够对锂离子进行吸藏以及放出的材料；和非水电解质，
该充电方法包括如下工序：
(a)检测上述二次电池的充电度的工序；
(b)将所检测的上述充电度与规定值X以及规定值Y进行比较的工序，其中，Y＞X；和
(c)对应于上述比较结果，进行如下工序，
(i)如果所检测的上述充电度为上述规定值Y以上，则以定电压进行充电、或者停止充电；
(ii)如果所检测的上述充电度为上述规定值X以上、且小于上述规定值Y，则以电流值A的定电流进行充电，直到规定的充电度；
(iii)如果所检测的上述充电度小于上述规定值X，则以电流值B的定电流进行充电，其中，B＜A。
本发明的另一个方面为一种非水电解质二次电池的充电装置，该非水电解质二次电池具备：正极，作为活性物质包括含锂复合氧化物；负极，作为活性物质包括能够对锂离子进行吸藏以及放出的材料；和非水电解质，
该充电装置包括：
电压检测部，检测上述二次电池的电压；
充电度检测部，基于所检测的上述电压来检测二次电池的充电度；
电流供给电路，以阶段性地切换电流值的方式，将来自外部或内置的直流电源的电流供给到上述二次电池；
开关，切换上述二次电池与上述电流供给电路的电连接状态；
判断部，将所检测的上述充电度与规定值X以及规定值Y进行比较，而判断该充电度，其中，Y＞X；和
控制部，对应于上述判断部的判断结果，对上述开关以及上述电流供给电路进行控制，以便
(i)如果所检测的上述充电度为上述规定值Y以上，则以定电压进行充电、或者停止充电；
(ii)如果所检测的上述充电度为上述规定值X以上、且小于上述规定值Y，则以电流值A的定电流进行充电，直到规定的充电度；
(iii)如果所检测的上述充电度小于上述规定值X，则以电流值B的定电流进行充电，其中，B＜A。
发明的效果：
根据本发明，能够提高与非水电解质二次电池的寿命相关的特性。
本发明的新特征在后附的请求范围中记载，但是本发明构成以及内容这两方面与本发明的其他目的和特征一起，通过参照附图的以下的详细说明，能够更好地被理解。
附图说明
图1是本发明的一个实施方式的非水电解质二次电池的充电方法的流程图。
图2是表示适用了图1的充电方法的非水电解质二次电池的充电装置的概略构成的框图。
图3是示意地表示在图1的方法中所判别的电池电压的区域划分的图。
图4是表示通过图1的方法对二次电池进行了充电时的二次电池的内部电阻、充电电流以及电池电压之间的关系的一个例子的线图。
图5是表示通过GITT法对二次电池的相对于充电度的内部电阻特性进行解析时的充电方法的一个例子的线图。
图6是用于说明本发明其他实施方式的多个非水电解质二次电池的充电方法的流程图。
图7是用于说明本发明其他实施方式的多个非水电解质二次电池的充电方法的流程图。
图8是表示适用了图6以及图7的充电方法的非水电解质二次电池的充电装置的概略构成的框图。
具体实施方式
本发明的一个方式的非水电解质二次电池的充电方法，是对非水电解质二次电池进行充电的方法，该非水电解质二次电池具备：正极，作为活性物质包括含锂复合氧化物；负极，作为活性物质包括能够对锂离子进行吸藏以及放出的材料；和非水电解质。
该充电方法包括如下工序：(a)检测上述二次电池的充电度的工序；(b)将所检测的上述充电度与规定值X以及规定值Y进行比较的工序，其中，Y＞X；和(c)对应于上述比较结果，进行如下工序，(i)如果所检测的上述充电度为上述规定值Y以上，则以定电压进行充电、或者停止充电；(ii)如果所检测的上述充电度为上述规定值X以上、且小于上述规定值Y，则以电流值A的定电流进行充电，直到规定的充电度；(iii)如果所检测的上述充电度小于上述规定值X，则以电流值B的定电流进行充电，其中，B＜A。
如上所述，在本发明的一个实施方式的非水电解质二次电池的充电方法中，在接近完全放电的充电初期，以比较小的电流值B进行充电，在充电度增大到某种程度之后，以比较大的电流值A进行充电。
本发明人等，通过GITT法对二次电池的充电度与内部电阻之间的关系进行了解析。结果得知，在正极包括含锂复合氧化物的二次电池中，在充电度较低时电池的内部电阻极大，而另一方面当充电度增大到某种程度时，内部电阻急剧减小。因此，当从充电度较低的充电初期以一定电流充电到充满电时为止时，随着内部电阻的变动而充电极化较大地变动，产生充电不均(不均匀充电)。结果，例如负极活性物质层中产生各向异性膨胀，负极的覆膜(SEI：Solid Electrolyte Interphase，固体电解质膜)产生剥离，或者电解液的分解或电池内部的还原性气体的产生被促进，非水电解质二次电池的循环特性降低。
