CN101979472A - 二氧化碳替代水蒸汽作为加压固定床气化剂制备合成气的方法 - Google Patents
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Abstract
一种二氧化碳替代水蒸汽作为加压固定床气化剂制备合成气的方法是氧气与来自二氧化碳压缩的二氧化碳混合作为气化剂使用与高含水大于20wt%的褐煤在气化炉进行气化,生成的粗煤气进行洗涤,洗涤水来自煤气水分离器,洗涤后的煤气水返回煤气水分离器进行循环使用;洗涤后的粗煤气进行CO变换,煤气中带入的水参与变换反应,变换气经冷却进行净化处理,对变换气中的CO2及H2S进行脱硫脱碳,脱除的部分CO2经压缩后送气化炉循环使用,净化后的合成气进行化学品合成反应。本发明具有采用二氧化碳替代水蒸汽,可以节省大量洁净蒸汽,节水节能,减少污水排放更环保的优点。
Description
所属领域
本发明属于一种利用二氧化碳替代水蒸汽作为高含水褐煤加压固定床气化剂制备合成气的方法。
背景技术
我国褐煤已探明储量丰富,约有2118亿吨,内蒙古东部地区的褐煤占全国的77.55%,云南的褐煤占全国的11.88%。目前针对褐煤在化工合成领域中转化大多采用加压固定床气化技术,其中包含固态排渣和液态排渣两种技术。加压固定床气化技术主要使用氧气与水蒸汽作为气化剂,与块状原料煤在气化炉内逆流接触,依次经过燃烧区、还原区、干馏区和干燥区形成最终的煤气。
褐煤灰熔点较低,一般在1000-1250℃。固态排渣加压固定床气化技术为了防止燃烧区的温度高于灰熔点,采用较高的蒸汽氧气比,在5-10/1(kg/Nm3),蒸汽转化率仅35%左右,大量的洁净蒸汽未参与转化反应,在后续的煤气冷却工段变成难以处理的含有机物的煤气水。液态排渣固定床气化技术的蒸汽氧气比在0.7-1.5/1(kg/Nm3),蒸汽转化率在90%以上,仍有部分蒸汽未参与转化反应。洁净蒸汽不能完全得到利用是对能源和水资源的一种浪费。
年轻的褐煤往往含有20%以上的水分,这些水在干燥层直接蒸发进入煤气,与未转化的蒸汽成为整个装置的最主要的新增水量。这些水蒸汽除了在变换工段根据产品方案使用掉一部分,其余全部变成煤气水。变换工段的主要反应为:CO+H2O=CO2+H2。
使用固态排渣加压固定床气化方式,生产合成氨新增水量的8-20%会参与转化,生产甲醇因为氢碳比大于2,没有水参与转化;使用液态排渣加压固定床气化方式,生产合成氨新增水量的70-90%会参与转化,生产甲醇则有35-60%的水参与转化。由此可见,有大量的新增水没有参加变换反应会变成需要处理的煤气水。
发明内容
本发明的目的是提供一种针对高含水大于20wt%褐煤利用加压固定床气化技术时,通过使用CO2代替水蒸汽作为气化剂来生产合成气,同时减少污水排放的方法。
本方法使用二氧化碳替代水蒸汽作为气化剂,减少入炉水量,除干馏产物外气体的主要成分为CO和CO2。这样无论最终产品是合成氨、甲醇还是人造天然气等等,可以在后序变换工段中最大程度利用煤中带入的水分,减少煤气水的处理量,同时减少气化反应消耗的高压过热蒸汽,节约了能耗同时大大提高了工厂的环保效益。
本发明的制备方法包括以下步骤:
(1)经破碎筛分的6-80mm的原料煤进入气化炉;
(2)来自空分的氧气与来自二氧化碳压缩的二氧化碳混合作为气化剂使用,从气化炉体下部进入与原料煤在气化炉进行气化,生成气作为粗煤气离开气化炉;
