CN101915146A - 用于碳氢化合物燃料动力源的nox排放控制*** - Google Patents

用于碳氢化合物燃料动力源的nox排放控制*** Download PDF

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Abstract

本发明涉及用于碳氢化合物燃料动力源的NOX排放控制***。一种还原来自于碳氢化合物燃烧发动机的稀燃发动机排气流中的NOX的方法可使得排气流首先经过节约式柴油氧化催化剂，所述柴油氧化催化剂主要完成将一氧化碳氧化为二氧化碳以及将碳氢化合物(HC)氧化为二氧化碳和水。接下来，在低于250摄氏度的温度下，臭氧和氨或尿素的单独添加可被引入催化还原反应器的上游的排气流。臭氧和氨或尿素的添加改变了排气成分以改进催化还原反应器中的NOX还原催化剂的性能。在高于250度的温度下，可减少或消除臭氧添加，而氨添加可以根据排气流中的NOX量以及催化还原反应器的温度被控制。

Description

用于碳氢化合物燃料动力源的NOX排放控制***
技术领域
技术领域总体上涉及对来自于以燃料稀燃烧混合物操作的碳氢化合物燃料动力源的排气的处理。
背景技术
柴油发动机、一些汽油燃料发动机和许多碳氢化合物燃料动力设备以高于化学计量空气-燃料质量比操作，用于改进燃料经济性。然而，这种稀燃发动机和其它动力源产生具有相对高含量的氧气和氮氧化物(NOX)的热排气。在柴油发动机的情况下，来自于升温发动机的排气温度通常在200摄氏度至400摄氏度的范围内，且具有的典型成分为按体积计约17％的氧气、3％的二氧化碳、0.1％的一氧化碳、200ppm的碳氢化合物、200ppm的NOX以及余额的氮气和水。这些NOX气体(通常包括一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2))难以还原为氮气(N2)，因为热排气流中的高氧气(O2)含量。
发明内容
示例性实施例包括用于在宽范围的各种温度下(包括在暖机状况期间)还原稀燃发动机排气流中的NOX的方法和设备。
一个示例性实施例包括一种方法，其中，来自于碳氢化合物燃烧发动机(例如，柴油发动机)的排气流可首先经过催化氧化反应器，所述催化氧化反应器具有节约式(thrifted)柴油氧化催化剂(DOC)，所述柴油氧化催化剂主要完成将一氧化碳氧化为二氧化碳以及将碳氢化合物(HC)氧化为二氧化碳和水。
接下来，臭氧和氨或尿素的单独添加可被引入催化还原反应器的上游的排气流。经由可控臭氧发生器的臭氧添加会在排气流到达还原催化反应器之前将排气的许多NO内容物转化为NO2。氨或尿素参与将NO和NO2还原为N2。因而，臭氧和氨或尿素的添加改变了排气成分以改进催化还原反应器中的NOX还原催化剂(即，SCR催化剂)的性能，所述催化还原反应器将NOX还原为氮气和水，包括在低于约250摄氏度的发动机和排气升温(即，冷启动状况)期间。
提供一种用于处理含有NOX的排气流的排放***，包括：
排气管道；
连接到所述排气管道的催化还原反应器，所述催化还原反应器包括选择性催化还原催化剂；
催化氧化反应器，所述催化氧化反应器包括节约式柴油氧化催化剂，所述催化氧化反应器位于连接到所述排气管道的所述催化还原反应器的上游；和
臭氧发生器，所述臭氧发生器在所述催化还原反应器上游的位置处连接到所述排气管道。
根据上述的排放***，还包括：
位于所述催化还原反应器上游的氨或尿素注射装置。
根据上述的排放***，还包括：
柴油颗粒过滤器。
根据上述的排放***，还包括：
用于测量所述SCR催化剂的所述温度的温度传感器，所述温度传感器联接到所述臭氧发生器；和
联接到所述臭氧发生器的NOX传感器，所述NOX传感器在所述催化还原反应器上游的位置处被置于含有NOX的排气流内。