因此，在二次电池的内部电阻较大的充电初期，以比较小的电流值B进行充电，在二次电池的内部电阻变小之后以比较大的电流值A进行充电，由此能够抑制充电极化的较大变动。结果，能够抑制充电不均，能够提高非水电解质二次电池的循环特性。
本发明的其他实施方式的非水电解质二次电池的充电方法为，还包括：将所检测的充电度与规定值Z(Y＞Z＞X)进行比较的工序；以及如果所检测的充电度为规定值Z以上、且小于规定值Y，则以电流值C(C＜A)以定电流进行充电的工序。
如上所述，二次电池的内部电阻在充电度较低时极大，当充电度变高时急剧降低。但是，当充电度增大为超过某个电平时，一度降低了的二次电池的内部电阻再次开始变大(参照图4)。因此，在充电度大于某个电平时，以小于电流值A的电流值C进行充电，由此抑制充电极化的变动。由此，能够进一步提高非水电解质二次电池的循环特性。
此处，二次电池的充电度能够通过检测二次电池的开路电压或者闭路电压来进行测定。规定值X优选设定为5％～30％的充电度，规定值Z优选设定为65％～90％的充电度。电流值B优选设为电流值A的10％～60％，电流值C也优选设为电流值A的10％～60％。
本发明的一个方式的非水电解质二次电池的充电装置，是对非水电解质二次电池进行充电的充电装置，该非水电解质二次电池具备：正极，作为活性物质包括含锂复合氧化物；负极，作为活性物质包括能够对锂离子进行吸藏以及放出的材料；和非水电解质。
该充电装置包括：电压检测部，检测二次电池的电压；充电度检测部，基于所检测的电压来检测二次电池的充电度；电流供给电路，以阶段性地切换电流值的方式，将来自外部或内置的直流电源的电流供给到二次电池；开关，切换二次电池与电流供给电路的电连接状态；判断部，将所检测的充电度与规定值X以及规定值Y进行比较，而判断该充电度，其中，Y＞X；和控制部，对应于判断部的判断结果，对开关以及电流供给电路进行控制，以便(i)如果所检测的充电度为规定值Y以上，则以定电压进行充电、或者停止充电；(ii)如果所检测的充电度为规定值X以上、且小于规定值Y，则以电流值A的定电流进行充电，直到规定的充电度；(iii)如果所检测的充电度小于规定值X，则以电流值B的定电流进行充电，其中，B＜A。
以下，参照附图对本发明的实施方式进行说明。
(实施方式1)
图1是本发明的实施方式1的非水电解质二次电池的充电方法的流程图。图2是表示适用了图1的充电方法的充电装置的一个例子的概略构成的框图。
充电装置具备处理部12、充电电路14和切换电路16。当向充电装置安装了非水电解质二次电池(以下简称为电池)11时，电池11与具备用于检测其端子电压的电压检测部的处理部12并联连接。由此，检测电池11的开路电压。
处理部12还具备判断电路等判断部，该判断电路将电压的检测值与规定电压x、y、z(x＜z＜y)进行比较，并判断该检测值包含在小于规定电压x的电压区域K(参照图3)、规定电压x以上且小于规定电压z的电压区域L、规定电压z以上且小于规定电压y的电压区域M、以及规定电压y以上的电压区域N的哪一个中。
并且，处理部12包括控制部，该控制部基于判断部的判断结果对充电电路14以及切换电路16进行控制。
充电电路14的未图示的输入电路与外部电源15构成闭路。在二次电池11充电时，通过切换电路16的动作，充电电路14的未图示的输出电路与二次电池11构成闭路。此时，电压检测部检测电池11的闭路电压。另外，外部电源15也可以置换为内置于充电装置的电源。
并且，充电电路14能够切换地进行定电流充电和定电压充电。并且，充电电路14在定电流充电时能够进行阶段性的充电电流的切换。更具体地说，能够在比较小的电流值B和C、以及比较大的电流值A之间进行电流值的切换。电流值B和C能够分别设为电流值A的10％～60％的电流。并且，电流值B和C也可以是不同的电流值，也可以是相同的电流值。控制部基于判断部的判断结果来进行定电流充电与定电压充电的切换、以及充电电流的切换等的控制。
充电电路14与上述具有电压检测部、判断部以及控制部的处理部12相互有联系。另外，判断部以及控制部也可以设置于充电电路14，在该情况下，电压检测值的信息从处理部12传递到充电电路14。
电池11的负极以及充电电路14的输入电路的负极端子，分别具有与外部电源15的负极端子等电位。电池11的正极以及充电电路14的输出电路的正极端子分别与切换电路16所具备的规定的端子17以及19连接。
切换电路16具备对二次电池11的正极和充电电路14的输出电路的正极端子之间的连接进行控制的充电开关。当充电开关接通时，二次电池11的正极与充电电路14的输出电路的正极端子相连接，当充电开关截断时，该连接被切断。