(3)粗煤气离开气化炉进行洗涤,采用洗涤除尘工艺对粗煤气进行初步处理,洗涤水来自煤气水分离器,洗涤后的煤气水返回煤气水分离器进行循环使用;
(4)洗涤后的粗煤气进行CO变换,煤气中带入的水参与变换反应,变换后的变换气经热量回收及冷却后进行净化处理,冷却得到的冷凝水进行煤气水分离;
(5)在净化处理时,对变换气中的CO2及H2S进行脱硫脱碳,脱除的部分CO2经压缩后送气化炉循环使用,脱除的硫送硫回收处理,净化后的合成气进行化学品合成反应;
(6)煤气水分离时,是对来自煤气洗涤与冷却得到的冷凝水进行油水分离,脱除煤气水中的轻油、焦油以及含尘焦油,大量分离后的煤气水送煤气洗涤和CO变换循环使用,为了保持整个水循环***中的盐浓度和残余有机物浓度,少量煤气水送酚氨回收进行处理,在脱除酚和氨后送后续处理,处理后的水可作为循环水补水或排放;
如上所述的原料煤指高含水大于20wt%的褐煤。
如上所述的氧气来自空分,空分装置采用深冷分离流程,内压缩或外压缩工艺均可。
如上所述的煤炭气化是采用固态排渣加压固定床气化技术、液态排渣加压固定床气化技术、鲁奇气化技术、BGL气化技术。氧气与二氧化碳的混合比例要根据固态排渣和液态排渣的不同工艺进行确定,固态排渣工艺CO2/O2体积比范围在0.8-5,液态排渣工艺其范围在0.3-1.0。
如上所述的煤气洗涤是由于煤气中含有少量粉尘以及干馏液态产物,根据产品方案所决定的CO转化率以及所需要的汽气比来确定煤气洗涤的出口温度,一般在170-230℃之间,同时选择合适的工艺如文丘里洗涤加废热锅炉除尘或者多级文丘里洗涤除尘。
如上所述的CO变换催化剂包括:Co-Mo耐硫宽温催化剂,湖北化学所EB-6,JM公司K8-11,齐鲁石化院QCS-01或QCS-04等。
如上所述的净化采用的工艺包括:低温甲醇洗工艺技术、聚乙二醇二甲醚(NHD)法。净化后的合成气中H2S含量≤0.1ppm。
如上所述的二氧化碳压缩采用离心或往复式压缩机。
如上所述的煤气水分离利用无压重力沉降分离原理。
如上所述的酚回收可采用二异丙基醚、醋酸丁酯、甲基异丁基甲酮、中油、煤油、异丙苯等萃取工艺。
如上所述的氨回收采用常压气提、加压气提法以及先脱氨、后脱氨的氨水流程和液氨流程。
本发明的优点如下:
1.操作稳定
在加压固定床气化技术上,采用二氧化碳代替水蒸汽作为气化剂不改变气化装置的流程设置。
2.对高含水的褐煤适应性好
在我国云南及内蒙东部等地存在大量的低阶褐煤。无论是固态排渣还是液态排渣,固定床气化对褐煤都有很好的适应性。
3.节水节能
采用二氧化碳替代水蒸汽,可以节省大量洁净蒸汽,另外可以充分利用气化反应热汽化煤中带入的水并用于后续的变换反应,达到节水节能的目的。
4.更环保
采用二氧化碳替代水蒸汽后,使得煤中的水更多的参与变换反应,使全装置的新增煤水量大幅下降甚至消失,使得装置环保效益提高。
附图说明
图1是本发明的工艺流程图。
具体实施方式
对比例
含水36%的云南褐煤,经破碎筛分后6-80mm块煤28735kg/h送气化使用。5.5MPag,475℃的高压过热蒸汽与来自空分的纯度为99.6%的氧气以1∶1(kg/Nm3)比例混合,在4.5MPag下进行气化,采用液态排渣加压固定床气化技术。出炉煤气温度250℃,气体组成:
N2:0.38%,H2O:28.93%,H2:17.94%,CO:31.64%,CO2:10.12%,CH4:8.18%,C2H6:0.58%,H2S:0.35%,NH3:0.77%,焦油:0.36%,酚:0.02%,BTX:0.79%。气化剂及煤中带入总水量为105368kg/h。