根据上述的排放***，其中，当由所述温度传感器感测的所述选择性催化还原催化剂的温度低于所述选择性催化还原催化剂以其最大效率将含有NOX的排气流中的NOX气体转化为氮气和水的温度时，所述臭氧发生器产生臭氧，所述臭氧被引入含有NOX的排气流中。
根据上述的排放***，其中，当由所述NOX传感器感测的含有NOX的排气流中的NO∶NO2比率大于约1∶1时，所述臭氧发生器将足以把一氧化氮氧化为二氧化氮的量的臭氧引导到含有NOX的排气流中，以在所述含有NOX的排气流进入所述催化还原反应器之前在所述含有NOX的排气流中实现大致等摩尔比率的一氧化氮和二氧化氮。
根据上述的排放***，其中，当由所述温度传感器感测的所述选择性催化还原催化剂的温度低于所述选择性催化还原催化剂以其最大效率将含有NOX的排气流中的NOX气体转化为氮气和水的温度时且当由所述NOX传感器感测的含有NOX的排气流中的NO∶NO2比率大于约1∶1时，所述臭氧发生器将足以把一氧化氮氧化为二氧化氮的量的臭氧引导到含有NOX的排气流中，以在所述含有NOX的排气流进入所述催化还原反应器之前在所述含有NOX的排气流中实现大致等摩尔比率的一氧化氮和二氧化氮。
根据上述的排放***，还包括：
用于测量所述SCR催化剂的所述温度的温度传感器，所述温度传感器联接到所述氨或尿素注射装置和所述臭氧发生器；和
联接到所述氨或尿素注射装置和所述臭氧发生器的NOX传感器，所述NOX传感器在所述催化还原反应器上游的位置处被置于含有NOX的排气流内。
根据上述的排放***，其中，所述柴油排放物催化剂的成分在从约100％的钯至约50％体积的钯和50％体积的铂的范围内变化。
根据上述的排放***，其中，所述柴油排放物催化剂包括以约10-100g/ft3涂覆于陶瓷基底材料的涂层的一部分。
根据上述的排放***，其中，所述选择性催化还原催化剂包括涂覆于基底材料的涂层的一部分，所述涂层包括包含在沸石材料中作为活性材料的贱金属。
根据上述的排放***，其中，所述贱金属选自包括铜和铁的组。
还提供一种用于对来自于稀燃燃烧源的排气流中的氮氧化物进行处理的方法，所述氮氧化物包括NO和NO2，所述方法包括：
(a)提供排气***，用于处理所述排气流，所述排气***包括：
具有选择性催化还原催化剂的催化还原反应器；
具有节约式柴油氧化催化剂的催化氧化反应器，所述催化氧化反应器位于所述催化还原反应器的上游；
位于所述催化还原反应器的上游的臭氧发生器；
(b)确定所述选择性催化还原催化剂的温度；以及
(c)使环境空气流通过所述臭氧发生器，以生成足以与排气流中的NO量发生反应以形成NO2的量的臭氧，从而在所述催化还原反应器的上游的排气流中实现大约等摩尔量的NO和NO2，其中，仅仅当所确定的温度低于所述选择性催化还原催化剂以其最大效率将排气流中的NOX气体转化为氮气和水的温度时，所述臭氧发生器传送所述流。
根据上述的方法，还包括：
(d)提供氨或尿素注射装置；以及
(e)将一定量的氨或尿素在所述催化还原反应器的上游的位置处从所述氨或尿素注射装置注射到所述排气流中，其中，所述量的氨或尿素的所述数量足以与NOX量发生反应以形成N2，其中，仅仅当所确定的温度高于所述选择性催化还原催化剂将排气流中的NOX气体转化为氮气和水的温度时，所述氨或尿素注射装置注射所述量的氨或尿素。
根据上述的方法，其中，(c)使环境空气流通过所述臭氧发生器包括：
将NOX传感器联接在所述催化还原反应器上游的排气流内；
将所述NOX传感器联接到所述臭氧发生器；
使用所述NOX传感器测量排气流中NO和NO2的浓度；以及
确定使用所述臭氧发生器产生并引入到排气流的臭氧量，其中，所述臭氧量足以与排气流中的NO量发生反应以形成NO2，从而在所述催化还原反应器的上游的排气流中实现大约等摩尔量的NO和NO2。
根据上述的方法，其中，(a)提供排气***包括：
形成具有选择性催化还原催化剂的催化还原反应器；
形成具有节约式柴油氧化催化剂的催化氧化反应器；