切换电路16与上述具有电压检测部、判断部以及控制部的处理部12相互有联系。控制部基于判断部的判断结果来控制切换电路16。
当切换电路16的充电开关接通而二次电池11的正极与充电电路14的输出电路的正极端子相连接时，充电电路14按照处理部12的指示对二次电池11进行充电。通过处理部12来监视充电中的二次电池11的闭路电压。并且，在充电电路14具有判断部的情况下，通过充电电路14来监视充电中的二次电池11的闭路电压。
并且，也能够使充电电路14仅包括处理部12的电压检测部、判断部以及控制部当中的控制部，此时从处理部12的判断部等向该控制部输入需要的信息。
另外，处理部、电压检测部、判断部以及控制部能够由微型计算机、布线逻辑电路(wired logic circuit)等构成。
电池11能够使用锂离子二次电池，该锂离子二次电池为，作为正极活性物质使用含锂复合氧化物，作为负极活性物质使用作为能够对锂离子进行吸藏以及放出的材料的炭质材料。
作为含锂复合氧化物，能够使用含有锂以及镍的复合氧化物。复合氧化物优选具有氧的立方最密堆积构造(cubic closest-packed structure ofoxygen)。复合氧化物所含有的Ni相对于Li的摩尔比为90摩尔％以下、优选为30摩尔％～90摩尔％。当Ni相对于Li的摩尔比超过90摩尔％时，正极的结晶构造变得不稳定，引起正极活性物质的劣化以及安全性的降低的可能性变高。
含有锂以及镍的复合氧化物还优选包含从由铝、锰以及钴构成的组中选择的至少1种。此时，优选Al相对于Li的摩尔比为1摩尔％～10摩尔％，Mn相对于Li的摩尔比为10摩尔％～70摩尔％，Co相对于Li的摩尔比为10摩尔％～70摩尔％。具有这种组成的正极活性物质具有高能量密度且极其稳定。
优选的复合氧化物例如具有由公式(1)：
Li[Lip(NimMn)1-p]O2
表示的组成。此处，m为镍的原子比率。M为从由铝、锰以及钴构成的组中选择的至少1种，n表示其原子比率。m+n＝1，0≤p≤0.1。0.3≤m≤0.9，0.1≤n≤0.7。
并且，作为负极活性物质即炭质材料的例子，可以举出石墨、易石墨化性炭、难石墨化性炭以及碳纤维等。并且，作为石墨能够使用各种人造石墨以及天然石墨。
下面，参照图1的流程图，对通过图2的充电装置实施本发明的充电方法的一个例子进行说明。
首先，将二次电池11安装到充电装置上(S0)。于是，在切换电路16使充电开关截断的状态下，处理部12的电压检测部检测电池11的开路电压。
然后，通过处理部12的判断部来比较上述开路电压的检测值(OCV)和规定电压x(S1)。此处，规定电压x是与电池11的比较小的充电度(规定值X)相对应的电压。例如，规定电压x是与5％～30％的充电度相对应的电压。
比较结果为OCV＜x的情况是电池11接近完全放电状态的情况。在该情况下，处理部12设定充电电路14的输出，以使切换电路16的充电开关接通，并且以比较小的电流值B进行充电(S2)。
另一方面，在OCV≥x的情况下，通过处理部12的判断部来进一步对检测值(OCV)和规定电压z进行比较(S3)。此处，规定电压z是与电池11的比较高的充电度(规定值Z)相对应的电压。例如，规定电压z是与65％～90％的充电度相对应的电压。
在比较结果为OCV＜z的情况、即x≤OCV＜z的情况下，电池11为中等程度的充电度。在该情况下，处理部12设定充电电路14的输出，以便以比较大的电流值A(A＞B)进行充电(S4)。
另一方面，在OCV≥z的情况下，通过处理部12的判断部进一步比较检测值(OCV)与规定电压y(S5)。此处，规定电压y是与充满电时的电池电压、或者应转移到定电压充电的电池11的充电度(规定值Y)相对应的电压。作为规定电压y，优选在二次电池中推荐的充电结束电压±0.05V以内的值。并且，能够采用二次电池的标称电压±1％的值。
在比较结果为OCV≥y的情况下，设为电池11为充满电状态，而不进行充电(S6)。
另一方面，在比较结果为OCV＜y、即z≤OCV＜y的情况下，二次电池11为比较高的充电度的状态。在该情况下，以电流值C(C＜A)进行充电(S7)。
并且，在以电流值B进行充电时(S2)，当从其充电开始起经过规定时间时，测定二次电池11的闭路电压(CCV)，并将其与规定电压x进行比较(S8)。在CCV未达到规定电压x的情况下，继续进行基于电流值B的充电(S2)。另一方面，在CCV达到规定电压x的情况下，转移到基于电流值A的充电(S4)。步骤S8在CCV达到规定电压x之前，在每经过规定时间时被执行。此处，规定电压x在与OCV进行比较时、以及与CCV进行比较时，也可以不同。