煤气采用两级文丘里洗涤除尘,一级文丘里出口温度196℃,4.45MPag,二级文丘里出口温度186℃,4.40MPag,洗涤水来自煤气水分离器,洗涤后的煤气水返回煤气水分离器进行循环使用;得到干气总量255411Nm3/h的粗煤气,并送CO变换工段。
CO变换采用换热式加压耐硫变换流程,使用EB-6催化剂,根据甲醇产品的工艺特点,对变换装置出口一氧化碳含量控制要求较宽松,故采用粗煤气全通过预变炉、部分通过主变换炉的耐硫变换工艺,旁路配气满足后续工艺对CO含量的要求。预变炉出口压力4.37MPag,339℃,主变炉出口4.32MPag,354℃,CO总转化率55%。变换工段共消耗水蒸汽50128kg/h。变换后的变换气经热量回收及冷却后进行净化处理,冷却得到的冷凝水送煤气水分离器;
冷却后的变换气用低温甲醇洗工艺进行脱硫脱碳的净化处理,净化后合成气中H2S含量≤0.1ppm,送压缩、甲醇合成工段。
130℃,5.0MPag,150000kg/h煤气水由煤气水分离器送粗煤气洗涤使用,洗涤后196℃,4.45MPag,167015kg/h煤气水返回煤气水分离器,膨胀闪蒸至常压后进行油、水、尘的分离。130℃,4.8MPag,134000kg/h煤气水由煤气水分离送CO变换转化使用,CO变换返回冷凝水的总量为172770kg/h。煤气水分离器送出的含酚、氨等杂质的水55785kg/h,进入酚氨回收装置处理。
酚氨回收采用中油萃取脱酚和气提脱氨工艺,主要包括废水沉降脱油脱渣、中油预洗、脱酸脱氨、然后中油萃取。脱酚除氨之后的废水44628kg/h送下游进一步处理。
实施例1
含水36%的云南褐煤(与对比例使用的原料煤相同),经破碎筛分后6-80mm块煤287355kg/h送气化使用。6.2MPag,40℃的二氧化碳与来自空分的纯度为99.6%的氧气以0.42∶1(体积比)比例混合,在4.5MPag下进行气化,采用液态排渣加压固定床气化技术。出炉煤气温度250℃,气体组成:N2:0.33%,H2O:31.78%,H2:1.12%,CO:55.87%,CO2:1.42%,CH4:7.05%,C2H6:0.5%,H2S:0.3%,NH3:0.67%,焦油:0.26%,酚:0.02%,BTX:0.68%。煤中带入总水量为100574kg/h。
煤气采用两级文丘里洗涤除尘,一级文丘里出口温度196℃,4.45Mpag,二级文丘里出口温度186℃,4.40MPag,洗涤水来自煤气水分离器,洗涤后的煤气水返回煤气水分离器进行循环使用;得到干气总量276585Nm3/h的粗煤气,并送CO变换工段。
CO变换采用换热式加压耐硫变换流程,使用EB-6催化剂,根据甲醇产品的工艺特点,以及煤气中一氧化碳浓度高的特点,故采用粗煤气全通过预变炉、主变换炉的耐硫变换工艺,旁路配气满足后续工艺对CO含量的要求。预变炉出口压力4.37MPag,339℃,主变炉出口4.32MPag,354℃,CO总转化率67%。变换工段共消耗水蒸汽121322kg/h。煤气中新增水量不够变换使用,可以将全厂其它装置污水补充至煤气水分离后加压使用或使用其它水源。变换后的变换气经热量回收及冷却后进行净化处理,冷却得到的冷凝水送煤气水分离器;
冷却后的变换气用低温甲醇洗工艺进行脱硫脱碳的净化处理,,脱除的CO2经离心压缩机压缩至6.2MPag送气化使用,净化后合成气中H2S含量≤0.1ppm,送压缩、甲醇合成工段。