提供臭氧发生器；
将所述臭氧发生器联接到所述催化还原反应器和将所述催化氧化反应器联接到所述排气流，以形成排气***，其中，所述催化氧化反应器位于所述排气流内在所述催化还原反应器的上游。
根据上述的方法，其中，形成具有节约式柴油氧化催化剂的催化氧化反应器包括：
形成包括柴油氧化催化剂的涂层；以及
将所述涂层涂覆于陶瓷基底材料。
根据上述的方法，其中，所述柴油排放物催化剂的成分在从约100％的钯至约50％体积的钯和50％体积的铂的范围内变化。
根据上述的方法，其中，形成具有选择性催化还原催化剂的催化还原反应器包括：
形成包括选择性催化还原催化剂的涂层，其中，所述选择性催化还原催化剂包括包含在沸石材料中作为活性材料的贱金属，其中，所述贱金属选自包括铜和铁的组；以及
将所述涂层涂覆于基底材料。
其它示例性实施例从下文提供的详细说明显而易见。应当理解的是，所述详细说明和具体示例虽然公开了示例性实施例，但是仅仅旨在用于说明目的而不旨在限制本发明的范围。
附图说明
从详细说明和附图将更充分地理解本发明的示例性实施例。在附图中：
图1是用于稀燃发动机的排气***的示意性流程图；
图2是根据一个示例性实施例的催化氧化反应器的透视图；
图3是根据一个示例性实施例的催化还原反应器的透视图；和
图4是用于一个示例性实施例的将NOX转化百分比与等离子能量密度进行对比的图形图示。
具体实施方式
实施例的以下说明本质上仅仅是示例性的(说明性的)，且绝不旨在限制本发明、其应用或使用。
根据一个示例性实施例的用于碳氢化合物燃烧发动机的排气***10的流程图在图1中示出。来自于以远高于化学计量比的空气-燃料质量比操作的发动机的排气歧管的排气流或管道12被处理以将NOX(主要是NO和NO2的混合物)内容物还原为氮气(N2)。当排气流12来自于以例如大于14的空气-燃料比(即，A/F＞14)操作的汽油燃料发动机时，排气包含一些未燃烧的碳氢化合物(HC)、NOX、一氧化碳(CO)、二氧化碳(CO2)、水(H2O)和氮气(N2)。来自于柴油发动机的排气流12包含相同的气态成分加上悬置的柴油颗粒(包括沉积在碳颗粒上的高分子重量碳氢化合物)。
这种含有碳氢化合物的排气流12可以首先经过催化氧化反应器14，所述催化氧化反应器14具有节约式柴油氧化催化剂(DOC)15，所述柴油氧化催化剂15主要完成将一氧化碳氧化为二氧化碳以及将碳氢化合物氧化为二氧化碳和水。对于这些反应，排气流12中通常存在富余的氧气。
仅仅环境空气，或者替代地空气与排气结合(在图1中显示为空气)，可被吹送或抽吸通过臭氧发生器16，例如超等离子臭氧发生器16。在空气流中产生的等离子将一些氧分子转化为臭氧(O3)。所产生的臭氧的量与施加到臭氧发生器16的电功率水平相关。也可以产生其它活性氧物质。含有臭氧的流18可在催化还原反应器22的上游和催化氧化反应器14的下游添加到排气流12，且可用于将NO氧化为NO2。臭氧发生器16的输入功率可由要被氧化的排气流12中的NOX或者上述NOX中的任何成分的量控制，或者由下游催化还原反应器22的温度控制，或者由排气流中的NOX的量和催化还原反应器22的温度两者控制，如下文更详细地描述的那样。
可在本文使用的非热式臭氧发生器16的一个非限制性示例在授予Cho等的题为“Method of Reducing NOX in Diesel Engine Exhaust”的美国专利No.7,090,811中描述，所述专利通过参考引入本文。
除了用于NO氧化的臭氧添加之外，氨(NH3)或尿素也可以被添加到排气流12中。氨可以合适的形式(例如，液体氨或尿素)存储在稀燃发动机车辆上或者在固定发动机附近，在本文一起称为氨注射器装置17，且作为流20添加到催化还原反应器22上游的臭氧处理后的排气流13中。氨或尿素参与将NO和NO2还原为N2。虽然显示在添加臭氧流18的下游将氨或尿素从注射装置17引入，如图1所示，但是替代示例性设置可在引入臭氧流18之前将氨流22引入排气流12。