并且，在以电流值A进行充电时(S4)，当从其充电的开始经过规定时间时，测定电池11的闭路电压(CCV)，并将其与规定电压z进行比较(S9)。在CCV未达到规定电压z的情况下，继续进行基于电流值A的充电(S4)。另一方面，在CCV达到规定电压z的情况下，转移到基于电流值C的充电(S7)。步骤S9在CCV达到规定电压z之前，在每经过规定时间时被执行。此处，规定电压z在与OCV进行比较时、以及与CCV进行比较时，也可以不同。
并且，在以电流值C进行充电时(S7)，当从其充电的开始经过规定时间时，测定二次电池11的闭路电压(CCV)，并将其与规定电压y进行比较(S10)。在CCV未达到规定电压y的情况下，继续进行基于电流值C的充电(S7)。另一方面，在CCV达到规定电压y的情况下，转移到规定的定电压充电处理(S11)。步骤S10在CCV达到规定电压y之前，在每经过规定时间时被执行。此处，规定电压y在与OCV进行比较时、以及与CCV进行比较时，也可以不同。
当定电压充电处理结束时，设为二次电池11成为充满电状态，而停止充电(S6)。
图4是用线图表示通过图1的步骤对电池进行了充电的一个例子的充电度、电池电压以及充电电流之间的关系。
在图4中，在电池电压E从3.2V(完全放电状态)达到4.2V(满充电度)之前对二次电池进行充电。此时，在充电度(SOC：State of charge)达到大约90％之前以定电流进行充电，之后以定电压进行充电。
并且，在定电流充电中，充电电流(电流CA)以3阶段进行变化。
即，在充电度为小于15％(规定值X)的范围内，电流CA为0.4C(电流值B)，在充电度为15％以上且小于76％(规定值Z)的范围内，电流CA为0.8C(电流值A)。在充电度为76％以上且小于90％(规定值Y)的范围内，电流CA为0.4C(电流值C)。并且，在充电度为90％以上的范围内，使充电电压为一定(4.2V)，电流CA降低(定电压充电)。
此处，0.4C以及0.8C的电流值，分别是能够在1小时内对二次电池充电到额定容量的理论上的电流值(1.0C)的0.4倍以及0.8倍的电流值。例如，如果二次电池的额定容量为2000mAh，则1.0C为2000mA，0.4C为800mA，0.8C为1600mA。
在图4中还表示二次电池的内部电阻R对应于充电度的变化如何变化。此处，内部电阻R通过GITT法测定。
基于GITT法的电阻R的具体测定，是对以比较小的电流对二次电池充电规定时间、之后将充电休止规定时间的情况进行重复来进行的。
图5是表示对容量为1000mAh的二次电池在25℃的环境下以0.2C(200mA)的电流充电20分钟、之后将充电休止30分钟的情况进行了重复时的电池电压(闭路电压)的变化。在该图中，各黑圆点表示在将充电休止之后、重新开始之前测定的二次电池的开路电压。
基于GITT法的内部电阻R的测定如以下进行。
如上所述，在各充电休止时测定了二次电池的开路电压之后，首先在100kHz～0.01Hz的频率范围内测定二次电池的阻抗。根据由此得到的阻抗向量，求得二次电池的液体电阻、覆膜电阻以及电荷移动电阻，并求得它们的总和作为内部电阻R。
如上所述那样测定的电池11的内部电阻R，如图4所示那样，在电池11接近完全放电状态时成为极大值，之后随着充电度增大而急剧地降低。并且，当充电度成为大约15％时，内部电阻R降低到几乎接近最小值(0.15Ω)的值。
如此，电池11在接近完全放电的状态下内部电阻非常大。并且，由于充电极化与充电电压呈比例，因此当以一定电流进行充电时，越接近完全放电状态充电极化越大。因此，产生充电不均(不均匀充电)，例如在负极活性物质层上产生各向异性膨胀。结果，导致负极的覆膜剥离、电解液分解以及在电池内部产生还原性气体等。因此，非水电解质二次电池的循环特性降低。
为了避免该情况，在图1的方法中，在电池11的充电度接近完全放电状态的范围(小于规定值X的范围)内，通过比较小的电流值B对电池11进行充电，抑制充电极化。并且，在内部电阻变小的中等程度的充电度时，通过比较大的电流值A对电池11进行充电。由此，能够抑制电池负极的各向异性膨胀、负极的覆膜的剥离、电解液的分解以及在电池内部产生还原性气体等。因此，能够提高非水电解质二次电池的循环特性。