130℃,5.0MPag,150000kg/h煤气水由煤气水分离器送粗煤气洗涤使用,洗涤后196℃,4.45MPag,167015kg/h煤气水返回煤气水分离器,膨胀闪蒸至常压后进行油、水、尘的分离。130℃,4.8MPag,258337kg/h煤气水由煤气水分离送CO变换转化使用,CO变换返回冷凝水总量为137015kg/h。
煤气水分离器送出的含酚、氨等杂质的水12250kg/h,进入酚氨回收装置处理。
酚氨回收采用中油萃取脱酚和气提脱氨工艺,主要包括废水沉降脱油脱渣、中油预洗、脱酸脱氨、然后中油萃取。脱酚除氨之后的废水9764kg/h送下游进一步处理。
从上述两个正反实例可以看出采用二氧化碳作为气化剂后污水排放量减少78%,且没有使用高温高压的蒸汽,环保和节能方面都有突出的改善。
实施例2
含水22%的内蒙褐煤,经破碎筛分后6~80mm块煤115000kg/h送气化使用。4.5MPag,40℃的二氧化碳与来自空分的纯度为99.6%的氧气以2.05∶1(体积比)比例混合,在3.0MPag下进行气化,采用固态排渣加压固定床气化技术。出炉煤气温度330℃,气体组成:N2+Ar:0.07%,H2O:17.83%,H2:4.44%,CO:43.33%,CO2:25.18%,CH4:6.81%,C2H6:0.32%,H2S:0.47%,NH3:0.69%,焦油:0.26%,酚:0.04%,BTX:0.56%。煤中带入总水量为25300kg/h。夹套蒸汽带入新增水量11700kg/h。43.33
煤气采用文丘里和废热锅炉两级洗涤除尘,洗涤冷却器出口温度197℃,2.95Mpag,废锅出口温度174℃,2.9MPag,洗涤水来自煤气水分离器,洗涤后的煤气水返回煤气水分离器进行循环使用;得到干气总量131560Nm3/h的粗煤气,并送CO变换工段。
CO变换采用换热式加压耐硫变换流程,使用QCS-01催化剂,根据合成氨产品的工艺特点,故采用粗煤气全通过预变炉、主变换炉的耐硫变换工艺,满足后续工艺对CO含量的要求。预变炉出口压力2.8MPag,339℃,主变炉出口2.75MPag,354℃,CO总转化率89.2%。变换工段共消耗水蒸汽49727kg/h。需要补水12727kg/h。变换后的变换气经热量回收及冷却后进行净化处理,冷却得到的冷凝水送煤气水分离器;
冷却后的变换气用低温甲醇洗工艺进行脱硫脱碳的净化处理,脱除的CO2经离心压缩机压缩至4.5MPag送气化使用,净化后合成气中H2S含量≤0.1ppm,送压缩、氨合成工段。
130℃,4.0MPag,50000kg/h煤气水由煤气水分离器送粗煤气洗涤使用,洗涤后197℃,2.95MPag,53680kg/h煤气水返回煤气水分离器,膨胀闪蒸至常压后进行油、水、尘的分离。130℃,4.0MPag,146250kg/h煤气水由煤气水分离送CO变换转化使用,CO变换返回冷凝水总量为129843kg/h。
煤气水分离为保持浓度仅需送出含酚、氨等杂质的水10400kg/h至酚氨回收处理。
酚氨回收采用中油萃取脱酚和气提脱氨工艺,主要包括废水沉降脱油脱渣、中油预洗、脱酸脱氨、然后中油萃取。脱酚除氨之后的废水6720kg/h送下游进一步处理。
如果采用高温高压水蒸汽作为气化剂,煤带入新增水量25300kg/h,蒸汽未分解部分带入新增水量52000kg/h,夹套蒸汽带入新增水量11700kg/h,变换工段共消耗水蒸汽11826kg/h,需要处理水量为77174kg/h。由此可见,通过使用二氧化碳替代高温高压水蒸汽作为气化剂大大减少了废水处理量。