用臭氧和/或氨或尿素处理的排气流19然后进入催化还原反应器22。催化还原反应器22可包括选择性催化还原(SCR)催化剂24，其主要用以将NO、N2O和NO2(即，NOX)基本上还原为N2和水。
最后，排气流25流经柴油颗粒过滤器26以去除任何剩余的颗粒物质且通过尾管(未示出)或类似类型的装置排出到大气。在替代示例性设置中，柴油颗粒过滤器26可设置在催化氧化反应器14之后，以在进入催化还原反应器22之前过滤排气流12。柴油颗粒过滤器可从捕获颗粒物质的各种材料(包括堇青石或碳化硅)制成。
催化氧化反应器14取代通常与SCR催化剂一起使用的双区域型催化氧化反应器。在双区域型催化氧化反应器中，排气流首先经过含有铂和/或钯的前侧(其将碳氢化合物和一氧化碳氧化为二氧化碳)，随后经过仅含铂的后侧(其将NO氧化为NO2)。
相比而言，催化氧化反应器14是单区域型催化氧化反应器，单区域型催化氧化反应器可实质上更小且将碳氢化合物和一氧化碳氧化为二氧化碳。这种更小的尺寸可允许下游SCR催化剂24的更快升温，从而可导致改进的NOX还原和提高的燃料经济性。
如图2最佳地示出，DOC催化剂材料15可由被涂覆于常规陶瓷基底材料34(例如，堇青石，其可允许更简便的制造)的涂层32制成。从成分角度来说，与双区域型催化氧化反应器中的DOC催化剂材料相比，单位体积的涂层32和因而单位体积的DOC催化剂材料15中的铂的量可显著减少，或甚至消除，这可导致增加的成本节省。此外，与在双区域DOC中涂覆两个不同的涂层到陶瓷基底的前侧和后侧相比，通过涂覆单个涂层32在整个基底材料34上，可实现附加的制造成本和材料成本。
在一组示例性实施例中，涂层32的DOC催化剂材料15的成分可在从约100％的钯至约50％体积的钯和50％体积的铂的范围内变化。在这些示例性实施例中，涂层32可以约10-100g/ft3涂覆到基底34上。涂层32可包括其它载体材料。
最佳地在图3中示出，SCR催化剂24由涂层36形成，涂层36包括贱金属(base metal)作为活性材料，所述活性材料包含在联接到常规基底材料38(例如堇青石)的沸石材料和其它载体材料中。贱金属有助于将NO和NO2转化为N2和水，N2和水通过尾管(未示出)作为排放物排出。在将排气转化为合适的尾管排放物(例如N2和水)时，贱金属反应的NOX转化速率通常认为是***10的速率限制步骤。
在示例性实施例中可以使用的贱金属的示例包括但不限于联接在沸石结构内的铜和铁。一种示例性SCR催化剂包括含有大约2.5％重量的铜的Cu/ZSM-5催化剂颗粒。
SCR催化剂24的最大NOX还原性能通常在排气流19中的大致等摩尔比率(1∶1的比率)的NO和NO2下实现，尤其是在较低温度(例如，发动机的启动或暖机状况)时，其中，SCR催化剂24不以其最大效率将NOX转化为N2。此外，在1∶1的比率下，可以最小化高空间速度和SCR催化剂24老化的有害效果。
在一组示例性实施例中，在臭氧发生器16中产生且被引入排气流13的臭氧量可被精确地控制，以实现排气流中的期望大致等摩尔比率的NO和NO2，以在低于SCR催化剂24以最大效率工作时的温度下(通常在启动或暖机状况下)增加NOX的转化。
例如，在SCR催化剂24使用铜或铁作为贱金属(例如Cu/ZSM-5催化剂材料)时，SCR催化剂24的最大效率可能不会实现，直到SCR催化剂24被加热至约250摄氏度才会实现。在约250摄氏度和以上时，SCR催化剂24可在不需要臭氧补充到排气流13的情况下以足以将所有NOX气体转化为N2的高效率工作。
在一个示例性实施例中，臭氧发生器16可联接到传感器，例如NOX传感器28或类似装置，所述传感器确定在进入催化还原反应器22之前的NOX排气13中的NO和NO2的相对量。此外或者替代地，臭氧发生器16可联接到催化还原反应器温度传感器30，所述催化还原反应器温度传感器30测量催化还原反应器22中的SCR催化剂24的温度。