如上所述，规定值X优选设定为5％～30％的充电度。当将规定值X设定为小于5％的充电度时，有时在二次电池的内部电阻充分降低之前，充电电流就被切换为比较大的电流值A。在该情况下，不能够充分抑制充电极化的变动，而提高循环特性的效果变小。相反，当将规定值X设定为30％以上的充电度时，将充电电流切换为比较大的电流值A的时期变得太迟，充电时间变长。因此，通过将规定值X在5％～30％的范围内适当设定，能够在避免充电时间变长的同时，显著提高二次电池的循环特性。
电流值B优选为电流值A的10％～60％的电流值。当电流值B超过电流值A的60％时，有时不能够充分抑制充电极化的变动。在该情况下，提高循环特性的效果变差。相反，当电流值B小于电流值A的10％时，充电电流太小、充电时间变长。
并且，如图4所示，当充电度增大到某个程度以上时，二次电池11的内部电阻R再次反转为增加。由此，在图4所示的例子中，当充电度达到76％(规定值Z)时，再次将充电电流切换到比较小的电流值C。
此时，规定值Z优选设定为65％～90％的充电度。当规定值Z超过90％的充电度时，有时不能够充分抑制充电极化的变动。在该情况下，不能够得到充分的提高循环特性的效果。相反，当规定值Z小于65％的充电度时，将充电电流切换为比较小的电流值C的时期变得太早，充电时间变长。因此，通过将规定值Z设定为65％～90％的充电度，能够在显著提高二次电池的循环特性的同时，在比较短的充电时间内对二次电池进行充电。
电流值C优选为电流值A的10％～60％的电流值。当电流值C超过电流值A的60％时，有时不能够充分抑制充电极化的变动。在该情况下，不能够得到充分的提高循环特性的效果。相反，当电流值C小于电流值A的10％时，充电电流太小、充电时间变长。
通过以上的处理，能够防止充电极化追随充电度而较大地变动。因此，能够提高二次电池的循环特性。另外，为了更完全地抑制充电极化的变动，理想的是如图4的曲线CAT所示那样地调节充电电流。
(实施方式2)
下面，说明对多个非水电解质二次电池同时进行充电时的一个例子。
图6以及图7是用于说明多个非水电解质二次电池的充电方法的流程图，图8是表示充电装置的框图。另外，对于与在图2中表示的装置具有同样功能的构成要素标记与图2相同序号。
该电路表示对两并联×两串联的二次电池组同时进行充电的情况。并联连接的2个二次电池11a以及11b，与具有用于对它们的开路电压进行检测的第一电压检测部的第一处理部12a并联连接。同样并联连接的2个二次电池11c以及11d，与具有用于对它们的开路电压进行检测的第二电压检测部的第二处理部12b并联连接。
然后，二次电池11a以及11b所成的对与二次电池11c以及11d所成的对串联地连接。并且，第一处理部以及第二处理部分别具备第一判断部以及第二判断部，第一判断部以及第二判断部对电压的检测值是否包含在电压区域K、M、L以及N的任意一个中进行判断。
并且，第一处理部以及第二处理部分别具备第一控制部以及第二控制部，第一控制部以及第二控制部基于第一判断部以及第二判断部的判断结果，相互协同地对充电电路14以及切换电路16进行控制。控制部也可以仅在第一处理部以及第二处理部的某一个中设置1个控制部，在该情况下，向该1个控制部输入第一判断部以及第二判断部的判断结果。
此处，并联连接的2个二次电池，将它们合并视为1个二次电池。即，在本发明中，并联连接的多个二次电池被作为1个二次电池进行处理。该情况意味着，本发明包括对并联连接的多个二次电池进行充电的充电方法以及充电装置，本发明不将这些排除在外。
第一处理部12a以及第二处理部12b分别与充电电路14相互有联系。另外，判断部以及控制部也可以具备充电电路14，而在该情况下，电压检测值被直接传递到充电电路14。图5的电路除了以上点之外具有与图2同样的构成。并且，充电电路14也可以仅具有控制部的情况与实施方式1相同。
下面，参照图6以及图7的流程图，对通过图8的充电装置来实施本发明的充电方法的另一个例子进行说明。
首先，将二次电池11a～11d设置到充电装置上(S0)。于是，在切换电路16使充电开关和放电开关的双方截断的状态下，第一处理部12a的第一电压检测部对由二次电池11a以及11b构成的并联电池的开路电压进行测定。并且，第二处理部12b的第二电压检测部对由二次电池11c以及11d构成的并联电池的开路电压进行测定。
接着，通过第一处理部12a具备的第一判断部对检测值(OCV1)和规定电压y进行比较(S1)。在比较结果为OCV1≥y的情况下，由二次电池11a以及11b构成的并联电池为满充电度，不进行充电(S2)。