Claims (11)
1.一种二氧化碳替代水蒸汽作为加压固定床气化剂制备合成气的方法,其特征在于包括如下步骤:
(1)经破碎筛分的6-80mm的原料煤进入气化炉;
(2)来自空分的氧气与来自二氧化碳压缩的二氧化碳混合作为气化剂使用,从气化炉体下部进入与原料煤在气化炉进行气化,生成气作为粗煤气离开气化炉;
(3)粗煤气离开气化炉进行洗涤,采用洗涤除尘工艺对粗煤气进行初步处理,洗涤水来自煤气水分离器,洗涤后的煤气水返回煤气水分离器进行循环使用;
(4)洗涤后的粗煤气进行CO变换,煤气中带入的水参与变换反应,变换后的变换气经热量回收及冷却后进行净化处理,冷却得到的冷凝水进行煤气水分离;
(5)在净化处理时,对变换气中的CO2及H2S进行脱硫脱碳,脱除的部分CO2经压缩后送气化炉循环使用,脱除的硫送硫回收处理,净化后的合成气进行化学品合成反应;
(6)煤气水分离时,是对来自煤气洗涤与冷却得到的冷凝水进行油水分离,脱除煤气水中的轻油、焦油以及含尘焦油,大量分离后的煤气水送煤气洗涤和CO变换循环使用,为了保持整个水循环***中的盐浓度和残余有机物浓度,少量煤气水送酚氨回收进行处理,在脱除酚和氨后送后续处理,处理后的水可作为循环水补水或排放。
2.如权利要求1所述的一种二氧化碳替代水蒸汽作为加压固定床气化剂制备合成气的方法,其特征在于所述的原料煤指高含水大于20wt%的褐煤。
3.如权利要求1所述的一种二氧化碳替代水蒸汽作为加压固定床气化剂制备合成气的方法,其特征在于所述的空分采用深冷分离流程,内压缩或外压缩工艺。
4.如权利要求1所述的一种二氧化碳替代水蒸汽作为加压固定床气化剂制备合成气的方法,其特征在于所述的煤炭气化是采用固态排渣加压固定床气化技术、液态排渣加压固定床气化技术、鲁奇气化技术、BGL气化技术。
5.如权利要求1所述的一种二氧化碳替代水蒸汽作为加压固定床气化剂制备合成气的方法,其特征在于所述的氧气与二氧化碳的混合比例,固态排渣工艺CO2/O2体积比范围在0.8-5,液态排渣工艺其范围在0.3-1.0。
6.如权利要求1所述的一种二氧化碳替代水蒸汽作为加压固定床气化剂制备合成气的方法,其特征在于所述的煤气洗涤的出口温度在170-230℃之间,同时采用文丘里洗涤加废热锅炉除尘或者多级文丘里洗涤除尘。
7.如权利要求1所述的一种二氧化碳替代水蒸汽作为加压固定床气化剂制备合成气的方法,其特征在于所述的CO变换催化剂包括:Co-Mo耐硫宽温催化剂,湖北化学所EB-6,JM公司K8-11,齐鲁石化院QCS-01或QCS-04。
8.如权利要求1所述的一种二氧化碳替代水蒸汽作为加压固定床气化剂制备合成气的方法,其特征在于所述的净化采用的工艺包括:低温甲醇洗工艺技术、聚乙二醇二甲醚(NHD)法。净化后的合成气中H2S含量≤0.1ppm。
9.如权利要求1所述的一种二氧化碳替代水蒸汽作为加压固定床气化剂制备合成气的方法,其特征在于所述的二氧化碳压缩采用离心或往复式压缩机。
10.如权利要求1所述的一种二氧化碳替代水蒸汽作为加压固定床气化剂制备合成气的方法,其特征在于所述的酚回收采用二异丙基醚、醋酸丁酯、甲基异丁基甲酮、中油、煤油或异丙苯萃取工艺。
11.如权利要求1所述的一种二氧化碳替代水蒸汽作为加压固定床气化剂制备合成气的方法,其特征在于所述的氨回收采用常压气提,加压气提法,先脱氨、后脱氨的氨水流程或液氨流程。
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