因而，通过根据由NOX传感器28测量的在进入催化还原反应器22之前的NOX排气的成分、根据由温度传感器30测量的SCR催化剂24的温度、或者更优选地根据在进入催化还原反应器22之前的NOX排气13的成分和SCR催化剂24的温度两者来调节供应给臭氧发生器16的电功率的水平，臭氧发生器16可调节被转化为臭氧的环境空气和/或排气的量，从而调节排气流12中由臭氧氧化为NO2的NO的量。
因而，在一个示例性实施例中，其中***10包括NOX传感器28但不包括温度传感器30，当在进入催化还原反应器22之前的排气流13具有的NO的含量相对于NO2高时，臭氧发生器16的电功率可增加或维持在开启位置(即，“等离子开启(plasma on)”位置)以增加所产生的臭氧量。相反，当NOX传感器28感测到NO含量较低(即，处于约1∶1比率的NO与NO2或更少)时，臭氧发生器16的电功率可减少或关闭(即，“等离子关闭(plasma off)”位置)以减少或消除所产生的臭氧量。
在另一个示例性实施例中，其中***10不包括NOX传感器28但包括温度传感器30，当SCR催化剂24的温度低于SCR催化剂以最大效率工作的温度时，臭氧发生器16的电功率量可增加或置于“等离子开启”位置；而当SCR催化剂24的温度处于或高于SCR催化剂以最大效率工作的温度时，臭氧发生器16的电功率可减少或切换至“等离子关闭”位置。例如，当SCR催化剂24是上述Cu/ZSM-5时，臭氧发生器16在SCR催化剂低于约250摄氏度时处于“等离子开启”位置或较高电功率位置以将臭氧泵送到排气流13中，且在温度达到250摄氏度或更高时切换至“等离子关闭”位置或较低电功率位置，其中Cu/ZSM-5催化剂能够以其最大效率转化NOX，而与NO或NO2的含量无关。
在又一个示例性实施例中，其中***10包括NOX传感器28和温度传感器30两者，当SCR催化剂24的温度低于SCR催化剂以其最大效率转化NOX的温度时且在进入催化还原反应器22之前的排气流13具有的NO含量相对于NO2高时，臭氧发生器16的电功率量可增加或置于“等离子开启”位置。当SCR催化剂24的温度高于SCR催化剂以其最大效率转化NOX的温度(与NOX的含量无关)时，或者当在低于SCR催化剂最大效率的温度下NO与NO2的含量处于约1∶1比率或更少时，臭氧发生器16置于“等离子关闭”位置或较低电功率位置，以限制或消除进入排气流的臭氧量。
在又一个示例性实施例中，前述NOX传感器28和温度传感器30也可以联接到氨或尿素注射器17且因而用于独立地控制氨或尿素引入排气流13中。
图4示出了根据一个示例性实施例的等离子辅助NH3/SCR***的等离子能量密度对NOX转化性能的影响，其中，侧流等离子装置用作臭氧发生器且其中2.5％Cu/ZSM-5用作SCR催化剂24。排气流12包含190ppm的NOX，其中NO2/NOX的比率为0.08。NH3流20使用NH3注射器17注射到排气流13，从而导致排气流19中NH3的浓度为190ppm。催化还原反应器22的温度为210℃。侧流空气等离子的有益效果将NOX转化性能从在等离子关闭的情况下的16％增加至在等离子开启情况下的85％。
示例性实施例示出了NOX还原***可具有优于常规***的许多优势。示例性实施例的节约式DOC14小于常规DOC，这可允许SCR催化剂24的更快升温，这继而可提供以百分比为基础的增加的NOX转化(与***操作时的较快升温相关联)。此外，通过减少或消除在节约式DOC中的铂的使用，可实现成本节省。另外，与双区域涂层相比，具有单个涂层的较小DOC可更易于用减少的原始材料成本制造。
此外，在暖机时段期间臭氧发生器16的使用，与引导氨相结合或者与引导氨相独立，可提供更可靠地产生NO2的方法，这可允许在低于250摄氏度的温度下增加NOX转化百分比。另外，通过提供可控臭氧发生器，电气装置可提供在车辆寿命内最有效和可靠地将NO转化为NO2的方法。