另一方面，如果OCV1＜y，则进一步通过第二处理部12b具备的第二判断部对检测值(OCV2)和规定电压y进行比较(S3)。在比较结果为OCV2≥y的情况下，由二次电池11c以及11d构成的并联电池为满充电度，不进行充电(S2)。即，在OCV1≥y以及OCV2≥y的至少一方成立的情况下，不进行充电。
在OCV1＜y、且OCV2＜y的情况下，通过第一处理部12a的第一判断部对检测值(OCV1)和规定电压z进行比较(S4)。在OCV1≥z、即z≤OCV1＜y的情况下，第一处理部12a设定充电电路14的输出，以使切换电路16的充电开关成为接通，并且以比较小的电流值C对各并联电池进行充电(S5)。
另一方面，如果OCV1＜z，则进一步通过第二处理部12b的第二判断部对检测值(OCV2)和规定电压z进行比较(S6)。在比较结果为OCV2≥z、即z≤OCV2＜y的情况下，第二处理部12b设定充电电路14的输出，以使切换电路16的充电开关成为接通，并且以比较小的电流值C对各并联电池进行充电(S5)。即，在z≤OCV1＜y以及z≤OCV2＜y的至少一方成立的情况下，以比较小的电流值C进行充电。
在OCV1＜z的情况、且OCV2＜z的情况下，通过第一处理部12a的第一判断部对检测值(OCV1)和规定电压x进行比较(S7)。在OCV1＜x的情况下，第一处理部12a设定充电电路14的输出，以使切换电路16的充电开关成为接通，并且以比较小的电流值B对各并联电池进行充电(S8)。
另一方面，如果OCV1≥x、即x≤OCV1＜z，则进一步通过第二处理部12b的第二判断部对检测值(OCV2)和规定电压x进行比较(S9)。在比较结果为在OCV2＜x的情况下，第二处理部12b设定充电电路14的输出，以使切换电路16的充电开关成为接通，并且以比较小的电流值B对各并联电池进行充电(S8)。即，在OCV1＜x以及OCV2＜x的至少一方成立的情况下，以比较小的电流值B进行充电。
在OCV1≥x且OCV2≥x、即x≤OCV1＜z且x≤OCV2＜z的情况下，第一处理部12a以及第二处理部12b设定充电电路14的输出，以使切换电路16的充电开关成为接通，并且以比较大的电流值A对各并联电池进行充电(S10)。即，并联电池的双方仅在中等程度的充电度时以比较大的电流值A进行充电。
并且，在以电流值B进行充电时(S8)，当从其充电开始起经过了规定时间时，测定各并联电池的闭路电压(CCV)，并将其与规定电压x进行比较(S11)。在各并联电池的任意一个的CCV未达到规定电压x的情况下，继续进行基于电流值B的充电(S8)。另一方面，在双方的并联电池的CCV达到规定电压x的情况下，转移到基于电流值A的充电(S10)。步骤S11在双方的并联电池的CCV达到规定电压x之前，在每经过规定时间时被执行。
并且，在以电流值A进行充电时(S10)，当从其充电的开始起经过规定时间时，测定各并联电池的闭路电压(CCV)，并将其与规定电压z进行比较(S12)。在各并联电池的CCV都未达到规定电压z的情况下，继续进行基于电流值A的充电(S10)。另一方面，在任意一个并联电池的CCV达到规定电压z的情况下，转移到基于电流值C的充电(S5)。步骤S12在任意一个并联电池的CCV达到规定电压z之前，在每经过规定时间时被执行。
并且，在以电流值C进行充电时(S5)，当从其充电开始起经过规定时间时，测定各并联电池的闭路电压(CCV)，并将其与规定电压y进行比较(S13)。在各并联电池的CCV双方都未达到规定电压y的情况下，继续进行基于电流值C的充电(S5)。另一方面，在任意一个并联电池的CCV达到规定电压y的情况下，转移到规定的定电压充电处理(S14)。步骤S13在任意一个并联电池的CCV达到规定电压y之前，在每经过规定时间时被执行。
当定电压充电处理结束时，设为二次电池11成为满充电度，而停止充电(S2)。
以下，说明本发明的实施例。另外，本发明不限定于以下的实施例。
按如下所述制作锂离子二次电池。
(正极板的制作)
在带搅拌机的反应槽中投入2mol/L的硫酸镍水溶液、0.353mol/L的硫酸钴水溶液、5mol/L的硝酸铵水溶液、以及10mol/L的氢氧化钠水溶液，并通过搅拌机进行搅拌。对由此生成的氢氧化物进行水洗、脱水、干燥处理，而得到分子式为Ni0.85Co0.15(OH)2的镍氢氧化物。
将通过上述得到的镍氢氧化物与氢氧化锂以锂：(镍+钴)的原子比为1.03∶1的方式进行混合，并在氧环境下以750℃烧成10小时，而合成了作为正极活性物质的LiNi0.85Co0.15O2。
使通过上述得到的正极活性物质、作为导电剂的炭黑、作为粘着剂的聚四氟乙烯的水性分散体，以固体分的质量比为100∶3∶10的比例进行混炼分散。并使该混合物悬浊在羧甲基纤维素的水溶液中，制作正极合剂糊料。将该正极合剂糊料以刮刀方式(doctor brade method)，在厚度30μm的由铝箔构成的集电体的两面上，以其整体厚度成为大约230μm的方式涂布。此处，整体厚度是指集电体与涂布在集电体的两面上的糊料的合计的厚度。
在干燥后，压延为厚度180μm，并切断为规定尺寸而得到正极板。在集电体的未形成有正极活性物质层的部分上焊接铝制的正极导线。
(负极板的制作)
使作为负极活性物质的天然石墨、苯乙烯丁二烯橡胶系粘着剂，以质量比为100∶5的比例混炼分散，而制作负极合剂糊料。将该负极合剂糊料以刮刀方式，在厚度20μm的由铜箔构成的集电体的两面上，以其整体厚度成为大约230μm的方式涂布。另外，所谓整体厚度与上述相同。在干燥后，压延为厚度180μm，并切断为规定尺寸而得到负极板。在集电体的未形成有负极活性物质层的部分上焊接镍制的负极导线。
(非水电解质的调制)
作为非水电解质，在将碳酸乙烯酯(EC)与碳酸二乙酯(DEC)以1∶3的摩尔比进行了混合的溶质中，以1摩尔/L的浓度溶解LiPF6，而调制了非水电解质。
(电池的组装)
将如上述那样制作的正极板和负极板，隔着由厚度25μm的聚乙烯制的微多孔膜构成的隔膜，卷成旋涡状，而得到极板组。将该极板组收容到电池壳中，并注入非水电解质，将电池壳封口，制作圆筒型的锂离子二次电池。
电池壳的封口如下进行，以绝缘垫圈的压缩率成为30％的方式，将电池壳的开口端部隔着绝缘垫圈而铆接到封口体上。
得到的电池的直径为18.0mm、总高为65.0mm，电池容量为2000mAh。如以上那样制作合计30个锂离子二次电池。
(实施例1)
对如上述那样制作的30个锂离子二次电池中的10个，在25℃下进行了500循环的充放电处理。
充电是通过定电流定电压方式将充电度0％的电池充电到充电度100％。此时，在电池电压为3.2V以上、小于3.5V的范围(充电度0％以上、小于30％的范围)内，以0.4C(800mA)的定电流进行了充电。
在电池电压为3.5V以上、小于4.0V的范围(充电度30％以上、小于80％的范围)内，以0.8C(1600mA)的定电流进行了充电。在电池电压为4.0V以上、小于4.2V的范围(充电度80％以上、小于100％的范围)内，以0.4C(800mA)的定电流进行充电，之后以4.2V的定电压进行了充电。当充电电流降低到0.05C时，结束定电压充电。
放电为，以1.0C(2000mA)的定电流进行放电，当电池电压降低到3.2V时，结束放电。
(比较例1)
对如上述那样制作的30个锂离子二次电池中的其他10个，在25℃下进行了500循环的充放电处理。
充电是通过定电流定电压方式将充电度0％的电池充电到充电度100％。此时，在电池电压达到4.2V之前，以0.7C(1400mA)的充电电流、以定电流进行充电，当电池电压达到4.2V时，切换为定电压充电。在充电电流降低为0.05C之前进行定电压充电。放电与实施例1同样地进行。
(比较例2)
对如上述那样制作的30个锂离子二次电池中的最后10个，在25℃下进行了500循环的充放电处理。
充电是通过定电流定电压方式将充电度0％的电池充电到充电度100％。此时，在电池电压为3.2V以上、小于3.4V的范围(充电度0％以上、小于30％的范围)内，以0.8C(1600mA)的定电流进行了充电。
在电池电压为3.5V以上、小于4.0V的范围(充电度30％以上、小于80％的范围)内，以0.4C(800mA)的定电流进行了充电。并且，在电池电压为4.0V以上、小于4.2V的范围(充电度80％以上、小于100％的范围)内，以0.8C(1600mA)的定电流进行充电，之后以4.2V的定电压进行了充电。当充电电流降低到0.05C时，结束定电压充电。
对于以上的实施例1、比较例1以及比较例2的各10个电池，对刚结束上述500循环的充放电处理之后的容量维持率以及负极膨胀率进行了测定。
负极膨胀率的测定如下地进行。
另外准备10个与实施例1相同的二次电池(称为比较用电池)，将这些比较用电池在第3循环的充电后进行分解，取出负极板通过千分尺测定了厚度。将其平均值计算为比较用电池的负极板厚度。并且，将实施例1、比较例1以及比较例2的各10个电池，在第501循环的充电后进行分解，取出负极板通过千分尺测定了厚度。将其平均值计算为实施例1、比较例1以及比较例2各自的负极板厚度。
将实施例1、比较例1以及比较例2的负极板厚度与比较用电池的负极板厚度之差，分别计算为膨胀量。对各膨胀量相对于比较用电池的负极板厚度的比例进行计算，求得实施例1、比较例1以及比较例2各自的负极膨胀率。