本发明的实施例的上述说明本质上仅仅是示例性的，因而，其变型不认为是偏离本发明的精神和范围。

Claims (10)

1.一种用于处理含有NOX的排气流的排放***，包括：
排气管道；
连接到所述排气管道的催化还原反应器，所述催化还原反应器包括选择性催化还原催化剂；
催化氧化反应器，所述催化氧化反应器包括节约式柴油氧化催化剂，所述催化氧化反应器位于连接到所述排气管道的所述催化还原反应器的上游；和
臭氧发生器，所述臭氧发生器在所述催化还原反应器上游的位置处连接到所述排气管道。
2.根据权利要求1所述的排放***，还包括：
位于所述催化还原反应器上游的氨或尿素注射装置。
3.根据权利要求1所述的排放***，还包括：
柴油颗粒过滤器。
4.根据权利要求1所述的排放***，还包括：
用于测量所述SCR催化剂的所述温度的温度传感器，所述温度传感器联接到所述臭氧发生器；和
联接到所述臭氧发生器的NOX传感器，所述NOX传感器在所述催化还原反应器上游的位置处被置于含有NOX的排气流内。
5.根据权利要求4所述的排放***，其中，当由所述温度传感器感测的所述选择性催化还原催化剂的温度低于所述选择性催化还原催化剂以其最大效率将含有NOX的排气流中的NOX气体转化为氮气和水的温度时，所述臭氧发生器产生臭氧，所述臭氧被引入含有NOX的排气流中。
6.根据权利要求4所述的排放***，其中，当由所述NOX传感器感测的含有NOX的排气流中的NO∶NO2比率大于约1∶1时，所述臭氧发生器将足以把一氧化氮氧化为二氧化氮的量的臭氧引导到含有NOX的排气流中，以在所述含有NOX的排气流进入所述催化还原反应器之前在所述含有NOX的排气流中实现大致等摩尔比率的一氧化氮和二氧化氮。
7.根据权利要求4所述的排放***，其中，当由所述温度传感器感测的所述选择性催化还原催化剂的温度低于所述选择性催化还原催化剂以其最大效率将含有NOX的排气流中的NOX气体转化为氮气和水的温度时且当由所述NOX传感器感测的含有NOX的排气流中的NO∶NO2比率大于约1∶1时，所述臭氧发生器将足以把一氧化氮氧化为二氧化氮的量的臭氧引导到含有NOX的排气流中，以在所述含有NOX的排气流进入所述催化还原反应器之前在所述含有NOX的排气流中实现大致等摩尔比率的一氧化氮和二氧化氮。
8.根据权利要求2所述的排放***，还包括：
用于测量所述SCR催化剂的所述温度的温度传感器，所述温度传感器联接到所述氨或尿素注射装置和所述臭氧发生器；和
联接到所述氨或尿素注射装置和所述臭氧发生器的NOX传感器，所述NOX传感器在所述催化还原反应器上游的位置处被置于含有NOX的排气流内。
9.根据权利要求1所述的排放***，其中，所述柴油排放物催化剂的成分在从约100％的钯至约50％体积的钯和50％体积的铂的范围内变化。
10.一种用于对来自于稀燃燃烧源的排气流中的氮氧化物进行处理的方法，所述氮氧化物包括NO和NO2，所述方法包括：
(a)提供排气***，用于处理所述排气流，所述排气***包括：
具有选择性催化还原催化剂的催化还原反应器；
具有节约式柴油氧化催化剂的催化氧化反应器，所述催化氧化反应器位于所述催化还原反应器的上游；
位于所述催化还原反应器的上游的臭氧发生器；
(b)确定所述选择性催化还原催化剂的温度；以及
(c)使环境空气流通过所述臭氧发生器，以生成足以与排气流中的NO量发生反应以形成NO2的量的臭氧，从而在所述催化还原反应器的上游的排气流中实现大约等摩尔量的NO和NO2，其中，仅仅当所确定的温度低于所述选择性催化还原催化剂以其最大效率将排气流中的NOX气体转化为氮气和水的温度时，所述臭氧发生器传送所述流。
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