以上的结果在表1中表示。另外，表中的值是各10个电池的平均值。
[表1]
  容量维持率(％)   负极膨胀率(％)
 实施例1   86   8
 比较例1   70   11
 比较例2   65   13
根据表1可知，与比较例1以及比较例2相比，实施例1在刚结束500循环的充放电处理之后的容量维持率较大。因此，可知循环特性提高。
并且，与比较例1以及比较例2相比，实施例1在刚结束500循环的充放电处理之后的电池膨胀率变小。该结果的原因可以推测为，在实施例1中，通过进行均匀充电，负极活性物质层各向同性地膨胀。
根据以上的结果可知，通过适用本发明，能够提高锂离子二次电池的循环特性。
关于本发明的当前的优选实施方式进行了说明，但是不能够解释为限定于这种公开。通过阅读上述公开，本发明所属的技术领域的本领域技术人员可以得到各种变形以及改变是显而易见的。因此，本发明的请求范围可以解释为包括不脱离本发明的真正精神以及范围的所有变形以及改变。
工业实用性
根据本发明的充电方法以及充电装置，以2阶段以上的电流值进行非水电解质二次电池的定电流充电，且使第一阶段的电流值相对较小。由此，能够提高二次电池的循环特性。本发明的充电方法以及充电装置尤其适用于锂离子二次电池。
符号说明
11、11a、11b、11c、11d…二次电池
12处理部
12a第一处理部
12b第2处理部
14充电电路
15外部电源
16切换电路
17端子
19端子

Claims (8)

1.一种非水电解质二次电池的充电方法，该非水电解质二次电池具备：正极，作为活性物质包括含锂复合氧化物；负极，作为活性物质包括能够对锂离子进行吸藏以及放出的材料；和非水电解质，
该充电方法包括如下工序：
(a)检测上述二次电池的充电度的工序；
(b)将所检测的上述充电度与规定值X以及规定值Y进行比较的工序，其中，Y＞X；和
(c)对应于上述比较结果，进行如下工序，
(i)如果所检测的上述充电度为上述规定值Y以上，则以定电压进行充电、或者停止充电；
(ii)如果所检测的上述充电度为上述规定值X以上、且小于上述规定值Y，则以电流值A的定电流进行充电，直到规定的充电度；
(iii)如果所检测的上述充电度小于上述规定值X，则以电流值B的定电流进行充电，其中，B＜A。
2.如权利要求1所述的非水电解质二次电池的充电方法，还包括如下工序：
(d)将所检测的上述充电度与规定值Z进行比较的工序，其中，Y＞Z＞X；和
如果所检测的上述充电度为上述规定值Z以上、且小于上述规定值Y，则以电流值C的定电流进行充电的工序，其中，C＜A。
3.如权利要求1或2所述的非水电解质二次电池的充电方法，
检测上述充电度的工序包括检测上述二次电池的开路电压或者闭路电压的工序。
4.如权利要求1～3中任意一项所述的非水电解质二次电池的充电方法，
上述规定值X为5％～30％的充电度。
5.如权利要求2～4中任意一项所述的非水电解质二次电池的充电方法，
上述规定值Z为65％～90％的充电度。
6.如权利要求1～5中任意一项所述的非水电解质二次电池的充电方法，
上述电流值B为上述电流值A的10％～60％。
7.如权利要求2～6中任意一项所述的非水电解质二次电池的充电方法，其中，
上述电流值C为上述电流值A的10％～60％。
8.一种非水电解质二次电池的充电装置，该非水电解质二次电池具备：正极，作为活性物质包括含锂复合氧化物；负极，作为活性物质包括能够对锂离子进行吸藏以及放出的材料；和非水电解质，
该充电装置包括：
电压检测部，检测上述二次电池的电压；
充电度检测部，基于所检测的上述电压来检测二次电池的充电度；
电流供给电路，以阶段性地切换电流值的方式，将来自外部或内置的直流电源的电流供给到上述二次电池；
开关，切换上述二次电池与上述电流供给电路的电连接状态；
判断部，将所检测的上述充电度与规定值X以及规定值Y进行比较，而判断该充电度，其中，Y＞X；和
控制部，对应于上述判断部的判断结果，对上述开关以及上述电流供给电路进行控制，以便
(i)如果所检测的上述充电度为上述规定值Y以上，则以定电压进行充电、或者停止充电；
(ii)如果所检测的上述充电度为上述规定值X以上、且小于上述规定值Y，则以电流值A的定电流进行充电，直到规定的充电度；
(iii)如果所检测的上述充电度小于上述规定值X，则以电流值B的定电流进行充电，其中，B＜A。
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